CN1266706C - 用于核反应堆熔化衬层阱的氧化物材料 - Google Patents

用于核反应堆熔化衬层阱的氧化物材料 Download PDF

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Abstract

一种用于核反应堆熔化衬层阱的氧化物材料，包括用于冷却熔化衬层并将其中的最活泼的成分氧化的冷却和氧化剂，并且还包括目标添加剂，所述目标添加剂由从Gd2O3、Eu2O3和Sm2O3中选择的至少一种氧化物组成，目标添加剂的含量优选为最多4wt%，更优选为0.1～4wt%。冷却和氧化剂优选地包括Fe2O3和/或Fe3O4和Al2O3，其中Fe2O3和/或Fe3O4的含量为46～80wt%，Al2O3的含量为16～50wt%。本发明的材料还可以包括SiO2，其含量最多为4wt%，优选的含量是1～4wt%。

Description

用于核反应堆熔化衬层阱的氧化物材料
技术领域
本发明涉及原子能工业，具体地涉及所谓的牺牲材料(sacrificialmaterials)，即核反应堆熔化衬层阱的材料，用在出现假想事故时定位密闭水冷核反应堆的熔化衬层(molten corium)。当出现这种事故时，这种材料与核反应堆高温熔化的衬层相互反应，使熔体停留(定位)在阱(trap)中并将之冷却，同时形成次临界状态，并防止自维持链式裂变反应的发生，即防止将熔体中的核反应转变到超临界模式。由此，牺牲材料本身通过复杂的物理化学过程逐渐溶解，并且不再以其原始形态存在。
背景技术
在切尔诺贝利核电站第四堆以及美国TMI核电站发生大规模事故后，以及核工厂的其它一些事故后，开发核电站事故中使形成的熔化衬层定位的装置中的牺牲材料，显得尤为重要。目前，核电工业的发展在很多情况下依赖于定位核反应堆熔化衬层的可靠***以及核反应堆有效牺牲材料的制造。
牺牲材料根本上是一种新型材料，与其相关的研究和开发并不多，并且由于不可能直接开展完整规模的实验，因此只能根据使用理论计算和模型实验的***工程方法。
已经公知的是，核反应堆熔化衬层包括两相：金属相(较轻)和氧化物相(较重)。为了有效降低熔体中过热金属组份的温度，可以使用钢铁作为冷却剂。但是，钢铁不能影响熔体的氧化物部分，而主要的放射物位于氧化物中并且能发生链式核反应。而且，这种冷却剂不能氧化溶解在熔体氧化物部分中并且部分进入金属部分中的锆，导致未氧化的锆与水蒸汽反应生成氢气，燃烧并***。
公知的是使用氧化物材料，用于核反应堆熔化衬层阱，氧化物材料中含有氧化硅或氧化铝作为冷却剂和氧化剂(见：RU2165106，国际分类号G21C9/016，12/10，2001年4月10日)。这些氧化物与熔体中大量存在的二氧化铀混合，降低其浓度，从而降低达到超临界模式的熔体中核反应的可能性；并且由于其相当高的热容，这些氧化物使熔体冷却并定位在阱中。除了使用这种材料外，锆可以被氧化硅和氧化铝氧化，被氧化硅氧化的程度大于氧化铝。
为了使锆更有效地氧化，提出了另一种氧化物材料用于核反应堆熔化衬层阱(见：Markus Nie.Application of sacrificial concrete for the retention andconditioning of molten corium in the EPR core melt retention concept.OECDWorshop on Ex-Vessel Debris Coolability，Karlsruhe，德国，1999年11月15-18日)。在这种材料中，使用包括氧化铁、二氧化硅和氧化铝以及硼、钙、镁、和铬的氧化物的混合物作为冷却剂和氧化剂。这种材料中含有氧化铁约22-45％，二氧化硅约25％，氧化铝约2％。
公知的牺牲材料稀释核反应堆熔化衬层，有助于将核反应过程产生的中子的增殖因子限制在某个数值以下，在这个数值时熔体中的核反应达到超临界模式，这是不允许的。然而，通过半熔体中的核反应可靠地保持在次临界条件下，核安全的问题仍然非常重要。
本发明的基本目的是提供氧化物材料，用于核反应堆熔化衬层阱，更可靠地将熔体保持在次临界模式，从而保证核安全。其成分能与核反应堆熔化衬层中的氧化铀很好地混合，并且将熔体中存在的锆完全氧化，减少熔体中挥发性物质的产生，获得与熔体反应的较高速率、低的反应开始温度、低的结晶开始温度、以及氧化物牺牲材料的稳定性。这提供了对熔体的可靠定位，使核反应更不容易达到超临界模式，防止容器中氢气的燃烧和***，并减少放射性核素向环境的释放。
发明内容
考虑上述基本目的，提出一种用于核反应堆熔化衬层的氧化物材料，包括冷却和氧化剂，用于冷却熔化衬层并将其中的最活泼的成分氧化。根据本发明，所述材料中还含有由从Gd2O3、Eu2O3和Sm2O3中选择的至少一种氧化物组成的目标添加剂。
在牺牲材料中引入这些氧化物，能吸收宽的能量谱线范围内的中子，保证熔化衬层更可靠的核安全性，即，通过有效地吸收熔体中铀的放射性同位素和其它放射性元素核衰变放射的中子，使核反应堆熔化衬层更可靠地保持在次临界条件下。在熔体凝固过程中，在***局部危险性(超临界状态)不可能达到的条件下，即，中子增殖因子保持在使熔体含铀氧化物部分保证为次临界状态的条件下，以Gd2O3形式存在的Gd，以Eu2O3存在的Eu以及以Sm2O3形式存在的Sm，与二氧化铀和大多数可裂变的同位素共同结晶。
目标添加剂的含量可高达4wt％。当使用Gd2O3时，其含量优选的是0.1～0.4wt％。当使用Eu2O3和/或Sm2O3时，其含量优选的是1～4wt％，因为它们吸收中子的能力比Gd2O3低。
优选的核反应堆熔化衬层阱的氧化物材料的冷却和氧化剂包括46～80wt％的Fe2O3和/或Fe3O4以及16～50wt％的Al2O3。这种氧化和冷却剂的组成，因含有氧化铁而可对融体中的锆很好地氧化，因含有高热容的氧化铝而可对熔体高效地冷却。同时，铁和铝的氧化物与熔化衬层中铀的氧化物具有好的混合性，而不引起氧化物相的分层(熔析)，从而使熔体很好地稀释，并且仍然更可靠地保持次临界状态。并且，铁和铝的氧化物通过反应形成固熔体，其结晶温度低于氧化铝。这促进了熔化衬层与牺牲材料之间的反应，从而对熔体产生好的稀释作用，并使之保持在次临界状态。
本发明牺牲材料的氧化和冷却剂还可以含有二氧化硅，其含量可高达4wt％，优选的是1～4wt％。然而，二氧化硅与熔体中的二氧化铀混合性差，但如此少的含量可以熔解在熔体中的氧化物部分中，而不分层，由此将结晶的开始温度降低一些，这有助于稀释二氧化铀并使之保持在次临界状态。并且，添加如此少量的二氧化硅使牺牲材料的强度增大40～50％，因为生成了SiO2与Al2O3的化合物(莫来石)。
具体实施方式
根据本发明的烧结的氧化物牺牲材料是通过二次煅烧方法获得的，从而得到尺寸稳定的砖。在起始阶段，按随后所需的混合比例准备原料，接着将代表冷却和氧化剂基本材料的原料混合并且干式振动研磨，并且也将目标添加剂(Gd2O3、Eu2O3和/或Sm2O3)单独进行干式振动研磨，最终都得到粒度不超过63mm的粉末。当达到63mm的粒度时，停止研磨。目标添加剂氧化物粉末按1/10到1/5的比例与部分基本材料混合(在对比实施例中不使用目标添加剂)。得到的混合物混合均匀后再加入其余的基本材料中。再次混合后，目标添加剂细粉均匀分布在含有基本材料的粉末中。接着使用5％聚乙烯醇水溶液作为可烧除的粘结剂，压制成砖，在1280～1300℃煅烧2小时。此后将砖破碎、研磨、分级、与临时粘结剂(5％聚乙烯醇水溶液)混合并且压制。最终在空气中在1320℃煅烧6小时。
在使用过程中，将本发明的氧化物牺牲材料置于阱中，例如位于核反应堆下方，优选与金属牺牲材料放在一起。当出现事故并且熔化穿透核反应堆壁时，温度达2700℃的熔化衬层向下流入阱中并与牺牲材料反应。在这种情况下，牺牲材料熔化并与熔化的衬层混合，首先将熔体冷却到约2000℃，防止其熔化阱壁，从而固定熔体；其次，将熔体中的二氧化铀稀释，从而将熔体中的核反应保持在次临界状态。另外，牺牲材料将熔化衬层中的锆氧化，减少锆与水反应释放的氢气量。
在冷却核反应堆熔化衬层的过程中，Gd、Eu和Sm的氧化物位于含有大量裂变同位素的活性区的氧化物部分中。它们与物理化学性质相似的二氧化铀共同结晶。在铀的放射性同位素和其它放射性元素以及裂变产物的衰变过程中，放射出中子；当中子被其它可裂变材料的原子核捕获时，能诱发链式核反应。在后一步衰变中产生的中子数量与前一步产生的中子数量之比表示为中子增殖因子，用于表征核反应的模式。如果这个因数大于1，则核反应处于超临界模式，此时中子的数量像雪崩一样增大，导致***。对于处于次临界模式的核反应，即中子数量不增大，上述的K因数小于1。氧化物牺牲材料中存在的氧化钆(Gd2O3)、氧化铕(Eu2O3)或氧化钐(Sm2O3)，其金属原子核吸收中子，因为这些原子核在宽的中子能量谱中具有大的中子吸收有效截面，从而防止这些中子被所述的铀原子核捕获，减小了下一步衰变中产生的中子数量，即减小了中子增殖因子，并且防止链式核反应达到超临界模式。
尽管在基本氧化物牺牲材料组成中引入Gd2O3、Eu2O3或Sm2O3得到相同的技术结果，但使用Gd2O3是优选的，因为其优选的含量是0.1～0.4wt％，比使用Eu2O3和Sm2O3的优选含量1～4wt％小10倍。使用Eu2O3和Sm2O3的含量必须大于Gd2O3是因为它们的中子吸收能力低。但是，尽管Gd2O3的中子吸收能力较强，但使用Eu2O3和Sm2O3更有利，因为它们比Gd2O3便宜得多。
Gd2O3、Eu2O3或Sm2O3的下限浓度的确定是基于必须可靠地提供中子增殖因子，以保证熔体含铀的氧化物部分处于次临界状态。这些氧化物的上限浓度的确定是基于经济性的考虑，即Gd2O3、Eu2O3和Sm2O3的高成本；并且必须保持高含量的冷却和氧化剂，从而牺牲材料能够有效地冷却熔体并使锆氧化。
当熔体到达牺牲材料时，牺牲材料熔化并冷却熔体。当使用优选成分的材料，即冷却和氧化剂中含有46～80wt％的Fe2O3和/或Fe3O4以及16～50wt％的Al2O3时，在熔体与这种氧化物牺牲材料中所含的大量氧化铁反应的前沿，由于熔体中锆的强烈氧化，发生放热的高速放热反应，由此熔体保持在液相一段时间，有助于其与牺牲材料的均匀混合并有效地被牺牲材料稀释。所述反应的高活性使牺牲材料与熔化的衬层快速形成均匀熔体，并且由于阱壁从阱内液体中大量吸热而使熔体快速冷却。牺牲材料与熔化衬层之间界面上的所述放热防止熔体在界面上结晶，从而防止牺牲材料与熔化衬层之间的反应从高速的液相反应转变到低速的固相反应。这也防止未反应的牺牲材料在阱壁附近形成固相壳，减少从所述壁散热，从而减慢冷却速度。
由于强烈的锆氧化，避免了锆与容器中水蒸汽的反应和与冷却熔体的水的反应并产生和积累氢气而导致燃烧和***。
由于铝和铁的氧化物很好地稀释熔体中铀的氧化物，因此更可靠地将铀的氧化物的链式反应保持在次临界条件。尽管氧化铝含量高，但包括阱内氧化物材料和熔化衬层的***熔点，在加入高熔点的氧化铝时不会升高，这有助于***在较长一段时间保持为液体，因此改善并加速了熔体稀释并更可靠地维持次临界状态。这是因为，铁和铝的氧化物形成化合物(固溶体)，其熔点明显低于纯氧化铝。
优选的是，本发明牺牲材料的成分中，铁和铝的含量是平衡的，从而使阱氧化物材料与熔体之间形成高速反应；熔体稀释的加速也有助于保持在次临界条件。
如果材料中的Fe2O3和/或Fe3O4含量少于46wt％，则阱氧化物材料与熔体的反应速率将不会很高，降低了熔体保持在次临界条件的可靠性。并且，由于缺少氧而不能完全使锆氧化，导致氢气以及危害性的其它气态的和挥发性产物形成。如果材料中的Fe2O3和/或Fe3O4含量超过80wt％，总反应效应将是放热的，导致大量的和不允许的气态和挥发性产物的形成。
如果Al2O3含量少于16wt％，则放热反应不能被加热阱氧化物材料产生的吸热效应所抵消，得到的放热效应将自加热整个熔体定位***。如果Al2O3含量超过50wt％，则熔体的液相线温度升高，相应地熔体被阱的氧化物材料稀释的速率下降，保持次临界条件的可靠性降低，并且由于Fe2O3和/或Fe3O4数量不足而使锆不能完全氧化，导致未氧化的锆与水蒸汽接触生成氢气，明显增大氢气燃烧和***的可能性。
如上所述，本发明材料中少量加入SiO2，可明显提高其强度，同时有所改善熔体中铀的氧化物的稀释，从而有助于核反应保持在次临界模式。
如果SiO2含量超过4wt％，则气态产物的释放增多，由于熔析过程形成熔体分层的可能性也增大，从而降低熔体中铀的氧化物的稀释。如果SiO2含量少于1wt％，不会使牺牲材料的强度明显增大。
因此，本发明的氧化物牺牲材料应用于核反应堆熔化衬层阱，当熔体进入阱后，使核反应可靠地保持在次临界模式，同时有效地冷却熔体，将熔体可靠定位在阱中，防止氢气累积到足够的数量，引起燃烧和***。
通过模型实验和热力学计算，评估了本发明材料将核反应堆熔化衬层有效定位的能力。
在实验设备上进行的模型实验，是在冷坩埚中实现高频感应熔化工艺，根据为这个实验特别开发的程序，测定了以下的数值：本发明材料与核反应堆熔化衬层的反应速度，开始反应的温度，熔体和牺牲材料混合物的液相线温度。本发明牺牲材料的样品放在冷坩埚的底部。通过一个水冷屏蔽将***与感应线圈隔离。在冷坩埚上方炉的密封石英外壳上装一个盖，盖上具有开孔，用于安装高温计，测量熔池深度并观察熔体表面。在此之前，使用无放射性的反应堆燃料通过在冷坩埚中感应熔化制备熔化衬层，通过将牺牲材料块移动到与熔体接触的区域，使熔体与牺牲材料块接触。将装有熔体的坩埚放在装备使坩埚相对于感应线圈和屏蔽垂直移动的工作台上。通过熔体刚接触装在牺牲材料上的热电偶的热端立即计时，测定反应前沿运动速度。
使用验证的程序以及包含热力学性质数据的IVTANTHERMO数据库，气体的形成在实验上和理论上确定为熔池形成温度下***内气态产物(气体和蒸汽)的数量，其中***由熔化衬层和牺牲材料组成。
使用相同的程序和IVTANTHERMO数据库，通过热力学计算，将热效应计算为***的焓之差，即，在考虑***内发生的所有反应时，熔体被牺牲材料冷却时释放的热量。
在测定熔化衬层与含有或不含有目标添加剂的氧化物牺牲材料的混合物的临界参数时，使用公知的SAPPHIRE程序计算增殖因子，这个程序应用于中子物理计算，并经过大量实验数据库验证。
下面的表中列出了牺牲材料的实施例，这些实施例经过本发明者的测试并含有本发明的目标添加剂，其成分和性质如表所示。实施例1-17是本发明含有目标添加剂的牺牲材料，实施例18是没有添加剂的对比材料。
表基本氧化物牺牲材料中添加Gd2O3、Eu2O3或Sm2O3对含铀核反应堆熔化衬层的次临界条件的影响
实施例编号 材料成分，wt％  增殖因子(K)
  Fe2O3   Fe3O4   Al2O3   SiO2  Gd2O3   Eu2O3   Sm2O3
  1   46.0   -   49.9   4.0  0.1   -   -   0.93
  2   49.0   -   49.9   1.0  0.1   -   -   0.93
  3   64.8   -   31.0   4.0  0.2   -   -   0.74
  4   68.8   -   29.0   1.0  0.2   -   -   0.74
  5   80.0   -   18.7   1.0  0.3   -   -   0.61
  6   -   80.0   18.7   1.0  0.4   -   -   0.55
  7   -   46.0   49.9   4.0  0.1   -   -   0.93
  8   -   64.8   31.0   4.0  0.2   -   -   0.74
  9   29.0   20.0   49.9   1.0  0.1   -   -   0.93
  10   41.0   39.0   18.7   1.0  0.3   -   -   0.61
  11   30.0   32.6   35.0   2.0  0.4   -   -   0.55
  12   32.6   30.0   33.4   3.0  -   1.0   -   0.94
  13   50.0   -   45.0   3.0  -   2.0   -   0.75
  14   -   44.0   49.5   2.5  -   4.0   -   0.57
  15   25.0   20.0   50.0   4.0  -   -   1.0   0.92
  16   78.0   -   16.0   3.0  -   -   3.0   0.59
  17   -   59   35.5   1.5  -   -   4.0   0.53
  18   50.0   46.0   4.0   -  -   -   -   1.19
从上面的表中可以看出，含有本发明目标添加剂的氧化物牺牲材料，与控制样品18相比，能可靠地使中子增殖因子明显减小；K值下降到0.53到0.57，说明模拟核反应堆熔化衬层的熔体具有深的次临界状态，保证可靠的核安全性。从表中的数据还可以看出，氧化钆作为目标添加剂特别有效，超过使用Eu2O3或Sm2O3得到的结果的数量级。
工业适用性
本发明材料可应用于核反应堆熔化衬层的阱中，特别是核电站和其它核电装备的反应堆。

Claims (5)

1、一种用于核反应堆熔化衬层阱的氧化物材料，包括用于冷却熔化衬层并将其中的最活泼的成分氧化的冷却和氧化剂，其特征在于所述材料还含有目标添加剂，所述目标添加剂由从Gd2O3、Eu2O3和Sm2O3中选择的至少一种氧化物组成，所述目标添加剂的含量为0.1-4重量％。
2、如权利要求1所述的氧化物材料，其特征在于使用Gd2O3作为目标添加剂，其含量为0.1-0.4重量％。
3、如权利要求1所述的氧化物材料，其特征在于使用Eu2O3和/或Sm2O3作为目标添加剂，其含量为1-4重量％。
4、如权利要求1所述的氧化物材料，其特征在于所述冷却和氧化剂包括Fe2O3和/或Fe3O4，以及Al2O3；其中Fe2O3和/或Fe3O4的含量为46-80重量％，Al2O3的含量为16-50重量％。
5、如权利要求1到4中任意一项所述的氧化物材料，其特征在于该材料还包括SiO2，其含量为1-4重量％。
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