ES2630217T3 - Integración de reformación/división de agua y sistemas electromagnéticos para generación de energía con captura de carbono integrada - Google Patents

Integración de reformación/división de agua y sistemas electromagnéticos para generación de energía con captura de carbono integrada Download PDF

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Liang-Shih Fan
Fanxing Li
Liang Zeng
Deepak Sridhar
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Abstract

Un método para producir electricidad y una corriente rica en CO2 separada de un combustible y vapor carbonoso que comprende: reducir un portador que comprende una pluralidad de partículas de compuesto de cerámica que tiene por lo menos Fe2O3 dispuesto sobre un soporte a un bajo estado de oxidación que incluye hierro metálico al hacer reaccionar la partícula con un combustible carbonoso en una primera zona de reacción, en la que la primera zona de reacción comprende un reductor; oxidar por lo menos una porción de el hierro metálico que contiene partículas con un vapor o gas rico en CO2 desde un ánodo de celda de combustible en una segunda zona de reacción mientras que genera una corriente de gas rico en combustible (H2 y/o CO); regresar la corriente de gas rica en combustible desde la segunda zona de reacción hasta el ánodo de la celda de combustible a través de un bucle cerrado entre la segunda zona de reactor y la celda de combustible; oxidar el hierro metálico restante que contiene partículas desde la primera zona de reacción y el óxido de hierro que contiene la partícula obtenida de la reacción de oxidación en la segunda zona de reacción con un gas que contiene oxígeno para producir una partícula que contiene Fe2O3 en una tercera zona de reacción; y regresar la partícula que contiene Fe2O3 a la primera zona de reacción; en la que por lo menos una porción de el gas que contiene oxígeno utilizado en la tercera zona de reacción es el gas que contiene oxígeno producido desde la salida de la celda de el cátodo de combustible.

Description

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DESCRIPCION
Integracion de reformacion/division de agua y sistemas electromagneticos para generacion de ene^a con captura de carbono integrada
La presente invencion en general se dirige a sistemas y metodos de generacion de electricidad con captura de CO2 in- situ. En ciertas realizaciones, un sistema de reduccion-oxidacion (redox) utilizando uno o mas intermedios qmmicos se utiliza para convertir combustible carbonoso con captura de CO2. Esto se sigue por la integracion estrategica con un dispositivo de conversion electroqmmica para producir electricidad. En otras realizaciones, se integran sistemas de division de agua con los sistemas electromagneticos. A traves de las integraciones del proceso, se minimizan el consumo de potencia auxiliar de proceso y/o utilizacion de agua y la energfa utilizada para la generacion de vapor.
Los combustibles fosiles, que incluyen el petroleo crudo, gas natural y carbon representan la mayor parte del suministro de energfa de hoy en todo el mundo. El uso de combustibles fosiles, sin embargo, requiere que sean transformados a un portador tal como calor, electricidad, combustibles lfquidos o productos qmmicos a traves de procesos de conversion qmmica. Con una creciente demanda de energfa y las preocupaciones concomitantes sobre las emisiones de carbono por el uso de combustibles fosiles, se han orientado grandes esfuerzos hacia el desarrollo de carbono neutros, sistemas de de energfa eficientes y economicos que sean sostenibles. Una transicion desde el uso de combustibles fosiles hasta aquella de los recursos nucleares y renovables tales como solar y biomasa, por lo tanto, representa la progresion natural de dichos esfuerzos.
Las tecnologfas existentes de generacion de electricidad tienen una o mas de las siguientes limitaciones/inconvenientes: 1) altos costes (por ejemplo, fotovoltaica, gasificacion, combustion de carbon pulverizado ultra supercntico); 2) baja eficiencia (por ejemplo, combustion de carbon pulverizada sub-cntica); 3) preocupaciones ambientales (por ejemplo, plantas de energfa de combustible fosil); y 4) problemas de seguridad (por ejemplo, energfa nuclear).
Uno de los problemas comunes con respecto a una planta de energfa termica convencional es la gran cantidad de perdida de exergfa durante el enfriamiento y recalentamiento de vapor. Por lo tanto es deseable un sistema y metodo que minimiza los requisitos para la generacion de vapor.
Las reacciones qmmicas entre los combustibles carbonosos y de aire/vapor/CO2 a traves de la ayuda de un medio de reaccion puede representar un modo eficaz para minimizar la perdida de exergfa en el proceso de conversion de combustible. Se han propuesto una serie de tecnicas para convertir combustibles carbonosos utilizando oxido de metal. Por ejemplo, Watkins, Patente Estadounidense No. 3,027,238, describe un metodo para producir gas de hidrogeno que incluye reducir un oxido de metal en una zona de reduccion, y oxidar el metal reducido con vapor para producir hidrogeno en una zona de oxidacion. Sin embargo, esta tecnica, se limita a la conversion del combustible gaseoso. Mas aun, el combustible gaseoso solo se convierte parcialmente por el oxido de metal. Thomas, US 2005/0175533 (Patente Estadounidense No. 7,767,191); y Fan, Solicitud PCT No. WO 2007082089; y Fan, Solicitud PCT No. WO 2010037011 describen metodos para la produccion de gas de hidrogeno al reducir un oxido de metal en una reaccion de reduccion entre un combustible a base de carbon y un oxido metalico para proporcionar un metal reducido u oxido de metal que tiene un estado de oxidacion inferior, y oxidar el metal u oxido de metal educido para producir hidrogeno y un oxido de metal que tiene un estado de oxidacion mas alto.
El hidrogeno tambien se puede producir a partir de disociacion de agua a traves de fitielectrolisis, termolisis, y rutas termoqmmicas.
Para producir electricidad, los procesos anteriormente mencionados ensenan la conversion adicional del producto de hidrogeno en una turbina de gas, motor de gas, y/o celda de combustible. Sin embargo, una gran cantidad de vapor se utiliza en estos procesos para la generacion de hidrogeno. La conversion simple de hidrogeno en dispositivos de generacion de energfa alimentados con hidrogeno convencional conducira a un enfriamiento y recalentamiento de grandes cantidades de vapor/agua, lo que resulta en una gran irreversibilidad del sistema de generacion de energfa.
Con el aumento de la demanda de electricidad, surge la necesidad de procesos, sistemas y componentes del sistema mejorados del mismo, que producen electricidad con mayor eficacia y menos contaminantes.
Por lo tanto, la presente invencion proporciona un metodo para producir electricidad y una corriente rica en CO2 separada a partir de un combustible carbonoso y vapor que comprende: reducir un portador que comprende una pluralidad de partfculas de material compuesto de ceramica que tienen por lo menos Fe2O3 dispuesto sobre un soporte a un estado de oxidacion mas bajo, que incluye hierro metalico al hacer reaccionar la partfcula con un combustible carbonoso en una primera zona de reaccion, en la que la primera zona de reaccion comprende un reductor; oxidar por lo menos una porcion del hierro metalico que contiene partfculas con un vapor o gas rico en CO2 de un anodo de celda de combustible en una segunda zona de reaccion mientras que genera una corriente de gas rica en combustible (H2 y/o CO); devolver la corriente de gas rica en combustible desde la segunda zona de reaccion hasta el anodo de la celda de combustible a traves de un bucle cerrado entre la segunda zona del reactor y la celda de combustible; oxidar el hierro
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metalico restante que contiene partmulas desde la primera zona de reaccion y el oxido de hierro que contiene partmulas obtenido a partir de la reaccion de oxidacion en la segunda zona de reaccion con un gas que contiene oxfgeno para producir una Fe2O3 que contiene partmulas en una tercera zona de reaccion; y devolver las partmulas que contienen Fe2O3 a la primera zona de reaccion; en la que por lo menos una porcion del gas que contiene oxfgeno utilizado en la tercera zona de reaccion es el gas que contiene oxfgeno producido desde la salida del catodo de una celda de combustible.
Las realizaciones de la presente invencion en general se dirigen a procesos y sistemas de generacion de electricidad de alta eficiencia con sustancialmente cero emisiones de CO2. Se forma un bucle cerrado entre la unidad que genera combustible gaseoso (H2, CO, etc.) y el lado del anodo de celda de combustible. El gas que contiene oxfgeno de escape del lado del catodo de celda de combustible se utiliza para la generacion de combustible gaseoso. Las eficiencias de generacion de energfa de los sistemas divulgados aqrn son significativamente mayores que los metodos del estado de la tecnica debido al consumo de vapor minimizado para la produccion de combustible gaseoso, en el bucle del anodo de celdas de combustible, asf como los esquemas de integracion de masa y energfa estrategicos.
Las caractensticas y ventajas adicionales proporcionadas por las realizaciones de la presente invencion seran mas completamente entendidas en vista de los siguientes dibujos y descripcion detallada.
La siguiente descripcion detallada de las realizaciones ilustradas de la presente invencion se puede entender mejor cuando se lee en conjunto con los siguientes dibujos, en los que la estructura similar se indica con numeros de referencia similares y en los que:
La Figura 1 es una ilustracion esquematica general de un proceso para producir electricidad con mmimo consumo de vapor en el que una celda de combustible se integra con un sistema de reforma y division de agua para minimizar requerimientos de generacion de vapor en el proceso.
La Figura 2 es una ilustracion esquematica general de un sistema de la integracion de una celda de combustible y bloque de reformacion/division de agua a base de redox para generacion de electricidad con mmimos requerimientos de vapor.
La Figura 3 ilustra adicionalmente la integracion de un bloque de reformacion/division de agua a base de redox de oxido de hierro y un sistema de celda de combustible.
La Figura 4 es un esquema de una realizacion de un proceso redox a base de oxido de hierro utilizando gas natural sintetico derivado de combustibles solidos tales como hulla o biomasa como materia prima.
La Figura 5 es un esquema de una realizacion de un proceso redox a base de oxido de hierro que utiliza combustibles solidos tales como hulla, biomasa, y/o desperdicios solidos directamente como materia prima y su integracion con una celda de combustible.
La Figura 6 es un esquema de un bloque de reformacion/division de agua a base de calcio integrada con una celda de combustible.
La Figura 7 es un esquema de un bloque de reformacion/division de agua mejorado con membrana integrado con una celda de combustible para generacion de energfa.
La Figura 8 es un esquema de un bloque de division de agua a base de zinc utilizando energfa termica solar o nuclear y su integracion con una celda de combustible utilizando energfa solar o nuclear.
La Figura 9 es un esquema mas detallado que ilustra una realizacion de una hulla integrada al sistema de electricidad utilizando reacciones redox y una celda de combustible de oxido solido (SOFC).
La Figura 10 ilustra un sistema en el que el combustible no convertido desde el reductor de un bloque de reformacion/division de agua a base de redox se convierte en una celda de combustible auxiliar seguida por una etapa de pulido de oxfgeno. El fluido de trabajo entre el oxidante y el bloque de celda de combustible permanece en un bucle cerrado.
En general con referencia a la Figura 1, las realizaciones de la presente invencion se dirigen a sistemas y metodos para convertir fuentes de energfa termica y qrnmica en electricidad con mmimo consumo de vapor y/o generacion de energfa auxiliar y emisiones de carbono bajas a cero. Se reportan todos los porcentajes como porcentaje en peso a menos que se indique lo contrario o el contexto requiera lo contrario.
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En una realizacion, el sistema se divide en dos bloques o subsistemas, es decir un bloque de reformacion/division de agua y un bloque de celda de combustible. El bloque de reformacion/division de agua genera combustibles gaseosos tales como hidrogeno, gas natural sintetico, y/o hidrocarburos ligeros de vapor/CO2 y una fuente de energfa tal como solar, nuclear, y combustible carbonoso. El bloque de celda de combustible convierte el combustible gaseoso del bloque de reformacion/division de agua en electricidad mientras que genera una corriente de efluente que contiene combustible no convertido y vapor y/o CO2, para el bloque de reformacion/division de agua.
El efluente de vapor/CO2 del bloque de celdas de combustible, que puede contener de combustible no convertido, se recicla al bloque de reformacion/division de agua para generar combustible gaseoso. En ciertos casos, se requiere recalentamiento menor y represurizacion del efluente. La condensacion del vapor y de recalentamiento es minima en todos los casos.
Para mantener la presion de operacion de el bloque de reformacion/division de agua y el bloque de celda de combustible, un escape de efluente y/o combustible gaseoso se divide de la corriente gaseosa principal y se represuriza. Mientras tanto, una corriente de conformacion represurizada se fusiono con la corriente gaseosa principal. Debido a que el CO2/vapor circula entre el bloque de reformacion/division de agua y el bloque de celda de combustible junto con el combustible de CO/H2, el vapor/CO2 actua como un fluido de trabajo para generacion de electricidad. El uso de turbinas, tanto turbinas de vapor como turbinas de gas, se minimiza en este esquema ya que el combustible gaseoso parcialmente convertido de la celda de combustible se recicla casi completamente a la etapa de produccion de combustible. Un bucle cerrado de fluido de trabajo se forma entre el bloque de reformacion/division de agua y el bloque de celda de combustible. Al minimizar la condensacion de vapor y recalentar y maximizar la conversion de combustible en la celda de combustible, se minimiza la irreversibilidad del proceso.
En el caso cuando se utiliza una celda de combustible a alta temperatura, tal como una celda de combustible de oxido solido (SOFC), el nivel de tolerancia de azufre es relativamente alto. Por lo tanto, un simple gas caliente limpia la unidad de tal manera que un lecho de sorbente de oxido de calcio se puede integrar con el bucle de fluido de trabajo.
La presion de operacion del bloque de reformacion/division de agua es comparable al bloque de celda de combustible. Ambos bloques operan a presiones entre 1.01 x 105 Pa y 8.11 x 106 Pa (1 atm y 80 atm). La temperatura de las unidades vana entre 300°C - 1300°C. Se puede utilizar corriente de paso a alta temperatura, alta presion desde el sistema para precalentar las corrientes de alimentacion, generar energfa, y volver a presurizar la corriente de constitucion.
La fuente de energfa para el bloque de reformacion/division de agua puede ser ya sea energfa termica de combustibles carbonosos o energfa termica a partir de otras fuentes tales como solar o nuclear. Los combustibles carbonosos pueden incluir carbon, metano, biomasa, gas de srntesis, coque de petroleo, crudo extra pesado, cera y esquisto bituminoso.
En el caso cuando se utiliza combustible carbonoso, un sorbente portador de oxfgeno o CO2 se utiliza para reformar/gasificar el combustible en hidrogeno y/o CO. En el caso cuando se utiliza energfa termica ya sea solar o nuclear, se utiliza un esquema de division de agua termoqmmico para convertir la energfa termica a hidrogeno y oxfgeno.
La Figura 2 ilustra una configuracion de proceso general en la que un combustible carbonoso se reforma o gasifica indirectamente con vapor de agua/CO2 utilizando un oxido de metal a base de oxfgeno que lleva partfculas. La reaccion en la etapa de reduccion es
MeOx + combustible = Meoy + CO2 + H2O
En la mayona de los casos, el oxido de metal, el diseno del reactor, y el modo de operacion se seleccionan de tal manera que por lo menos 80% del combustible se convierte en CO2 y vapor. En algunos casos, se utiliza una etapa de pulido de oxfgeno para quemar completamente el combustible no convertido (<20%) en CO2 secuestrable y H2O. En algunos casos por lo menos 95% del combustible se convierte en CO2 y vapor. La corriente de gas de escape de la etapa de reduccion es, pues, secuestrable.
La reaccion en la etapa de oxidacion de la Figura 2 es
Meoy + (x-y) H2O/CO2 = MeOx + (x-y) H2/CO
La alimentacion para la etapa de oxidacion, directamente retirada de los gases de escape del lado del anodo de celda de combustible (se lleva a cabo menor recompresion en ciertos casos), contiene combustibles tales como H2/CO. La concentracion de combustible en la alimentacion de escape/oxidacion de celdas de combustible normalmente vana de 0 a 60%. El H2O/CO2 en la corriente de alimentacion se convierte por lo menos parcialmente a H2/CO, por lo tanto, se incrementa la concentracion de combustible en la corriente gaseosa. La concentracion de H2/CO en la corriente de producto de la etapa de oxidacion vana normalmente de 30% a 99% y es por lo menos 5% mayor que la de la corriente
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de escape del anodo de celda de combustible. La corriente enriquecida en combustible de la etapa de oxidacion luego se introduce directamente de nuevo a la celda de combustible para generacion de energfa.
La Figura 3 ilustra una configuracion de proceso espedfico en el que se utiliza un combustible carbonoso como el combustible y se utiliza oxido de hierro como el portador de ox^geno. En esta realizacion, un sistema redox de tres reactores se utiliza para convertir el combustible de una manera similar a la descrita en Thomas, US 2005/0175533 (Patente Estadounidense No. 7,767,191); Fan, Solicitud PCT No. WO 2007082089; y Fan, Solicitud PCT No. WO 2010037011. El primer reactor, el reductor, se configura para oxidar el combustible carbonoso en CO2 y vapor de agua, mientras que reduce un portador de oxfgeno a base de oxido de metal. Se proporciona o se elimina el calor requerido por la partfcula de portador de oxfgeno. El segundo reactor, el oxidante, se configura para oxidar (parcialmente) una porcion del portador de oxfgeno reducido, ya sea con el vapor o CO2. El tercer reactor, la camara de combustion, quema el portador de oxfgeno parcialmente oxidado en el oxidante y la porcion restante del portador de oxfgeno reducido desde el reductor utilizando aire.
La alimentacion para el oxidante es el escape del lado del anodo de celdas de combustible y el producto del oxidante se utiliza directamente como la alimentacion para el anodo de celda de combustible. El oxidante enriquece el contenido de combustible en la corriente de fluido de trabajo (CO/H2/CO2/H2O). En las realizaciones preferidas, la corriente gaseosa del lado del anodo de celdas de combustible y el oxidante forman un bucle cerrado en el que la adicion y purga de la corriente gaseosa es minima. Para mantener la presion del fluido de trabajo, la represurizacion del fluido se realiza dentro del bucle principal o un bucle de division. En ciertas realizaciones, un lecho de sorbente de alta temperatura, tal como aquel que utiliza sorbente a base de oxido de calcio se integra en el bucle para evitar la acumulacion de contaminantes tales como H2S. En otros casos, el tratamiento de azufre se lleva a cabo solo en la corriente de purga, no se trata la corriente principal del fluido de trabajo.
El portador de oxfgeno comprende una pluralidad de partfculas de material compuesto de ceramica que tienen por lo menos un oxido metalico dispuesto sobre un soporte. Las partfculas de material compuesto de ceramica se describen en Thomas, US 2005/0175533 (Patente Estadounidense No. 7,767,191); Fan, Solicitud PCT No. WO 2007082089; y Fan, Solicitud PCT No. WO 2010037011.
Con referencia de nuevo a la reaccion de reduccion en el primer reactor de la Figura 3, es decir, el reductor, este utiliza diversos combustibles carbonosos tales como gas de smtesis, metano e hidrocarburos ligeros, carbon, alquitranes, esquistos bituminosos, arenas de crudo, arena de alquitran, biomasa, cera y coque para reducir el oxido de hierro que contiene material compuesto de ceramica para producir una mezcla de metal reducido y/o de oxido de metal. Las posibles reacciones de reduccion incluyen:
FeOx + Combustible ^ FeOy + CO2 + H2O Combustible + CO2 ^ CO + H2 Combustible + H2O ^ CO + H2 FeOx + CO/H2 ^ FeOy + CO2/H2O
Espedficamente, el hierro metalico (Fe) se forma en el reductor. Simultaneamente, una corriente de escape que contiene por lo menos 60% de CO2 (base seca) se produce a partir del reductor. En los esquemas preferidos, la concentracion de CO2 supera el 95% y es directamente secuestrable.
Los disenos preferidos para el reductor incluyen un reactor de lecho movil con una o mas etapas, un reactor de lecho fluidizado de multiples etapas, un reactor de paso, un horno rotatorio o cualquier reactores o recipientes adecuados conocidos por un experto medianamente versado en la tecnica que proporcionan un patron de contacto gas-solido en contracorriente. El patron de flujo a contracorriente entre solido y el gas se adopta para mejorar la conversion de gas y solido. El patron de flujo a contracorriente minimiza la retromezcla de solidos y gas. Mas aun, se mantiene la salida de solidos del reactor a un entorno mas reductor, mientras que la salida de gas del reactor se mantiene a un entorno mas oxidativo. Como resultado, se mejoran las conversiones de gas y solidos.
Con referencia de nuevo a la reaccion de oxidacion en el segundo reactor en la Figura 3, es decir, el oxidante, el oxidante convierte las partfculas de soporte de oxfgeno que contienen hierro del reductor a un estado de oxidacion mas alto utilizando la corriente de gas de escape del anodo de la celda de combustible, que es rica en CO2 y/o vapor. La presencia de combustible no convertido en esta corriente no participara en la reaccion. Las posibles reacciones incluyen:
Fe + CO2/H2O = FeO + CO/H2 3FeO + CO2/H2O = FeaO4 + CO/H2
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En algunos casos, solo una porcion del portador de oxfgeno reducido desde el reductor se introduce en el oxidante con el resto sin pasar por el oxidante y se envfa directamente a la camara de combustion. Al hacer esto, mas calor se genera desde el bloque de redox para compensar el calor de reaccion requerido en el reductor. Alternativamente, una cantidad sub-estequiometrica de gas de escape del anodo de celda de combustible de se envfa al oxidante de tal manera que se produce mas calor en la camara de combustion que sigue.
Aunque el combustible no convertido puede estar presente en la corriente de escape de anodo de celdas de combustible, el contenido de combustible en esta corriente de gas es significativamente enriquecido lo que resulta de la reaccion entre el oxido de hierro/hierro y H2O/CO2.
Los disenos preferidos del oxidante tambien incluyen un reactor de lecho en movimiento y otros disenos de reactores que proporcionan un patron de contacto gas-solido en contracorriente. Un patron de flujo en contracorriente se prefiere de tal manera que se consigue un alta conversion de vapor a hidrogeno y CO2 a CO.
Con referencia de nuevo a la reaccion de oxidacion en el tercer reactor en la Figura 3, es decir, la camara de combustion, el gas que contiene oxfgeno tal como aire y/o aire parcialmente convertido desde el lado del catodo de celda de combustible se utiliza para, por lo menos oxidar parcialmente el hierro en el portador de oxfgeno generado del oxidante a Fe2O3. Las reacciones en la camara de combustion incluyen:
4FeO + O2 = 2Fe2O3
4Fe3O4 + O2 = 6Fe2O3
Los disenos de reactores preferidos para la camara de combustion incluyen de un reactor de lecho fluidizado rapido, un reactor de lecho atrapado, un reactor de lecho de transporte, o un sistema de transporte mecanico. Las funciones de la camara de combustion incluyen: oxidacion del portador de oxfgeno a un estado de oxidacion mas alto; y recirculacion del portador de oxfgeno a la entrada del reductor para otro ciclo redox.
La Figura 4 ilustra un diagrama de flujo esquematico de una realizacion del bloque de reformacion/division de agua que convierte el combustible gaseoso. En esta realizacion, un sistema de gasificacion se utiliza para convertir combustible solido tal como carbon, biomasa, coque de petroleo, y cera en un combustible gaseoso. El azufre en el combustible gaseoso se elimina utilizando un sorbente de alta temperatura, tales como los que contienen oxido de calcio, oxido de zinc, etc. El nivel de azufre requerido en el combustible gaseoso es <500 ppm. En los esquemas preferidos, el nivel de azufre en el combustible gaseoso se reduce a <20 ppm.
Luego se introduce el gas combustible al reductor en la Figura 4 como el combustible para los ciclos redox. Alternativamente al combustible gaseoso del gasificador, tambien se pueden utilizar combustibles del reformador o pirolizador en el sistema redox. Los combustibles gaseosos tales como metano e hidrocarburos ligeros tambien se pueden introducir directamente en el sistema redox como el combustible.
Una de las diferencias entre el proceso y sistema descrito en Fan, Solicitud PCT No. WO 2010037011 y realizaciones de la presente invencion es que la alimentacion gaseosa para el segundo reactor, el oxidante, contiene gas combustible tal como H2 y CO ademas de H2O y CO2. En ciertas realizaciones, el gas que contiene oxfgeno para la camara de combustion comprende por lo menos una porcion del gas de escape del catodo.
La camara de combustion es altamente exotermica. El calor generado en la camara de combustion se puede utilizar para compensar el calor requerido en el reductor. Este calor tambien se puede utilizar para precalentar las corrientes de alimentacion y para generar energfa para consumos de energfa parasitarios. La corriente gaseosa a alta presion descargada desde el sistema se puede utilizar para conducir expansores para la compresion de gas.
La Tabla 1 ilustra el flujo de masa de las corrientes principales en una realizacion del proceso. La Tabla 2 ilustra el balance de energfa de una realizacion del sistema. En este caso, se utiliza metano como combustible. Se utiliza H2O/H2 como fluido de trabajo. El bloque de celda de combustible, que utiliza un sistema de SOFC, convierte corriente rica en gas combustible (H2) en 70% de vapor en equilibrio con H2. La eficiencia HHV del proceso, definida como la energfa en el producto de electricidad dividida por el valor de calentamiento mas alto de la alimentacion de metano, es mayor de 60%. En este caso, sustancialmente todo el CO2 producido se comprime a 1.52 x 107 Pa (2200 psi) y esta listo para el secuestro.
Tabla 1. Balance de masa de la reforma integrada - Celda de combustible para generacion de energfa utilizando metano como el combustible
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Metano (alimentacion, kmol/s)
CO2 de Reductor (kmol/s)* corriente rica en H2 de oxidante (kmol/s)+ corriente rica en H2O de anodo de celda de combustible (kmol/s)
1.12
1.12
6.99 6.99
* la corriente de CO2 contiene menos de 0.5% de impurezas tales como combustible no convertido
+ escape del oxidante que contiene 70% de H2 y 30% de vapor
Tabla 2. Balance de energfa de la reforma integrada - Celda de combustible para generacion de ene^a utilizando metano como el combustible
Metano (MWth)
Energfa parasitaria (MWe) Produccion de energfa (MWe) Energfa neta(M)We
1000
80 700 620
En el caso de que el se utilicen carbon y un gasificador de carbon, la eficiencia del proceso vana entre 38 y 60% (HHV, con captura de CO2) en funcion del tipo de carbon y gasificador de carbon. Cuando la biomasa se gasifica y se utiliza para el sistema redox, la eficiencia es 1 - 10% menor que su contraparte de carbon. Debido a que todo el CO2 en la biomasa es capturado, la emision neta de CO2 del sistema es negativa desde el punto de vista de analisis de ciclo de vida.
Haciendo referencia a la realizacion ilustrada en la Figura 5, el combustible solido tal como carbon, biomasa, cera, residuos pesados, coque de petroleo, y arenas de alquitran se convierten directamente en el sistema redox sin la necesidad de un gasificador/pirolizador/reformador. Esta realizacion representa un sistema redox de carbon directo integrado con celdas de combustible de oxido solido (SOFC) como se ejemplifica aqrn.
Debido a las altas temperaturas de operacion en un sistema de SOFC, entre aproximadamente 800°C a 1000°C, una cantidad significativa de calor se libera y necesita ser recuperada para mejorar la eficiencia del proceso. Los disenos del proceso actual usualmente combinan SOFC y un sistema de turbina de gas - turbina de vapor para conversion completa del combustible en electricidad. Aproximadamente 60% ~ 90% del combustible se convierte primero en el SOFC, y el resto se convierte completamente en un sistema de turbina de gas junto con un ciclo Rankine de fondo. Sin embargo, el sistema es costoso porque los tres componentes, es decir, el sistema de produccion de hidrogeno, la celda de combustible, y el sistema de la turbina, son de capital intensivo. Las rutas GICC-SOFC convencionales para generacion de electricidad pueden alcanzar una eficiencia de un maximo de 55%.
El proceso de formacion de bucle qmmico directo (DCL), descrito en Fan, Solicitud PCT No. WO 2010037011, convierte los combustibles solidos en hidrogeno. Dentro del sistema de DCL, un portador de oxfgeno a base de oxido de hierro circula entre tres reactores que son el reductor, el oxidante y la camara de combustion. En el reductor, el carbon y/o la biomasa se gasifican a CO2 y H2O por partfculas que contienen Fe2O3 que se reducen a Fe y FeO. Una porcion de las partfculas reducidas reaccionan con vapor en el oxidante para producir hidrogeno, mientras que las restantes partfculas reducidas junto con las partfculas parcialmente oxidadas del oxidante, se cargan en la camara de combustion. Finalmente, las partfculas que contienen Fe2O3 se regeneran y se reciclan de nuevo mediante combustion con gases que contienen oxfgeno tales como aire a presion. El calor, liberado en la camara de combustion y transferido al reductor por los oxidos de hierro, puede compensar completamente cualquier deficit de calor en el sistema. Mediante el sistema de DCL, se generan hidrogeno y dioxido de carbono en diferentes reactores, lo que ahorra una cantidad considerable de energfa al eliminar la necesidad de separacion del producto. Tambien, se ahorra los costes de inversion en equipos sobre las unidades de eliminacion de CO2 y separacion de aire. El sistema de DCL puede producir hidrogeno a una eficiencia del 70 - 85% a partir de carbon y el 60 - 75% de partir de biomasa.
En esta realizacion, que integran el sistema de DCL y el sistema de SOFC para la generacion de electricidad de alta
eficiencia a partir del carbon. El proceso de DCL-SOFC y el sistema tienen un numero de configuraciones, ya sea a alta presion o baja presion. Espedficamente, se describe la realizacion en la que el oxidante y el anodo se integran dentro
de un bucle cerrado de hidrogeno y vapor de agua como se muestra en las Figuras 5 y 9.
Se considera la entrada termica de 1000 MW y, de acuerdo con lo anterior 131.8 tonelada/h de carbon bituminoso se procesa en el sistema de DCL-SOFC. El carbon se pulveriza primero en partfculas de tamano apropiado y despues se seca a 5% de humedad desde 7.23% en el gas de combustion. En el sistema de DCL, un diseno de lecho movil se
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adopta tanto para reducir como el oxidante. Aproximadamente 3549,5 toneladas/hora portador de ox^geno, que contiene 45.6% de Fe2O3 y el 54.4% A^O3 (como inerte) en peso, se carga en la parte superior del reductor, y el carbon se inyecta desde la parte media del reductor. En el reductor de lecho movil, los solidos fluyen hacia abajo mientras que el gas asciende hacia arriba. El diseno de contracorriente puede convertir totalmente el carbon en CO2 y H2O a 900°C, 1.01 x 105 Pa (1 atm). El oxido de hierro se reduce a la forma de Fe, FeO y una traza de FeS. Se utilizan 71.5% de partfculas de hierro reducido para la generacion de hidrogeno en el oxidante, y se quema el otro 28.5% en la camara de combustion. El oxidante funciona a 850°C, al convertir una mezcla gaseosa de 90.4% de H2O y 9.6% de H2 en moles en una mezcla de 35.9% de H2O y 64.1% de H2 y el nivel de ppm de H2S. Despues, la mezcla gaseosa se carga al anodo de un SOFC tolerante de azufre para generacion de electricidad. Al mismo tiempo, Fe y FeO se oxidaran a Fe3O4, que fluye a la camara de combustion para regeneracion de Fe2O3.
Un soplador de aire impulsa 1992 toneladas/h de aire para alimentar el sistema DCL-SOFC. El aire se precalienta hasta 900°C en la seccion HRSG, y luego se va al catodo del dispositivo de SOFC. 30% del oxfgeno y 85% del hidrogeno se consumen en SOFC que opera a 900°C. El aire gastado se utiliza en la camara de combustion para regenerar Fe2O3 a 1280°C. La mezcla de hidrogeno/vapor gastada luego se enfrio a aproximadamente 240°C para unidad de eliminacion de azufre posterior. Solo se constituira una pequena cantidad de vapor hasta que la mezcla de hidrogeno/vapor de agua anterior se recicle de vuelta al oxidante.
Durante el proceso de DCL-SOFC,> 99% de CO2 puro se obtuvo por condensacion sencilla seguido de compresion a 1.37 x 107 Pa (> 135 atm) para el control de gases de efecto invernadero. La etapa de compresion consume alrededor de 35.8 MW de trabajo. Los otros contaminantes tales como Cl, S, y Hg pueden ya sea ser cosecuestrados con CO2 o eliminados por tecnicas convencionales. Las cenizas se pueden quitar del portador de oxfgeno mediante un ciclon colocado antes del reductor.
La Tabla 3 resume el flujo de las principales corrientes de proceso. Como resultado de la integracion de DCL y SOFC, se puede producir 535 MW de energfa electrica por el sistema de DCL-SOFC, y se pueden generar 96 MW de energfa electrica desde el sistema de turbina de vapor al recuperar calor de bajo grado. El proceso completo puede producir electricidad de 640 MW con la compresion de CO2, esto es igual a una eficiencia de carbono a energfa del 64% (HHV). El ejemplo ilustrado se puede optimizar adicionalmente para lograr mas del 70% de eficiencia.
El sistema de DCL-SOFC puede convertir un amplio rango de combinaciones de carbon y biomasa en electricidad con alta eficiencia. Posibles disenos tambien incluyen operacion a baja presion y temperatura para el fluido de trabajo (la mezcla de hidrogeno y vapor de agua). Tambien se puede eliminar H2S en la mezcla de hidrogeno/vapor de agua antes de SOFC con gas caliente para limpiar la unidad. Se observa que cuando se alimenta el sistema con combustible bajo en azufre (aproximadamente menos de 0.2% en peso) tal como biomasa, no se necesita la unidad de eliminacion de azufre.
Tabla 3 Diagrama de flujo de proceso para el proceso de DCL-SOFC
Corriente
0 1 2 3 4 5 6 7 8 9
Temperatu ra °C
30 1280 901 901 850 1279.6 901 30 159.9 1279.6
Presion MPA (atm)
3.04 (30) 3.04 (30) 0.10 (1) 0.10 (1) 3.04 (30) 1.62 (16) 0.10 (1) 0.10 (1) 13.7 (135) 1.62 (16)
Flujo de masa tonelada/h r
131.8 78 3549.45 9 2336.2 3 1 931.225 2475.29 3 3549.4 59 402.831 348.19 5 348.19 5 1709.8 81
Flujo de volumen m3/s (cum/hr)
0.025 7 (92.6 42) 0.242 (871.979 ) 0.238 (855.71 6) 0.095 (341.089 ) 0.185 (667.534 ) 0.242 (871.97 9) 291.7 (1.05E+0 6) 54.38 (19576 8.7) 0.487 (1754.6 19) 133.6 (48102 0.7)
Densidad kg/m3 (lb/cubo)
1423. 5 (88.8 68) 4070.6 (254.118 ) 2730.1 5 (170.43 8) 2730.2 (170.438 ) 3708.1 (231.49) 4070.6 (254.11 8) 0.3844 (0.024) 1.778 (0.111) 198.44 (12.388 ) 3.556 (0.222)
a>
o o 180.48 6 1526.9 95 o o 0.141 CD o o o 2.212 0.039 o o O O (J) o O O (J) o o CD 12.6 (124)
00
o 348.19 5 o o o o o o o o o o o O 00 o O o 00 O CO 12.6 (124)
h-
o 348.19 5 o o o o o o o o o o o O h- o O o h- O "3- CM 3.04 (30)
CD
00 LO o CO lO 348.195 o a> o o 00 00 CO o o o o o o o O CD o O o CD O O O) 3.04 (30)
LO
o o o o o o o o o o o o o 1620.5 62 LO o 1928.8 97 o LO O LO 00 3.04 (30)
o o o o o o o o o o o 391.333 704.799 o o 1379.16 2 o O O O) o CM o
CO
o o o o o o o o o o 129.963 "3- co LO CM o o CO LO 00 o 549.736 o CO O o O) s o CM O
CM
o o o o o o o o o o 326.04 7 LO LO o CO CD 00 o o CM "3- CD "3- o 1379.1 62 o CM a> LO S O CM O
o o o o o o o o o o o o o 1620.56 2 o (J) 00 00 CM CT> T- h- o LO CM O O
O
o o o o o o o o o o o o o o O o o 00 CO 00 T- h- o o CM 1.62 (16)
Corriente
Flujo de masa tonelada/h r o CN X CN o o CN o CN z OT CM X CN X OT CM o CO CO o o CN o X 0 LL q "4- O) o 0 LL o CO 0 LL CO o CN 0 LL Corriente GO CO o 0 LL CO o CN < c 'O _Q 0 o Corriente Temperatu ra °C Presion MPa (atm)
Corriente
0 1 2 3 4 5 6 7 8 9
Flujo de masa tonelada/h r
1709. 881 1992.01 4 1992.0 14 1992.01 4 1852.82 1 123.99 3 263.185 263.18 5 360.39 8 360.39 8
Flujo de volumen m3/s (cum/hr)
33.86 (1219 11.2) 469.4 (1.69E+0 6) 261.4 (94096 6.6) 922.2 (3.32E+0 6) 866.7 (3.12E+0 6) 13.67 (49218. 57) 14.22 (51174.1 6) 5.641 (20307. 05) 0.118 (425.41 4) 2.996 (10786. 28)
Densidad kg/m3 (lb/cubo)
14.03 (0.87 6) 1.185 (0.074) 2.114 (0.132) 0.593 (0.037) 0.594 (0.037) 2.515 (0.157) 5.142 (0.321) 12.96 (0.809) 847.2 (52.887 ) 33.41 (2.086)
Flujo de masa tonelada/h r
H2O
0 0 0 0 0 103.16 5 259.895 259.89 5 360.39 8 360.39 8
CO2
0 0 0 0 0 0 0 0 0 0
O2
180.4 86 463.974 463.97 4 463.974 324.782 0 0 0 0 0
N2
1526. 995 1528.04 1528.0 4 1528.04 1528.04 0 0 0 0 0
H2S
0 0 0 0 0 0.195 0.195 0.195 0 0
H2
0 0 0 0 0 20.633 3.095 3.095 0 0
O2S
0.141 0 0 0 0 0 0 0 0 0
O3S
0.006 0 0 0 0 0 0 0 0 0
NO
2.212 0 0 0 0 0 0 0 0 0
NO2
0.039 0 0 0 0 0 0 0 0 0
Tabla 4. Configuraciones de Procesos de Carbon a Electricidad y Eficiencias de Procesos
configuracion de Proceso
Gasificacion convencional - WGS -SOFC DCL-SOFT sin integracion DCL-SOFC con Camara de combustion-catodo integracion DCL-SOFC con oxidante de bucle cerrado -anodo e integracion de camara de combustion DCL-SOFC con Integracion de calor adicional de reductor
5
10
15
20
25
30
Eficiencia
(% HHV con captura de CO2)
38 -48% 50 -55% 51 -57% 58 -64% 66 -71%
Aunque el sistema de DCL-SOFC y el proceso ejemplificado en esta realizacion es espedfico de composiciones de fluido de trabajo, el tipo de reforma/bloque de division de agua, y el bloque de celda de combustible, las opciones de los parametros antes mencionados tienen un gran grado de libertad. Por ejemplo, el CO y el CO2 se pueden utilizar en lugar de H2/H2O como fluido de trabajo. Las diversas configuraciones descritas en Fan, Solicitud PCT No. WO 2010037011 se pueden utilizar en el bloque de reformacion/division de agua. Otras celdas de combustible tales como celda de combustible de carbonato fundido (MCFC) tambien se pueden integrar con el sistema de DCL. En este caso, una porcion del CO2 generado del reductor de DCL se inyecta al lado del catodo de la MCFC para facilitar la conversion. Ademas, el sistema de DCL se puede configurar de tal manera que el escape gaseoso desde el reductor no se convierta completamente. En este caso, el combustible no convertido se envfa a otra celda de combustible y/o etapa de pulido de oxfgeno previa a la obtencion de una corriente de CO2 concentrada (vease Figura 10). Cuando se utilizan todas las partfculas portadoras de oxfgeno reducido para la produccion de hidrogeno, es decir la relacion de division para la combustion directa es 0, y asumiendo calor de alto grado en los gases de escape de la camara de combustion se puede utilizar para calentar el reductor, la eficiencia de la generacion de electricidad puede alcanzar 70% con compresion de CO2. La Tabla 4 muestra las diversas configuraciones y eficiencias de generacion de energfa correspondientes.
La Figura 6 ilustra un sistema en el que un sorbente de calcio mejora el proceso de reformado y se utiliza como el bloque de reformacion/division de agua. En este caso, se reforma/cambia el combustible a H2 con la presencia de sorbente de CaO/Ca(OH)2 y gas de escape rico en vapor/vapor del anodo de celdas de combustible:
CaO + CxHy + H2O ^ CaCO3 + H2
El sorbente gastado luego se regenera a altas temperaturas utilizando el calor residual desde el sistema en el calcinador:
CaCO3 — CaO + CO2
Una etapa de hidratacion se agrega opcionalmente para reactivar el sorbente. El CO2 concentrado del calcinador luego se comprime y secuestra. En este caso, una porcion del fluido de trabajo se puede dividir para evitar la acumulacion de fluido de trabajo.
La Figura 7 ilustra la opcion de utilizar un reformador/agua del reactor como el bloque de reformacion/division de agua. El combustible se reforma/desplaza en el reformador, y el CO2 se retira simultaneamente de la membrana. El lado del material retenido de reformador enriquece el fluido de trabajo con combustible reformado, mientras que el lado del permeado produce CO2 concentrado.
La Figura 8 ilustra un sistema que muestra la integracion de un ciclo de division de agua oxido de zinc y la celda de combustible. La energfa termica de una fuente solar o nuclear se utiliza para facilitar el ciclo de division de agua a base de oxido de zinc. El hidrogeno obtenido de la division de agua se utiliza para enriquecer el fluido de trabajo que comprende H2O y H2.

Claims (8)

  1. 5
    10
    15
    20
    25
    30
    35
    REIVINDICACIONES
    1. Un metodo para producir electricidad y una corriente rica en CO2 separada de un combustible y vapor carbonoso que comprende:
    reducir un portador que comprende una pluralidad de partfculas de compuesto de ceramica que tiene por lo menos Fe2O3 dispuesto sobre un soporte a un bajo estado de oxidacion que incluye hierro metalico al hacer reaccionar la partfcula con un combustible carbonoso en una primera zona de reaccion, en la que la primera zona de reaccion comprende un reductor;
    oxidar por lo menos una porcion de el hierro metalico que contiene partfculas con un vapor o gas rico en CO2 desde un anodo de celda de combustible en una segunda zona de reaccion mientras que genera una corriente de gas rico en combustible (H2 y/o CO);
    regresar la corriente de gas rica en combustible desde la segunda zona de reaccion hasta el anodo de la celda de combustible a traves de un bucle cerrado entre la segunda zona de reactor y la celda de combustible;
    oxidar el hierro metalico restante que contiene partfculas desde la primera zona de reaccion y el oxido de hierro que contiene la partfcula obtenida de la reaccion de oxidacion en la segunda zona de reaccion con un gas que contiene oxfgeno para producir una partfcula que contiene Fe2O3 en una tercera zona de reaccion; y
    regresar la partfcula que contiene Fe2O3 a la primera zona de reaccion;
    en la que por lo menos una porcion de el gas que contiene oxfgeno utilizado en la tercera zona de reaccion es el gas que contiene oxfgeno producido desde la salida de la celda de el catodo de combustible.
  2. 2. Un metodo como se reivindica en la reivindicacion 1 en el que la celda de combustible comprende una pila de celdas de combustible de oxido solido.
  3. 3. Un metodo como se reivindica en la reivindicacion 1 en el que el combustible carbonoso comprende gas natural sintetico, monoxido de carbono, gas rico en metano, hidrocarburos ligeros, combustibles carbonosos lfquidos, hulla, biomasa, arena de alquitran, esquisto bituminoso, coque de petroleo, hidrocarburos lfquidos pesados, cera, y mezclas de los mismos.
  4. 4. Un metodo como se reivindica en la reivindicacion 1 en el que se secuestra el CO2 restante.
  5. 5. Un metodo como se reivindica en la reivindicacion 1 en el que las partfculas de compuesto de ceramica contienen material de soporte que comprende un material de ceramica seleccionado de por lo menos uno del grupo que consiste de oxidos de Al, Ti, Zr, Y, Si, La, Cr, Mg, Mn, Cu, Ca, carburos de Si y Ti, sepiolita, bentonita, y caolm.
  6. 6. Un metodo como se reivindica en la reivindicacion 1 en el que la corriente de gas rico en CO2 se introduce en el fondo de la primera zona de reaccion para mejorar las conversiones de las partfculas de oxido de hierro y los combustibles carbonosos.
  7. 7. Un metodo como se reivindica en la reivindicacion 1 en el que el calor liberado desde dicha tercera zona de reaccion se utiliza para precalentar las corrientes de gas de alimentacion a la celda de catodo de combustible o la tercera zona de reaccion.
  8. 8. Un metodo como se reivindica en la reivindicacion 1 en el que se proporciona la celda de combustible comprende una celda de combustible de carbonato fundido y por lo menos una porcion de el CO2 requerido por la celda de catodo de combustible por la corriente de gas rico en CO2 producida por la primera zona de reaccion.
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