JP2000077079A - Separator for fuel cell and its manufacture - Google Patents
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、主として電気自動
車用の電池として用いられる燃料電池用セパレータ及び
その製造方法に関し、詳しくは、イオン交換膜からなる
電解質膜を両側からアノード（陽極）及びカソード（陰
極）で挟んでサンドイッチ構造としたガス拡散電極をさ
らにそれの外部両側から挟むとともに、アノード及びカ
ソードとの間に、燃料ガス流路及び酸化ガス流路を形成
して燃料電池の構成単位である単セルを構成するように
用いられる固体高分子電解質型の燃料電池用セパレータ
及びその製造方法に関するものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a fuel cell separator mainly used as a battery for an electric vehicle and a method of manufacturing the same. More specifically, the present invention relates to an electrolyte membrane comprising an ion-exchange membrane, and an anode and a cathode. A gas diffusion electrode having a sandwich structure sandwiched between cathodes is further sandwiched from both outer sides thereof, and a fuel gas flow path and an oxidizing gas flow path are formed between the anode and the cathode, which is a structural unit of a fuel cell. The present invention relates to a solid polymer electrolyte type fuel cell separator used to constitute a single cell and a method for producing the same.
【０００２】[0002]
【従来の技術】燃料電池は、アノードに水素を含有する
燃料ガスを供給し、カソードに酸素を含有する酸化ガス
を供給することにより、アノード側及びカソード側にお
いて、 Ｈ2 →２Ｈ´＋２ｅ´ …（１） （１／２）Ｏ2 ＋２Ｈ´＋２ｅ´→Ｈ2 Ｏ …（２） なる式の電気化学反応を示し、電池全体としては、 Ｈ2 ＋（１／２）Ｏ2 →Ｈ2 Ｏ …（３） なる式の電気化学反応が進行し、このような燃料が有す
る化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換すること
で、所定の電池性能を発揮するものである。 2. Description of the Related Art In a fuel cell, a fuel gas containing hydrogen is supplied to an anode, and an oxidizing gas containing oxygen is supplied to a cathode, so that H 2 → 2H ′ + 2e ′. (1) (1/2) O 2 + 2H ′ + 2e ′ → H 2 O (2) An electrochemical reaction represented by the following formula is shown. As a whole, H 2 + (（) O 2 → H 2 O (3) The electrochemical reaction of the following formula proceeds, and the chemical energy of such a fuel is directly converted into electric energy, thereby exhibiting a predetermined battery performance.
【０００３】上記のようなエネルギー変換を生じる燃料
電池の一種である固体高分子電解質型の燃料電池用セパ
レータにおいては、ガス不透過性で、かつ、導電性を有
する材料から形成することが要求され、その要求に適っ
た材料として、従来から導電性樹脂が用いられている。
この導電性樹脂は、黒鉛（カーボン）粉末をフェノール
樹脂等の熱硬化性樹脂で結合してなる複合体、通称、ボ
ンドカーボン（樹脂結合質カーボン）コンパウンドであ
り、これを所定形状に形成することにより燃料電池用セ
パレータを構成している。[0003] In a solid polymer electrolyte type fuel cell separator, which is a kind of fuel cell that generates the above-mentioned energy conversion, it is required to be formed from a gas-impermeable and conductive material. As a material meeting the demand, a conductive resin has conventionally been used.
This conductive resin is a composite formed by bonding graphite (carbon) powder with a thermosetting resin such as phenol resin, commonly called a bond carbon (resin-bonded carbon) compound, and formed into a predetermined shape. Constitutes a fuel cell separator.
【０００４】ところで、上記の如きボンドカーボンコン
パウンドを用いて所定形状の燃料電池用セパレータを形
成するにあたって、従来一般には、ボンドカーボンコン
パウンドの成形性、作業性を考慮して、フェノール樹脂
等の熱硬化性樹脂と黒鉛粉末との組成割合において２５
〜４０％の熱硬化性樹脂を適正量として使用していた。[0004] By the way, when a fuel cell separator having a predetermined shape is formed by using the bond carbon compound as described above, conventionally, in consideration of moldability and workability of the bond carbon compound, a thermosetting resin such as phenol resin is generally used. 25 in the composition ratio of the conductive resin and the graphite powder
４０40% of the thermosetting resin was used as an appropriate amount.
【０００５】[0005]
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記のような
組成割合のボンドカーボンコンパウンドを使用して構成
された従来の燃料電池用セパレータにおいては、電気絶
縁材である熱硬化性樹脂量が多いために、それだけセパ
レータ自体の導電性が低下して電気抵抗が増大し、燃料
電池の性能面で好ましいものでなかった。However, in the conventional fuel cell separator constituted by using the bond carbon compound having the above composition ratio, the amount of the thermosetting resin which is the electric insulating material is large. In addition, the electrical conductivity of the separator itself decreases and the electrical resistance increases, which is not preferable in terms of fuel cell performance.
【０００６】一方、ボンドカーボンコンパウンドを使用
して構成される燃料電池用セパレータの導電性を向上さ
せるためには、熱硬化性樹脂量を極力少なくするととも
に、結晶性が良く、かつ、灰分などの不純物の少ない黒
鉛粉末を選定使用する必要があるが、このように樹脂量
を少なくすると、成形時のボンドカーボンコンパウンド
の伸び、流動性が小さくなって、成形性が悪化する。ま
た、セパレータの導電性の向上には、結晶性の良い黒鉛
粉末を用いる必要がある反面、このような結晶性の良い
黒鉛粉末は一般に樹脂との濡れ性、結合性が悪く、該黒
鉛粉末を使用する場合には、より多くの樹脂を必要とす
るため、ここで樹脂量を低下させていけばいくほど均質
なセパレータが得にくくなる。On the other hand, in order to improve the conductivity of a fuel cell separator constituted by using a bond carbon compound, the amount of the thermosetting resin is reduced as much as possible, the crystallinity is improved, and the ash content and the like are improved. It is necessary to select and use graphite powder having a small amount of impurities. However, if the amount of the resin is reduced in such a manner, the elongation and fluidity of the bond carbon compound during molding are reduced, and the moldability is deteriorated. Further, in order to improve the conductivity of the separator, it is necessary to use graphite powder having good crystallinity. On the other hand, such graphite powder having good crystallinity generally has poor wettability with resin and binding property. When used, more resin is required, so that the lower the amount of resin, the more difficult it is to obtain a homogeneous separator.
【０００７】詳述すると、燃料電池の性能を左右すると
ころのセパレータの導電性を指標する体積抵抗率で考え
てみた場合、セパレータの体積抵抗率は１×１０-2Ω・
ｃｍ以下に抑えることが望まれるが、そのような体積抵
抗率とするためには、黒鉛との組成割合において樹脂量
を１５％以下に低減する必要がある。しかし、樹脂量を
１５％以下にすると、ボンドカーボンコンパウンドの伸
び、流動性が小さくなり、３％未満ではほとんど流動性
のない状態となってしまう。したがって、上記のような
樹脂量が１５％以下のボンドカーボンコンパウンドを使
用する場合は、そのコンパウンドを加熱された金型に充
填しても、樹脂量の不足により溶融コンパウンドの流動
性が十分でないことからコンパウンドが隅々まで行きわ
たらず、充填状況いかんによっては通常の成形面圧１０
０〜１５０ｋｇｆ／ｃｍ2 を越える面圧を加えたとして
も、成形むらを生じやすく、形状面で正常な成形体（セ
パレータ）を得ることができない場合があった。More specifically, when considering the volume resistivity which indicates the conductivity of the separator, which determines the performance of the fuel cell, the volume resistivity of the separator is 1 × 10 -2 Ω ·.
cm or less, it is desirable to reduce the resin content to 15% or less in the composition ratio with graphite in order to achieve such a volume resistivity. However, when the resin content is 15% or less, the elongation and fluidity of the bond carbon compound become small, and when it is less than 3%, there is almost no fluidity. Therefore, when a bond carbon compound having a resin amount of 15% or less as described above is used, even if the compound is filled in a heated mold, the flowability of the molten compound is not sufficient due to a shortage of the resin amount. The compound does not reach every corner and the normal molding surface pressure 10
Even when a surface pressure exceeding 0 to 150 kgf / cm 2 is applied, molding irregularities are likely to occur, and a molded product (separator) having a normal shape cannot be obtained in some cases.
【０００８】本発明は上記実情に鑑みてなされたもの
で、樹脂量を少なくして良好な導電性を確保しつつ、均
質かつ所定形状に形成することができる燃料電池用セパ
レータ及びその製造方法を提供することを目的としてい
る。The present invention has been made in view of the above circumstances, and provides a fuel cell separator which can be formed in a uniform and predetermined shape while ensuring good conductivity by reducing the amount of resin, and a method of manufacturing the same. It is intended to provide.
【０００９】[0009]
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、請求項１に記載の発明に係る燃料電池用セパレータ
は、黒鉛粉末を熱硬化性樹脂で結合してなる複合体から
構成される固体高分子電解質型の燃料電池用セパレータ
であって、上記複合体が、黒鉛粉末８５〜９７％、熱硬
化性樹脂３〜１５％の組成割合に設定されているととも
に、その複合体を１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ2 の面
圧で成形したことを特徴とするものである。According to a first aspect of the present invention, there is provided a fuel cell separator comprising a composite formed by bonding graphite powder with a thermosetting resin. A solid polymer electrolyte fuel cell separator, wherein the composite has a composition ratio of 85 to 97% of graphite powder and 3 to 15% of a thermosetting resin, and the composite has a composition of 150 to 97%. It is characterized by being formed at a surface pressure of 1500 kgf / cm 2 .
【００１０】上記構成の請求項１に記載の発明によれ
ば、複合体における組成割合において熱硬化性樹脂を３
〜１５％と少なくすることで、複合体自体の導電性を高
く保ちつつ、さらに、この複合体に１５０〜１５００ｋ
ｇｆ／ｃｍ2 の高い成形面圧を加えることで、成形体密
度を大きくして体積抵抗率を小さくし、さらに、導電性
を向上できるとともに、結晶性の良い黒鉛粉末を使用し
た場合でもコンパウンドを金型の隅々まで確実に行きわ
たらせて所望形状のものを均質に成形することが可能と
なる。According to the first aspect of the present invention, the thermosetting resin is contained in the composite at a composition ratio of 3%.
By reducing it to ~ 15%, the conductivity of the composite itself is kept high, and the
By applying a high compacting surface pressure of gf / cm 2 , the compact density can be increased to reduce the volume resistivity, and furthermore, the conductivity can be improved, and the compound can be reduced even when graphite powder having good crystallinity is used. It is possible to form a desired shape uniformly by making it surely spread to every corner of the mold.
【００１１】また、同じく上記目的を達成するために、
請求項５に記載の発明に係る燃料電池用セパレータの製
造方法は、黒鉛粉末が８５〜９７％、熱硬化性樹脂が３
〜１５％の組成割合の複合体を成形して構成される固体
高分子型の燃料電池用セパレータの製造方法であって、
上記複合体を予め最終成形形状に近似する形状に冷間成
形した後、その予備成形体を金型内に充填し１５０〜１
５００ｋｇｆ／ｃｍ2の面圧を加えて最終形状に成形す
ることを特徴とするものである。ここで、最終成形形状
に近似する形状とは、成形面圧方向以外の形状寸法が最
終成形体の対応する形状寸法と近似することを意味す
る。予備成形体の成形面圧方向の形状寸法は、最終成形
体の寸法より１．０〜２．０倍程度に設定されているこ
とが好ましい。このような予備成形体を使用すること
で、成形体密度と体積抵抗率をさらに良化することが可
能である。Also, in order to achieve the above object,
In the method for manufacturing a fuel cell separator according to the fifth aspect of the present invention, the graphite powder is 85 to 97%, and the thermosetting resin is 3%.
A method for producing a polymer electrolyte fuel cell separator constituted by molding a composite having a composition ratio of １５15%,
After cold-forming the composite in advance into a shape approximating the final molding shape, the pre-molded product is filled in a mold, and 150-1
It is characterized by applying a surface pressure of 500 kgf / cm 2 to form into a final shape. Here, the shape approximate to the final molded shape means that the shape and dimensions other than the molding surface pressure direction are similar to the corresponding dimensions of the final molded body. It is preferable that the shape and size of the preform in the forming surface pressure direction be set to about 1.0 to 2.0 times the dimensions of the final formed body. By using such a preformed body, it is possible to further improve the density and volume resistivity of the formed body.
【００１２】上記のような構成の請求項５に記載の発明
によれば、導電性を高くするために樹脂量を少なくした
ことに起因して、伸び、流動性が小さくなり、成形性が
悪化する複合体（ボンドカーボンコンパウンド）を予め
最終成形形状に近似する形状に冷間成形した上、その予
備成形体を金型に充填して１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃ
ｍ2 の高い成形面圧で最終形状に成形するといった二段
階成形を採用することにより、伸び、流動性が小さい複
合体であっても、この複合体を金型内の隅々まで行きわ
たらせて成形むらが生じないように、さらに均一に充填
させることが可能となり、導電性に優れているだけでな
く、均質で、かつ、形状面でも正常なセパレータを得る
ことができる。According to the fifth aspect of the present invention, since the amount of resin is reduced in order to increase conductivity, elongation and fluidity are reduced, and moldability is deteriorated. The composite (bonded carbon compound) to be formed is cold-formed in advance into a shape approximating the final formed shape, and the pre-formed body is filled in a mold, and 150 to 1500 kgf / c.
By employing the two-stage molding such molded into a final shape at a high molding surface pressure of m 2, elongation, even fluidity small complex, the complex by span go to every corner of the mold It is possible to more uniformly fill so as not to cause molding unevenness, and it is possible to obtain a separator which is not only excellent in conductivity but also uniform and has a normal shape.
【００１３】上記請求項１に記載の発明に係る燃料電池
用セパレータ及び請求項５に記載の発明に係る燃料電池
用セパレータの製造方法において、複合体における熱硬
化性樹脂の組成割合としては、請求項２及び請求項６に
記載のように、４〜９％の範囲に設定することが体積抵
抗率と成形性のからみあいから好ましい。[0013] In the fuel cell separator according to the first aspect of the present invention and the fuel cell separator manufacturing method according to the fifth aspect of the present invention, the composition ratio of the thermosetting resin in the composite is as follows. As described in item 2 and claim 6, it is preferable to set the content in the range of 4 to 9% from the viewpoint of volume resistivity and moldability.
【００１４】また、上記請求項１に記載の発明に係る燃
料電池用セパレータ及び請求項５に記載の発明に係る燃
料電池用セパレータの製造方法において、複合体の成形
面圧は、請求項３及び請求項７に記載のように、３００
〜１０００ｋｇｆ／ｃｍ2 の範囲に設定することが好ま
しい。すなわち、成形面圧と成形体密度及び体積抵抗率
とは、図５に示すような相関関係にあり、従来一般に採
用されている１００〜１５０ｋｇｆ／ｃｍ2 の範囲の成
形面圧では成形体密度も体積抵抗率も燃料電池用セパレ
ータとして要求される値に達しないけれども、３００〜
１０００ｋｇｆ／ｃｍ2 の範囲の成形面圧に設定する
と、成形体密度も体積抵抗率もほぼ一定値に安定し、最
低で３００ｋｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧とすることによ
り、導電性に優れたセパレータを得ることができる。Further, in the fuel cell separator according to the first aspect of the present invention and the method for manufacturing a fuel cell separator according to the fifth aspect of the present invention, the molding surface pressure of the composite is determined by the third aspect and the third aspect. As described in claim 7, 300
It is preferable to set the range to 1000 kgf / cm 2 . That is, the molding surface pressure, the molding density and the volume resistivity have a correlation as shown in FIG. 5, and the molding density is also low at the molding surface pressure in the range of 100 to 150 kgf / cm 2 which has been conventionally generally employed. Although the volume resistivity also does not reach the value required for a fuel cell separator,
When the molding surface pressure is set within the range of 1000 kgf / cm 2, the density of the molded body and the volume resistivity are stabilized at almost constant values, and the molding surface pressure of at least 300 kgf / cm 2 makes the separator excellent in conductivity. Can be obtained.
【００１５】さらに、上記請求項５に記載の発明に係る
燃料電池用セパレータの製造方法において、複合体の最
終成形温度を、請求項８に記載のように、１５０〜１７
０℃の範囲に設定することにより、樹脂量が少ないこと
から伸び、流動性が小さくなった複合体の成形時におけ
る伸び、流動性等の成形性を補足して所定形状のセパレ
ータを得ることができる。Further, in the method for manufacturing a fuel cell separator according to the invention described in claim 5, the final molding temperature of the composite is set to 150 to 17 as described in claim 8.
By setting the temperature in the range of 0 ° C., it is possible to obtain a separator having a predetermined shape by supplementing the moldability such as elongation and fluidity during molding of a composite having reduced fluidity due to the small amount of resin. it can.
【００１６】なお、本発明で用いられる熱硬化性樹脂と
しては、黒鉛粉末との濡れ性に優れたフェノール樹脂が
最も好ましいが、それ以外に、ポリカルボジイミド樹
脂、エポキシ樹脂、フルフリルアルコール樹脂、尿素樹
脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アルキド
樹脂などのように、加熱時に熱硬化反応を起こし、燃料
電池の運転温度及び供給ガス成分に対して安定なもので
あればよい。The thermosetting resin used in the present invention is most preferably a phenolic resin having excellent wettability with graphite powder. In addition, polycarbodiimide resin, epoxy resin, furfuryl alcohol resin, urea resin Any resin, such as a resin, a melamine resin, an unsaturated polyester resin, or an alkyd resin, which causes a thermosetting reaction at the time of heating and is stable to the operating temperature of the fuel cell and the supplied gas components may be used.
【００１７】また、本発明で用いられる黒鉛粉末として
は、天然黒鉛、人造黒鉛、カーボンブラック、キッシュ
黒鉛、膨張黒鉛等いかなる種類のものであってもよく、
コストなどの条件を考慮して任意に選択することができ
る。特に、本発明において膨張黒鉛を用いる場合には、
該黒鉛が加熱により体積膨張することで層構造を形成し
たものであり、成形面圧を加えることによってそれら層
が互いに絡み合って強固に結合させることが可能である
ために、熱硬化性樹脂の割合を少なくする複合体におい
て有効である。The graphite powder used in the present invention may be of any type such as natural graphite, artificial graphite, carbon black, quiche graphite, expanded graphite, etc.
It can be arbitrarily selected in consideration of conditions such as cost. In particular, when expanded graphite is used in the present invention,
Since the graphite expands in volume by heating to form a layer structure, and the layers can be entangled with each other and firmly bonded by applying a molding surface pressure, the proportion of the thermosetting resin is It is effective in a complex that reduces
【００１８】[0018]
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を図面
にもとづいて説明する。まず最初に、本発明のセパレー
タを備えた固体高分子電解質型燃料電池の構成及び動作
について図１〜図３を参照して簡単に説明する。固体高
分子電解質型燃料電池２０は、例えばフッ素系樹脂より
形成されたイオン交換膜である電解質膜１と、炭素繊維
糸で織成したカーボンクロスやカーボンペーパーあるい
はカーボンフェルトにより形成され、上記電解質膜１を
両側から挟みサンドイッチ構造をなすガス拡散電極とな
るアノード２及びカソード３と、そのサンドイッチ構造
をさらに両側から挟むセパレータ４，４とから構成され
る単セル５の複数組を積層し、その両端に図示省略した
集電板を配置したスタック構造に構成されている。Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings. First, the configuration and operation of a solid polymer electrolyte fuel cell provided with the separator of the present invention will be briefly described with reference to FIGS. The solid polymer electrolyte fuel cell 20 is formed of, for example, an electrolyte membrane 1 which is an ion exchange membrane formed of a fluorine-based resin and a carbon cloth, carbon paper or carbon felt woven with carbon fiber yarns. Are sandwiched from both sides, and a plurality of sets of unit cells 5 each comprising an anode 2 and a cathode 3 serving as a gas diffusion electrode forming a sandwich structure, and separators 4 and 4 sandwiching the sandwich structure from both sides are stacked. It is configured in a stack structure in which a current collector (not shown) is arranged.
【００１９】上記両セパレータ４は、図２に明示するよ
うに、その周辺部に、水素を含有する燃料ガス孔６，７
と酸素を含有する酸化ガス孔８，９と冷却水孔１０とが
形成されており、上記単セル５の複数組を積層した時、
各セパレータ４の各孔６，７、８，９、１０がそれぞれ
燃料電池２０内部をその長手方向に貫通して燃料ガス供
給マニホールド、燃料ガス排出マニホールド、酸化ガス
供給マニホールド、酸化ガス排出マニホールド、冷却水
路を形成するようになされている。As shown in FIG. 2, the two separators 4 have fuel gas holes 6 and 7 containing hydrogen at their peripheral portions.
And oxidizing gas holes 8 and 9 containing oxygen and cooling water holes 10 are formed. When a plurality of sets of the single cells 5 are stacked,
Each hole 6, 7, 8, 9, 10 of each separator 4 penetrates through the inside of the fuel cell 20 in the longitudinal direction, and the fuel gas supply manifold, fuel gas discharge manifold, oxidizing gas supply manifold, oxidizing gas discharge manifold, cooling It is designed to form a channel.
【００２０】また、上記両セパレータ４の表面には、所
定形状のリブ部１１が形成されており、そのリブ部１１
とアノード２の表面との間に燃料ガス流路１２が形成さ
れているとともに、リブ部１１とカソード３の表面との
間に酸化ガス流路１３が形成されている。A rib 11 having a predetermined shape is formed on the surface of each of the separators 4.
A fuel gas flow channel 12 is formed between the rib 11 and the surface of the anode 2, and an oxidizing gas flow channel 13 is formed between the rib portion 11 and the surface of the cathode 3.
【００２１】上記構成の固体高分子電解質型燃料電池２
０においては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から
燃料電池２０に対して供給された水素を含有する燃料ガ
スが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル
５の燃料ガス流路１２に供給されて各単セル５のアノー
ド２側において既述（１）式で示したとおりの電気化学
反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル５の燃料
ガス流路１２から上記燃料ガス排出マニホールドを経由
して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化
ガス供給装置から燃料電池２０に対して供給された酸素
を含有する酸化ガス（空気）が上記酸化ガス供給マニホ
ールドを経由して各単セル５の酸化ガス流路１３に供給
されて各単セル５のカソード３側において既述（２）式
で示したとおりの電気化学反応を呈し、その反応後の酸
化ガスは各単セル５の酸化ガス流路１３から上記酸化ガ
ス排出マニホールドを経由して外部に排出される。The solid polymer electrolyte fuel cell 2 having the above structure
At 0, the fuel gas containing hydrogen supplied to the fuel cell 20 from the fuel gas supply device provided outside is supplied to the fuel gas flow channel 12 of each unit cell 5 via the fuel gas supply manifold. The fuel gas is supplied and undergoes an electrochemical reaction on the anode 2 side of each unit cell 5 as shown in the above formula (1), and the fuel gas after the reaction flows from the fuel gas flow channel 12 of each unit cell 5 to the fuel gas. It is discharged outside via a discharge manifold. At the same time, an oxidizing gas (air) containing oxygen supplied to the fuel cell 20 from an oxidizing gas supply device provided outside is supplied to the oxidizing gas passage 13 of each unit cell 5 via the oxidizing gas supply manifold. Is supplied to the cathode 3 side of each unit cell 5 to cause an electrochemical reaction as shown in the above-mentioned equation (2), and the oxidized gas after the reaction flows from the oxidized gas flow path 13 of each unit cell 5 to the oxidized gas. The gas is discharged to the outside via the gas discharge manifold.
【００２２】上記（１）及び（２）式の電気化学反応に
伴い、燃料電池２０全体としては既述（３）式で示した
電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギー
を直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性
能が発揮される。なお、この燃料電池２０は、電解質膜
１の性質から約８０〜１００℃の温度範囲で運転される
ために発熱を伴う。そこで、燃料電池２０の運転中は、
外部に設けられた冷却水供給装置から該燃料電池２０に
対して冷却水を供給し、これを上記冷却水路に循環させ
ることによって、燃料電池２０内部の温度上昇を抑制し
ている。With the electrochemical reactions of the above formulas (1) and (2), the electrochemical reaction shown in the above formula (3) proceeds as a whole in the fuel cell 20, and the chemical energy of the fuel is directly converted to the electric energy. By converting to energy, predetermined battery performance is exhibited. The fuel cell 20 generates heat because it is operated in a temperature range of about 80 to 100 ° C. due to the properties of the electrolyte membrane 1. Therefore, during operation of the fuel cell 20,
Cooling water is supplied to the fuel cell 20 from a cooling water supply device provided outside, and the cooling water is circulated through the cooling water passage, thereby suppressing a rise in temperature inside the fuel cell 20.
【００２３】次に、上記のような構成及び動作を有する
固体高分子電解質型燃料電池２０におけるセパレータ４
の製造方法について説明する。このセパレータ４は、黒
鉛粉末８５〜９７％、熱硬化性樹脂３〜１５％の組成割
合に設定した複合体（ボンドカーボン）を用いて成形さ
れるものであって、上記黒鉛粉末と熱硬化性樹脂とを均
一に混合し調整して所定のコンパウンドを作成する（ス
テップＳ１００）。ついで、このコンパウンドに１００
〜１５０ｋｇｆ／ｃｍ2 の範囲の面圧を加えて、予め最
終成形形状に近似する形状に冷間成形する（ステップＳ
１０１）。続いて、その予備成形体を図４に示すよう
に、所定の最終形状を持つ金型１４内に充填する（ステ
ップＳ１０２）。この状態で、金型１４を１５０〜１７
０℃に加熱昇温するとともに、図外のプレスを動作させ
図４中の矢印ｆ方向から１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ
2 、好ましくは、３００〜１０００ｋｇｆ／ｃｍ2 の範
囲の面圧を加えることにより（ステップＳ１０３）、金
型１４の形状に応じた最終形状のセパレータ４が製造さ
れる（ステップＳ１０４）。Next, the separator 4 in the solid polymer electrolyte fuel cell 20 having the above-described structure and operation will be described.
A method of manufacturing the device will be described. The separator 4 is formed using a composite (bond carbon) having a composition ratio of 85 to 97% of graphite powder and 3 to 15% of thermosetting resin. A predetermined compound is prepared by uniformly mixing and adjusting the resin (Step S100). Then, in this compound 100
A surface pressure in the range of ~ 150 kgf / cm 2 is applied to cold-form to a shape close to the final shape in advance (step S
101). Subsequently, as shown in FIG. 4, the preform is filled in a mold 14 having a predetermined final shape (step S102). In this state, the mold 14 is
While heating and raising the temperature to 0 ° C., a press (not shown) was operated and 150 to 1500 kgf / cm from the direction of arrow f in FIG.
2 , preferably, by applying a surface pressure in the range of 300 to 1000 kgf / cm 2 (step S103), the separator 4 having a final shape corresponding to the shape of the mold 14 is manufactured (step S104).
【００２４】上記のようにして製造されるセパレータ４
においては、該セパレータ４の構成材料であるボンドカ
ーボンにおける組成割合において熱硬化性樹脂が３〜１
５％と少ないために、ボンドカーボン自体の導電性が高
く、さらに、このボンドカーボンのコンパウンドを最終
形状に近似する形状に予備成形した上、その予備成形体
を金型１４に充填し１５０〜１７０℃に加熱昇温しなが
ら、１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ2 の高い成形面圧を
加えることで、熱硬化性樹脂が溶解するとともに熱硬化
反応が起こり、成形体密度が大きく、かつ、体積抵抗率
が小さい所定形状のセパレータ４に均質に成形すること
ができる。また、樹脂量を少なくすることと、成形面圧
を高くすることの相乗により導電性が高いセパレータ４
とすることができる。The separator 4 manufactured as described above
In the above, the thermosetting resin is 3 to 1 in the composition ratio of the bond carbon which is a constituent material of the separator 4.
Since it is as small as 5%, the conductivity of the bond carbon itself is high. Further, the compound of the bond carbon is preformed into a shape close to the final shape, and the preformed body is filled in a mold 14 to 150-170. By applying a high molding surface pressure of 150 to 1500 kgf / cm 2 while heating and raising the temperature to 0 ° C., the thermosetting resin dissolves and a thermosetting reaction occurs, resulting in a large molded article density and a high volume resistivity. The separator 4 can be uniformly formed into a small predetermined-shaped separator 4. The separator 4 having high conductivity is obtained by synergistically reducing the amount of resin and increasing the molding surface pressure.
It can be.
【００２５】以下、実施例によって本発明を更に詳しく
説明する。 ＜比較例＞人造黒鉛ＳＧＳ−３５（エス・イー・シー株
式会社製）６２％、フェノール樹脂３８％の組成割合の
ボンドカーボンコンパウンドを作成し、このコンパウン
ドを金型に充填して、１６０℃の成形温度下で１５０ｋ
ｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧を２分間加えて所定形状のセパ
レータを製造した。 ＜実施例１＞天然黒鉛ＳＮ−１００Ｃ（エス・イー・シ
ー株式会社製）８５％、フェノール樹脂１５％の組成割
合のボンドカーボンコンパウンドを作成し、このコンパ
ウンドを直接金型に充填して、１６０℃の成形温度下で
１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧を２分間加
えて所定形状のセパレータを製造した。 ＜実施例２＞天然黒鉛ＳＮ−１００Ｃ（エス・イー・シ
ー株式会社製）９４％、フェノール樹脂６％の組成割合
のボンドカーボンコンパウンドを作成し、このコンパウ
ンドに１００ｋｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧を加えて最終形
状に近似する形状に冷間成形した後、そのタブレット状
の固形コンパウンドを金型に充填して、１６０℃の成形
温度下で５００ｋｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧を２分間加え
て所定形状のセパレータを製造した。 ＜実施例３＞人造黒鉛ＳＧＰ−１００（エス・イー・シ
ー株式会社製）９４％、フェノール樹脂６％の組成割合
のボンドカーボンコンパウンドを作成し、このコンパウ
ンドに１５０ｋｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧を加えて最終形
状に近似する形状に冷間成形した後、そのタブレット状
の固形コンパウンドを金型に充填して、１６０℃の成形
温度下で１０００ｋｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧を２分間加
えて所定形状のセパレータを製造した。Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples. <Comparative Example> A bond carbon compound having a composition ratio of 62% of artificial graphite SGS-35 (manufactured by SCE Corporation) and a phenolic resin of 38% was prepared. 150k under molding temperature
A molding surface pressure of gf / cm 2 was applied for 2 minutes to produce a separator having a predetermined shape. <Example 1> A bond carbon compound having a composition ratio of 85% of natural graphite SN-100C (manufactured by SCE Corporation) and 15% of a phenol resin was prepared, and this compound was directly filled into a mold, and the mixture was filled with 160%. A molding surface pressure of 150 to 1500 kgf / cm 2 was applied at a molding temperature of 2 ° C. for 2 minutes to produce a separator having a predetermined shape. <Example 2> A bond carbon compound having a composition ratio of 94% natural graphite SN-100C (manufactured by SCE Corporation) and 6% phenol resin was prepared, and a molding surface pressure of 100 kgf / cm 2 was applied to this compound. In addition, after cold forming into a shape close to the final shape, the tablet-shaped solid compound is filled in a mold, and a molding surface pressure of 500 kgf / cm 2 is applied at a molding temperature of 160 ° C. for 2 minutes to a predetermined temperature. A shaped separator was produced. <Example 3> A bond carbon compound having a composition ratio of 94% artificial graphite SGP-100 (manufactured by SCE Corporation) and 6% phenol resin was prepared, and a molding surface pressure of 150 kgf / cm 2 was applied to the compound. In addition, after cold forming into a shape similar to the final shape, the tablet-shaped solid compound is filled in a mold, and a molding surface pressure of 1000 kgf / cm 2 is applied at a molding temperature of 160 ° C. for 2 minutes to a predetermined temperature. A shaped separator was produced.
【００２６】そして、上記比較例及び実施例１〜３で製
造された各セパレータそれぞれの体積抵抗率、曲げ強度
を測定したところ、表１に示すような結果が得られた。When the volume resistivity and the bending strength of each of the separators manufactured in the comparative example and Examples 1 to 3 were measured, the results shown in Table 1 were obtained.
【００２７】[0027]
【表１】 [Table 1]
【００２８】上記表１の結果からも明らかなように、本
発明の実施例１〜３のごとく樹脂量を少なくし、かつ、
成形面圧を大きくして製造されたセパレータは、比較例
のごとく樹脂量を多くし、かつ、成形面圧を小さくして
製造されたセパレータに比べて、同等あるいは遜色のな
い曲げ強度を確保しつつ、成形体密度が大きいことから
体積抵抗率を低下させて導電性の向上を図ることができ
る。As is clear from the results shown in Table 1, the amount of resin was reduced as in Examples 1 to 3 of the present invention, and
The separator manufactured by increasing the molding surface pressure increases the amount of resin as in the comparative example, and secures the same or comparable bending strength as the separator manufactured by decreasing the molding surface pressure. In addition, since the density of the molded body is large, the volume resistivity can be reduced to improve the conductivity.
【００２９】なお、実施例１で示したように、樹脂量を
設定範囲の最大の１５％とする場合は、伸び、流動性の
低下が少ないために、予備成形をなくしてそのコンパウ
ンドを直接金型に充填し１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ
2 以上の成形面圧を加えることで、所定どおり導電性に
優れ、かつ均質なセパレータを生産性よく製造すること
が可能である。As shown in Example 1, when the amount of resin is set to the maximum of 15% of the set range, since the elongation and the flowability are small, the compound is not directly molded without pre-forming. Fill 150-1500kgf / cm
By applying two or more molding surface pressures, it is possible to produce a uniform separator having excellent conductivity as specified and with high productivity.
【００３０】[0030]
【発明の効果】以上のように、請求項１及び請求項５に
記載の発明によれば、黒鉛粉末と熱硬化性樹脂からなる
複合体における組成割合で熱硬化性樹脂を３〜１５％と
少なくすることと、その複合体に１５０〜１５００ｋｇ
ｆ／ｃｍ2 の高い成形面圧を加えて成形密度を大きくす
ることとの相乗によって、セパレータ全体の体積抵抗率
を小さくして非常に優れた導電性を確保することができ
るとともに、結晶性の良い黒鉛粉末を用いた場合でも形
状面で所定形状の均質セパレータを確実に得ることがで
きるという効果を奏する。As described above, according to the first and fifth aspects of the present invention, the thermosetting resin has a composition ratio of 3 to 15% in the composite comprising the graphite powder and the thermosetting resin. 150-1500kg to reduce the complex
The synergistic effect of increasing the molding density by applying a high molding surface pressure of f / cm 2 makes it possible to reduce the volume resistivity of the entire separator and secure extremely excellent conductivity, Even when a good graphite powder is used, there is an effect that a homogeneous separator having a predetermined shape can be reliably obtained in terms of shape.
【００３１】特に、請求項５に記載の発明のような予備
成形を含む二段階成形を採用することにより、樹脂量が
少なくて伸び、流動性が小さい複合体を用いながらも、
最終成形時にはその複合体を金型内の隅々まで行きわた
らせて成形むらが生じないように均一に充填させること
が可能で、一層均質で、かつ、正常な形状のセパレータ
を得ることができる。In particular, by adopting the two-stage molding including the preforming as in the invention of claim 5, it is possible to use a composite having a small amount of resin, elongation and low fluidity,
At the time of the final molding, the composite can be spread all over the corners of the mold so that the composite can be uniformly filled so that molding unevenness does not occur, and a separator having a more uniform and normal shape can be obtained.
【図１】本発明のセパレータを備えた固体高分子電解質
型燃料電池を構成するスタック構造の構成を示す分解斜
視図である。FIG. 1 is an exploded perspective view showing a configuration of a stack structure constituting a solid polymer electrolyte fuel cell provided with a separator of the present invention.
【図２】同上固体高分子電解質型燃料電池におけるセパ
レータの外観正面図である。FIG. 2 is an external front view of a separator in the solid polymer electrolyte fuel cell.
【図３】同上固体高分子電解質型燃料電池の構成単位で
ある単セルの構成を示す要部の拡大断面図である。FIG. 3 is an enlarged cross-sectional view of a main part showing a configuration of a single cell, which is a structural unit of the solid polymer electrolyte fuel cell;
【図４】同上セパレータの製造工程及び製造の様子を説
明する説明図である。FIG. 4 is an explanatory view illustrating a manufacturing process and a manufacturing state of the separator.
【図５】実施例２によるセパレータの製造時における成
形面圧と体積抵抗率及び成形体密度との相関関係を示す
説明図である。FIG. 5 is an explanatory diagram showing a correlation among a molding surface pressure, a volume resistivity, and a density of a compact during production of a separator according to a second embodiment.
１ 電解質膜 ２ アノード ３ カソード ４ セパレータ ５ 単セル １４ 金型 ２０ 固体高分子電解質型燃料電池 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Electrolyte membrane 2 Anode 3 Cathode 4 Separator 5 Single cell 14 Mold 20 Solid polymer electrolyte fuel cell
─────────────────────────────────────────────────────
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【手続補正書】[Procedure amendment]
【提出日】平成１１年７月１２日（１９９９．７．１
２）[Submission date] July 12, 1999 (1999.7.1)
2)
【手続補正１】[Procedure amendment 1]
【補正対象書類名】明細書[Document name to be amended] Statement
【補正対象項目名】全文[Correction target item name] Full text
【補正方法】変更[Correction method] Change
【補正内容】[Correction contents]
【書類名】 明細書[Document Name] Statement
【発明の名称】 燃料電池用セパレータ及びその製造方
法Patent application title: Separator for fuel cell and method for producing the same
【特許請求の範囲】[Claims]
【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、主として電気自動
車用の電池として用いられる燃料電池用セパレータ及び
その製造方法に関し、詳しくは、イオン交換膜からなる
電解質膜を両側からアノード（陽極）及びカソード（陰
極）で挟んでサンドイッチ構造としたガス拡散電極をさ
らにそれの外部両側から挟むとともに、アノード及びカ
ソードとの間に、燃料ガス流路及び酸化ガス流路を形成
して燃料電池の構成単位である単セルを構成するように
用いられる固体高分子電解質型の燃料電池用セパレータ
及びその製造方法に関するものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a fuel cell separator mainly used as a battery for an electric vehicle and a method of manufacturing the same. More specifically, the present invention relates to an electrolyte membrane comprising an ion-exchange membrane, and an anode and a cathode. A gas diffusion electrode having a sandwich structure sandwiched between cathodes is further sandwiched from both outer sides thereof, and a fuel gas flow path and an oxidizing gas flow path are formed between the anode and the cathode, which is a structural unit of a fuel cell. The present invention relates to a solid polymer electrolyte type fuel cell separator used to constitute a single cell and a method for producing the same.
【０００２】[0002]
【従来の技術】燃料電池は、アノードに水素を含有する
燃料ガスを供給し、カソードに酸素を含有する酸化ガス
を供給することにより、アノード側及びカソード側にお
いて、 Ｈ2 →２Ｈ´＋２ｅ´ …（１） （１／２）Ｏ2 ＋２Ｈ´＋２ｅ´→Ｈ2 Ｏ …（２） なる式の電気化学反応を示し、電池全体としては、 Ｈ2 ＋（１／２）Ｏ2 →Ｈ2 Ｏ …（３） なる式の電気化学反応が進行し、このような燃料が有す
る化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換すること
で、所定の電池性能を発揮するものである。 2. Description of the Related Art In a fuel cell, a fuel gas containing hydrogen is supplied to an anode, and an oxidizing gas containing oxygen is supplied to a cathode, so that H 2 → 2H ′ + 2e ′. (1) (1/2) O 2 + 2H ′ + 2e ′ → H 2 O (2) An electrochemical reaction represented by the following formula is shown. As a whole, H 2 + (（) O 2 → H 2 O (3) The electrochemical reaction of the following formula proceeds, and the chemical energy of such a fuel is directly converted into electric energy, thereby exhibiting a predetermined battery performance.
【０００３】上記のようなエネルギー変換を生じる燃料
電池の一種である固体高分子電解質型の燃料電池用セパ
レータにおいては、ガス不透過性で、かつ、導電性を有
する材料から形成することが要求され、その要求に適っ
た材料として、従来から導電性樹脂が用いられている。
この導電性樹脂は、黒鉛（カーボン）粉末をフェノール
樹脂等の熱硬化性樹脂で結合してなる複合体、通称、ボ
ンドカーボン（樹脂結合質カーボン）コンパウンドであ
り、これを所定形状に形成することにより燃料電池用セ
パレータを構成している。[0003] In a solid polymer electrolyte type fuel cell separator, which is a kind of fuel cell that generates the above-mentioned energy conversion, it is required to be formed from a gas-impermeable and conductive material. As a material meeting the demand, a conductive resin has conventionally been used.
This conductive resin is a composite formed by bonding graphite (carbon) powder with a thermosetting resin such as phenol resin, commonly called a bond carbon (resin-bonded carbon) compound, and formed into a predetermined shape. Constitutes a fuel cell separator.
【０００４】ところで、上記の如きボンドカーボンコン
パウンドを用いて所定形状の燃料電池用セパレータを形
成するにあたって、従来一般には、ボンドカーボンコン
パウンドの成形性、作業性を考慮して、フェノール樹脂
等の熱硬化性樹脂と黒鉛粉末との組成割合において２５
〜４０％の熱硬化性樹脂を適正量として使用していた。[0004] By the way, when a fuel cell separator having a predetermined shape is formed by using the bond carbon compound as described above, conventionally, in consideration of moldability and workability of the bond carbon compound, a thermosetting resin such as phenol resin is generally used. 25 in the composition ratio of the conductive resin and the graphite powder
４０40% of the thermosetting resin was used as an appropriate amount.
【０００５】[0005]
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記のような
組成割合のボンドカーボンコンパウンドを使用して構成
された従来の燃料電池用セパレータにおいては、電気絶
縁材である熱硬化性樹脂量が多いために、それだけセパ
レータ自体の導電性が低下して電気抵抗が増大し、燃料
電池の性能面で好ましいものでなかった。However, in the conventional fuel cell separator constituted by using the bond carbon compound having the above composition ratio, the amount of the thermosetting resin which is the electric insulating material is large. In addition, the electrical conductivity of the separator itself decreases and the electrical resistance increases, which is not preferable in terms of fuel cell performance.
【０００６】一方、ボンドカーボンコンパウンドを使用
して構成される燃料電池用セパレータの導電性を向上さ
せるためには、熱硬化性樹脂量を極力少なくするととも
に、結晶性が良く、かつ、灰分などの不純物の少ない黒
鉛粉末を選定使用する必要があるが、このように樹脂量
を少なくすると、成形時のボンドカーボンコンパウンド
の伸び、流動性が小さくなって、成形性が悪化する。ま
た、セパレータの導電性の向上には、結晶性の良い黒鉛
粉末を用いる必要がある反面、このような結晶性の良い
黒鉛粉末は一般に樹脂との濡れ性、結合性が悪く、該黒
鉛粉末を使用する場合には、より多くの樹脂を必要とす
るため、ここで樹脂量を低下させていけばいくほど均質
なセパレータが得にくくなる。On the other hand, in order to improve the conductivity of a fuel cell separator constituted by using a bond carbon compound, the amount of the thermosetting resin is reduced as much as possible, the crystallinity is improved, and the ash content and the like are improved. It is necessary to select and use graphite powder having a small amount of impurities. However, if the amount of the resin is reduced in such a manner, the elongation and fluidity of the bond carbon compound during molding are reduced, and the moldability is deteriorated. Further, in order to improve the conductivity of the separator, it is necessary to use graphite powder having good crystallinity. On the other hand, such graphite powder having good crystallinity generally has poor wettability with resin and binding property. When used, more resin is required, so that the lower the amount of resin, the more difficult it is to obtain a homogeneous separator.
【０００７】詳述すると、燃料電池の性能を左右すると
ころのセパレータの導電性を指標する体積抵抗率で考え
てみた場合、セパレータの体積抵抗率は１×１０-2Ω・
ｃｍ以下に抑えることが望まれるが、そのような体積抵
抗率とするためには、黒鉛との組成割合において樹脂量
を１５％以下に低減する必要がある。しかし、樹脂量を
１５％以下にすると、ボンドカーボンコンパウンドの伸
び、流動性が小さくなり、３％未満ではほとんど流動性
のない状態となってしまう。したがって、上記のような
樹脂量が１５％以下のボンドカーボンコンパウンドを使
用する場合は、そのコンパウンドを加熱された金型に充
填しても、樹脂量の不足により溶融コンパウンドの流動
性が十分でないことからコンパウンドが隅々まで行きわ
たらず、充填状況いかんによっては通常の成形面圧１０
０〜１５０ｋｇｆ／ｃｍ2 を越える面圧を加えたとして
も、成形むらを生じやすく、形状面で正常な成形体（セ
パレータ）を得ることができない場合があった。More specifically, when considering the volume resistivity which indicates the conductivity of the separator, which determines the performance of the fuel cell, the volume resistivity of the separator is 1 × 10 -2 Ω ·.
cm or less, it is desirable to reduce the resin content to 15% or less in the composition ratio with graphite in order to achieve such a volume resistivity. However, when the resin content is 15% or less, the elongation and fluidity of the bond carbon compound become small, and when it is less than 3%, there is almost no fluidity. Therefore, when a bond carbon compound having a resin amount of 15% or less as described above is used, even if the compound is filled in a heated mold, the flowability of the molten compound is not sufficient due to a shortage of the resin amount. The compound does not reach every corner and the normal molding surface pressure 10
Even when a surface pressure exceeding 0 to 150 kgf / cm 2 is applied, molding irregularities are likely to occur, and a molded product (separator) having a normal shape cannot be obtained in some cases.
【０００８】本発明は上記実情に鑑みてなされたもの
で、樹脂量を少なくして良好な導電性を確保しつつ、均
質かつ所定形状に形成することができる燃料電池用セパ
レータ及びその製造方法を提供することを目的としてい
る。The present invention has been made in view of the above circumstances, and provides a fuel cell separator which can be formed in a uniform and predetermined shape while ensuring good conductivity by reducing the amount of resin, and a method of manufacturing the same. It is intended to provide.
【０００９】[0009]
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、請求項１に記載の発明に係る燃料電池用セパレータ
は、黒鉛粉末を熱硬化性樹脂で結合してなる複合体から
構成される固体高分子電解質型の燃料電池用セパレータ
であって、上記複合体が、黒鉛粉末８５〜９７％、熱硬
化性樹脂３〜１５％の組成割合に設定されているととも
に、その複合体を予め１００〜１５０ｋｇｆ／ｃｍ 2 の
範囲の面圧で冷間成形し、得られた予備成形体を１５０
〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ2 の面圧で成形したことを特徴
とするものである。According to a first aspect of the present invention, there is provided a fuel cell separator comprising a composite formed by bonding graphite powder with a thermosetting resin. A solid polymer electrolyte fuel cell separator, wherein the composite has a composition ratio of 85 to 97% of graphite powder and 3 to 15% of a thermosetting resin, and the composite is previously 100% of ~150kgf / cm 2
Cold-forming at a range of surface pressures
It is characterized by being formed at a surface pressure of １1500 kgf / cm 2 .
【００１０】上記構成の請求項１に記載の発明によれ
ば、複合体における組成割合において熱硬化性樹脂を３
〜１５％と少なくすることで、複合体自体の導電性を高
く保ちつつ、さらに、この複合体を予め１００〜１５０
ｋｇｆ／ｃｍ 2 の範囲の面圧で冷間成形し、得られた予
備成形体に１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ2 の高い成形
面圧を加えることで、成形体密度を大きくして体積抵抗
率を小さくし、さらに、導電性を向上できるとともに、
結晶性の良い黒鉛粉末を使用した場合でもコンパウンド
を金型の隅々まで確実に行きわたらせて所望形状のもの
を均質に成形することが可能となる。According to the first aspect of the present invention, the thermosetting resin is contained in the composite at a composition ratio of 3%.
By reducing it to 15%, the conductivity of the composite itself is kept high, and further, the composite is previously 100-150 %.
Cold forming at a surface pressure in the range of kgf / cm 2
By applying a high molding surface pressure of 150 to 1500 kgf / cm 2 to the pre-formed body, the density of the formed body is increased, the volume resistivity is reduced, and the conductivity can be improved.
Even when graphite powder having good crystallinity is used, the compound can be surely spread to every corner of the mold and a desired shape can be uniformly formed.
【００１１】また、同じく上記目的を達成するために、
請求項５に記載の発明に係る燃料電池用セパレータの製
造方法は、黒鉛粉末が８５〜９７％、熱硬化性樹脂が３
〜１５％の組成割合の複合体を成形して構成される固体
高分子型の燃料電池用セパレータの製造方法であって、
上記複合体を１００〜１５０ｋｇｆ／ｃｍ 2 の範囲の面
圧により予め最終成形形状に近似する形状に冷間成形し
た後、その予備成形体を金型内に充填し１５０〜１５０
０ｋｇｆ／ｃｍ2 の面圧を加えて最終形状に成形するこ
とを特徴とするものである。ここで、最終成形形状に近
似する形状とは、成形面圧方向以外の形状寸法が最終成
形体の対応する形状寸法と近似することを意味する。予
備成形体の成形面圧方向の形状寸法は、最終成形体の寸
法より１．０〜２．０倍程度に設定されていることが好
ましい。このような予備成形体を使用することで、成形
体密度と体積抵抗率をさらに良化することが可能であ
る。Also, in order to achieve the above object,
In the method for manufacturing a fuel cell separator according to the fifth aspect of the present invention, the graphite powder is 85 to 97%, and the thermosetting resin is 3%.
A method for producing a polymer electrolyte fuel cell separator constituted by molding a composite having a composition ratio of １５15%,
A surface of the above composite in the range of 100 to 150 kgf / cm 2
After being cold-formed in advance into a shape approximating the final formed shape by pressure , the pre-formed body is filled in a mold, and 150 to 150
It is characterized by applying a surface pressure of 0 kgf / cm 2 to form into a final shape. Here, the shape approximate to the final molded shape means that the shape and dimensions other than the molding surface pressure direction are similar to the corresponding dimensions of the final molded body. It is preferable that the shape and size of the preform in the forming surface pressure direction be set to about 1.0 to 2.0 times the dimensions of the final formed body. By using such a preformed body, it is possible to further improve the density and volume resistivity of the formed body.
【００１２】上記のような構成の請求項５に記載の発明
によれば、導電性を高くするために樹脂量を少なくした
ことに起因して、伸び、流動性が小さくなり、成形性が
悪化する複合体（ボンドカーボンコンパウンド）を１０
０〜１５０ｋｇｆ／ｃｍ 2 の範囲の面圧により予め最終
成形形状に近似する形状に冷間成形した上、その予備成
形体を金型に充填して１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ2
の高い成形面圧で最終形状に成形するといった二段階成
形を採用することにより、伸び、流動性が小さい複合体
であっても、この複合体を金型内の隅々まで行きわたら
せて成形むらが生じることを極力抑制しながら、成形体
密度を大きくし、さらに均一に充填させることが可能と
なり、導電性に優れているだけでなく、均質で、かつ、
形状面でも正常なセパレータを得ることができる。According to the fifth aspect of the present invention, since the amount of resin is reduced in order to increase conductivity, elongation and fluidity are reduced, and moldability is deteriorated. 10 complex (bond carbon compound)
After cold forming into a shape similar to the final formed shape in advance with a surface pressure in the range of 0 to 150 kgf / cm 2 , the preformed body is filled in a mold, and 150 to 1500 kgf / cm 2.
By adopting two-stage molding, such as molding to the final shape with a high molding surface pressure, even if the composite has low elongation and fluidity, this composite can be spread to every corner in the mold and uneven molding while minimizing the Rukoto occurs, the molded body
It is possible to increase the density and fill it evenly, and it is not only excellent in conductivity but also homogeneous and
It is possible to obtain a separator having a normal shape.
【００１３】上記請求項１に記載の発明に係る燃料電池
用セパレータ及び請求項５に記載の発明に係る燃料電池
用セパレータの製造方法において、複合体における熱硬
化性樹脂の組成割合としては、請求項２及び請求項６に
記載のように、４〜９％の範囲に設定することが体積抵
抗率と成形性のからみあいから好ましい。[0013] In the fuel cell separator according to the first aspect of the present invention and the fuel cell separator manufacturing method according to the fifth aspect of the present invention, the composition ratio of the thermosetting resin in the composite is as follows. As described in item 2 and claim 6, it is preferable to set the content in the range of 4 to 9% from the viewpoint of volume resistivity and moldability.
【００１４】また、上記請求項１に記載の発明に係る燃
料電池用セパレータ及び請求項５に記載の発明に係る燃
料電池用セパレータの製造方法において、複合体の成形
面圧は、請求項３及び請求項７に記載のように、３００
〜１０００ｋｇｆ／ｃｍ2 の範囲に設定することが好ま
しい。すなわち、成形面圧と成形体密度及び体積抵抗率
とは、図５に示すような相関関係にあり、従来一般に採
用されている１００〜１５０ｋｇｆ／ｃｍ2 の範囲の成
形面圧では成形体密度も体積抵抗率も燃料電池用セパレ
ータとして要求される値に達しないけれども、３００〜
１０００ｋｇｆ／ｃｍ2 の範囲の成形面圧に設定する
と、成形体密度も体積抵抗率もほぼ一定値に安定し、最
低で３００ｋｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧とすることによ
り、導電性に優れたセパレータを得ることができる。Further, in the fuel cell separator according to the first aspect of the present invention and the method for manufacturing a fuel cell separator according to the fifth aspect of the present invention, the molding surface pressure of the composite is determined by the third aspect and the third aspect. As described in claim 7, 300
It is preferable to set the range to 1000 kgf / cm 2 . That is, the molding surface pressure, the molding density and the volume resistivity have a correlation as shown in FIG. 5, and the molding density is also low at the molding surface pressure in the range of 100 to 150 kgf / cm 2 which has been conventionally generally employed. Although the volume resistivity also does not reach the value required for a fuel cell separator,
When the molding surface pressure is set within the range of 1000 kgf / cm 2, the density of the molded body and the volume resistivity are stabilized at almost constant values, and the molding surface pressure of at least 300 kgf / cm 2 makes the separator excellent in conductivity. Can be obtained.
【００１５】さらに、上記請求項５に記載の発明に係る
燃料電池用セパレータの製造方法において、複合体の最
終成形温度を、請求項８に記載のように、１５０〜１７
０℃の範囲に設定することにより、樹脂量が少ないこと
から伸び、流動性が小さくなった複合体の成形時におけ
る伸び、流動性等の成形性を補足して所定形状のセパレ
ータを得ることができる。Further, in the method for manufacturing a fuel cell separator according to the invention described in claim 5, the final molding temperature of the composite is set to 150 to 17 as described in claim 8.
By setting the temperature in the range of 0 ° C., it is possible to obtain a separator having a predetermined shape by supplementing the moldability such as elongation and fluidity during molding of a composite having reduced fluidity due to the small amount of resin. it can.
【００１６】なお、本発明で用いられる熱硬化性樹脂と
しては、黒鉛粉末との濡れ性に優れたフェノール樹脂が
最も好ましいが、それ以外に、ポリカルボジイミド樹
脂、エポキシ樹脂、フルフリルアルコール樹脂、尿素樹
脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アルキド
樹脂などのように、加熱時に熱硬化反応を起こし、燃料
電池の運転温度及び供給ガス成分に対して安定なもので
あればよい。The thermosetting resin used in the present invention is most preferably a phenolic resin having excellent wettability with graphite powder. In addition, polycarbodiimide resin, epoxy resin, furfuryl alcohol resin, urea resin Any resin, such as a resin, a melamine resin, an unsaturated polyester resin, or an alkyd resin, which causes a thermosetting reaction at the time of heating and is stable to the operating temperature of the fuel cell and the supplied gas components may be used.
【００１７】また、本発明で用いられる黒鉛粉末として
は、天然黒鉛、人造黒鉛、カーボンブラック、キッシュ
黒鉛、膨張黒鉛等いかなる種類のものであってもよく、
コストなどの条件を考慮して任意に選択することができ
る。特に、本発明において膨張黒鉛を用いる場合には、
該黒鉛が加熱により体積膨張することで層構造を形成し
たものであり、成形面圧を加えることによってそれら層
が互いに絡み合って強固に結合させることが可能である
ために、熱硬化性樹脂の割合を少なくする複合体におい
て有効である。The graphite powder used in the present invention may be of any type such as natural graphite, artificial graphite, carbon black, quiche graphite, expanded graphite, etc.
It can be arbitrarily selected in consideration of conditions such as cost. In particular, when expanded graphite is used in the present invention,
Since the graphite expands in volume by heating to form a layer structure, and the layers can be entangled with each other and firmly bonded by applying a molding surface pressure, the proportion of the thermosetting resin is It is effective in a complex that reduces
【００１８】[0018]
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態を図面
にもとづいて説明する。まず最初に、本発明のセパレー
タを備えた固体高分子電解質型燃料電池の構成及び動作
について図１〜図３を参照して簡単に説明する。固体高
分子電解質型燃料電池２０は、例えばフッ素系樹脂より
形成されたイオン交換膜である電解質膜１と、炭素繊維
糸で織成したカーボンクロスやカーボンペーパーあるい
はカーボンフェルトにより形成され、上記電解質膜１を
両側から挟みサンドイッチ構造をなすガス拡散電極とな
るアノード２及びカソード３と、そのサンドイッチ構造
をさらに両側から挟むセパレータ４，４とから構成され
る単セル５の複数組を積層し、その両端に図示省略した
集電板を配置したスタック構造に構成されている。Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings. First, the configuration and operation of a solid polymer electrolyte fuel cell provided with the separator of the present invention will be briefly described with reference to FIGS. The solid polymer electrolyte fuel cell 20 is formed of, for example, an electrolyte membrane 1 which is an ion exchange membrane formed of a fluorine-based resin and a carbon cloth, carbon paper or carbon felt woven with carbon fiber yarns. Are sandwiched from both sides, and a plurality of sets of unit cells 5 each comprising an anode 2 and a cathode 3 serving as a gas diffusion electrode forming a sandwich structure, and separators 4 and 4 sandwiching the sandwich structure from both sides are stacked. It is configured in a stack structure in which a current collector (not shown) is arranged.
【００１９】上記両セパレータ４は、図２に明示するよ
うに、その周辺部に、水素を含有する燃料ガス孔６，７
と酸素を含有する酸化ガス孔８，９と冷却水孔１０とが
形成されており、上記単セル５の複数組を積層した時、
各セパレータ４の各孔６，７、８，９、１０がそれぞれ
燃料電池２０内部をその長手方向に貫通して燃料ガス供
給マニホールド、燃料ガス排出マニホールド、酸化ガス
供給マニホールド、酸化ガス排出マニホールド、冷却水
路を形成するようになされている。As shown in FIG. 2, the two separators 4 have fuel gas holes 6 and 7 containing hydrogen at their peripheral portions.
And oxidizing gas holes 8 and 9 containing oxygen and cooling water holes 10 are formed. When a plurality of sets of the single cells 5 are stacked,
Each hole 6, 7, 8, 9, 10 of each separator 4 penetrates through the inside of the fuel cell 20 in the longitudinal direction, and the fuel gas supply manifold, fuel gas discharge manifold, oxidizing gas supply manifold, oxidizing gas discharge manifold, cooling It is designed to form a channel.
【００２０】また、上記両セパレータ４の表面には、所
定形状のリブ部１１が形成されており、そのリブ部１１
とアノード２の表面との間に燃料ガス流路１２が形成さ
れているとともに、リブ部１１とカソード３の表面との
間に酸化ガス流路１３が形成されている。A rib 11 having a predetermined shape is formed on the surface of each of the separators 4.
A fuel gas flow channel 12 is formed between the rib 11 and the surface of the anode 2, and an oxidizing gas flow channel 13 is formed between the rib portion 11 and the surface of the cathode 3.
【００２１】上記構成の固体高分子電解質型燃料電池２
０においては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から
燃料電池２０に対して供給された水素を含有する燃料ガ
スが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル
５の燃料ガス流路１２に供給されて各単セル５のアノー
ド２側において既述（１）式で示したとおりの電気化学
反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル５の燃料
ガス流路１２から上記燃料ガス排出マニホールドを経由
して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化
ガス供給装置から燃料電池２０に対して供給された酸素
を含有する酸化ガス（空気）が上記酸化ガス供給マニホ
ールドを経由して各単セル５の酸化ガス流路１３に供給
されて各単セル５のカソード３側において既述（２）式
で示したとおりの電気化学反応を呈し、その反応後の酸
化ガスは各単セル５の酸化ガス流路１３から上記酸化ガ
ス排出マニホールドを経由して外部に排出される。The solid polymer electrolyte fuel cell 2 having the above structure
At 0, the fuel gas containing hydrogen supplied to the fuel cell 20 from the fuel gas supply device provided outside is supplied to the fuel gas flow channel 12 of each unit cell 5 via the fuel gas supply manifold. The fuel gas is supplied and undergoes an electrochemical reaction on the anode 2 side of each unit cell 5 as shown in the above formula (1), and the fuel gas after the reaction flows from the fuel gas flow channel 12 of each unit cell 5 to the fuel gas. It is discharged outside via a discharge manifold. At the same time, an oxidizing gas (air) containing oxygen supplied to the fuel cell 20 from an oxidizing gas supply device provided outside is supplied to the oxidizing gas passage 13 of each unit cell 5 via the oxidizing gas supply manifold. Is supplied to the cathode 3 side of each unit cell 5 to cause an electrochemical reaction as shown in the above-mentioned equation (2), and the oxidized gas after the reaction flows from the oxidized gas flow path 13 of each unit cell 5 to the oxidized gas. The gas is discharged to the outside via the gas discharge manifold.
【００２２】上記（１）及び（２）式の電気化学反応に
伴い、燃料電池２０全体としては既述（３）式で示した
電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギー
を直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性
能が発揮される。なお、この燃料電池２０は、電解質膜
１の性質から約８０〜１００℃の温度範囲で運転される
ために発熱を伴う。そこで、燃料電池２０の運転中は、
外部に設けられた冷却水供給装置から該燃料電池２０に
対して冷却水を供給し、これを上記冷却水路に循環させ
ることによって、燃料電池２０内部の温度上昇を抑制し
ている。With the electrochemical reactions of the above formulas (1) and (2), the electrochemical reaction shown in the above formula (3) proceeds as a whole in the fuel cell 20, and the chemical energy of the fuel is directly converted to the electric energy. By converting to energy, predetermined battery performance is exhibited. The fuel cell 20 generates heat because it is operated in a temperature range of about 80 to 100 ° C. due to the properties of the electrolyte membrane 1. Therefore, during operation of the fuel cell 20,
Cooling water is supplied to the fuel cell 20 from a cooling water supply device provided outside, and the cooling water is circulated through the cooling water passage, thereby suppressing a rise in temperature inside the fuel cell 20.
【００２３】次に、上記のような構成及び動作を有する
固体高分子電解質型燃料電池２０におけるセパレータ４
の製造方法について説明する。このセパレータ４は、黒
鉛粉末８５〜９７％、熱硬化性樹脂３〜１５％の組成割
合に設定した複合体（ボンドカーボン）を用いて成形さ
れるものであって、上記黒鉛粉末と熱硬化性樹脂とを均
一に混合し調整して所定のコンパウンドを作成する（ス
テップＳ１００）。ついで、このコンパウンドに１００
〜１５０ｋｇｆ／ｃｍ2 の範囲の面圧を加えて、予め最
終成形形状に近似する形状に冷間成形する（ステップＳ
１０１）。続いて、その予備成形体を図４に示すよう
に、所定の最終形状を持つ金型１４内に充填する（ステ
ップＳ１０２）。この状態で、金型１４を１５０〜１７
０℃に加熱昇温するとともに、図外のプレスを動作させ
図４中の矢印ｆ方向から１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ
2 、好ましくは、３００〜１０００ｋｇｆ／ｃｍ2 の範
囲の面圧を加えることにより（ステップＳ１０３）、金
型１４の形状に応じた最終形状のセパレータ４が製造さ
れる（ステップＳ１０４）。Next, the separator 4 in the solid polymer electrolyte fuel cell 20 having the above-described structure and operation will be described.
A method of manufacturing the device will be described. The separator 4 is formed using a composite (bond carbon) having a composition ratio of 85 to 97% of graphite powder and 3 to 15% of thermosetting resin. A predetermined compound is prepared by uniformly mixing and adjusting the resin (Step S100). Then, in this compound 100
A surface pressure in the range of ~ 150 kgf / cm 2 is applied to cold-form to a shape close to the final shape in advance (step S
101). Subsequently, as shown in FIG. 4, the preform is filled in a mold 14 having a predetermined final shape (step S102). In this state, the mold 14 is
While heating and raising the temperature to 0 ° C., a press (not shown) was operated and 150 to 1500 kgf / cm from the direction of arrow f in FIG.
2 , preferably, by applying a surface pressure in the range of 300 to 1000 kgf / cm 2 (step S103), the separator 4 having a final shape corresponding to the shape of the mold 14 is manufactured (step S104).
【００２４】上記のようにして製造されるセパレータ４
においては、該セパレータ４の構成材料であるボンドカ
ーボンにおける組成割合において熱硬化性樹脂が３〜１
５％と少ないために、ボンドカーボン自体の導電性が高
く、さらに、このボンドカーボンのコンパウンドを最終
形状に近似する形状に予備成形した上、その予備成形体
を金型１４に充填し１５０〜１７０℃に加熱昇温しなが
ら、１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ2 の高い成形面圧を
加えることで、熱硬化性樹脂が溶解するとともに熱硬化
反応が起こり、成形体密度が大きく、かつ、体積抵抗率
が小さい所定形状のセパレータ４に均質に成形すること
ができる。また、樹脂量を少なくすることと、成形面圧
を高くすることの相乗により導電性が高いセパレータ４
とすることができる。The separator 4 manufactured as described above
In the above, the thermosetting resin is 3 to 1 in the composition ratio of the bond carbon which is a constituent material of the separator 4.
Since it is as small as 5%, the conductivity of the bond carbon itself is high. Further, the compound of the bond carbon is preformed into a shape close to the final shape, and the preformed body is filled in a mold 14 to 150-170. By applying a high molding surface pressure of 150 to 1500 kgf / cm 2 while heating and raising the temperature to 0 ° C., the thermosetting resin dissolves and a thermosetting reaction occurs, resulting in a large molded article density and a high volume resistivity. The separator 4 can be uniformly formed into a small predetermined-shaped separator 4. The separator 4 having high conductivity is obtained by synergistically reducing the amount of resin and increasing the molding surface pressure.
It can be.
【００２５】以下、実施例によって本発明を更に詳しく
説明する。 ＜比較例＞人造黒鉛ＳＧＳ−３５（エス・イー・シー株
式会社製）６２％、フェノール樹脂３８％の組成割合の
ボンドカーボンコンパウンドを作成し、このコンパウン
ドを金型に充填して、１６０℃の成形温度下で１５０ｋ
ｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧を２分間加えて所定形状のセパ
レータを製造した。 ＜実施例１＞天然黒鉛ＳＮ−１００Ｃ（エス・イー・シ
ー株式会社製）８５％、フェノール樹脂１５％の組成割
合のボンドカーボンコンパウンドを作成し、このコンパ
ウンドを直接金型に充填して、１６０℃の成形温度下で
１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧を２分間加
えて所定形状のセパレータを製造した。 ＜実施例２＞天然黒鉛ＳＮ−１００Ｃ（エス・イー・シ
ー株式会社製）９４％、フェノール樹脂６％の組成割合
のボンドカーボンコンパウンドを作成し、このコンパウ
ンドに１００ｋｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧を加えて最終形
状に近似する形状に冷間成形した後、そのタブレット状
の固形コンパウンドを金型に充填して、１６０℃の成形
温度下で５００ｋｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧を２分間加え
て所定形状のセパレータを製造した。 ＜実施例３＞人造黒鉛ＳＧＰ−１００（エス・イー・シ
ー株式会社製）９４％、フェノール樹脂６％の組成割合
のボンドカーボンコンパウンドを作成し、このコンパウ
ンドに１５０ｋｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧を加えて最終形
状に近似する形状に冷間成形した後、そのタブレット状
の固形コンパウンドを金型に充填して、１６０℃の成形
温度下で１０００ｋｇｆ／ｃｍ2 の成形面圧を２分間加
えて所定形状のセパレータを製造した。Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples. <Comparative Example> A bond carbon compound having a composition ratio of 62% of artificial graphite SGS-35 (manufactured by SCE Corporation) and a phenolic resin of 38% was prepared, and the compound was filled in a mold and heated at 160 ° C. 150k under molding temperature
A molding surface pressure of gf / cm 2 was applied for 2 minutes to produce a separator having a predetermined shape. <Example 1> A bond carbon compound having a composition ratio of 85% of natural graphite SN-100C (manufactured by SCE Corporation) and 15% of a phenol resin was prepared, and this compound was directly filled into a mold, and the mixture was filled with 160%. A molding surface pressure of 150 to 1500 kgf / cm 2 was applied at a molding temperature of 2 ° C. for 2 minutes to produce a separator having a predetermined shape. <Example 2> A bond carbon compound having a composition ratio of 94% natural graphite SN-100C (manufactured by SCE Corporation) and 6% phenol resin was prepared, and a molding surface pressure of 100 kgf / cm 2 was applied to this compound. In addition, after cold forming into a shape close to the final shape, the tablet-shaped solid compound is filled in a mold, and a molding surface pressure of 500 kgf / cm 2 is applied at a molding temperature of 160 ° C. for 2 minutes to a predetermined temperature. A shaped separator was produced. <Example 3> A bond carbon compound having a composition ratio of 94% artificial graphite SGP-100 (manufactured by SCE Corporation) and 6% phenol resin was prepared, and a molding surface pressure of 150 kgf / cm 2 was applied to the compound. In addition, after cold forming into a shape similar to the final shape, the tablet-shaped solid compound is filled in a mold, and a molding surface pressure of 1000 kgf / cm 2 is applied at a molding temperature of 160 ° C. for 2 minutes to a predetermined temperature. A shaped separator was produced.
【００２６】そして、上記比較例及び実施例１〜３で製
造された各セパレータそれぞれの体積抵抗率、曲げ強度
を測定したところ、表１に示すような結果が得られた。When the volume resistivity and the bending strength of each of the separators manufactured in the comparative example and Examples 1 to 3 were measured, the results shown in Table 1 were obtained.
【００２７】[0027]
【表１】 [Table 1]
【００２８】上記表１の結果からも明らかなように、本
発明の実施例１〜３のごとく樹脂量を少なくし、かつ、
成形面圧を大きくして製造されたセパレータは、比較例
のごとく樹脂量を多くし、かつ、成形面圧を小さくして
製造されたセパレータに比べて、同等あるいは遜色のな
い曲げ強度を確保しつつ、成形体密度が大きいことから
体積抵抗率を低下させて導電性の向上を図ることができ
る。As is clear from the results shown in Table 1, the amount of resin was reduced as in Examples 1 to 3 of the present invention, and
The separator manufactured by increasing the molding surface pressure increases the amount of resin as in the comparative example, and secures the same or comparable bending strength as the separator manufactured by decreasing the molding surface pressure. In addition, since the density of the molded body is large, the volume resistivity can be reduced to improve the conductivity.
【００２９】なお、実施例１で示したように、樹脂量を
設定範囲の最大の１５％とする場合は、伸び、流動性の
低下が少ないために、予備成形をなくしてそのコンパウ
ンドを直接金型に充填し１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ
2 以上の成形面圧を加えることで、所定どおり導電性に
優れ、かつ均質なセパレータを生産性よく製造すること
が可能である。As shown in Example 1, when the amount of resin is set to the maximum of 15% of the set range, since the elongation and the flowability are small, the compound is not directly molded without pre-forming. Fill 150-1500kgf / cm
By applying two or more molding surface pressures, it is possible to produce a uniform separator having excellent conductivity as specified and with high productivity.
【００３０】[0030]
【発明の効果】以上のように、請求項１及び請求項５に
記載の発明によれば、黒鉛粉末と熱硬化性樹脂からなる
複合体における組成割合で熱硬化性樹脂を３〜１５％と
少なくすることと、その複合体を１００〜１５０ｋｇｆ
／ｃｍ 2 の範囲の面圧で予め冷間成形し、さらにその予
備成形体に１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ2 の高い成形
面圧を加えて成形密度を大きくすることとの相乗によっ
て、セパレータ全体の体積抵抗率を小さくして非常に優
れた導電性を確保することができるとともに、結晶性の
良い黒鉛粉末を用いた場合でも形状面で所定形状の均質
セパレータを確実に得ることができるという効果を奏す
る。As described above, according to the first and fifth aspects of the present invention, the thermosetting resin has a composition ratio of 3 to 15% in the composite comprising the graphite powder and the thermosetting resin. And reduce the complex to 100-150 kgf
Previously cold molding, further the pre in surface pressure in the range of / cm 2
The synergistic effect of increasing the molding density by applying a high molding surface pressure of 150 to 1500 kgf / cm 2 to the pre-formed body is to reduce the volume resistivity of the entire separator to ensure excellent conductivity. In addition to this, even when graphite powder having good crystallinity is used, there is an effect that a homogeneous separator having a predetermined shape in shape can be reliably obtained.
【００３１】特に、請求項５に記載の発明のような予備
成形を含む二段階成形を採用することにより、樹脂量が
少なくて伸び、流動性が小さい複合体を用いながらも、
最終成形時にはその複合体を金型内の隅々まで行きわた
らせて成形むらが生じないように均一に充填させること
が可能で、一層均質で、かつ、正常な形状のセパレータ
を得ることができる。In particular, by adopting the two-stage molding including the preforming as in the invention of claim 5, it is possible to use a composite having a small amount of resin, elongation and low fluidity,
At the time of the final molding, the composite can be spread all over the corners of the mold so that the composite can be uniformly filled so that molding unevenness does not occur, and a separator having a more uniform and normal shape can be obtained.
【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]
【図１】本発明のセパレータを備えた固体高分子電解質
型燃料電池を構成するスタック構造の構成を示す分解斜
視図である。FIG. 1 is an exploded perspective view showing a configuration of a stack structure constituting a solid polymer electrolyte fuel cell provided with a separator of the present invention.
【図２】同上固体高分子電解質型燃料電池におけるセパ
レータの外観正面図である。FIG. 2 is an external front view of a separator in the solid polymer electrolyte fuel cell.
【図３】同上固体高分子電解質型燃料電池の構成単位で
ある単セルの構成を示す要部の拡大断面図である。FIG. 3 is an enlarged cross-sectional view of a main part showing a configuration of a single cell, which is a structural unit of the solid polymer electrolyte fuel cell;
【図４】同上セパレータの製造工程及び製造の様子を説
明する説明図である。FIG. 4 is an explanatory view illustrating a manufacturing process and a manufacturing state of the separator.
【図５】実施例２によるセパレータの製造時における成
形面圧と体積抵抗率及び成形体密度との相関関係を示す
説明図である。FIG. 5 is an explanatory diagram showing a correlation among a molding surface pressure, a volume resistivity, and a density of a compact during production of a separator according to a second embodiment.
【符号の説明】 １ 電解質膜 ２ アノード ３ カソード ４ セパレータ ５ 単セル １４ 金型 ２０ 固体高分子電解質型燃料電池[Description of Signs] 1 Electrolyte membrane 2 Anode 3 Cathode 4 Separator 5 Single cell 14 Mold 20 Solid polymer electrolyte fuel cell
Claims (9)
複合体から構成される固体高分子電解質型の燃料電池用
セパレータであって、 上記複合体が、黒鉛粉末８５〜９７％、熱硬化性樹脂３
〜１５％の組成割合に設定されているとともに、 その複合体を１５０〜１５００ｋｇｆ／ｃｍ2 の面圧で
成形したことを特徴とする燃料電池用セパレータ。1. A solid polymer electrolyte fuel cell separator comprising a composite formed by bonding graphite powder with a thermosetting resin, wherein the composite comprises 85 to 97% of graphite powder. Curable resin 3
A separator for a fuel cell, wherein the composition is set to be about 15% and the composite is formed at a surface pressure of 150 to 1500 kgf / cm 2 .
割合が、４〜９％の範囲に設定されている請求項１に記
載の燃料電池用セパレータ。2. The fuel cell separator according to claim 1, wherein the composition ratio of the thermosetting resin in the composite is set in a range of 4 to 9%.
００ｋｇｆ／ｃｍ2の範囲に設定されている請求項１ま
たは２に記載の燃料電池用セパレータ。3. The molding surface pressure of the composite is 300 to 10
3. The fuel cell separator according to claim 1, wherein the fuel cell separator is set in a range of 00 kgf / cm 2 .
ある請求項１ないし３のいずれかに記載の燃料電池用セ
パレータ。4. The fuel cell separator according to claim 1, wherein the thermosetting resin is a phenol resin.
が３〜１５％の組成割合の複合体を成形して構成される
固体高分子型の燃料電池用セパレータの製造方法であっ
て、 上記複合体を予め最終成形形状に近似する形状に冷間成
形した後、 その予備成形体を金型内に充填し１５０〜１５００ｋｇ
ｆ／ｃｍ2 の面圧を加えて最終形状に成形することを特
徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。5. A method for producing a polymer electrolyte fuel cell separator, which is formed by molding a composite having a composition ratio of graphite powder of 85 to 97% and thermosetting resin of 3 to 15%. After the above-mentioned composite is cold-formed in advance into a shape approximating the final formed shape, the pre-formed body is filled in a mold, and 150 to 1500 kg.
A method for producing a separator for a fuel cell, comprising applying a surface pressure of f / cm 2 to form a final shape.
割合は、４〜９％の範囲に設定されている請求項５に記
載の燃料電池用セパレータの製造方法。6. The method for producing a fuel cell separator according to claim 5, wherein the composition ratio of the thermosetting resin in the composite is set in a range of 4 to 9%.
００ｋｇｆ／ｃｍ2の範囲に設定されている請求項５ま
たは６に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。7. The molding surface pressure of the composite is 300 to 10
The method for producing a fuel cell separator according to claim 5, wherein the fuel cell separator is set to a range of 00 kgf / cm 2 .
１７０℃の範囲に設定されている請求項５ないし７のい
ずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。8. The final molding temperature of the composite is 150 to
The method for producing a fuel cell separator according to any one of claims 5 to 7, wherein the temperature is set in a range of 170 ° C.
が、最終成形体の寸法より１．０〜２．０倍程度に設定
されている請求項５ないし８のいずれかに記載の燃料電
池用セパレータの製造方法。9. The preform according to claim 5, wherein the dimension of the preformed body in the surface pressure direction before molding is set to about 1.0 to 2.0 times the dimension of the final molded body. A method for producing a fuel cell separator.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10245743A JP3008022B1 (en) | 1998-08-31 | 1998-08-31 | Fuel cell separator and method of manufacturing the same |
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