ES2583903T3 - Procedimiento para producir CO de alta pureza mediante purificación con membrana de CO producido mediante SOEC - Google Patents

Procedimiento para producir CO de alta pureza mediante purificación con membrana de CO producido mediante SOEC Download PDF

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Abstract

Un procedimiento para producir monóxido de carbono (CO) de gran pureza mediante purificación con membrana de CO producido en una pila electrolítica de óxido sólido (SOEC), comprendiendo dicho procedimiento las siguientes etapas: (1) generar una mezcla gaseosa de CO y CO2 mediante electrolisis en SOEC de CO2, (2) aplicar una presión moderada sobre la cara del retenido de la membrana en una o más unidades de membrana conectadas a la salida de la SOEC a través de un compresor o un eyector, (3) aplicar una presión inferior a la presión de la etapa (2) a la cara del permeado de la membrana, (4) dividir la corriente del retenido, que está ahora enriquecida en CO, en dos partes separadas, (5) expandir la primera parte de la corriente de retenido para alcanzar las condiciones de baja presión del permeado, (6) conducir la susodicha parte del retenido a la cara del permeado de la membrana para disminuir la presión parcial de CO2 sobre esta cara, y (7) reciclar la corriente de permeado de salida de nuevo a la SOEC como un gas de alimentación junto con CO2 reciente.

Description

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DESCRIPCION
Procedimiento para producir CO de alta pureza mediante purificacion con membrana de CO producido mediante SOEC
La presente invencion se refiere a un procedimiento para producir monoxido de carbono (CO) de alta pureza mediante purificacion con membrana de Co producido en una pila electrolftica de oxido solido (SOEC).
Una pila electrolftica de oxido solido es una pila de combustible de oxido solido (SOFC) que funciona en modo inverso, que usa un oxido solido o electrolito ceramico para producir, p. ej., oxfgeno e hidrogeno gaseoso mediante electrolisis de agua. Tambien se puede usar para producir CO a partir de dioxido de carbono (CO2), que se conduce a la cara de combustible del apilamiento de SOEC o SOEC con una corriente aplicada. El exceso de oxfgeno se transporta a la cara de oxfgeno de la SOEC, opcionalmente usando aire, nitrogeno o CO2 para barrer la cara de oxfgeno, y posteriormente la corriente de productos procedente de la SOEC, que contiene CO mezclado con CO2, se somete a un procedimiento de separacion.
El monoxido de carbono de gran pureza es una materia prima importante para la smtesis de productos qmmicos. La mayona de las reacciones para la smtesis de productos qmmicos requieren altas temperaturas asf como altas presiones, y por lo tanto el CO usado debe tener el menor contenido posible de dioxido de carbono (CO2) que corroe el reactor por oxidacion. Adicionalmente, el CO2 puede limitar la conversion en equilibrio de la reaccion en la que toma parte el CO producido. El CO2 tambien puede inhibir la cinetica de la reaccion en la que se usa CO.
La produccion de CO de gran pureza se describe en un numero de publicaciones de patente. Asf, el documento US 5.482.539 describe un procedimiento y un aparato de membrana semipermeable de multiples fases para la separacion de gases. Esta patente, sin embargo, no trata de CO producido en pilas electrolfticas.
El documento US 6.787.118 se refiere a la retirada selectiva de CO. Mas espedficamente, trata de composiciones catalfticas utiles para la destruccion de compuestos carbonados organicos volatiles (VOCs) en una corriente gaseosa que contiene oxfgeno a bajas temperaturas y para la oxidacion selectiva de monoxido de carbono a partir de un gas que contiene hidrogeno. Esta patente no se refiere al uso de membranas.
El documento US 2009/0014336 trata de la electrolisis de dioxido de carbono en medios acuosos hasta monoxido de carbono e hidrogeno para la produccion de metanol. Sin embargo, esta solicitud de patente no se relaciona con la produccion de CO usando SOECs ni con el uso de membranas.
Un sistema en el que una membrana esta acoplada a la salida de una pila electrolftica se divulga en el documento US 5.814.127. Esta patente trata de la produccion de aluminio en una pila electrolftica de aluminio y la retirada posterior de fluoruros inorganicos a partir del gas de escape en la unidad de membrana, donde el gas se divide en una corriente de retenido rica en fluoruros y una corriente de permeado empobrecida en fluoruros. Esto no tiene ninguna relacion con la purificacion de CO, pero el sistema se asemeja al usado en la presente invencion.
Finalmente, tanto el documento EP 0 129 444 como el documento US 4.539.020 tratan de CO de gran pureza obtenido mediante adsorcion con oscilacion de presion (PSA).
De hecho, la adsorcion con oscilacion de presion (PSA) es la unica tecnologfa conocida que es un modo economicamente factible para purificar CO hasta una pureza de 95 % y superior a partir de una mezcla de CO y CO2 en la escala aplicable a "CO a pequena escala", es decir, una produccion de CO de 1 a 200 Nm3/h. Solo un numero muy limitado de productores puede suministrar unidades de PSA a esta escala. Ademas, la unidad de PSA suma una complejidad y un coste significativos a las unidades mas pequenas. Por estas razones, sena deseable encontrar una alternativa factible a la PSA para la purificacion de CO producido a pequena escala. Instalar una unidad de separacion con membrana a partir de la SOEC es una alternativa atractiva a la PSA, principalmente debido a su simplicidad, ya que una unidad de separacion de membrana funciona sin ninguna parte movil, pero tambien debido a un coste de capital reducido (CAPEX) debido a su naturaleza modular.
Las membranas de separacion de gases se usan actualmente para la retirada de CO2 de gas natural y gas de smtesis. Tales membranas se pueden basar en poftmeros o zeolitas revestidos sobre tubos de aluminio, y generalmente tienen un selectividad hacia el transporte de CO2 a traves de la membrana, mientras que los hidrocarburos, el H2 el CO se mantienen en la cara del retenido. Constantes de selectividad tfpicas para CO/CO2 estan entre 5 y 20, y los flujos pueden variar de 20 a 200 Nm3/h por m2 de superficie de la membrana.
Ebbesen y cols. describen en "Electrolysis of carbon dioxide in Solid Oxide Electrolysis Cells" en JOURNAL OF POWER SOURCES, ELSEVIER SA, cH, vol. 193, n° 1, 1 de agosto de 2009, paginas 349-358, un procedimiento para producir monoxido de carbono usando una pila electrolftica de oxido solido (SOEC). La separacion con membrana es dirigida por la diferencia en la presion parcial, y asf es la mas adecuada para retirar el grueso de una impureza, tal como CO2, mientras que se requiere una superficie de membrana extensa para alcanzar una gran
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pureza cuando disminuye la fuerza directriz para la separacion.
Todas las membranas que tienen una diferencia en la permeabilidad para CO y para CO2, en las que la permeabilidad de la membrana es superior para CO2 que para CO, se pueden usar en la presente invencion. Estos criterios se cumplen con las membranas ceramicas, las membranas ceramicas revestidas y las membranas polimericas. Las membranas pueden ser de conformacion plana o tubular y se pueden usar en una unidad de membrana individual o en unidades de multiples membranas en serie o en paralelo.
La fuerza directriz para la separacion se puede reforzar al aplicar una presion absoluta alta sobre la cara del retenido de la membrana y aplicar un vado aproximado sobre la cara del permeado de la membrana. Sin embargo, en la practica, hay una limitacion de CAPEX para instalar un compresor multifasico para alcanzar una alta presion y la potencia requerida para dirigir el compresor. La diferencia de presion maxima tambien esta limitada por la resistencia mecanica de la membrana y del modulo de la membrana.
La presente invencion se refiere a una separacion selectiva de CO de una mezcla de CO y CO2, especialmente en relacion con la produccion a pequena escala de CO mediante electrolisis en SOEC. El principio es bastante similar a una columna de reflujo dentro de la destilacion.
Mas espedficamente, la invencion trata de un procedimiento para producir monoxido de carbono (CO) de gran pureza mediante purificacion con membrana de CO producido en una pila electrolftica de oxido solido (SOEC), comprendiendo dicho procedimiento las siguientes etapas:
(1) generar una mezcla gaseosa de CO y CO2 mediante electrolisis en SOEC de CO2,
(2) aplicar una presion moderada sobre la cara del retenido de la membrana en una unidad de membrana conectada a la salida de la SOEC a traves de un compresor o un eyector,
(3) aplicar una presion inferior a la presion de la etapa (2) a la cara del permeado de la membrana,
(4) dividir la corriente del retenido, que esta ahora enriquecida en CO, en dos partes separadas,
(5) expandir la primera parte de la corriente de retenido para alcanzar las condiciones de baja presion del permeado,
(6) conducir la susodicha parte del retenido a la cara del permeado de la membrana para disminuir la presion parcial de CO2 sobre esta cara, y
(7) reciclar la corriente de permeado de salida de nuevo a la SOEC como un gas de alimentacion junto con CO2 reciente.
Al disminuir la presion parcial de CO2 sobre la cara del permeado de la membrana en la etapa (6) anterior, la fuerza directriz para el flujo de CO2 a traves de la membrana se incrementa. Ademas, la fuerza directriz para el transporte de CO a traves de la membrana se disminuye, y asf el rendimiento de CO se puede incrementar cuando se buscan purezas de CO altas. La corriente de permeado de salida se recicla totalmente o parcialmente a la SOEC como un gas de alimentacion junto con CO2 reciente en la etapa (7) anterior, con lo que el rendimiento de CO2 se incrementa.
En cuanto a la presion moderada sobre la cara del retenido de la membrana, puede ser de 250 bar manometricos hasta 3 bar manometricos, preferiblemente de 175 bar manometricos hasta 3 bar manometricos, mas preferiblemente de 40 bar manometricos hasta 3 bar manometricos y lo mas preferiblemente de 20 bar manometricos hasta 5 bar manometricos.
La presion inferior sobre la cara del permeado de la membrana puede estar entre -0,8 bar manometricos y 50 bar manometricos, preferiblemente entre -0,8 bar manometricos y 10 bar manometricos, mas preferiblemente entre -0,8 bar manometricos y 3 bar manometricos, aun mas preferiblemente entre -0,8 y 2 bar manometricos y lo mas preferiblemente entre -0,3 bar manometricos y 0,5 bar manometricos, especialmente entre 0 y 0,3 bar manometricos.
En cuanto a la analogfa con la destilacion que se menciona anteriormente, la division de la corriente del retenido en dos partes separadas tambien tiene analogfa con el reflujo en la parte superior de una columna de destilacion. Por otra parte, la unidad de SOEC tiene una funcion similar al hervidor de una unidad de destilacion, vease la fig.1 adjunta.
La unidad de membrana esta disenada preferiblemente con una membrana tubular o multiples membranas planas conectadas en serie en las que las corrientes de retenido y permeado se hacen trabajar en modo en contracorriente. Esto implica que la corriente de reflujo enriquecida en CO procedente de la cara del retenido entra (despues de la expansion) en la cara del permeado de la unidad de membrana en el extremo opuesto que el gas de alimentacion que entra en la unidad de membrana desde la unidad de SOEC.
El procedimiento segun la invencion se puede esbozar adicionalmente con referencia a la fig. 1, que muestra una unidad de pila electrolttica de oxido solido (SOEC) con la cara de ox^geno en la parte superior, el electrolito en el medio y la cara de combustible en la parte inferior. El CO2 se conduce a la cara de combustible de la unidad de 5 SOEC con una corriente aplicada para convertir CO2 en CO y transportar cualquier exceso de oxfgeno a la cara de oxfgeno de la unidad de SOEC. El CO2 tambien se conduce a la cara de oxfgeno para barrer esta cara, pero tambien se puede usar aire o nitrogeno con este proposito. El barrido de la cara de oxfgeno de la unidad de SOEC tiene dos ventajas, mas espedficamente (1) reducir la concentracion de oxfgeno y efectos corrosivos relacionados y (2) proporcionar medios para suministrar energfa a la unidad de SOEC, haciendola funcionar endotermicamente.
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La corriente de productos procedente de la SOEC contiene CO y CO2 mezclados, que se conducen a un compresor C, que sirve para establecer una presion absoluta alta sobre la cara del retenido de la membrana. Se aplica una presion inferior sobre la cara del permeado de la membrana conduciendo parte de la corriente de producto de CO a traves de una valvula P de reduccion de presion y hacia la cara del permeado de la membrana.
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Claims (8)

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    REIVINDICACIONES
    1. Un procedimiento para producir monoxido de carbono (CO) de gran pureza mediante purificacion con membrana de CO producido en una pila electrolttica de oxido solido (SOEC), comprendiendo dicho procedimiento las siguientes etapas:
    (1) generar una mezcla gaseosa de CO y CO2 mediante electrolisis en SOEC de CO2,
    (2) aplicar una presion moderada sobre la cara del retenido de la membrana en una o mas unidades de membrana conectadas a la salida de la SOEC a traves de un compresor o un eyector,
    (3) aplicar una presion inferior a la presion de la etapa (2) a la cara del permeado de la membrana,
    (4) dividir la corriente del retenido, que esta ahora enriquecida en CO, en dos partes separadas,
    (5) expandir la primera parte de la corriente de retenido para alcanzar las condiciones de baja presion del permeado,
    (6) conducir la susodicha parte del retenido a la cara del permeado de la membrana para disminuir la presion parcial de CO2 sobre esta cara, y
    (7) reciclar la corriente de permeado de salida de nuevo a la SOEC como un gas de alimentacion junto con CO2 reciente.
  2. 2. El procedimiento segun la reivindicacion 1, en el que la membrana se selecciona del grupo que consiste en membranas ceramicas, membranas ceramicas revestidas, tales como membranas revestidas con zeolita, y membranas polimericas.
  3. 3. El procedimiento segun la reivindicacion 1 o 2, en el que la unidad de membrana esta disenada con una membrana tubular o multiples membranas planas conectadas en serie, y en el que las corrientes de retenido y permeado se hacen trabaja en un modo en contracorriente.
  4. 4. El procedimiento segun cualquiera de las reivindicaciones 1 - 3, en el que la presion moderada en la etapa (2) es de 250 bar manometricos hasta 3 bar manometricos, preferiblemente de 175 bar manometricos hasta 3 bar manometricos.
  5. 5. El procedimiento segun la reivindicacion 4, en el que la presion moderada en la etapa (2) es de 40 bar manometricos hasta 3 bar manometricos y preferiblemente desde 20 bar manometricos hasta 5 bar manometricos.
  6. 6. El procedimiento segun cualquiera de las reivindicaciones 1 - 3, en el que la presion inferior en la etapa (3) esta entre -0,8 bar manometricos y 50 bar manometricos, preferiblemente entre -0,8 bar manometricos y 10 bar manometricos.
  7. 7. El procedimiento segun la reivindicacion 6, en el que la presion inferior en la etapa (3) esta entre -0,8 bar manometricos y 3 bar manometricos, preferiblemente entre -0,8 y 2 bar manometricos.
  8. 8. El procedimiento segun la reivindicacion 7, en el que la presion inferior en la etapa (3) esta entre -0,3 bar manometricos y 0,5 bar manometricos, preferiblemente entre 0 y 0,3 bar manometricos.
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