JP2000067876A - Manufacture of electrode for fuel cell, and fuel cell - Google Patents
Manufacture of electrode for fuel cell, and fuel cellInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は燃料電池用電極、そ
の製造方法及び燃料電池に関する。The present invention relates to a fuel cell electrode, a method for producing the same, and a fuel cell.
【０００２】[0002]
【従来の技術】燃料電池は、一般的に多数のセルが積層
されており、該セルは、二つの電極（燃料極と空気極）
で電解質を挟んだ電極ユニットを導電性を有するセパレ
ータで挟持した構造をしている。2. Description of the Related Art A fuel cell generally has a large number of cells stacked, and the cell has two electrodes (a fuel electrode and an air electrode).
In this structure, the electrode unit sandwiching the electrolyte is sandwiched by the conductive separator.
【０００３】前記燃料極では水素ガスが触媒に接触する
ことにより下記の反応が生ずる。At the fuel electrode, the following reaction occurs when hydrogen gas comes into contact with the catalyst.
【０００４】２Ｈ２ → ４Ｈ＋ ＋４ｅ− Ｈ＋は、電解質中を移動し空気極触媒に達し空気中の酸
素と反応して水となる。[0004] 2H 2 → 4H + + 4e − H + moves through the electrolyte, reaches the air electrode catalyst, reacts with oxygen in the air to become water.
【０００５】４Ｈ＋ ＋４ｅ− ＋Ｏ２ → ２Ｈ２Ｏ 上記の反応により水素と酸素を使用して電気分解の逆反
応で発電し、水以外の排出物がなくクリーンな発電装置
として注目されている。4H + + 4e − + O 2 → 2H 2 O By the above-described reaction, hydrogen and oxygen are used to generate power by a reverse reaction of electrolysis, and attention is paid to a clean power generation device that has no emissions other than water.
【０００６】大気の汚染をできる限り減らすために自動
車の排ガス対策が重要になっており、その対策の一つと
して電気自動車が使用されているが、充電設備や走行距
離などの問題で普及に至っていない。燃料電池を使用し
た自動車が最も将来性のあるクリーンな自動車であると
見られている。しかし前記燃料電池のコストが高いこと
が普及する上で障害の一つになっている。[0006] In order to reduce air pollution as much as possible, it is important to take measures against exhaust gas from automobiles. As one of the measures, electric vehicles are used. However, due to problems such as charging facilities and mileage, they have become widespread. Not in. Vehicles using fuel cells are seen as the most promising clean vehicles. However, the high cost of the fuel cell is one of the obstacles to its widespread use.
【０００７】前記燃料電池が効率的に発電するためには
燃料ガス及び空気を効率的に電極に供給することが重要
である。従来技術として特開平９−１６７６２３号公報
には、電極ユニットを挟持するセパレータにガス通流溝
を設けた構造が開示されている。この構造は、燃料電池
のガス通流溝を設ける方法の一般的なものである。In order for the fuel cell to efficiently generate power, it is important to efficiently supply fuel gas and air to the electrodes. As a prior art, Japanese Patent Application Laid-Open No. 9-167623 discloses a structure in which a gas flow groove is provided in a separator sandwiching an electrode unit. This structure is a general method of providing a gas flow groove of a fuel cell.
【０００８】[0008]
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、燃料電
池の効率を上げるためにはガス通流溝は数多くの細い溝
が用いられてるので、従来技術のようにセパレータにガ
ス通流溝を形成するためには非常にコストがかかる。燃
料電池のコストを下げるには、前記ガス通流溝を形成す
るコストをできる限り下げることは重要である。However, in order to increase the efficiency of the fuel cell, a large number of narrow gas flow grooves are used, so that the gas flow grooves are formed in the separator as in the prior art. Is very costly. In order to reduce the cost of the fuel cell, it is important to reduce the cost of forming the gas flow grooves as much as possible.
【０００９】本発明は上記課題を解決したもので、低コ
ストで形成できるガス通流溝を設けた燃料電池用電極の
製造方法及び燃料電池を提供する。The present invention solves the above-mentioned problems, and provides a method for manufacturing a fuel cell electrode provided with a gas flow groove which can be formed at low cost, and a fuel cell.
【００１０】[0010]
【課題を解決するための手段】上記技術的課題を解決す
るために、本発明の請求項１において講じた技術的手段
（以下、第１の技術的手段と称する。）は、カーボン繊
維を結合材を用いてシート状に成形し乾燥したシートを
テトラフルオロエチレン粒子分散液に浸漬後、焼成して
前記テトラフルオロエチレンを固着させると同時に前記
結合材を酸化除去後カーボン粒子を含浸させた電極基材
シートの一方の面にガスが通流するガス通流溝を設け他
方の面に触媒を担持したことを特徴とする燃料電池用電
極の製造方法である。Means for Solving the Problems In order to solve the above technical problems, the technical means adopted in claim 1 of the present invention (hereinafter referred to as first technical means) is to combine carbon fibers. An electrode substrate formed by forming a sheet into a sheet shape using a material and then immersing the sheet in a tetrafluoroethylene particle dispersion liquid and baking to fix the tetrafluoroethylene and simultaneously oxidizing and removing the binder to impregnate carbon particles. A method for producing an electrode for a fuel cell, characterized in that a gas flow groove through which gas flows is provided on one surface of a material sheet and a catalyst is supported on the other surface.
【００１１】上記第１の技術的手段による効果は、以下
のようである。The effects of the first technical means are as follows.
【００１２】即ち、結合材を酸化除去すると同時にテト
ラフルオロエチレンでカーボン繊維を結合するので、ホ
ットプレスという高コストな製造方法を使用することな
くカーボンシートを製造でき、低コストなカーボンシー
トに簡単な方法でガス通流溝を形成することができセパ
レータにガス通流溝を設ける必要がなくなるので、燃料
電池の製造コストを低下することができる効果を有す
る。That is, since the carbon fibers are bonded with tetrafluoroethylene at the same time as the binder is oxidized and removed, the carbon sheet can be manufactured without using a high-cost manufacturing method called hot pressing. Since the gas flow grooves can be formed by the method and the gas flow grooves need not be provided in the separator, the production cost of the fuel cell can be reduced.
【００１３】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項２において講じた技術的手段（以下、第２の技
術的手段と称する。）は、前記結合材が繊維であり、少
なくとも該繊維とカーボン繊維を水に分散したスラリー
を用いて抄紙し乾燥してシートを成形したことを特徴と
する請求項１記載の燃料電池用電極の製造方法である。[0013] In order to solve the above technical problem, the technical means (hereinafter referred to as the second technical means) taken in claim 2 of the present invention is that the binder is a fiber, and The method for producing an electrode for a fuel cell according to claim 1, wherein the sheet is formed by making a paper using a slurry in which fibers and carbon fibers are dispersed in water and drying the sheet.
【００１４】上記第２の技術的手段による効果は、以下
のようである。The effects of the second technical means are as follows.
【００１５】即ち、コストが低く量産性のある紙を製造
する抄紙法を利用してシートを成形するので低コストな
ガス通流溝付き燃料電池用電極ができる効果を有する。That is, since the sheet is formed by using a papermaking method for producing low-cost mass-produced paper, a low-cost fuel cell electrode with gas flow grooves can be obtained.
【００１６】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項３において講じた技術的手段（以下、第３の技
術的手段と称する。）は、前記繊維がパルプであること
を特徴とする請求項１記載の燃料電池用電極の製造方法
である。[0016] In order to solve the above-mentioned technical problem, a technical means (hereinafter referred to as a third technical means) taken in claim 3 of the present invention is characterized in that the fiber is pulp. A method for manufacturing a fuel cell electrode according to claim 1.
【００１７】上記第３の技術的手段による効果は、以下
のようである。The effects of the third technical means are as follows.
【００１８】即ち、繊維の中でも安価なパルプを利用す
るので更に低コストなガス通流溝付き燃料電池用電極が
できる効果を有する。That is, since inexpensive pulp is used among the fibers, there is an effect that an electrode for a fuel cell having a gas flow groove can be further reduced in cost.
【００１９】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項４において講じた技術的手段（以下、第４の技
術的手段と称する。）は、請求項１記載のシートにガス
通流溝を形成できる雌型を用いてホットプレスして前記
シートの一方の面に前記ガス通流溝を設けたことを特徴
とする請求項１記載の燃料電池用電極の製造方法であ
る。In order to solve the above-mentioned technical problem, the technical means (hereinafter referred to as fourth technical means) taken in claim 4 of the present invention is such that gas flows through the sheet according to claim 1. 2. The method according to claim 1, wherein the gas flow groove is provided on one surface of the sheet by hot pressing using a female mold capable of forming a groove.
【００２０】上記第４の技術的手段による効果は、以下
のようである。The effects of the fourth technical means are as follows.
【００２１】即ち、前記シートにテトラフルオロエチレ
ン粒子を含浸させてからホットプレスで前記ガス通流溝
を形成することにより確実に該ガス通流溝が形成できる
効果を有する。That is, by impregnating the sheet with tetrafluoroethylene particles and then forming the gas flow grooves by hot pressing, the gas flow grooves can be formed reliably.
【００２２】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項５において講じた技術的手段（以下、第５の技
術的手段と称する。）は、請求項１記載のシートの一方
の面にガス通流溝を形成する型を用いて抄紙することに
より前記ガス通流溝を設けたことを特徴とする請求項１
記載の燃料電池用電極の製造方法である。In order to solve the above technical problem, the technical means taken in claim 5 of the present invention (hereinafter referred to as fifth technical means) is one side of the sheet according to claim 1. 2. The gas flow groove is provided by making a paper using a mold for forming a gas flow groove in the paper.
It is a manufacturing method of the electrode for fuel cells described above.
【００２３】上記第５の技術的手段による効果は、以下
のようである。The effects of the fifth technical means are as follows.
【００２４】即ち、前記シートを形成すると同時にガス
通流溝を形成することができ、コストのかかるホットプ
レスが不要になるので更に低コストなガス通流溝付き燃
料電池用電極ができる効果を有する。That is, since the gas flow grooves can be formed at the same time as the sheet is formed, a costly hot press is not required, so that the fuel cell electrode with gas flow grooves can be produced at lower cost. .
【００２５】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項６において講じた技術的手段（以下、第６の技
術的手段と称する。）は、請求項１記載の燃料電池用電
極で電解質を挟持した構造の電極ユニットと導電性を有
するセパレータを積層したことを特徴とする燃料電池で
ある。In order to solve the above technical problem, the technical means (hereinafter referred to as the sixth technical means) taken in claim 6 of the present invention is a fuel cell electrode according to claim 1. A fuel cell comprising an electrode unit having a structure sandwiching an electrolyte and a separator having conductivity.
【００２６】上記第６の技術的手段による効果は、以下
のようである。The effects of the sixth technical means are as follows.
【００２７】即ち、セパレータの電極と接する面にはガ
ス通流溝がなく平面であるので、前記セパレータが低コ
ストで製造でき低コストな燃料電池ができる効果を有す
る。That is, since the surface of the separator that is in contact with the electrode is flat without gas flow grooves, the separator can be manufactured at low cost, and the fuel cell can be manufactured at low cost.
【００２８】[0028]
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施例について説
明する。本実施例では本発明のカーボン繊維としてカー
ボンファイバーの短繊維を使用しているが、カーボンフ
ァイバーの長繊維でもかまわない。また本実施例では本
発明の繊維としてパルプを使用しているが、木綿などの
植物性天然繊維でも羊毛などの動物性天然繊維でもレー
ヨンやナイロンなどの化学繊維でもかまわない。Embodiments of the present invention will be described below. In this embodiment, carbon fiber short fibers are used as the carbon fibers of the present invention, but carbon fiber long fibers may be used. In the present embodiment, pulp is used as the fiber of the present invention, but may be vegetable natural fiber such as cotton, animal natural fiber such as wool, or chemical fiber such as rayon or nylon.
【００２９】（実施例） ＜空気極の作製＞カーボン繊維であるカーボンファイバ
ーの短繊維（代表的な大きさは太さ１３μｍ、長さ３ｍ
ｍ）と繊維であるパルプを１：１の重量比で水に分散し
て抄紙用のスラリーをつくる。該スラリーを抄紙して厚
さ約３ｍｍのシートを製造する。該シートを１６０ｍｍ
×１６０ｍｍに切断して電極基材シートを作製する。(Example) <Preparation of air electrode> Short fiber of carbon fiber which is a carbon fiber (a typical size is 13 μm in thickness and 3 m in length)
m) and pulp as a fiber are dispersed in water at a weight ratio of 1: 1 to prepare a slurry for papermaking. The slurry is made into paper to produce a sheet having a thickness of about 3 mm. 160 mm
It cuts to 160 mm and prepares an electrode substrate sheet.
【００３０】テトラフルオロエチレン粒子分散液（ダイ
キン工業社製、Ｄ−１グレード、テトラフルオロエチレ
ン粒子６０ｗｔ％含有）をテトラフルオロエチレン粒子
濃度が１５ｗｔ％になるように水で希釈したテトラフル
オロエチレン粒子希釈溶液に前記電極基材シートを２分
間浸漬した。前記電極基材シートは多孔質であるので内
部に前記テトラフルオロエチレン粒子希釈溶液が浸透し
含浸する。A tetrafluoroethylene particle dispersion (D-1 grade, manufactured by Daikin Industries, containing 60% by weight of tetrafluoroethylene particles) was diluted with water so that the concentration of tetrafluoroethylene particles became 15% by weight. The electrode substrate sheet was immersed in the solution for 2 minutes. Since the electrode substrate sheet is porous, the tetrafluoroethylene particle dilute solution permeates and impregnates the inside.
【００３１】前記電極基材シートを約８０℃で水分を蒸
発させた後、該電極基材シートにガス通流溝を形成する
ための該ガス通流溝の雌型の構造を持つ下型と平板形状
の上型の間に前記電極基材シートを置いて１００ｋｇ／
ｃｍ２の圧力と３９０℃の温度で６０分間ホットプレス
する。After evaporating the water at about 80 ° C. in the electrode base sheet, a lower die having a female structure of the gas flow groove for forming a gas flow groove in the electrode base sheet is provided. 100 kg /
Hot-press at a pressure of cm 2 and a temperature of 390 ° C. for 60 minutes.
【００３２】上記のホットプレスにより、前記電極基材
シートの一方の面にガス通流溝が形成されると同時にテ
トラフルオロエチレン粒子がカーボン繊維の表面に固着
され、且つ前記電極基材シートに含まれているパルプが
酸化してガス化して除去される。By the hot pressing, gas flow grooves are formed on one surface of the electrode substrate sheet, and at the same time, tetrafluoroethylene particles are fixed to the surface of the carbon fiber and included in the electrode substrate sheet. The pulp being oxidized and gasified is removed.
【００３３】前記テトラフルオロエチレンは、前記電極
基材シートに撥水性を付与するとともに除去された前記
パルプに替わってカーボンファイバーを結合する結合材
の役割を果たしている。これにより前記電極基材シート
の形状を保持し前記ガス通流溝を形成することができ
る。[0033] The tetrafluoroethylene serves as a binder for imparting water repellency to the electrode base sheet and binding carbon fibers instead of the removed pulp. Thereby, the shape of the electrode substrate sheet can be maintained and the gas flow grooves can be formed.
【００３４】前記ガス通流溝の断面構造は、溝深さ約１
ｍｍ、溝幅約１ｍｍ及び溝間隔約１ｍｍである。The cross-sectional structure of the gas flow groove has a groove depth of about 1
mm, a groove width of about 1 mm, and a groove interval of about 1 mm.
【００３５】カーボンブラック粒子とエチレングリコー
ルを混合してペーストを作製し、スクリーン印刷法で前
記ガス通流溝を形成した面と反対の面から前記電極基材
シート中に含浸させた後、真空中８０℃で２時間保持し
て成形助剤を蒸発させて除去する。A paste is prepared by mixing carbon black particles and ethylene glycol, and the paste is impregnated into the electrode base sheet by a screen printing method from a surface opposite to the surface on which the gas flow grooves are formed. Hold at 80 ° C. for 2 hours to evaporate and remove the molding aid.
【００３６】カーボンブラック粒子を含浸させた前記電
極基材シートを再び前記テトラフルオロエチレン粒子希
釈溶液に２分間浸漬後約８０℃で水分を蒸発させた後、
大気中３９０℃で６０分保持してテトラフルオロエチレ
ン粒子をカーボン繊維及びカーボンブラック粒子の表面
に固着させる。The electrode base sheet impregnated with the carbon black particles is again immersed in the tetrafluoroethylene particle diluted solution for 2 minutes, and then the water is evaporated at about 80 ° C.
The particles are held at 390 ° C. for 60 minutes in the air to fix the tetrafluoroethylene particles to the surfaces of the carbon fibers and carbon black particles.
【００３７】白金担持カーボン（白金含有量４０ｗｔ
％）と水とイオン交換溶液（旭化成社製、アシプレック
ス溶液ＳＳ−１０８０）及びイソプロピルアルコールを
１：１．５：１５：１．５の重量比で十分混合して触媒
ペーストを作製し、ドクターブレード法により前記電極
基材シートの前記ガス通流溝を形成した面と反対の面に
約３００μｍの厚さで塗布した。該電極基材シートを乾
燥してイソプロピルアルコールを除去すると空気極が完
成する。前記空気極に担持された白金量は、該空気極の
単位面積当たりでは約０．４ｍｇ／ｃｍ２である。Platinum-supporting carbon (platinum content 40 wt.
%), Water, an ion-exchange solution (Aciplex solution SS-1080, manufactured by Asahi Kasei Corporation) and isopropyl alcohol in a weight ratio of 1: 1.5: 15: 1.5 to prepare a catalyst paste. The electrode substrate sheet was coated with a thickness of about 300 μm on a surface opposite to the surface on which the gas flow grooves were formed, by a blade method. When the electrode base sheet is dried to remove isopropyl alcohol, an air electrode is completed. The amount of platinum carried on the cathode is about 0.4 mg / cm 2 per unit area of the cathode.
【００３８】＜燃料極の作製＞カーボン繊維であるカー
ボンファイバーの短繊維（代表的な大きさは太さ１３μ
ｍ、長さ３ｍｍ）と繊維であるパルプを重量比１：１で
水に分散して抄紙用のスラリーをつくる。該スラリーを
抄紙して厚さ約３ｍｍのシートを製造する。該シートを
１６０ｍｍ×１６０ｍｍに切断して電極基材シートを作
製する。<Preparation of Fuel Electrode> Short fibers of carbon fiber which is carbon fiber (a typical size is 13 μm in thickness)
m, length 3 mm) and fiber pulp are dispersed in water at a weight ratio of 1: 1 to prepare a papermaking slurry. The slurry is made into paper to produce a sheet having a thickness of about 3 mm. The sheet is cut into 160 mm x 160 mm to produce an electrode substrate sheet.
【００３９】テトラフルオロエチレン粒子分散液（ダイ
キン工業社製、Ｄ−１グレード、テトラフルオロエチレ
ン粒子６０ｗｔ％含有）をテトラフルオロエチレン粒子
濃度が１５ｗｔ％になるように水で希釈したテトラフル
オロエチレン粒子希釈溶液に前記電極基材シートを２分
間浸漬した。前記電極基材シートは多孔質であるので内
部に前記テトラフルオロエチレン粒子希釈溶液が浸透し
含浸する。A tetrafluoroethylene particle dispersion (D-1 grade, manufactured by Daikin Industries, containing 60% by weight of tetrafluoroethylene particles) was diluted with water so that the concentration of tetrafluoroethylene particles became 15% by weight. The electrode substrate sheet was immersed in the solution for 2 minutes. Since the electrode substrate sheet is porous, the tetrafluoroethylene particle dilute solution permeates and impregnates the inside.
【００４０】前記電極基材シートを約８０℃で水分を蒸
発させた後、該電極基材シートにガス通流溝を形成する
ためのガス通流溝の雌型の構造を持つ下型と平板形状の
上型の間に前記電極基材シートを置いて１００ｋｇ／ｃ
ｍ２の圧力と３９０℃の温度で６０分間ホットプレスす
る。After evaporating the water at about 80 ° C. in the electrode base sheet, a lower die and a flat plate having a female structure of gas flow grooves for forming gas flow grooves in the electrode base sheet are provided. 100 kg / c with the electrode base sheet placed between upper molds
Hot-press at a pressure of m 2 and a temperature of 390 ° C. for 60 minutes.
【００４１】上記のホットプレスにより、前記電極基材
シートの一方の面にガス通流溝が形成されると同時にテ
トラフルオロエチレン粒子がカーボン繊維の表面に固着
され、且つ前記電極基材シートに含まれているパルプが
酸化してガス化して除去される。By the above-mentioned hot pressing, gas flow grooves are formed on one surface of the electrode substrate sheet, and at the same time, tetrafluoroethylene particles are fixed to the surface of the carbon fiber and contained in the electrode substrate sheet. The pulp being oxidized and gasified is removed.
【００４２】前記テトラフルオロエチレンは、前記電極
基材シートに撥水性を付与するとともに除去された前記
パルプに替わってカーボンファイバーを結合する結合材
の役割を果たしている。これにより前記電極基材シート
の形状を保持し前記ガス通流溝を形成することができ
る。The tetrafluoroethylene serves as a binder for imparting water repellency to the electrode substrate sheet and binding carbon fibers instead of the removed pulp. Thereby, the shape of the electrode substrate sheet can be maintained and the gas flow grooves can be formed.
【００４３】前記ガス通流溝の断面構造は、溝深さ約１
ｍｍ、溝幅約１ｍｍ及び溝間隔約１ｍｍである。The cross-sectional structure of the gas flow groove has a groove depth of about 1
mm, a groove width of about 1 mm, and a groove interval of about 1 mm.
【００４４】前記ガス通流溝を形成した前記電極基材シ
ートを再び前記テトラフルオロエチレン粒子希釈溶液に
２分間浸漬後約８０℃で水分を蒸発させた後、大気中３
９０℃で６０分保持してテトラフルオロエチレン粒子を
カーボン繊維の表面に更に固着させる。The electrode base sheet having the gas flow grooves formed therein is again immersed in the tetrafluoroethylene particle diluted solution for 2 minutes, and then water is evaporated at about 80 ° C.
Holding at 90 ° C. for 60 minutes further fixes the tetrafluoroethylene particles to the surface of the carbon fiber.
【００４５】次にカーボンブラック粒子とエチレングリ
コールを混合してペーストを作製し、スクリーン印刷法
で前記ガス通流溝を形成した面と反対の面から前記電極
基材シート中に含浸させた後、真空中８０℃で２時間保
持して成形助剤を蒸発させて除去する。Next, a paste is prepared by mixing carbon black particles and ethylene glycol, and the paste is impregnated into the electrode substrate sheet from the surface opposite to the surface on which the gas flow grooves are formed by screen printing. The molding aid is kept at 80 ° C. in a vacuum for 2 hours to evaporate and remove the molding aid.
【００４６】白金／ルテニウム担持カーボン（白金含有
量３０ｗｔ％、ルテニウム含有量１５ｗｔ％）と水とイ
オン交換溶液（旭化成社製、アシプレックス溶液ＳＳ−
１０８０）及びイソプロピルアルコールを１：１．５：
１５：１．５の重量比で十分混合して触媒ペーストを作
製し、ドクターブレード法により前記電極基材シートの
前記ガス通流溝を形成した面と反対の面に約３００μｍ
の厚さで塗布した。Platinum / ruthenium supported carbon (platinum content 30 wt%, ruthenium content 15 wt%), water and ion exchange solution (Aciplex solution SS-, manufactured by Asahi Kasei Corporation)
1080) and isopropyl alcohol at 1: 1.5:
A catalyst paste was prepared by sufficiently mixing at a weight ratio of 15: 1.5, and about 300 μm was formed on the surface of the electrode substrate sheet opposite to the surface on which the gas flow grooves were formed by a doctor blade method.
Was applied.
【００４７】該電極基材シートを乾燥してイソプロピル
アルコールを除去すると燃料極が完成する。前記燃料極
に担持された白金量は、該燃料極の単位面積当たりでは
約０．３ｍｇ／ｃｍ２である。When the electrode substrate sheet is dried to remove isopropyl alcohol, a fuel electrode is completed. The amount of platinum carried on the fuel electrode is about 0.3 mg / cm 2 per unit area of the fuel electrode.
【００４８】以上のように空気極と燃料極で製造工程を
変えて製造する目的は燃料電池内部での水の挙動による
ものである。As described above, the purpose of manufacturing by changing the manufacturing process between the air electrode and the fuel electrode is based on the behavior of water inside the fuel cell.
【００４９】即ち、燃料電池で発電し始める初期の状態
では水分を両極側から補給する必要があり電極の触媒が
水浸しになるのを避けるため両極とも十分安定した撥水
効果が求められるが、発電が安定すると空気極では電極
反応による生成水が生ずるのでより十分な撥水効果が必
要であり、燃料極では電極反応で生成した水素イオンは
水を伴って電解質中を移動するので水を取り込む役割が
あり触媒近傍のカーボンブラック粒子には親水性が必要
であるためである。That is, in the initial state in which power generation is started by the fuel cell, it is necessary to supply water from both electrode sides, and both electrodes are required to have a sufficiently stable water repellent effect in order to prevent the catalyst of the electrode from being flooded. When the air becomes stable, water produced by the electrode reaction is generated at the air electrode, so a more sufficient water repelling effect is required. At the fuel electrode, the hydrogen ions generated by the electrode reaction move in the electrolyte with water, so they take up water. This is because carbon black particles near the catalyst need to be hydrophilic.
【００５０】なお、本実施例ではガス通流溝を形成する
のにホットプレスを使用しているが、型を用いて抄紙す
ることによって形成することもできる。例えば、ガス通
流溝の雌型となる溝を付けたを抄紙用の金網を用いて抄
紙する方法などである。こうするとホットプレスする方
法より低コストで前記ガス通流溝を形成することができ
る。In this embodiment, a hot press is used to form the gas flow grooves, but it can also be formed by making a paper using a mold. For example, there is a method in which a female groove of a gas flow groove is formed using a wire mesh for papermaking. In this case, the gas flow grooves can be formed at a lower cost than the hot pressing method.
【００５１】本実施例では、カーボンシートを成形する
のに抄紙法を用いたが、これに限定されず、例えば、不
織布を製造する方法やカーボン繊維と結合材を含むスラ
リーからドクターブレード法などでシート成形する方法
などがある。In this embodiment, the papermaking method was used to form the carbon sheet. However, the present invention is not limited to this. For example, a nonwoven fabric manufacturing method or a doctor blade method from a slurry containing carbon fibers and a binder is used. There is a method of forming a sheet.
【００５２】また抄紙するときスラリーにパルプ等の繊
維以外に有機系の分散剤や他の有機結合材を同時に入れ
てもよい。When making paper, an organic dispersing agent or another organic binder may be simultaneously added to the slurry in addition to fibers such as pulp.
【００５３】＜評価＞図１は、本発明の実施例の評価に
使用した単セルの断面図である。<Evaluation> FIG. 1 is a sectional view of a single cell used for evaluation of the embodiment of the present invention.
【００５４】空気極１と燃料極２で固体高分子電解質膜
３を空気極触媒層１ａ及び燃料極触媒層２ａがそれぞれ
前記固体高分子電解質膜３に接する面にして挟持しホッ
トプレスして電極ユニット１０を作製した。The solid polymer electrolyte membrane 3 is sandwiched between the air electrode 1 and the fuel electrode 2 so that the air electrode catalyst layer 1a and the fuel electrode catalyst layer 2a are in contact with the solid polymer electrolyte membrane 3, respectively, and hot pressed. Unit 10 was produced.
【００５５】前記電極ユニット１０を空気供給口５ａ、
空気排出口６ａが設けられたセパレータ４ａと水素供給
口５ｂ、水素排出口６ｂが設けられたセパレータ４ｂで
挟んで単セル２０を作製した。The electrode unit 10 is connected to the air supply port 5a,
The single cell 20 was produced by sandwiching the separator 4a provided with the air outlet 6a, the hydrogen supply port 5b, and the separator 4b provided with the hydrogen outlet 6b.
【００５６】前記セパレータ４ａ、４ｂの電極と接する
面にはガス通流溝が設けられておらず平面であり、複雑
で細かい構造を持つ前記ガス通流溝がないためセパレー
タの製造コストを低くすることができる。The surfaces of the separators 4a and 4b that are in contact with the electrodes are flat without gas flow grooves, and have no complicated and fine structure. Therefore, the manufacturing cost of the separator is reduced. be able to.
【００５７】空気通流溝１ｂは前記空気極１のセパレー
タに接する面に設けられ、水素通流溝２ｂは前記燃料極
２のセパレータに接する面に設けられている。The air flow groove 1b is provided on the surface of the air electrode 1 in contact with the separator, and the hydrogen flow groove 2b is provided on the surface of the fuel electrode 2 in contact with the separator.
【００５８】前記空気供給口５ａより前記空気通流溝１
ｂを介して前記空気極１に２．５ａｔｍの空気を、前記
水素供給口５ｂより前記水素通流溝２ｂを介して前記燃
料極２に２．５ａｔｍの水素を供給した。From the air supply port 5a, the air flow groove 1
2.5 atm of air was supplied to the air electrode 1 through the b, and 2.5 atm of hydrogen was supplied to the fuel electrode 2 from the hydrogen supply port 5 b through the hydrogen flow groove 2 b.
【００５９】水分の加湿はバブリング法により前記空気
及び前記水素ともに水蒸気を供給して行った。前記セパ
レータ４ａと前記セパレータ４ｂの電気端子から発電し
た電気を取り出し、外部の可変抵抗８で抵抗を変えて電
流密度とセル電圧を測定して評価した。The moisture was humidified by supplying water vapor to both the air and the hydrogen by a bubbling method. Electricity generated from the electrical terminals of the separators 4a and 4b was taken out, and the resistance was changed by an external variable resistor 8 to measure and evaluate the current density and the cell voltage.
【００６０】（比較例）電極基材シートとして市販の厚
さ０．２３ｍｍのカーボンペーパー（東レ社製、ＴＧＰ
−Ｈ−０６０）を用いた。Comparative Example A commercially available carbon paper having a thickness of 0.23 mm (TGP, manufactured by Toray Industries, Inc.) was used as an electrode substrate sheet.
-H-060) was used.
【００６１】＜空気極の作製＞前記カーボンペーパーを
１６０ｍｍ×１６０ｍｍに切断して電極基材シートを作
製する。<Preparation of Air Electrode> The carbon paper is cut into 160 mm × 160 mm to prepare an electrode substrate sheet.
【００６２】テトラフルオロエチレン粒子分散液（ダイ
キン工業社製、Ｄ−１グレード、テトラフルオロエチレ
ン粒子６０ｗｔ％含有）をテトラフルオロエチレン粒子
濃度が１５ｗｔ％になるように水で希釈したテトラフル
オロエチレン粒子希釈溶液に前記電極基材シートを２分
間浸漬した。前記電極基材シートは多孔質であるので内
部に前記テトラフルオロエチレン粒子希釈溶液が浸透し
含浸する。A tetrafluoroethylene particle dispersion (D-1 grade, manufactured by Daikin Industries, containing 60% by weight of tetrafluoroethylene particles) was diluted with water so that the tetrafluoroethylene particle concentration became 15% by weight. The electrode substrate sheet was immersed in the solution for 2 minutes. Since the electrode substrate sheet is porous, the tetrafluoroethylene particle dilute solution permeates and impregnates the inside.
【００６３】前記電極基材シートを約８０℃で水分を蒸
発させた後、大気中３９０℃で６０分保持してテトラフ
ルオロエチレン粒子をカーボン繊維の表面に固着させ
る。After evaporating the water at about 80 ° C., the electrode substrate sheet is held at 390 ° C. in the atmosphere for 60 minutes to fix the tetrafluoroethylene particles on the surface of the carbon fiber.
【００６４】白金担持カーボンを実施例と同じ工程で前
記電極基材シートの一方の面に約３００μｍの厚さで塗
布した。該電極基材シートを乾燥してイソプロピルアル
コールを除去して空気極が完成する。前記空気極に担持
された白金量は、該空気極の単位面積当たりでは約０．
４ｍｇ／ｃｍ２である。Platinum-supported carbon was applied to one surface of the electrode base sheet at a thickness of about 300 μm in the same process as in the example. The electrode base sheet is dried to remove isopropyl alcohol, thereby completing the air electrode. The amount of platinum carried on the cathode is about 0.1 per unit area of the cathode.
4 mg / cm 2 .
【００６５】＜燃料極の作製＞前記カーボンペーパーを
１６０ｍｍ×１６０ｍｍに切断して電極基材シートを作
製する。<Preparation of Fuel Electrode> The carbon paper is cut into 160 mm × 160 mm to prepare an electrode substrate sheet.
【００６６】テトラフルオロエチレン粒子分散液（ダイ
キン工業社製、Ｄ−１グレード、テトラフルオロエチレ
ン粒子６０ｗｔ％含有）をテトラフルオロエチレン粒子
濃度が１５ｗｔ％になるように水で希釈したテトラフル
オロエチレン粒子希釈溶液に前記電極基材シートを２分
間浸漬した。前記電極基材シートは多孔質であるので内
部に前記テトラフルオロエチレン粒子希釈溶液が含浸す
る。A tetrafluoroethylene particle dispersion (D-1 grade, manufactured by Daikin Industries, Inc., containing 60% by weight of tetrafluoroethylene particles) was diluted with water so that the concentration of tetrafluoroethylene particles became 15% by weight. The electrode substrate sheet was immersed in the solution for 2 minutes. Since the electrode base sheet is porous, the inside thereof is impregnated with the tetrafluoroethylene particle diluting solution.
【００６７】前記電極基材シートを約８０℃で水分を蒸
発させた後、大気中３９０℃で６０分保持してテトラフ
ルオロエチレン粒子をカーボン繊維の表面に固着させ
る。After evaporating the water at about 80 ° C., the electrode base sheet is held at 390 ° C. in the atmosphere for 60 minutes to fix the tetrafluoroethylene particles on the surface of the carbon fiber.
【００６８】白金／ルテニウム担持カーボンを実施例と
同じ工程で前記電極基材シートの一方の面に約３００μ
ｍの厚さで塗布した。該電極基材シートを乾燥してイソ
プロピルアルコールを除去して燃料極が完成する。前記
燃料極に担持された白金量は、該燃料極の単位面積当た
りでは約０．３ｍｇ／ｃｍ２である。Platinum / ruthenium-supported carbon was applied to one surface of the electrode substrate sheet in the same process as in the example to a thickness of about 300 μm.
m. The electrode base sheet is dried to remove isopropyl alcohol, thereby completing the fuel electrode. The amount of platinum carried on the fuel electrode is about 0.3 mg / cm 2 per unit area of the fuel electrode.
【００６９】＜評価＞図３は、比較例の評価に使用した
単セルの断面図である。<Evaluation> FIG. 3 is a sectional view of a single cell used for evaluation of the comparative example.
【００７０】空気極１１と燃料極１２で固体高分子電解
質膜３を空気極触媒層１１ａ及び燃料極触媒層１２ａが
それぞれ前記固体高分子電解質膜３に接する面にして挟
持しホットプレスして電極ユニット１０Ａを作製し、空
気供給口１５ａ、空気通流溝１７ａ、空気排出口１６ａ
が設けられたセパレータ１４ａと水素供給口１５ｂ、水
素通流溝１７ｂ、水素排出口１６ｂが設けられたセパレ
ータ１４ｂで挟んで単セル２０Ａを作製した。The solid polymer electrolyte membrane 3 is sandwiched between the air electrode 11 and the fuel electrode 12 such that the air electrode catalyst layer 11a and the fuel electrode catalyst layer 12a are in contact with the solid polymer electrolyte membrane 3, respectively, and hot pressed. The unit 10A is manufactured, and the air supply port 15a, the air flow groove 17a, the air discharge port 16a
A single cell 20A was manufactured by sandwiching the separator 14a provided with the separator 14b provided with the hydrogen supply port 15b, the hydrogen flow groove 17b, and the hydrogen discharge port 16b.
【００７１】前記セパレータ１４ａ、１４ｂには複雑で
数多くの空気通流溝１７ａや水素通流溝１７ｂが設けら
れているので、その製造コストは非常に高い。Since the separators 14a and 14b are provided with a large number of complicated air flow grooves 17a and hydrogen flow grooves 17b, the manufacturing cost is very high.
【００７２】前記空気供給口１５ａより前記空気通流溝
１７ａを介して前記空気極１１に２．５ａｔｍの空気
を、前記水素供給口１５ｂより前記水素通流溝１７ｂを
介して前記燃料極１２に２．５ａｔｍの水素を供給し
た。2.5 atm of air is supplied from the air supply port 15a to the air electrode 11 through the air flow groove 17a, and from the hydrogen supply port 15b to the fuel electrode 12 through the hydrogen flow groove 17b. 2.5 atm of hydrogen was supplied.
【００７３】水分の加湿はバブリング法により前記空気
及び前記水素ともに水蒸気を供給して行った。前記セパ
レータ１４ａと前記セパレータ１４ｂの電気端子から発
電した電気を取り出し、外部の可変抵抗８で抵抗を変え
て電流密度とセル電圧を測定して評価した。The moisture was humidified by supplying water vapor to both the air and the hydrogen by a bubbling method. The electricity generated from the electrical terminals of the separators 14a and 14b was taken out, and the resistance was changed by an external variable resistor 8 to measure and evaluate the current density and the cell voltage.
【００７４】（電極評価結果）図２は実施例及び比較例
の評価結果図である。横軸は電流密度、縦軸はセル電圧
である。１００は実施例の評価結果であり、２００は比
較例の評価結果である。実施例は比較例とほぼ同じ特性
を持っている。(Evaluation Results of Electrodes) FIG. 2 is a diagram showing evaluation results of the examples and the comparative examples. The horizontal axis is the current density, and the vertical axis is the cell voltage. 100 is the evaluation result of the example, and 200 is the evaluation result of the comparative example. The example has almost the same characteristics as the comparative example.
【００７５】本発明は簡単な方法で燃料電池電極にガス
通流溝を設け、セパレータに高コストのガス通流溝を設
ける必要がないので低コストの燃料電池ができる。According to the present invention, a gas flow groove is provided in a fuel cell electrode by a simple method, and it is not necessary to provide a high-cost gas flow groove in a separator.
【００７６】[0076]
【発明の効果】以上のように、本発明は、カーボン繊維
を結合材を用いてシート状に成形し乾燥したシートをテ
トラフルオロエチレン粒子分散液に浸漬後、焼成して前
記テトラフルオロエチレンを固着させると同時に前記結
合材を酸化除去後カーボン粒子を含浸させた電極基材シ
ートの一方の面にガスが通流するガス通流溝を設け他方
の面に触媒を担持したことを特徴とする燃料電池用電極
の製造方法及びその燃料電池用電極を用いた燃料電池で
あるので、低コストの燃料電池を製造することができ
る。As described above, according to the present invention, a carbon fiber is formed into a sheet by using a binder, and the dried sheet is immersed in a tetrafluoroethylene particle dispersion and then fired to fix the tetrafluoroethylene. At the same time, a gas flow groove through which gas flows is provided on one surface of the electrode substrate sheet impregnated with carbon particles after the binder is oxidized and removed, and a catalyst is supported on the other surface. Since it is a method for manufacturing a battery electrode and a fuel cell using the fuel cell electrode, a low-cost fuel cell can be manufactured.
【図１】本発明の実施例の評価に使用した単セルの断面
図FIG. 1 is a sectional view of a single cell used for evaluating an embodiment of the present invention.
【図２】本発明の実施例及び比較例の評価結果図FIG. 2 is an evaluation result diagram of an example of the present invention and a comparative example.
【図３】本発明の比較例の評価に使用した単セルの断面
図FIG. 3 is a cross-sectional view of a single cell used for evaluating a comparative example of the present invention.
１…空気極 １ｂ…空気極触媒層 ２…燃料極 ２ｂ…燃料極触媒層 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Air electrode 1b ... Air electrode catalyst layer 2 ... Fuel electrode 2b ... Fuel electrode catalyst layer
フロントページの続き Ｆターム(参考） 5H018 AA02 AS01 BB01 BB03 BB05 BB06 BB12 BB17 CC06 DD05 DD06 DD08 EE02 EE05 EE16 EE19 5H026 AA02 BB01 BB02 BB03 BB08 BB10 CC01 CC03 CX02 CX03 CX04 EE02 EE05 EE17 EE19Continued on the front page F-term (reference)
Claims (6)
に成形し乾燥したシートをテトラフルオロエチレン粒子
分散液に浸漬後、焼成して前記テトラフルオロエチレン
を固着させると同時に前記結合材を酸化除去後カーボン
粒子を含浸させた電極基材シートの一方の面にガスが通
流するガス通流溝を設け他方の面に触媒を担持したこと
を特徴とする燃料電池用電極の製造方法。1. A sheet formed by forming carbon fibers into a sheet using a binder and immersing the dried sheet in a tetrafluoroethylene particle dispersion liquid, followed by baking to fix the tetrafluoroethylene and simultaneously oxidizing and removing the binder. A method for producing an electrode for a fuel cell, characterized in that a gas flow groove through which gas flows is provided on one surface of an electrode substrate sheet impregnated with carbon particles, and a catalyst is supported on the other surface.
繊維とカーボン繊維を水に分散したスラリーを用いて抄
紙し乾燥してシートを成形したことを特徴とする請求項
１記載の燃料電池用電極の製造方法。2. The fuel cell according to claim 1, wherein the binder is a fiber, and a sheet is formed by drying and forming a paper using a slurry in which at least the fiber and the carbon fiber are dispersed in water. Manufacturing method of electrode.
る請求項１記載の燃料電池用電極の製造方法。3. The method according to claim 1, wherein the fibers are pulp.
成できる雌型を用いてホットプレスして前記シートの一
方の面に前記ガス通流溝を設けたことを特徴とする請求
項１記載の燃料電池用電極の製造方法。4. The sheet according to claim 1, wherein the gas flow groove is provided on one surface of the sheet by hot pressing using a female mold capable of forming a gas flow groove in the sheet. 2. A method for producing an electrode for a fuel cell according to item 1.
通流溝を形成する型を用いて抄紙することにより前記ガ
ス通流溝を設けたことを特徴とする請求項１記載の燃料
電池用電極の製造方法5. The fuel according to claim 1, wherein the gas flow groove is provided by making a paper using a mold having a gas flow groove on one surface of the sheet according to claim 1. Manufacturing method of battery electrode
を挟持した構造の電極ユニットと導電性を有するセパレ
ータを積層したことを特徴とする燃料電池。6. A fuel cell, comprising: an electrode unit having a structure in which an electrolyte is sandwiched by the fuel cell electrode according to claim 1; and a separator having conductivity.
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