FR2739216A1 - Procede de traitement de combustibles et/ou de cibles nucleaires a base d'aluminium metallique par des solutions d'hydroxyde de tetramethylammonium - Google Patents
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Abstract
L'invention a trait à un procédé de traitement de combustibles et/ou de cibles nucléaires à base d'aluminium métallique par dissolution à l'aide de solutions notamment aqueuses d'hydroxyde de tétraméthylammonium (TMAOH). La dissolution peut consister en une dissolution totale en une seule étape du coeur et de la gaine du combustible nucléaire par le TMAOH ou bien en un pelage de la gaine par le TMAOH suivi d'une dissolution nitrique du coeur. L'utilisation du TMAOH élimine les inconvénients liés à la dissolution en milieu nitrique ou sodique concentré et au pelage à la soude et permet notamment une vitrification facile des effluents produits par le procédé.
Description
PROCEDE DE TRAITEMENT DE COMBUSTIBLES ET/OU DE CIBLES
NUCLEAIRES A BASE D'ALUMINIUM METALLIQUE PAR DES
SOLUTIONS D'HYDROXYDE DE TETRAMETHYLAMMONIUM.
La présente invention a pour objet un procédé de traitement de combustibles et/ou de cibles nucléaires à base d'aluminium métallique dans lequel les combustibles et/ou les cibles nucléaires sont soumis à au moins une opération de dissolution par un milieu de dissolution comprenant de l'hydroxyde de tétraméthylammonium. La dissolution des combustibles nucléaires est une opération qu'il est courant de réaliser en particulier dans le cadre du retraitement du combustible nucléaire et des cibles à base d'aluminium métallique et de matières radioactives sous forme métallique. Les combustibles à base d'aluminium comprennent une gaine composée d'aluminium métal et un coeur composé d'un mélange intime d'aluminium et de radioéléments, les cibles désignent des assemblages contenant des matières nucléaires qui, sous l'action des neutrons, permettent de générer préférentiellement certains radioisotopes. L'assemblage est ensuite dissous pour que ces derniers puissent être séparés et purifiés par chimie séparative vis-à-vis des autres
éléments présents.
Les procédés actuellement utilisés pour le retraitement des combustibles et/ou des cibles à base d'aluminium, sont fondés, soit sur leur dissolution totale - concernant à la fois la gaine et le coeur - en milieu nitrique ou sodique concentré, soit sur leur pelage à la soude - la dissolution étant alors limitée à la gaine - suivie de la dissolution en milieu nitrique du coeur. Les procédés génèrent de l'hydrogène qui doit être éliminé par balayage gazeux ou par ajout de nitrate de sodium lors de l'attaque, dans le cas des pelages et dissolutions sodiques. La dissolution des combustibles nucléaires à base d'aluminium pose des problèmes particuliers. Il est connu en effet que l'aluminium et certains de ces alliages sont résistants à l'attaque par les solutions d'acides connues et en particulier d'acide nitrique, à cause de la formation à
sa surface d'une couche d'oxyde résistant.
De ce fait, la dissolution totale en milieu acide (nitrique) des combustibles à base d'aluminium doit être effectuée à chaud en utilisant des mélanges d'acides tels que par exemple l'eau régale constituée d'un mélange d'acide nitrique et d'acide chlorhydrique (HNO3/HCl); il a également été proposé d'utiliser de l'acide nitrique additionné d'acide sulfurique: celui-ci augmente la dissolution de l'aluminium, mais du fait de la faible solubilité du sulfate d'aluminium dans l'acide nitrique, ce procédé est difficile à mettre en oeuvre. De faibles quantités d'acide fluorhydrique améliorent la dissolution de l'aluminium, mais ensuite les ions fluorures sont complexés par
l'aluminium et la réaction devient extrêmement lente.
La dissolution par l'acide nitrique des combustibles nucléaires contenant de l'aluminium nécessite de ce fait la présence d'un catalyseur au mercure constitué d'ions Hg II et présents par exemple sous forme de nitrate mercurique (Hg (NO3)2) ou de fluorure mercurique (HgF2). Cette technique est couramment utilisée depuis le début des années 1950 et est basée sur le fait que le mercure réagit avec la couche superficielle d'oxyde et forme un amalgame aluminium-mercure qui se dissout très facilement dans l'acide nitrique. Cette réaction a toutefois l'inconvénient majeur d'être très exothermique et de produire une grande quantité de mousses, de plus la dissolution entraîne la présence de quantités importantes de mercure dans les effluents produits, ce qui, du fait de la toxicité de cet élément nécessite des étapes supplémentaires de traitement telles que des étapes de précipitation et de filtration. Pour remédier aux désavantages des procédés à l'acide nitrique catalysés au mercure, on a donc proposé d'utiliser de l'acide fluoroborique pour dissoudre des combustibles nucléaires à base d'aluminium, mais si la réaction est moins exothermique et produit moins de mousses, elle est beaucoup plus lente et les vitesses de dissolution sont trop faibles par rapport au procédé classique mettant en jeu de l'acide nitrique catalysé par le
mercure (Hg II).
Les procédés qui impliquent la dissolution totale de la gaine et du coeur, sans pelage de l'enveloppe d'aluminium, à l'aide d'une solution à base d'acide nitrique, présentent l'avantage d'être réalisés en une seule étape, mais ces procédés ont en commun que le volume de solution nécessaire à la dissolution est imposé par la limite de solubilité du nitrate d'aluminium qui est d'environ 2 moles/l. Cette contrainte impose de travailler avec des volumes importants de solution de dissolution, soit dans la pratique, 100 litres d'acide nitrique 8N pour 5 kg d'aluminium et avec des solutions très chargées en
nitrate d'aluminium, donc très visqueuses.
De plus, les effluents moyenne activité (MA) induits, outre l'éventuelle présence de mercure,
sont salins et volumineux.
La dissolution par la soude des combustibles et/ou des cibles nucléaires à base d'aluminium est fondée sur le fait que l'aluminium est vigoureusement attaqué par la soude se présentant sous la forme de solutions bouillantes à des concentrations de 5 à 50 % en poids pour donner un aluminate selon la
réaction Al + NaOH + H20 -- NaAl02 + 3/2 H2.
Les avantages de la dissolution sodique sont une grande solubilité de l'aluminium, pouvant atteindre jusqu'à cinq mole/litre et la solubilisation sélective de certains produits de fission tels que Cs,
I, Zr, Nb.
La formation de quantités importantes de dihydrogène doit être réduite, car elle entraine un important danger d'explosion et de dissémination de matières radioactives, de ce fait la présence d'ions nitrates (sous forme de nitrate de sodium) ou nitrite en quantité suffisante ou un balayage gazeux adéquate permet de supprimer presque entièrement le risque lié à
la génération de dihydrogène.
Les inconvénients de la dissolution par la soude quelle que soit la variante du procédé employé sont le risque de mise en solution partielle des actinides et la présence de sodium. En effet, la quantité de sodium autorisée pour la vitrification ultérieure impose le contrôle des quantités mises en
jeu dans les procédés du cycle du combustible.
La dissolution par la soude peut être soit une dissolution totale concernant à la fois la gaine et le coeur du combustible, soit un pelage sodique de la gaine, suivi d'une dissolution nitrique du coeur. Dans les deux variantes du procédé de dissolution sodique, celui-ci comporte une deuxième étape de redissolution nitrique de la phase solide obtenue et séparée lors de la lère étape avec production d'une solution HA (haute activité). La dissolution totale par une solution de soude de l'aluminium contenu dans un combustible à la fois dans la gaine et dans le coeur présente les avantages de permettre une précipitation des actinides, de certains produits de fissions et de certains lanthanides sous forme d'hydroxydes alors que l'aluminium reste en solution. En outre, le procédé peut ensuite être poursuivi par les étapes de traitement fondées sur l'emploi d'extractants spécifiques permettant d'éviter l'ajout d'agents relargants (LINO3, Al(NO3)3) à la solution. La redissolution de la phase solide nécessite en outre un
faible volume de HNO3.
La dissolution sodique totale, outre les inconvénients déjà cités, présente également des inconvénients spécifiques, liés en particulier aux difficultés de filtration des hydroxydes, ainsi qu'au fait que le vieillissement de ces hydroxydes peut
rendre difficile leur redissolution.
Il existe également dans cette variante du procédé de dissolution sodique un risque de voir une partie des actinides passer en solution et contaminer ainsi en alpha la solution basique, rendant ainsi impossible son déclassement en effluent MA (moyenne activité). Le pelage sodique de la gaine de combustible suivi d'une dissolution nitrique du coeur qui est une technique dérivée de la dissolution totale présente l'avantage de produire une solution basique non contaminée en alpha et gérable comme effluent MA (moyenne activité). Elle présente cependant les inconvénients de la présence en solution de produits d'activation, de la nécessité d'utiliser un volume de redissolution nitrique de la phase solide plus important que dans le cas d'une dissolution totale, et enfin de la nécessité d'effectuer la dissolution nitrique du coeur en présence d'un catalyseur tel que
le fluorure d'ammonium (NH4F).
A la lumière de ce qui précède, il apparaît que les procédés de dissolution de combustibles et/ou de cibles nucléaires à base d'aluminium connus jusqu'alors restent encore insatisfaisants par de nombreux aspects, aussi bien pour ce qui concerne les procédés de dissolution nitrique que pour les procédés
de dissolution sodique.
Il existe donc un besoin pour un procédé permettant le traitement et plus précisément la dissolution de combustibles et/ou de cibles nucléaires à base d'aluminium dans lequel la dissolution du combustible soit facile, la réaction de dissolution ne soit pas très exothermique et ne pose pas de problèmes tels que la génération excessive de mousse. La cinétique de la réaction de dissolution doit en outre être rapide, les réactifs utilisés sont économiques et faciles à mettre en oeuvre, le passage en solution des actinides réduit au minimum, les produits formés lors de la dissolution faciles à séparer. Il est également souhaitable que les effluents produits ne contiennent pas de sodium et puissent ainsi être ultérieurement aisément vitrifiés, et que le volume des effluents
haute activité soit réduit.
Ces objets et d'autres encore sont atteints, conformément à l'invention, par un procédé de traitement de combustibles et/ou de cibles nucléaires à base d'aluminium métallique et de matières radioactives sous forme métallique dans lequel les combustibles et/ou les cibles nucléaires sont soumis à au moins une opération de dissolution caractérisé en ce que le milieu de dissolution comprend de l'hydroxyde de tétraméthylammonium. L'hydroxyde de tétraméthylammonium ou TMAOH, de formule semi-développée (CH3)4NOH, est une amine quaternaire et possède les propriétés d'une base forte. Ainsi, tout comme la soude, elle se carbonate facilement. Elle est commercialisée sous la forme d'un solide pentahydraté TMAOH, 5H20 (M=181, 23 g). Etant un poison par voies sous cutanées, très caustique et irritante pour la peau, les yeux et les muqueuses, elle doit être manipulée sous sorbonne avec des gants. Les produits de dégradation obtenus par chauffage sont (CH3)3N, CH3OH, NOx, et NH3. Le sel TMANO3 obtenu par réaction entre' TMAOH et HNO3 suivi d'une évaporation à
sec est très inflammable tout comme NH4NO3.
L'utilisation du TMAOH pour dissoudre l'aluminium et/ou les actinides n'est ni mentionnée, ni
suggérée dans la littérature.
Le TMAOH sous forme de solution aqueuse dissout facilement l'aluminium contenu dans les combustibles et les cibles de manière analogue aux solutions de soude utilisées couramment dans ce but, mais présente l'avantage supplémentaire de ne pas générer d'effluents moyenne activité (MA) contenant du sodium et posant des problèmes lors d'une vitrification ultérieure. De même, la cinétique de dissolution des combustibles nucléaires et cibles à base d'aluminium par les solutions de TMAOH est suffisamment rapide pour ne pas poser de problèmes de mise en oeuvre. Par ailleurs, cette réaction est très modérément exothermique et -ne nécessite donc pas de précautions liées à la dissipation de la chaleur générée. Il apparait donc que le TMAOH remplit toutes les conditions et satisfait toutes les exigences que doit remplir un agent de dissolution pour combustibles et/ou cibles nucléaires et, par rapport à la dissolution totale et au pelage à la soude, présente l'avantage supplémentaire décisif de supprimer la présence de sodium. De plus, l'hydroxyde de tétraméthylammonium se décompose par chauffage à une température relativement peu élevée, voisine de 200 C en des produits facilement éliminables et cités ci-dessus, et non en des produits insolubles posant le problème
supplémentaire de nouveaux déchets générés.
A l'instar de la soude, l'opération de dissolution d'un combustible nucléaire comprenant une gaine d'aluminium métal et un coeur composé d'un mélange intime d'aluminium et de radioéléments par un milieu de dissolution comprenant du TMAOH peut comporter, selon une première variante du procédé selon l'invention une seule étape de dissolution totale du coeur et de la gaine du combustible nucléaire dans le milieu de dissolution comprenant le TMAOH ou bien peut comporter selon une seconde variante du procédé selon l'invention, une première étape de pelage de la gaine par le milieu de dissolution comprenant le TMAOH suivie
de la dissolution nitrique du coeur.
D'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront mieux à la lecture de la
description qui suit, donnée bien entendu à titre
illustratif et non limitatif, en référence au dessin annexé sur lequel: la figure 1 est un diagramme représentant les étapes du procédé de dissolution et de traitement conforme à l'invention selon sa première variante - la figure 2 est un diagramme représentant des étapes du procédé de pelage et de traitement
conforme à l'invention selon sa seconde variante.
En se reportant à la figure 1, on constate que le procédé selon l'invention comporte tout d'abord une première étape (A) au cours de laquelle le combustible nucléaire à base d'aluminium qui est constitué de manière classique d'une gaine d'aluminium et d'un coeur contenant de l'aluminium, des actinides, des produits de fission tels que Zr, Nb, Ru, Cs, des lanthanides, est soumis à l'action d'une solution, de préférence une solution aqueuse, d'hydroxyde de tétraméthylammonium. Le combustible soumis à dissolution comprend de préférence en masse de 90 % à 95 % d'aluminium et de 5 % à 10 % d'actinides, de produits de fission et de lanthanides. La solution aqueuse de TMAOH a de préférence une concentration comprise entre 2,5 et 4,0 mole/litre, la concentration préférée étant de 4,0 mole/litre et le volume de solution mise en oeuvre est en général de 5 à litres, de préférence de 10 à 30 litres, de préférence encore de 15 à 25 litres par kg de
combustible traité.
La température à laquelle est effectuée la dissolution est généralement comprise entre 40 et 95 C de préférence entre 70 et 90 C et la durée de la dissolution est généralement comprise entre 40 et 800 minutes, de préférence entre 50 minutes, par exemple à
C et 700 minutes, par exemple à 30 C.
Toutes les valeurs des paramètres de la dissolution sont donnés à titre indicatif. Il est évident que les valeurs de ces paramètres peuvent être facilement déterminées par l'homme du métier en fonction notamment de la nature particulière du
combustible nucléaire à dissoudre.
La dissolution est de préférence réalisée sous balayage gazeux (1) par exemple un balayage d'air, d'azote ou d'argon effectué sur le ciel du réacteur de dissolution afin de limiter la quantité de dihydrogène générée lors de la dissolution de l'aluminium, et ainsi réduire les risques d'explosion liés à la présence de
dihydrogène, dont le taux doit être inférieur à 3 %.
Le produit obtenu à l'issue de l'étape (A) de dissolution est ensuite soumis à une séparation solide-liquide (A'): de préférence à centrifugation. Cette séparation se produit facilement, moyennant quoi on obtient d'une part une phase liquide basique (B) qui contient l'aluminium sous forme d'aluminate TMAA102 à une concentration de 30 à 90 g/l ainsi que des produits de fission solubles en milieu basique, des traces d'actinides et de lanthanides, à une concentration inférieure à 1 % pour les actinides, et d'autre part une phase solide (B') qui contient la quasi totalité des actinides et lanthanides, notamment l'uranium, ainsi qu'une partie des produits de fission insolubles en milieu basique, ces produits se trouvant sous la
forme d'hydroxydes et d'oxydes insolubles.
Le produit solide ainsi obtenu est dissous rapidement à une température comprise par exemple entre 50 et 105 C dans de l'acide nitrique (C'). Cette dissolution est conformément au procédé selon l'invention une dissolution quantitative de cette phase solide généralement riche en actinides qui est réalisée par exemple dans un faible volume d'acide nitrique concentré par exemple 6N, à savoir de préférence de 10
à 15 1/kg de solide.
De ce fait, la production de déchets haute activité (HA) est extrêmement réduite. La solution nitrique de dissolution contenant essentiellement les actinides et des produits de fission pourra ensuite être traitée de manière connue dans ce domaine de la
technique (D').
La phase liquide (B) obtenue après la séparation solide/liquide est ensuite asséchée par paliers par évaporation de l'eau (C) jusqu'à obtention ll d'un résidu sec qui est porté à une température supérieure ou égale à 200 C (D) afin de dégrader complètement l'aluminate TMAA102 sous forme de produits de décomposition volatils facilement éliminables (2) et d'un résidu solide. Le solide obtenu est ensuite calciné (E) à une température par exemple de 500 C à 900 C. Les produits ainsi obtenus sont principalement des oxydes d'aluminium, de produits de fission, de lanthanides et
d'actinides (F).
Le mélange calciné d'oxydes (F) obtenu dans l'étape (E) subit ensuite un traitement fonction de son activité alpha et de sa composition en radioéléments (G). Si l'activité du mélange d'oxydes est trop élevée (3), une étape de lixiviation (H) peut être nécessaire pour abaisser son activité et donner un mélange moyenne activité (4) qui est traité de manière connue, notamment par vitrification afin de fournir un déchet solide final (I) La figure 2 est un diagramme représentant les étapes du procédé de pelage et de traitement conforme à la seconde variante du procédé de l'invention. En se reportant à la figure 2, on constate que la seconde variante du procédé selon l'invention comporte tout d'abord une première étape (A1) au cours de laquelle le combustible nucléaire à base d'aluminium qui est constitué de manière classique d'une gaine d'aluminium et d'un coeur contenant de l'aluminium, des actinides, des produits de fission tels que Zr, Nb, Ru, Cs, des lanthanides, est soumis à l'action d'une solution, de préférence une solution aqueuse, d'hydroxyde de tétraméthylammonium. Le combustible soumis à pelage, comprend de préférence en masse 90 à 95 % d'aluminium et de 5 à 10 % d'actinides, de produits de fission et de lanthanides. La solution aqueuse de TMAOH a de préférence une concentration comprise entre 2,5 et 4 mole/litre, la concentration préférée étant 4 mole/litre, une concentration de 3 mole/litre pouvant éventuellement convenir et le volume de solution mis en oeuvre est en général de 5 à litres, de préférence de 10 à 30 litres, de préférence encore de 15 à 25 litres par kg de
combustible traité.
La température à laquelle est effectué le pelage est généralement comprise entre 40 et 95 C de préférence entre 70 et 90 C et la durée du pelage est généralement comprise entre 10 et 500 minutes, de préférence entre 20 minutes par exemple pour une température de 90 C et 300 minutes par exemple pour une
température de 30 C.
Toutes les valeurs des paramètres du pelage sont données à titre indicatif. Il est évident que les valeurs de ces paramètres peuvent être facilement déterminées par l'homme du métier en fonction notamment
de la nature du combustible à peler.
Le pelage, tout comme la dissolution, est de préférence réalisé sous balayage gazeux (1') par exemple un balayage d'air, ou d'azote effectué sur le ciel du réacteur de pelage, afin de limiter la quantité de dihydrogène présente lors du pelage de l'aluminium
et ainsi réduire les risques d'explosion.
Le coeur du combustible obtenu à l'issue de l'étape (AI) de pelage est ensuite séparé (A',) de la solution de pelage par tout moyen de séparation adéquate. Cette séparation se produit facilement, moyennant quoi on obtient d'une part une phase liquide basique (Bl) contenant l'aluminium sous forme d'aluminate TMAAIO2, à une concentration de 30 à 90 g/litre ainsi que des radioéléments provenant de l'activation neutronique de l'alliage d'aluminium de la gaine et d'autre part le coeur du combustible (B'1) qui contient la totalité des actinides, des produits de
fission et de l'aluminium.
Le coeur est dissous de préférence à chaud dans de l'acide nitrique concentré par exemple 6N (C'I), par exemple à ébullition en présence d'ions fluorures (NH4F, HF). Cette dissolution quantitative est réalisée dans un volume d'acide nitrique de préférence de 50 à 75 litres/kilo de solide. Cette solution de dissolution qui renferme les actinides, les produits de fission et les lanthanides pourra être traitée de manière connue dans ce domaine de la
technique (D'1).
La phase liquide (B1) obtenue après la séparation coeur/liquide est ensuite traitée comme dans
le cas de la dissolution dans les étapes C1, Dl, El, F1.
Les produits obtenus sont des oxydes d'aluminium et de produits d'activation. Le mélange d'oxyde obtenu F1 est un déchet de moyenne activité qui peut ensuite être
notamment vitrifié (I1).
L'exemple suivant, donné à titre illustratif et non limitatif, illustre les résultats
obtenus par mise en oeuvre du procédé de l'invention.
EXEMPLE 1
On a réalisé la dissolution de tronçons de plaques d'assemblage UA1 non irradiés, d'environ 71 mm de long, 15 mm de largeur, et 1,4 mm d'épaisseur pour une masse de 4,3 g. Le nombre de moles d'aluminium et d'uranium initialement présentes dans ces plaques sont
respectivement égales à 1,5 10-1 mole et 1,5 10-3 mole.
Ces plaques ont été placées dans un ballon tricol muni d'un thermomètre, d'un balayage gazeux (air), et d'un réfrigérant à circulation d'eau. Le ballon a ensuite été rempli d'une solution aqueuse de TMAOH et porté à reflux. On a étudié en fonction de la température la durée de dissolution, à savoir le temps
nécessaire à la disparition de la plaque à dissoudre.
Les résultats de la dissolution sont rassemblés dans
le Tableau I.
TABLEAU 1
Résultats de dissolution de plaques d'UA1 par une solution aqueuse de TMAOH 4 mole/1 en fonction de la température. La durée de dissolution correspond au temps nécessaire à la
disparition de la plaque à dissoudre.
-Conditions de Composition de la Composition du dissolution solution après résidu solide
-::--- -attaque -
temp. C durée, Ai, % U, % Al, % U, % min
49 >99 <0,3 <1 >99
71 >98 <0,3 <2 >99
675 90 <0,5 10 >99
Il ressort de ce tableau que la contamination de la phase solide par l'aluminium et de la phase liquide par l'uranium est d'autant plus faible
que la température de dissolution est élevée.
De même, des essais réalisés en utilisant des concentrations plus élevées en TMAOH indiquent que la contamination de la phase solide par l'aluminium et de la phase liquide par l'uranium est d'autant plus faible que la concentration initiale en TMAOH dans la
solution d'attaque est importante.
De même, la cinétique de dissolution est fonction de la température et de la concentration en
TMAOH de la solution d'attaque.
EXEMPLE 2
On a réalisé la dissolution d'une plaque de combustible contenant 460 g d'aluminium et 40 g de matière combustible, en utilisant différentes solutions d'attaque: une solution nitrique (HNO38N), dans le cadre d'un procédé de dissolution totale, une solution sodique (NaOH 5N) dans le cadre d'un procédé de pelage et d'un procédé de dissolution totale et enfin une solution de TMAOH, 4N et d'un procédé de pelage. Les résultats sont rassemblés dans le Tableau 2 et font
ressortir les avantages du procédé selon l'invention.
TABLEAU II
Comparaison des procédés de dissolution effectuée pour une plaque de combustible contenant 460g d'aluminium et 40g de "matière combustible" Solution HNO,8N. NaOH5N NaOH5N TMAOH 4 N T1AOH 4 N d'attaque Catalyseurs Hg2, F NaNO) NaNOs Balayage gazeux Balayage gazeux Procédé Dissolution totale Pelage Dissolution totale Pelage Dissolution totale Nombre d'étapes 1 2 2 2 2 litres HNO) 3 1 de NaOH 6 1 de TMAOH 4 1 de TMOH 7 1 de TMAOH Etape 12 effluent HA effluent MA effluent MA/HA effluent MA/HA effluent MA/HA Etape 2 5 1 HNOI 1 1 HNOI 5 1 HNO3 1 1 HNO effluent HA effluent HA effluent HA effluent H0% Avantages une étape Elimination Elimination de A1, Elimination de Elimination de A1, de l'aluminium Cs, I. Zr, Nb l'aluminium Cs, I, Zr, Nb Dissolution des Dissolution des actinides dans un actinides dans un faible volume faible volume Inconvénients Présence de mercure Effluents MA salins Effluents MA salins Risque de ' Effluents HA induits et contenant du et contenant du solubilisation salins et volumineux sodium sodium partielle des risque de actinides solublisation Séparation partielle des solide-liquide actinides délicate Séparation solide-liquide délicate 2 HA: Haute activité MA: Moyenne activité Fa: Faible activité
Claims (17)
1. Procédé de traitement de combustibles et/ou de cibles nucléaires à base d'aluminium métallique et de matières radioactives sous forme métallique, dans lequel les combustibles et/ou les cibles nucléaires sont soumis à au moins une opération de dissolution, caractérisé en ce que le milieu de dissolution comprend de l'hydroxyde de
tétraméthylammonium (TMAOH).
2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le combustible nucléaire comprend une gaine d'aluminium métal et un coeur composé d'un
mélange intime d'aluminium et de radioéléments.
3. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que l'opération de dissolution comporte une seule étape de dissolution totale du coeur et de la gaine du combustible nucléaire dans le milieu
de dissolution comprenant le TMAOH.
4. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que l'opération de dissolution comporte une étape de pelage de la gaine par le milieu de dissolution comprenant le TMAOH suivie de la
dissolution nitrique du coeur.
5. Procédé selon la revendication 3 ou la revendication 4, caractérisé en ce que le milieu de
dissolution consiste en une solution aqueuse de TMAOH.
6. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que la solution de TMAOH a une concentration de 2,5 à 4,0 M.
7. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que le volume de solution de dissolution mis en oeuvre est de 5 à 40 litres par
kilogramme de combustible traité.
8. Procédé selon la revendication 3 et la revendication 5, caractérisé en ce que la dissolution est réalisée à une température de 40 à 95 C pendant une
durée de 40 à 800 minutes.
9. Procédé selon la revendication 4 et la revendication 5, caractérisé en ce que le pelage est réalisé à une température de 40 à 95 C pendant une
durée de 10 à 500 minutes.
10. Procédé selon la revendication 3 et la revendication 5, caractérisé en ce que le produit obtenu à l'issue de l'étape de dissolution est soumis à une séparation solide-liquide moyennant quoi on obtient d'une part une phase liquide basique qui contient l'aluminium sous forme d'aluminate TMAA102 ainsi que les produits de fission solubles en milieu basique et des traces d'actinides et de lanthanides et d'autre part une phase solide qui contient l'essentiel des actinides et des lanthanides ainsi qu'une partie des produits de fission insolubles en milieu basique, sous
la forme d'hydroxydes et d'oxydes insolubles.
11. Procédé selon la revendication 10, caractérisé en ce que la phase solide est dissoute dans de l'acide nitrique à raison de 10 à 15 1 d'acide
nitrique par kg d'insolubles.
12. Procédé selon la revendication 4 et la revendication 5, caractérisé en ce que le coeur du combustible obtenu à l'issue de l'étape de pelage est séparé par une séparation solide-liquide, de la solution de pelage moyennant quoi on obtient d'une part une phase liquide basique qui contient l'aluminium sous forme d'aluminate TMAA102 ainsi que des radioéléments provenant de l'activation neutronique de l'alliage d'aluminium de la gaine et d'autre part le coeur du combustible qui contient la totalité des actinides, des
produits de fission et de l'aluminium.
13. Procédé selon la revendication 12, caractérisé en ce que le coeur est dissous dans de l'acide nitrique, à raison de 50 à 75 litres d'acide nitrique par kilogramme de solide, et en présence
d'ions fluorures.
14. Procédé selon la revendication 10 ou la revendication 12, caractérisé en ce que la phase liquide obtenue après la séparation solide/liquide est ensuite asséchée par paliers par évaporation de l'eau,
jusqu'à obtention d'un résidu sec.
15. Procédé selon la revendication 14, caractérisé en ce que le résidu sec obtenu est porté à une température égale ou supérieure à 200 C afin de dégrader le TMA102 sous forme de produits de décomposition essentiellement volatils qui sont
éliminés pour laisser un solide.
16. Procédé selon la revendication 15, caractérisé en ce que le solide obtenu est calciné à une température de 500 à 900 C pour donner de l'oxyde d'aluminium et des oxydes de produits de fission, de
lanthanides et d'actinides.
17. Procédé selon la revendication 16, caractérisé en ce que le mélange calciné d'oxydes obtenu est traité par vitrification après avoir éventuellement suivi un traitement supplémentaire par
lixiviation si son activité est trop élevée.
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| JPS54132170A (en) * | 1978-04-05 | 1979-10-13 | Fuji Electric Co Ltd | Photoetching method for semiconductor device |
| JPS6075590A (ja) * | 1983-09-30 | 1985-04-27 | Hitachi Ltd | アルミニウム被膜のエツチング法 |
| JPS6114705A (ja) * | 1984-06-29 | 1986-01-22 | Konishiroku Photo Ind Co Ltd | 表面処理強磁性金属粉末及び磁気記録媒体の製造法 |
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Non-Patent Citations (5)
| Title |
|---|
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| PATENT ABSTRACTS OF JAPAN vol. 017, no. 097 (E - 1326) * |
Also Published As
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|---|---|
| GB9619080D0 (en) | 1996-10-23 |
| JP3909100B2 (ja) | 2007-04-25 |
| GB2305538B (en) | 1999-06-16 |
| FR2739216B1 (fr) | 1997-10-24 |
| GB2305538A (en) | 1997-04-09 |
| US5686052A (en) | 1997-11-11 |
| JPH09145890A (ja) | 1997-06-06 |
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