FI118655B - Oksidimateriaali ydinreaktorin sulaneen ytimen loukkuun - Google Patents

Oksidimateriaali ydinreaktorin sulaneen ytimen loukkuun Download PDF

Info

Publication number
FI118655B
FI118655B FI20040517A FI20040517A FI118655B FI 118655 B FI118655 B FI 118655B FI 20040517 A FI20040517 A FI 20040517A FI 20040517 A FI20040517 A FI 20040517A FI 118655 B FI118655 B FI 118655B
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
oxide
molten
oxide material
core
nuclear
Prior art date
Application number
FI20040517A
Other languages
English (en)
Swedish (sv)
Other versions
FI20040517A0 (fi
FI20040517A (fi
Inventor
Viktor Vladimirovich Gusarov
Vladimir Bentzianovi Khabensky
Sevostyan Viktorovich Beshta
Vladimir Semyonovich Granovsky
Vyacheslav Iskhakovi Almyashev
Evgeny Vladimirovich Krushinov
Sergey Alexandrovich Vitol
Evgeny Dmitriyevich Sergeyev
Vadim Vasilyevich Petrov
Vladimir Anatolyevi Tikhomirov
Viktor Pavlovich Migal
Vladimir Anatolyevich Mozherin
Alexandr Nikolayevich Novikov
Galina Nikolayevna Salagina
Evgeny Arkadyevich Shtern
Vyacheslav Yakolevich Sakulin
Original Assignee
Otkrytoe Aktsionernoe Obschest
Viktor Vladimirovich Gusarov
Vladimir Bentzianovi Khabensky
Sevostyan Viktorovich Beshta
Vladimir Semyonovich Granovsky
Vyacheslav Iskhakovi Almyashev
Evgeny Vladimirovich Krushinov
Sergey Alexandrovich Vitol
Evgeny Dmitriyevich Sergeyev
Vadim Vasilyevich Petrov
Vladimir Anatolyevi Tikhomirov
Viktor Pavlovich Migal
Vladimir Anatolyevich Mozherin
Sakulin Vyacheslav Yakovlevich
Alexandr Nikolayevich Novikov
Galina Nikolayevna Salagina
Evgeny Arkadyevich Shtern
Zakrytoe Aktsionernoe Obschest
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from PCT/RU2002/000147 external-priority patent/WO2003032326A1/ru
Application filed by Otkrytoe Aktsionernoe Obschest, Viktor Vladimirovich Gusarov, Vladimir Bentzianovi Khabensky, Sevostyan Viktorovich Beshta, Vladimir Semyonovich Granovsky, Vyacheslav Iskhakovi Almyashev, Evgeny Vladimirovich Krushinov, Sergey Alexandrovich Vitol, Evgeny Dmitriyevich Sergeyev, Vadim Vasilyevich Petrov, Vladimir Anatolyevi Tikhomirov, Viktor Pavlovich Migal, Vladimir Anatolyevich Mozherin, Sakulin Vyacheslav Yakovlevich, Alexandr Nikolayevich Novikov, Galina Nikolayevna Salagina, Evgeny Arkadyevich Shtern, Zakrytoe Aktsionernoe Obschest filed Critical Otkrytoe Aktsionernoe Obschest
Publication of FI20040517A0 publication Critical patent/FI20040517A0/fi
Publication of FI20040517A publication Critical patent/FI20040517A/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI118655B publication Critical patent/FI118655B/fi

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Structure Of Emergency Protection For Nuclear Reactors (AREA)

Description

118655
OKSIDIMATERIAALI YDINREAKTORIN SULANEEN YTIMEN LOUKKUUN
KEKSINNÖN ALA
5 Keksintö kohdistuu ydinvoimateollisuuteen, erityisesti niin sanottuihin uhrausmateriaaleihin, ts. materiaaleihin ydinreaktorin sulaneen ytimen loukkuun, tarkoitettu lokalisoimaan sulanutta ydintä suljetuissa vesijäähdytetyissä ydinreaktoreissa, mahdollisessa on-10 nettomuustapauksessa. Tällaisen onnettomuuden tapahtuessa tämä materiaali, vuorovaikutteen ydinreaktorin korkealämpötilaisen sulaneen ytimen kanssa, sitoo (lo-kalisoi) sulan loukkuun ja jäähdyttää sen, tarjoten alikriittiset olosuhteet ja siten estäen itseään yllä-15 pitävän ketjureaktion muodostumisen, toisin sanoen ydinreaktorin siirtymisen sulassa ylikriittiseen tilaan. Näin tehden, uhrausmateriaali itse hajoaa asteittain johtuen monimutkaisista fysiko-kemiallisista prosesseista ja lakkaa olemasta alkuperäisessä muodos-20 saan.
TUNNETUN TEKNIIKAN KUVAUS
Uhrausmateriaalien kehittämisen tärkeys laitteille, joita käytetään lokalisoimaan sulanutta ydin-25 tä, jota muodostuu ydinvoimalaonnettomuuden tapauksessa, kävi ilmeiseksi suuren mittakaavan onnettomuuksien Täernobylin ydinvoimalan neljännessä reaktorissa ja amerikkalaisessa TMI ydinvoimalassa, kuin myös joidenkin muiden ydinvoimalaonnettomuuksien, jälkeen. Ydin-30 voimalateollisuuden tulevaisuus riippuu tällä hetkellä monilta osin luotettavien järjestelmien luomisesta ydinreaktorin sulaneen ytimen lokalisoimiseksi ja tehokkaiden uhrausmateriaalien luomisesta ydinreaktoreille.
35 Uhrausmateriaaleihin, jotka ovat olennaisesti uudentyyppisiä materiaaleja, kohdistuva tutkimus ja kehittäminen on vähäistä, ja koska suorat suuren mit- 118655 2 takaavan kokeet ovat mahdottomia, perustuvat ne sys-teemisuunnittelumenetelmiin käyttäen teoreettisia laskelmia ja mallikokeita.
On tunnettua että ydinreaktorin sulanut ydin 5 koostuu kahdesta faasista: metallisesta (kevyempi) ja oksidista (painavampi). Sulan ylikuumentuneen metalli-komponentin lämpötilan tehokkaaksi alentamiseksi, on mahdollista käyttää jäähdytysaineena terästä tai rautaa, jotka eivät, kuitenkaan, voi vaikuttaa sulan ok-10 sidiosaan, jossa suurin osa radioaktiivisista komponenteista sijaitsee ja jossa voi ilmaantua ydinket-jureaktio. Edelleen, tällainen aine ei aikaansaa zirkoniumin, joka on liuotettu sulan oksidiosaan, ja, joka osittain kulkeutuu sen metalliseen osaan, hapettu-15 mistä joka voi aiheuttaa vedyn, joka on muodostunut ei-hapetetun zirkoniumin ja vesihöyryn vuorovaikutuksen tuloksena, palamisen ja räjähtämisen.
Tunnettu on oksidimateriaali ydinreaktorin sulaneen ytimen loukkua varten, joka oksidimateriaali 20 sisältää pii- ja alumiinioksidia jäähdytys- ja hapettavana aineena (katso RU 2165106, Lk. G21C 9/016, 12/10, 10.04.2001). Nämä oksidit sekoitetaan uraanidi-oksidin kanssa, joka uraanidioksidi on läsnä suurena määränä sulassa ja vähentää sen konsentraatiota pie-25 nentäen täten ydinreaktion mahdollisuutta sulassa, jo ka siirtyy ylikriittiseen tilaan; myös, niiden suhteellisen korkean lämpökapasiteetin johdosta, helpot-tavat ne sulan jäähdyttämistä ja lokalisaatiota loukussa. Lisäksi, kun käytetään tällaista materiaalia 30 tapahtuu zirkoniumin hapettumista piioksidin avulla ja, vähemmässä määrin,, alumiinioksidin avulla.
Jotta aikaansaadaan tehokkaampi zirkoniumin hapettuminen, on ehdotettu toista oksidimateriaalia ydinreaktorin sulaneen ytimen loukkuun (katso Markus 35 Nie. Application of Sacrificial Concrete for the Re tention and Conditioning of Molten Corium in the EPR Core Melt Retention Concept. OECD Workshop on Ex- 118655 3
Vessel Debris Coolability. Karlsruhe, Saksa, 15-18 Marraskuuta 1999). Tässä materiaalissa käytetään seosta, joka sisältää rautaoksidia, piidioksidia ja alumiinioksidia, kuin myös boori-, kalsium-, magnesium-5 ja kromioksideja, jäähdytys- ja hapettavana aineena. Rautaoksidipitoisuus tällaisessa aineessa on noin 22 -45 %, piidioksidipitoisuus on noin 25 % ja alumiiniok-sidipitoisuus on noin 2 %.
Tunnetut uhrausmateriaalit, jotka laimentavat 10 ydinreaktorin sulanutta ydintä, auttavat rajoittamaan monistustekijää neutroneille, jotka ovat muodostuneet ydinreaktion aikana, alle arvon, jossa ydinreaktio sulassa siirtyy ylikriittiseen tilaan, jota ei voida hyväksyä. Kuitenkin, ydinturvallisuuden aikaansaamisen 15 ongelma luotettavasti ylläpitämällä ydinreaktio ali- kriittisissä olosuhteissa sulassa jää erittäin tärkeäksi .
Esillä olevan keksinnön päätavoite on luoda oksidimateriaali ydinreaktorin sulaneen ytimen louk-20 kuun, joka materiaali voi luotettavammin ylläpitää sula alikriittisessä tilassa, täten varmistaen ydinturvallisuuden.
KEKSINNÖN YHTEENVETO
25 Edellä mainittu päätavoite huomioon ottaen, :: ehdotetaan oksidimateriaali ydinreaktorin sulanutta ydintä varten, joka oksidimateriaali sisältää jäähdytys- ja hapettavan aineen sulaneen ytimen jäähdyttämiseksi ja sen aktiivisempien komponenttien hapettami-30 seksi, joka materiaali, keksinnön mukaisesti, edelleen sisältää kohdeapuainetta, joka koostuu vähintään yhdestä oksidista, joka on valittu ryhmästä, joka sisältää Gd203*.n, Elchin ja Sm2C>3:n.
Tällaisten oksidien, jotka kykenevät ottamaan 35 neutroneja niiden energioiden laajalla spektrillä, käyttöönotto oksidiuhrausmateriaaliin, varmistaa luotettavamman sulaneen ytimen ydinturvallisuuden, toisin 118655 4 sanoen, pitää luotettavammin ydinreaktorin sulaneen ytimen alikriittisissä olosuhteissa, tehokkaasti absorboimalla neutroneja, jotka ovat emittoituneet uraanin radioaktiivisten isotooppien ja muiden sulassa 5 läsnäolevien radioaktiivisten elementtien ydinhajoami-sen tuloksena. Sulan jähmettymisen aikana kiteytyvät gadolinium, Gd203:n muodossa, europium, Eu203:n muodossa, ja samarium, Sm203:n muodossa, yhteen uraanioksidin suurimman osan fissioutuvien isotooppien kanssa, ai-10 kaansaaden siten olosuhteet, joissa järjestelmän paikallinen kriittisyys (ylikriittisyys) on mahdotonta, ts. neutronimbnistustekijä pidetään sellaisena, että sulan uraania-sisältävän oksidiosan alikriittisyys varmistetaan.
15 Kohdeapuaineen pitoisuus voi olla jopa 4 pai- no-%:a. Kun käytetään Gd203:a, tulee sen pitoisuuden edullisesti olla 0,1 - 0,4 paino-%:a. Kun käytetään Eu203:a ja/tai Sm203:a, tulee niiden pitoisuuksien edullisesti olla 1-4 paino-%:a koska ne kykenevät 20 vähemmässä määrin absorboimaan neutroneja verrattuna
Gd203: een.
Edullisesti, sisältävät oksidimateriaalin V1,* ydinreaktorin sulaneen ytimen loukkuun jäähdytys- ja hapettava aine Fe203:a ja/tai Fe3C>4:ä, määränä 46 - 80 25 paino-% ja Al203:a määränä 16 - 50 paino-%:a. Tällainen jäähdytys- ja hapettavan aineen koostumus aikaansaa hyvän zirkoniumin hapettumisen sulassa rautaoksidien kanssa ja sulan tehokkaan jäähdyttämisen alumiinioksidin korkean lämpökapasiteetin ansiosta. Samaan ai-30 kaan ovat rauta- ja alumiinioksidit hyvin sekoittuvia sulasta olevan uraanioksidin kanssa, ilman, että aiheuttavat oksidifaasin kerrostumista (nesteytymistä) , jolloin aikaansaadaan sulan hyvä laimentuminen ja edelleen luotettavampi alikriittisyyden ylläpito.
35 Edelleen, rauta- ja alumiinioksidit muodostavat, vuo rovaikutuksen avulla, kiinteitä liuoksia, joiden ki-teytymislämpötilat ovat alhaisempia kuin alumiinioksi- 118655 5 din. Tämä nopeuttaa vuorovaikutusta sulan ytimen ja uhrausmateriaalin välillä, jolloin aikaansaadaan sulan hyvä laimentuminen ja se pidetään alikriittisessä tilassa.
5 Ehdotetun uhrausmateriaalin hapettava ja jäähdytysaine voi myös sisältää jopa 4 paino-%:a, edullisesti 1-4 paino-%:a, piidioksidia. Siinä missä piidioksidi on huonosti sekoittuva sulan uraanidioksi-din kanssa, voi se tällaisena pienenä määränä liueta 10 sulan oksidiosassa ilman kerrostumista, täten jossakin määrin alentaen lämpötilaa, jossa kiteytyminen alkaa uraanidioksidin laimentamisen auttamiseksi ja sen pitämiseksi alikriittisessä tilassa. Edelleen piidioksidin lisääminen jopa tällaisina pieninä määrin tuottaa 15 tuloksena 40 - 50 % kasvun uhrausmateriaalin kestävyydessä johtuen S i02-yhdisteen muodostumisesta Al203:n kanssa (mulliitti).
KEKSINNÖN EDULLISTEN SUORITUSMUOTOJEN KUVAUS
20 Keksinnön mukaisesti ehdotettu sintrattu ok- sidiuhrausmateriaali saatiin kaksoiskalsinointimene- telmän avulla, joka aikaansaa stabiilit dimensiot muo- dostuneille levyille. Alkuvaiheessa valmistettiin läh- ···-· tökomponentit tämän jälkeistä sekoittamista varten : 25 vaaditussa suhteessa. Tämän jälkeen komponentit sekoi- • · · · .···, tettiin ja perusmateriaalin, joka edustaa jäähdytys- • * "I ja hapettavaa ainetta, ja, erikseen, kohdeapuainekom- "" ponentin (Gd203, Eu203 ja/tai Sm203) kuivatärytin- * · '···* jauhaminen (dry vibro-grinding) suoritettiin, jotta 30 saatiin jauheita, joiden partikkelikoot eivät ylittä- • · : '·· neet S3 μτα-.ä. Kun saavutettiin 63 μιη:η partikkelikoko, M» ί,.,ί lopetettiin jauhaminen. Kohdeapuaineoksidien jauheet ; ]·. sekoitettiin perusmateriaalin osan kanssa suhteessa * · * 1/10 - 1/5 (kontrolliesimerkissä ei käytetty koh- • · 35 deapuainetta) . Saatu seos homogenisoitiin ja tämän jälkeen otettiin käyttöön jäljellä olevaan perusmate-·:**: riaaliin. Sen jälkeen kun sekoittaminen oli toistettu, 6 1 1 8655 saatiin kohdeapuaineen hienon jauheen tasalaatuinen jakautuminen jauheessa, joka sisälsi perusmateriaali-komponentin. Tämän jälkeen levyt puristettiin käyttämällä 5 %:sta vesipohjaista polyvinyylialkoholia hel-5 posti palavana sitojana ja poltettiin 1280 - 1300 °C lämpötilassa 2 tunnin ajan. Tämän jälkeen levyt murskattiin, jauhettiin, lajiteltiin fraktioihin, sekoitettiin tilapäisen sitojan (polyvinyylialkoholin 5 % vesipohjaisen liuoksen) kanssa ja puristettiin. Lopuk-10 si ne poltettiin ilmassa 1320 °C lämpötilassa 6 tunnin ajan.
Käytön aikana asetetaan ehdotettu oksidiuh-rausmateriaali loukkuun, esim. sijoitettu ydinreaktorin alle, edullisesti yhdessä metalliuhrausmateriaalin 15 kanssa. Epätodennäköisen onnettomuuden ja reaktorisei-nän läpi sulamisen tapauksessa, virtaa sulanut ydin, jonka lämpötila on noin 2700 °C, alas loukkuun ja on vuorovaikutuksessa uhrausmateriaalin kanssa. Tällaisessa tapauksessa uhrausmateriaali sulatetaan ja se-20 koitetaan sulaneen ytimen kanssa, aikaansaaden, ensiksi, sulan jäähdyttämisen noin 2000 °C lämpötiloihin, jotta vältetään loukun seinän sulaminen ja täten sulan lokalisoituminen- ja, toiseksi sulassa läsnäolevan uraanidioksidin laimentumisen täten ylläpitäen ydinre-25 aktiota sulassa alikriittisissä olosuhteissa. Lisäksi, uhrausmateriaali hapettaa zirkoniumia sulassa ytimessä alentaen vapautuneen vedyn määrää zirkoniumin ja veden vuorovaikutuksen tuloksena.
Reaktorin sulan ytimen jäähdyttämisen aikana, 30 sijoitetaan gadolinium-, europium- ja samariumoksidit aktiivin vyöhykkeen oksidiosaan, joka sisältää fissi-oituvien isotooppien huikin; ne kiteytyvät yhteen uraanioksidin kanssa, jolla on samanlaiset fysiko-kemialliset ominaisuudet. Uraanin radioaktiivisten 35 isotooppien ja muiden radioaktiivisten elementtien ja fissiotuotteiden hajoamisen aikana emittoituvat neutronit, jotka neutronit voivat indusoida ketjuydinreak- 118655 7 tiota, kun ovat muun fissioituvan materiaalin ytimien kaappaamia. Myöhemmässä hajoamisenvaiheessa muodostu neiden neutroneiden lukumäärän suhde edeltävässä vaiheessa muodostuneiden neutroneiden lukumäärään edustaa 5 neutronimonistustekijää, joka karakterisoi ydinreak- tiontilaa. Mikäli tämä tekijä ylittää yhden, kulkee ydinreaktio ylikriittisessä tilassa, jossa neutronien lukumäärä kasvaa lumivyörymäisesti tuottamaan räjähdyksen. Jotta ydinreaktio kulkee alikriittisessä ti-10 lassa, ts. ilman neutronien lukumäärän kasvua, tulee edellä mainitun K-tekijän olla alle yhden. Gado-liniumoksidin (Gd203) , europiumoksidin (Eu203) tai sa-mariumoksidin (Sm203) läsnäolo oksidiuhrausmateriaalis-sa johtaa neutroneiden absorptioon näiden metallien 15 ytimien avulla koska näillä ytimillä on suuri neutroni-absorption vaikutusala neutronienergian laajalla spektrillä, joka ehkäisee näiden neutroneiden kaappaamista mainitun uraaniytimen toimesta täten vähentäen jälkimmäisessä hajoamisvaiheessa muodostuneiden neut-20 roneiden lukumäärää, ts. pienentää neutronimonistuste kijää, ja ehkäisee ketjuydinreaktiota siirtymästä ylikriittiseen tilaan.
Vaikkakin Gd203:n, Eu203:n tai Sm203:n käyt- ···-· töönotto perusoksidiuhrausmateriaalikoostumukseen ai- ; 25 kaansaa saman teknisen tuloksen, on Gd203:n käyttö #it 1 ,···, edullista koska sen pitoisuus (edullisesti 0,1 - 0,4 • 1 *" paino-%:a) voi olla noin 10 kertaa pienempi kuin "" Eu203:n tai Sm203:n käyttöönoton tapauksessa, joiden • · *··2 pitoisuuksien tulee edullisesti olla 1-4 paino-%:n 30 välillä. Eu203:n ja Sm203:n suurempien määrien käytön • · • 3 välttämättömyys verrattuna Gd203:een johtuu niiden pie- • · · ϊ,„ϊ nemmästä kyvystä absorboida neutroneja. Kuitenkin, ]·, huolimatta Gd203:n paremmasta kyvystä ottaa neutronei- • · · [11/ ta, voi Eu203:n ja Sm203:n käyttö olla sopivaa koska ne 2 • *" 35 ovat paljon halvempia kuin Gd203.
Gd203:n, Eu203 : n tai Sm203:n konsentraation 3 *:2: alaraja määritetään välttämättömyyden mukaan, jotta 118655 8 luotettavasti aikaansaadaan monistustekijäarvo, joka varmistaa sulan uraania-sisältävän oksidiosan ylläpidon alikriittisissä olosuhteissa. Näiden komponenttien konsentraation yläraja määritetään taloudellisten 5 seikkojen avulla, nimittäin Gd203 :n, Eu203:n ja Sm203:n korkeat kustannukset huomioiden, ja välttämättömyyden mukaan pitää korkea jäähdytys- ja hapettavan aineen pitoisuus ja täten uhrausmateriaalin kyvyn mukaan tehokkaasti jäähdyttää sulaa ja hapettaa zirkoniumia.
10 Kun sula saavuttaa uhrausmateriaalin, tapah tuu uhrausmateriaalin sulamista ja sulan jäähtymistä. Kun käytetään edullista materiaalikoostumusta, jossa jäähdytys- ja hapettava aine sisältää 46 - 80 paino-%:a Fe203:a ja/tai Fe304:ä ja 16 - 50 paino-%:a Al203:a, 15 tapahtuu suurtehoeksoterminen reaktio lämmön kehitty misellä sulan ja tällaisessa oksidiuhrausmateriaaliin sisältyvien suhteellisten suurten rautaoksidimäärien vuorovaikutuksen etuosassa, johtuen zirkoniumin kiivaasta hapettumisesta sulassa, jolloin sula jää nes-20 teeksi joksikin aikaa, helpottaen sen hyvää sekoittumista uhrausmateriaalin kanssa ja sen tehokasta laimentumista tämän materiaalin avulla. Mainitun vuoro-vaikutuksen korkea aktiivisuus aikaansaa uhrausmateri- a aalikomponenttien ja sulaneen ytimen tasaisen sulan 25 nopean muodostumisen, ja sulan nopeamman jäähtymisen johtuen kiivaasta lämmönpoistumisesta loukun seinien läpi nesteestä loukussa. Mainittu lämmön vapautuminen uhrausmateriaalin ja sulaneen ytimen rajalla ehkäisee sulaa kiteytymästä mainitulla rajalla ja, tuloksena, 30 uhrausmateriaalin ja sulaneenytimen välisen vuorovai-kutusreaktion muuttumista korkean nopeuden nestefaasi-reaktiosta matalan nopeuden kiinteä faasireaktioksi. Tämä, vuorostaan, ehkäisee reagoimattoman uhrausmateriaalin kiinteän kuoren muodostumista loukun seinän 35 lähellä ja, tämän tuloksena, vähentää lämmön poistu mista mainittujen seinien läpi, joka vähentyminen hidastaa jäähtymistä.
118655 9
Zirkoniumin kiivas hapettuminen ehkäisee sen vuorovaikutusta vesihöyryn kanssa suojarakennuksessa ja veden, joka on aikaansaatu sulan jäähdyttämiseksi, kanssa ja täten vedyn muodostumista ja akkumuloitumis-5 ta, joka voi johtaa palamiseen ja räjähdykseen.
Uraanioksidin hyvän laimentumisen ansiosta sulassa alumiini- ja rautaoksidien kanssa, aikaansaadaan vielä liuotettavampi alikriittisten olosuhteiden ylläpito ketjureaktiolle uraanioksidissa. Korkeasta 10 alumiinioksidipitoisuudesta huolimatta, ei järjestel män, sisältäen loukun oksidimateriaalin ja sulaneen ytimen, lämpötila nouse kun lisätään suhteellisen korkeassa sulavaa alumiinioksidia, joka auttaa pitämään järjestelmää nestetilassa pitkän ajan parantaen ja no-15 peuttaen täten sulan laimentumista ja edelleen luotet tavamman alikriittisyyden ylläpitämisen. Tämä johtuu siitä tosiasiasta, että rauta- ja alumiinioksidit muodostavat toistensa kanssa yhdisteitä (kiinteitä liuoksia) , joilla on huomattavasti alempi sulamispiste kuin 20 puhtaalla alumiinioksidilla.
Edullisesti, ehdotetulla oksidiuhrausmateri-aalilla on koostumus, jossa rauta- ja alumiinipitoi-suudet on tasapainotettu siten, että aikaansaadaan loukun oksidinmateriaalin korkea vuorovaikutusnopeus 25 sulan kanssa; tällainen sulan laimentumisen nopeutta- minen auttaa myös alikriittisyyden aikaansaamisessa.
Mikäli Fe2C>3- ja/tai Fe3Q4-pitoisuus materiaalissa on alle 46 paino-%:a, ei oksidiloukkumateriaalin ja sulan vuorovaikutuksen nopeus ole riittävän korkea, 30 vähentäen luotettavuutta pitää sula alikriittisissä olosuhteissa. Edelleen, johtuen hapen puutteesta, ei aikaansaada täydellistä zirkoniumin hapettumista, joka voi johtaa vedyn ja muiden vaarallisten kaasumaisten ja haihtuvien tuotteiden muodostumiseen. Mikäli Fe203-35 ja/tai Fe304-pitoisuus ylittää 80 paino-%:a, tulee ko- konaisvuorovaikutuksen vaikutuksesta eksoterminen ja ίο 118655 tapahtuu huomattavaa ja hyväksymätöntä kaasumaisten ja haihtuvien tuotteiden vapautumista.
Mikäli Alz03-pitoisuus on alle 16 paino-%:a, ei eksoterminen reaktio tule olemaan loukun oksidima-5 teriaalin kuumennuksen endotermisen vaikutuksen korvaama ja muodostunut eksoterminen vaikutus tulee johtamaan koko sulalokalisaatiolaitteen itse- lämpiämiseen. Mikäli Al2C>3-pitoisuus ylittää 50 painolla, kasvaa sulan nesteytymislämpötila ja vastaavasti 10 alentuvat sulan laimentumisnopeus loukun oksidimateri-aalin avulla ja alikriittisten olosuhteiden ylläpidon luotettavuus. "Edelleen, täydellistä zirkoniumin hapettumista ei aikaansaada johtuen riittämättömästä Fe203:n ja/tai Fe304:n määrästä siten, että vetyä voidaan muo-15 dostaa tuloksena hapettumattoman zirkoniumin ja vesihöyryn kosketuksen tuloksena, olennaisesti lisäten palamisen ja räjähtämisen todennäköisyyttä.
Si02:n pienten määrien lisääminen ehdotettuun materiaalin, kuten edellä osoitettiin, lisää olennai-20 sesti sen kestävyyttä, samalla parantaen hieman uraanioksidin laimentumista sulassa ja auttaen täten ydinreaktion alikriittisen tilan pitämistä.
; Mikäli Si02-pitoisuus ylittää 4 paino-%:a, ‘......; lisääntyy kaasun kehittyminen ja sulan kerrostumisen 25 todennäköisyys kasvaa johtuen sulatusprosesseista. Tä-: ' mä voi vahingoittaa uraanioksidin laimentumista sulas sa. Mikäli Si02-pitoisuus on alle 1 paino-%:a, ei ai-j: kaansaada merkittävää kasvua uhrausmateriaalin kestä vyydessä.
30 Täten, ehdotettu oksidiuhrausmateriaali, joka on tarkoitettu ydinreaktorin sulaneen ytimen loukkuun, sallii ydinreaktion alikriittisen tilan luotettavan ylläpidon sen jälkeen kun sula menee loukkuun, aikaansaaden samanaikaisesti sulan tehokkaan jäähtymisen, 35 sen luotettavan lokalisaation loukussa ja vedyn akku-muloitumisen ehkäisemisen määrinä, jotka ovat riittävät aiheuttamaan sen palamisen ja räjähtämisen.
118655 11
Ehdotetun materiaalin kyky aikaansaada ydinreaktorin sulaneen ytimen tehokas lokalisaatio arvioitiin mallikokeiden ja termodynaamisten laskelmien avulla.
5 Koevarusteiden, jotka oli suunniteltu toteut tamaan korkeataajuista induktiosulattamistekniikkaa kylmässä upokkaassa, mallikokeiden aikana erityisesti tällaisten kokeiden suorittamiseksi kehitettyjen menettelyjen mukaisesti, määritettiin seuraavat arvot: 10 ehdotetun materiaalin vuorovaikutuksen nopeus ydinreaktorin sulaneen ytimen kanssa, vuorovaikutuksen alku-lämpötila ja nesteyttämisseoksen, joka sisältää sulan ja uhrausmateriaalin, lämpötila. Ehdotetun uhrausmate-riaalin näyte asetettiin kylmän upokkaan pohjaosaan. 15 Induktorista olevan yksikön skriinaus (screening) aikaansaatiin vesijäähdytetyn näytön avulla. Luukku, jossa oli aukot pyrometrin ontelon asentamiseksi, huuhdesyvyyden mittaamiseksi ja sulan pinnan tarkkailemiseksi, asetettiin uunin sintrattuun kvartsikuoreen 20 kylmän upokkaan yläpuolelle. Ennen tätä sulanut ydin valmistettiin ei-säteilytetystä reaktoripolttoaineesta induktiivisen sulattamisen avulla kylmässä upokkaassa, jonka seurauksena sula tuotiin kosketukseen uhrausma-teriaalikappaleen kanssa siirtämällä se kosketus-25 vyöhykkeelle sulan kanssa. Upokas, jossa oli sula, ; asetettiin työpöydälle, joka oli varustettu välineillä upokkaan siirtämiseksi pystysuorassa induktorin ja näytön suhteen. Vuorovaikutuksen reunan siirtymisnope-us määritettiin ajan hetkillä, joina sula kosketti uh-30 rausmateriaaliin asetettujen termoelementtien kuumia päitä.
Kaasun kehitys määritettiin kokeellisesti ja teoreettisesti kaasumaisten tuotteiden (kaasujen ja höyryjen) määränä järjestelmän, joka koostuu ytimen 35 sulan ja uhrausmateriaalin komponenteista, yläpuolel- ·' la, sulan huuhteen muodostumisen lämpötilassa, käyttä mällä verifioitua ohjelmaa ja IVTANTHERMO tietokantaa, 12 1 1 8655 joka sisältää tietoa termodynaamisista ominaisuuksista.
Lämpövaikutus laskettiin erona järjestelmän lämpöpitoisuuksien välillä, ts. lämmön määränä, joka 5 vapautui jäähdytettäessä sulaa uhrausmateriaalin avulla, ottaen huomioon kaikki järjestelmässä tapahtuvat reaktiot, termodynaamisten laskelmien avulla käyttämällä samaa ohjelmaa ja IVTANTHERMO tietokantaa.
Määritettäessä sulaneen ytimen ja oksidiuh-10 rausmateriaalin, joka sisältää tai ei sisällä koh-deapuainetta, seoksen kriittisiä parametrejä laskettiin monistustekijä neutroni-fysikaaliseen laskemiseen tunnetun SAPPHIRE-ohjelman, joka on verifioitu laajalla kokeellisella tietokannalla, avulla.
15 Seuraavassa Taulukossa on esitettynä esimerk kejä uhrausmateriaaleista, jotka on testattu keksijöiden toimesta ja sisältävät keksinnön mukaisia koh-deapuaineita, niiden koostumukset ja ominaisuudet indikoituna. Esimerkit 1-17 kohdistuvat oksidiuhraus-20 materiaaleihin, jotka sisältävät keksinnön mukaisen kohdeapuaineen; Esimerkki 18 kohdistuu kontrollimate-riaaliin ilman kohdeapuainetta.
Taulukko. Perusoksidiuhrausmateriaaliin käyt-25 töönotettujen Gd203:n, Eu203:n ja Sm203:n vaikutus uraa-1 nia-sisältävän ydinreaktorin sulaneen ytimen alikriit- "·'·' t isyyteen.
Esi- Materiaalikoostumus, paino-%_Monistus- merk— Fe203 Fe30$ Al303 S1O2 Gd203 Eu203 Sm203 tekijä ;! ki (K) nro______ 1 _ 46,0 -_ 49, 9 4,0 0,1 -__0, 93_ 2 _ 49,0 -_ 49, 9 1,0 0,1 -__-_0, 93_ _3_ 64,8 -_ 31,0 4,0 0,2 -_-_0,74_ _4_68,8 -_ 29,0 1,0 0,2 __0,74_ 5 |80,0 I- 118,7 11,0 I 0,3 |- _0, 61_ 118655 13 6 __ 80,0 18,7 1,0 0,4 _^_ 0,55_ 7 _-_ 46, 0 49, 9 4,0 0, 1 __ 0,93_ _8__ 64,8 31,0 4,0 0,2 -_-_ 0,74_ _9_ 29,0 20,0 49,9 1,0 0,1 -_-_ 0,93_ JLO_ 41,0 39, 0 18,7 1, 0 0, 3 -_^_0,61_ 11 _ 30,0 32, 6 35,0 2,0 0,4 -_ 0,55_ 12 32,6 30,0 33,4 3,0 -_ 1,0 -_ 0,94_ _13_50,0 -_ 45,0 3,0 -_2,0 0,75_ _14_-_ 44,0 49,5 2,5 _ 4,0 0,57_ 15 25,0 20,0 50,0 4,0 _ 1,0 0, 92_ 16 _ 78,0 - 16,0 3,0 -_-_ 3,0 0,59_ JL7_-_ 59 35,5 1,5 _^_ 4,0 0,53_ 18 I 50,0 [46,0 I 4,0 [- [- |- [- 11,19
Taulukosta voidaan nähdä, että oksidiuhraus-raateriaali, joka sisältää ehdotetun kohdeapuaineen, voi luotettavasti aikaansaada olennaisen vähentymisen 5 neutronimonistustekijässä K verrattuna kontrolli Esimerkkiin 18; K-arvo A on vähentynyt 0,53 - 0,57:ään, jotka arvot vastaavat sulan syvää alikriittisyyttä, joka simuloi ydinreaktorin sulanutta ydintä ja varmistaa sulan luotettavan ydinturvallisuuden. Taulukossa 10 esitetyistä tiedoista voidaan myös nähdä, että gado-liniumoksidi on erityisen tehokas kohdeapuaineena, ylittäen europium- ja samariumoksidien käytön avulla saatujen tulosten suuruusluokan.
15 TEOLLINEN KÄYTTÖKELPOISUUS
Ehdotettua materiaalia voidaan käyttää loukuissa ydinreaktorin sulanutta ydintä varten, erityisesti ydinvoimaloiden reaktoreissa ja muissa ydinvoi-mavarusteissa.
20

Claims (7)

118655 14
1. Oksidimateriaali ydinreaktorin sulaneen ytimen loukkuun, joka oksidimateriaali sisältää jäähdytys- ja hapettavan aineen sulan ytimen jäähdyttämi-5 seksi ja sen aktiivisimpien komponenttien hapettami-seksi, tunnettu siitä, että se edelleen sisältää kohdeapuaineen, joka koostuu vähintään yhdestä oksidista, joka on valittu ryhmästä, joka sisältää Gd203:n, Eu203:n ja 3ΐϊΐ2θ3:η.
2. Patenttivaatimuksen 1 mukainen oksidimate riaali, tunnettu siitä, että kohdeapuaineen pitoisuus on jopa 4 paino-%:a.
3. Patenttivaatimuksen 1 mukainen oksidimateriaali, tunnettu siitä, että Gd203:a käytetään 15 kohdeapuaineena määränä 0,1 - 0,4 paino-%:a.
4. Patenttivaatimuksen 1 mukainen oksidimateriaali, tunnettu siitä, että Eu203:a ja/tai Sm203:a käytetään kohdeapuaineena määränä 1-4 paino-%: a.
5. Jonkin patenttivaatimuksista 1-3 mukai nen oksidimateriaali, tunnettu siitä, että jäähdytys- ja hapettava aine sisältää Fe203:a ja/tai Fe3CV.ä, ja Al203:a, jossa Fe203:n ja/tai Fe304:n pitoi-'1 suus on 46 - 80 paino-%:a, Al203:n pitoisuus on 16 - 50 25 paino-%:a.
6. Jonkin patenttivaatimuksista 1-4 mukainen oksidimateriaali, tunnettu siitä, että se edelleen sisältää Si02:a määränä jopa 4 paino-%.
7. Patenttivaatimuksen 5 mukainen oksidimate- 30 riaali, tunnettu siitä, että Si02:n pitoisuus on 1-4 paino-%:a. 118655 15
FI20040517A 2001-10-12 2004-04-08 Oksidimateriaali ydinreaktorin sulaneen ytimen loukkuun FI118655B (fi)

Applications Claiming Priority (6)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2001128176 2001-10-12
RU2001128176/06A RU2191436C1 (ru) 2001-10-12 2001-10-12 Оксидный материал ловушки расплава активной зоны ядерного реактора
RU0200027 2002-01-25
RU0200027 2002-01-25
RU0200147 2002-04-02
PCT/RU2002/000147 WO2003032326A1 (fr) 2001-10-12 2002-04-02 Matiere a base d'oxyde pour piege a bain de fusion destine a la zone active d'un reacteur nucleaire

Publications (3)

Publication Number Publication Date
FI20040517A0 FI20040517A0 (fi) 2004-04-08
FI20040517A FI20040517A (fi) 2004-06-11
FI118655B true FI118655B (fi) 2008-01-31

Family

ID=20253808

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI20040517A FI118655B (fi) 2001-10-12 2004-04-08 Oksidimateriaali ydinreaktorin sulaneen ytimen loukkuun

Country Status (3)

Country Link
CN (2) CN1210723C (fi)
FI (1) FI118655B (fi)
RU (1) RU2191436C1 (fi)

Families Citing this family (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20060081371A1 (en) 2004-09-14 2006-04-20 Carbo Ceramics Inc. Sintered spherical pellets
AU2006218614A1 (en) 2005-03-01 2006-09-08 Carbo Ceramics Inc. Methods for producing sintered particles from a slurry of an alumina-containing raw material
US7828998B2 (en) 2006-07-11 2010-11-09 Carbo Ceramics, Inc. Material having a controlled microstructure, core-shell macrostructure, and method for its fabrication
EA015865B1 (ru) 2006-08-30 2011-12-30 Карбо Керамикс Инк. Проппант низкой насыпной плотности и способы его изготовления
EA201000114A1 (ru) 2007-07-06 2010-06-30 Карбо Керамикс Инк. Проппант и способ гидравлического разрыва пласта (варианты)
RU2517436C2 (ru) * 2012-09-03 2014-05-27 Закрытое акционерное общество "НПО Петропромсервис" Способ изготовления керамического материала для устройства локализации расплава активной зоны ядерного реактора
RU2586224C1 (ru) * 2015-01-28 2016-06-10 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Санкт-Петербургский государственный технологический институт (технический университет)" Однофазный керамический оксидный материал для устройства локализации расплава активной зоны
CN111430051B (zh) * 2020-04-02 2022-02-22 中国核动力研究设计院 金属层熔池传热特性模拟材料、制备方法及应用
CN115196930A (zh) * 2022-08-02 2022-10-18 南京林业大学 一种用于堆芯捕集器的牺牲砂浆及制备方法

Also Published As

Publication number Publication date
CN1500272A (zh) 2004-05-26
CN1266706C (zh) 2006-07-26
RU2191436C1 (ru) 2002-10-20
CN1500273A (zh) 2004-05-26
CN1210723C (zh) 2005-07-13
FI20040517A0 (fi) 2004-04-08
FI20040517A (fi) 2004-06-11

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Burghartz et al. Some aspects of the use of ZrN as an inert matrix for actinide fuels
FI118655B (fi) Oksidimateriaali ydinreaktorin sulaneen ytimen loukkuun
Streit et al. Zirconium nitride as inert matrix for fast systems
JPS6046394B2 (ja) 高レベル放射性廃液のガラスによる固化処理方法
Komlev et al. New sacrificial material for ex-vessel core catcher
JPH03264898A (ja) 高放射性廃棄物の処理方法
CN113200681A (zh) 一种固化含钼高放核废的萤石基玻璃陶瓷基材的制备方法
FI118444B (fi) Oksidimateriaali ydinreaktorin sulaneen ytimen loukkuun
Masson et al. Block-type HTGR spent fuel processing: CEA investigation program and initial results
Alvani et al. Lithium titanate pebbles reprocessing by wet chemistry
RU2178924C1 (ru) Шихта для получения материала, обеспечивающего локализацию расплава активной зоны ядерных реакторов
RU2517436C2 (ru) Способ изготовления керамического материала для устройства локализации расплава активной зоны ядерного реактора
Xu et al. Experimental study on molten corium-concrete interaction with simulant metal and oxide
Almjashev et al. Ternary eutectics in the systems FeO-UO 2-ZrO 2 and Fe 2 O 3-U 3 O 8-ZrO 2
KR102255388B1 (ko) 방사성 핵종의 고형화 방법
RU2432628C1 (ru) Способ и устройство локализации расплава активной зоны ядерного реактора
FI118445B (fi) Oksidimateriaali ydinreaktorin sulaneen kuoren loukkuun
Cheng et al. The feasibility of using molten carbonate corrosion for separating a nuclear surrogate for plutonium oxide from silicon carbide inert matrix
RU2548659C1 (ru) Шихта и защитный оксидный материал для устройства локализации расплава активной зоны ядерного реактора
RU2651799C1 (ru) Способ изготовления ядерного топлива
Tarbell CORE/CONCRETE EXPERIMENTS AT SANDIA NATIONAL LABORATORIES
Mineev et al. Optimization of the materials composition in external core catchers for nuclear reactors
Asmolov et al. Investigation of the effect of B4C on the interaction of oxide melt and steel in a VVER-1000 vessel during a severe accident
EA003961B1 (ru) Керамический материал для ловушки расплава активной зоны ядерного реактора
Lee et al. Processing ceramics for radioactive waste immobilisation

Legal Events

Date Code Title Description
FG Patent granted

Ref document number: 118655

Country of ref document: FI

MM Patent lapsed