EP3145630A1 - Reaktor mit vertikal beweglicher gassperre - Google Patents

Reaktor mit vertikal beweglicher gassperre

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Publication number
EP3145630A1
EP3145630A1 EP15724580.4A EP15724580A EP3145630A1 EP 3145630 A1 EP3145630 A1 EP 3145630A1 EP 15724580 A EP15724580 A EP 15724580A EP 3145630 A1 EP3145630 A1 EP 3145630A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
gas
catalyst bed
cylinder
reactor
lateral
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP15724580.4A
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Evgeni Gorval
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
ThyssenKrupp AG
ThyssenKrupp Industrial Solutions AG
Original Assignee
ThyssenKrupp AG
ThyssenKrupp Industrial Solutions AG
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Filing date
Publication date
Application filed by ThyssenKrupp AG, ThyssenKrupp Industrial Solutions AG filed Critical ThyssenKrupp AG
Publication of EP3145630A1 publication Critical patent/EP3145630A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01C—AMMONIA; CYANOGEN; COMPOUNDS THEREOF
    • C01C1/00—Ammonia; Compounds thereof
    • C01C1/02—Preparation, purification or separation of ammonia
    • C01C1/04—Preparation of ammonia by synthesis in the gas phase
    • C01C1/0405—Preparation of ammonia by synthesis in the gas phase from N2 and H2 in presence of a catalyst
    • C01C1/0447—Apparatus other than synthesis reactors
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
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    • B01J8/008—Details of the reactor or of the particulate material; Processes to increase or to retard the rate of reaction
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    • B01J8/0207—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds the fluid flow within the bed being predominantly horizontal
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    • C01C1/0417—Preparation of ammonia by synthesis in the gas phase from N2 and H2 in presence of a catalyst characterised by the synthesis reactor, e.g. arrangement of catalyst beds and heat exchangers in the reactor
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    • B01J2208/00168—Controlling the temperature by indirect heat exchange with heat exchange elements outside the bed of solid particles
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    • B01J2208/00008—Controlling the process
    • B01J2208/00654—Controlling the process by measures relating to the particulate material
    • B01J2208/00707—Fouling
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    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
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    • B01J2208/00796—Details of the reactor or of the particulate material
    • B01J2208/00884—Means for supporting the bed of particles, e.g. grids, bars, perforated plates
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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    • Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts

Definitions

  • the invention relates to a reactor for the catalytic conversion of a gas mixture, preferably for catalytic ammonia synthesis from a gas mixture comprising essentially nitrogen and hydrogen, which comprises a catalyst bed, wherein on at least a portion of the top of the catalyst bed a vertically movable gas barrier, which is lowered upon contraction of the catalyst bed and which prevents the gas mixture from flowing out of the catalyst bed via the top thereof.
  • Ammonia reactors usually have catalyst beds, which are radially flowed through by a reacting gas mixture from outside to inside.
  • the optimum catalyst utilization is achieved when the gas flow is uniform over the entire height of the catalyst bed and without detours.
  • the catalyst beds are usually provided as a bed, with the poured catalyst particles tending to form a denser packing over time. As a result, the catalyst bed settles over time, which may be about 5% of the original bed height.
  • By lowering the top of the catalyst bed arise catalyst-free zones above the catalyst bed in the form of cavities through which the gas mixture flows around the catalyst bed without reacting. As a result, the ammonia yield deteriorates.
  • the invention has for its object to provide advantageous reactors.
  • the reactors should ensure a high product yield even as the catalyst bed lowers over time.
  • the invention relates to a reactor for the catalytic conversion of a gas mixture, preferably for the catalytic ammonia synthesis at elevated pressure and elevated temperature from a gas mixture comprising essentially nitrogen and hydrogen, wherein the reactor comprises a container in which a catalyst bed between a lateral boundary, preferably an inner boundary, and a further lateral boundary, preferably an outer boundary, is arranged; wherein the lateral boundary has a plurality of lateral gas inlets, through which the gas mixture can flow from the side into the catalyst bed through the lateral boundary in order to react there at least partially, preferably to ammonia; and wherein the further lateral boundary has a multiplicity of lateral gas outlets, via which the gas mixture can then flow out of the catalyst bed through the further lateral boundary; and wherein on the upper side of the catalyst bed a vertically movable gas barrier loads in the vertical direction.
  • the gas barrier is freely movable in the vertical direction and prevents the gas mixture from flowing out of the catalyst bed via its top.
  • the container of the reactor according to the invention preferably has a round cross-sectional area. It can be designed as a pressure vessel.
  • the reactor according to the invention is preferably intended to be placed vertically, so that the round cross-sectional area is oriented substantially horizontally.
  • the main extension plane of the gas barrier is preferably also substantially horizontally aligned, substantially parallel to the top of the Catalyst bed.
  • the gas barrier rests on the top of the catalyst bed, ie it is pressed by gravity on the top of the catalyst bed.
  • the gas barrier floats loosely above the catalyst bed, preferably in direct contact with the top of the catalyst bed.
  • the gas barrier prevents the flow around the catalyst bed above the top, even after the catalyst bed.
  • the vertical mobility of the gas barrier prevents the formation of a cavity between the bottom of the gas barrier and the top of the catalyst bed as a result of settling of the catalyst bed, through which the gas mixture could flow around the catalyst bed.
  • the vertical movement of the gas barrier may be active, e.g. done by a spring.
  • the gas barrier is lowered in the vertical direction solely by gravity when the catalyst bed contracts.
  • the gas barrier is preferably also lifted from the catalyst bed in the vertical direction when the catalyst bed expands, but in practice this direction of movement plays a subordinate role.
  • the gas barrier descends vertically as a result of settling of the catalyst bed, according to the invention above the lowered gas barrier no (open) gas outlets arranged in the further lateral boundary, otherwise the gas mixture bypassing the catalyst bed on this lying above the gas barrier gas outlets from the Catalyst bed could flow out.
  • sealed gas outlets e.g. Mesh a metal basket which is closed by suitable means (e.g., inside or outside metal sheets) so that it can no longer function as gas outlets.
  • the (open) gas outlets in the further lateral boundary are spaced from the upper edge of the further lateral boundary.
  • the extent of the spacing of the (opened) gas outlets from the upper edge of the further lateral boundary corresponds to the expected lowering of the gas barrier as a result of the lowering of the catalyst bed. Since a deposition of the catalyst bed in the course of time by up to about 5% of the original bed height is expected, the extent of the spacing of the (open) gas outlets from the top of the further lateral boundary is preferably at least 5% of the total vertical extension of the further lateral boundary, more preferably about 5% to about 15%, or about 5% to about 10%.
  • the gas inlets in the lateral boundary are not spaced from the top of the further lateral boundary, i. they are preferably evenly or non-uniformly distributed over the entire vertical extent of the lateral boundary, in particular in its upper region.
  • the main extension plane of the gas barrier is arranged substantially orthogonal to the lateral boundary and the further lateral boundary.
  • the lateral boundary and the further lateral boundary are preferably arranged substantially vertically parallel to each other.
  • the lateral boundary and the further lateral boundary prevent the catalyst bed from breaking out laterally during the filling and also during the operation of the reactor.
  • the lateral boundary and the further lateral boundary are elements of the same component, e.g. a basket in which the catalyst bed is introduced as a bed.
  • the lateral boundary and the further lateral boundary are different components, preferably cylinders of different diameters, which are arranged concentrically to each other about a common axis, so that the catalyst bed is arranged in the space between the outside of the inner cylinder and the inside of the outer cylinder.
  • Below the catalyst bed is preferably loaded on a gas-impermeable plate.
  • the type of catalyst depends on the gas phase reaction for which the reactor according to the invention is to be used.
  • the ammonia synthesis is usually carried out on iron catalysts, which are provided as particles (pellets) of a defined size.
  • the plurality of lateral gas inlets in the lateral boundary and the plurality of lateral gas outlets in the further lateral boundary of the reactor according to the invention are dimensioned so that the gas mixture can flow through controlled, wherein the catalyst granules are retained.
  • the influx of the gas mixture into the catalyst bed can be influenced by the size and the number of gas inlets per area of the lateral boundary.
  • the outflow of the gas mixture from the catalyst bed can be influenced by the size and the number of gas outlets per area of the further lateral boundary.
  • the lateral boundary and / or the further lateral boundary is formed as a perforated plate.
  • the holes in the lateral boundary form the plurality of lateral gas inlets and the holes in the further lateral boundary form the plurality of lateral gas outlets
  • Differently perforated sheets for the lateral boundary and for the further lateral boundary allow a homogenization and thus improvement of the flow of the gas mixture through the catalyst bed.
  • the number and / or size and / or arrangement of the gas inlets in or along the lateral boundary of number and / or size and / or arrangement of the gas outlets in or along the other lateral boundary, whereby the flow of the gas mixture through the catalyst bed uniformed and thereby the sales can be increased.
  • a difference in the arrangement can be achieved, for example, by a different distribution per unit area along the lateral boundary or along the further lateral boundary.
  • the gas inlets in the lateral boundary are designed such that they produce a lower flow resistance than the gas outlets in the further lateral boundary.
  • This can be achieved in perforated plates, for example, by making the number of holes per area substantially equal for both lateral boundaries, the holes in the lateral boundary, i. the gas inlets, however, are larger than the holes in the further lateral boundary, i. as the gas outlets.
  • this can be accomplished by making the lateral boundary per area more holes, i. has more gas inlets than the further lateral boundary has holes per area, i. Gas outlets.
  • the gas inlets in the lateral boundary are designed such that they produce a greater flow resistance for the gas mixture than the gas outlets in the further lateral boundary.
  • This can for perforated plates, for example, by making the number of holes per area substantially equal for both lateral boundaries, the holes in the lateral boundary, ie the gas inlets, are smaller than the holes in the further lateral boundary, ie as the gas outlets , Alternatively, this can be achieved with essentially the same hole size in that the lateral boundary has fewer holes per area, ie fewer gas inlets, than the further lateral boundary has holes per area, ie gas outlets.
  • the gas inlets in the lateral boundary may differ in size and number from the gas outlets in the further lateral boundary.
  • the gas inlets are unevenly distributed over the area of the lateral boundary or the gas outlets unevenly over the area of the further lateral boundary.
  • the flow resistance for the gas mixture in the lower region, i. facing the ground larger or smaller than in the upper region of the lateral boundary or the further lateral boundary. In this way it can be achieved that the flow resistances along the lateral boundary or along the other lateral boundary are different.
  • the gas barrier does not extend over the entire area of the top of the catalyst bed, but only rests on a portion of the top of the catalyst bed, i. on a partial surface, whereby the other part of the top of the catalyst bed, on which the gas barrier is not loaded, remains free and forms an upper gas inlet, through which the gas mixture can additionally flow from above into the catalyst bed.
  • the flow of the gas mixture into the catalyst bed can be regarded as two partial flows, wherein one partial flow flows laterally into the catalyst bed via the plurality of lateral gas inlets through the lateral boundary and the other partial flow from above into the catalyst bed via the upper gas inlet into flows. This embodiment has proved to be particularly advantageous, since in this way an improved use of the catalyst is achieved.
  • the gas barrier is dimensioned and arranged so that the gas mixture may indeed flow into the catalyst bed via the upper gas inlet, but not out, because it is prevented by the gas barrier.
  • the part of the upper side of the catalyst bed on which the gas barrier does not bear preferably faces the lateral boundary and thus the plurality of lateral gas inlets.
  • an outer edge of the gas barrier rests flush against the further lateral boundary, so that the entire part of the top of the catalyst bed, on which the gas barrier does not load, the side boundary and thus the plurality of lateral gas inlet faces.
  • the transition region, on which an outer edge of the gas barrier preferably rests flush against the further lateral boundary is not completely gastight.
  • this is also not required for the gas barrier effect according to the invention. So it is sufficient if the gas barrier opposes the present in the catalyst bed gas mixture a certain flow resistance.
  • the horizontal area of the gas barrier in its main plane of extension is preferably 20% to 95%, more preferably 50% to 90%, even more preferably 60 to 85% of the area of the top of the catalyst bed.
  • the gas barrier may be made of a single component.
  • the gas barrier preferably comprises a plurality of segments, for example at least 2, 3, 4, 5, 6, 7 or 8, preferably similar segments, wherein two laterally adjacent segments each preferably overlap horizontally.
  • the segments are movably connected to each other in a manner such that when vertical movement of the gas barrier, the horizontal overlap of the segments is maintained and possibly also a tilting of the gas barrier is counteracted. This may be accomplished in a variety of ways, and appropriate measures will be known to one of ordinary skill in the art, for example glands with play, i. with a freedom of movement of two interlocking or juxtaposed segments.
  • the lateral boundary forms an outer cylinder and the further lateral boundary an inner cylinder, wherein the inner cylinder is arranged concentrically within the outer cylinder about a common central axis.
  • the catalyst bed according to this embodiment is disposed between the inner wall of the outer cylinder and the outer wall of the inner cylinder.
  • the container has a substantially circular cross-sectional area, wherein the outer cylinder is concentrically disposed within the container about a common central axis, whereby between the inner wall of the container and the outer wall of the outer cylinder, an annular gap is formed, through which the gas mixture to the Variety of lateral gas inlets can flow in the outer cylinder.
  • this annular gap has a width of at least 5 cm, more preferably at least 10 cm, particularly preferably 10 cm to 40 cm.
  • the plurality of lateral gas inlets is arranged in the wall of the outer cylinder, so that the gas mixture from the annular gap on the plurality of lateral gas inlets through the wall of the outer cylinder can flow radially from the side into the catalyst bed to react there at least partially.
  • the plurality of lateral gas outlets is preferably arranged in the wall of the inner cylinder, so that the gas mixture can then flow radially out of the catalyst bed into an inner cavity, which is formed by the inner cylinder, via the plurality of lateral gas outlets through the wall of the inner cylinder and over which the gas mixture can be derived.
  • This cavity can be considered as a manifold.
  • the plurality of lateral gas inlets and the plurality of side gas outlets allow a controlled uniform radial flow of the gas mixture from outside into the reactor bed and then inwardly out of the reactor bed into the cavity.
  • the plurality of lateral gas inlets over the entire vertical extent of the wall of the outer cylinder is distributed, so that in particular in the upper region of lateral gas inlets are present. These make it possible for the gas mixture to flow laterally into the catalyst bed through the gas inlets, also in the upper region of the outer cylinder.
  • the plurality of lateral (open) gas outlets are not distributed over the entire vertical extent of the wall of the inner cylinder, but spaced in the upper region of the upper edge.
  • the gas barrier moves as the catalyst bed contracts.
  • the gas barrier preferably has the shape of a disc ring, which is optionally divided into a plurality of overlapping segments, wherein the inner edge of the disc ring preferably rests flush on the outer wall of the inner cylinder.
  • the main extension plane of the disc ring and the vertical extension axis of the inner cylinder are preferably arranged substantially orthogonal to one another, wherein the disc ring is movable in the direction of the vertical extension axis of the inner cylinder along the outer wall of the inner cylinder.
  • outer cylinder, inner cylinder and disc ring are preferably arranged concentrically to each other about a common axis.
  • the cavity formed by the inner cylinder preferably has internals, for example a mixing element and / or a heat exchanger and / or a further cylinder, which deflects the gas stream emerging from the reactor bed (deflecting tube). This is advantageous for the regulation of the flow and a heat exchange.
  • the upper edge of the further cylinder is preferably spaced from the top of the cavity closed above, so that the flowing from the plurality of lateral gas outlets into the cavity gas mixture initially flows upwards in an annular gap, which from the inside of the inner cylinder and the outside of the other cylinder is formed, is then deflected and finally along the inside of the other cylinder, if necessary, through the existing internals, preferably a heat exchanger, flows downwards, where it preferably leaves this part of the reactor.
  • the reactor according to the invention are container, outer cylinder, inner cylinder, further cylinder and disc ring are preferably arranged concentrically to each other about a common axis.
  • the outer edge of the disc ring at least almost describes a circle which is smaller than that circle which is described by the inner wall of the outer cylinder, whereby between the inner wall of the outer cylinder and the outer edge of the disc ring, a further annular gap is formed , which acts as an upper gas inlet, through which the gas mixture can additionally flow from above into the catalyst bed.
  • this further annular gap has a width of at least 4 cm, more preferably at least 10 cm, particularly preferably 5 cm to 21 cm.
  • the condition satisfies Fi> F 2 , ie the partial area of the upper side of the catalyst bed on which the disc ring acts as a gas barrier is greater than the other partial area of the upper side of the catalyst bed, which acts as the upper gas inlet.
  • Fi> 1 the partial area of the upper side of the catalyst bed on which the disc ring acts as a gas barrier is greater than the other partial area of the upper side of the catalyst bed, which acts as the upper gas inlet.
  • Fi> 1, 5-F 2 Fi> 2-F 2
  • Fi> 2,5-F 2 Fi> 1,5-F 2 , or
  • the inner cylinder in an upper region, which abuts the inner edge of the disc ring,
  • closed gas outlets which are closed by a concentrically arranged closure, preferably in the form of an inner or outer short tube flush and cuff-shaped, so that they no longer act as gas outlets.
  • the extent of the spacing of the (opened) gas outlets from the upper edge of the inner cylinder corresponds to the expected lowering of the gas barrier due to the lowering of the catalyst bed. Since a settling of the catalyst bed over time is expected to be up to about 5% of the original bed height, the extent of the spacing of the (open) gas outlets from the top of the inner cylinder is preferably at least 5% of the total vertical extension of the further lateral boundary , more preferably about 5% to about 15%, or about 5% to about 10%.
  • the outer cylinder in a top region, which is arranged substantially parallel to the above-mentioned, upper portion of the inner cylinder, gas inlets, so that the gas mixture through these gas inlets laterally radially in the upper region of the Catalyst bed can flow into it.
  • the reactors according to the invention preferably each comprise a container, an outer cylinder, an inner cylinder and a disc ring, which are each arranged concentrically about a common axis.
  • the diameters of the containers and the outer cylinders are preferably substantially the same for all reactors, but the diameters of the inner cylinders of the upper reactor and the lower reactor are preferably different.
  • the arrangement of the reactors is preferably provided so that the upper reactor is first flowed through by the gas mixture, followed by the lower reactor.
  • the lower reactor preferably pursues the purpose of reacting educts contained in the gas mixture, which have not yet reacted in the passage of the upper reactor.
  • the reaction conditions, in particular the reaction temperature can preferably be regulated independently in the reactors.
  • the upper reactor is preferably configured as illustrated in Figures 5A / B and has within the inner cylinder an upwardly closed cavity in which a heat exchanger and a further cylinder are arranged, wherein the upper edge of the further cylinder from the top of the above closed cavity, so that the flowing of the plurality of lateral gas outlets into the cavity gas mixture can initially flow between the inside of the inner cylinder and the outside of the other cylinder upwards, then is deflected and finally along the inside of the other cylinder down can flow to the lower reactor.
  • the lower reactor is preferably designed as illustrated in Figure 6 and also has within the inner cylinder to an upwardly closed cavity in which, in contrast to the upper reactor, however, neither a heat exchanger nor another cylinder are arranged, so that from the plurality of lateral gas outlets in the cavity flowing gas mixture can flow without deflection down; and wherein the diameter of the inner cylinder of the lower reactor is smaller than the diameter of the inner cylinder of the upper reactor, whereby the inner radial extent of the catalyst bed in the lower reactor is greater than in the upper reactor.
  • the lower reactor has an upwardly closed cavity, in which another cylinder, in contrast to the upper reactor, however, no heat exchanger is arranged, so that the gas flowing from the plurality of lateral gas outlets into the cavity gas mixture initially between the inside the inner cylinder and the outside of the other cylinder upwards can flow, then is deflected and finally along the inside of the other cylinder can flow down from the lower reactor out.
  • the ammonia converter according to the invention comprises three reactors according to the invention, which are arranged one above the other, the middle reactor is preferably designed according to the upper reactor, in particular in the cavity also comprises internals, namely a mixing element, a heat exchanger and a further cylinder, the upper and
  • the middle reactor need not be completely identical.
  • FIG. 1A shows a side view of a section through a conventional reactor in the state initially filled with catalyst.
  • the flow direction of the gas mixture which essentially comprises nitrogen and hydrogen, is indicated by arrows.
  • the reactor comprises a container (1), in which a catalyst bed (2) between a lateral boundary (3) and a further lateral boundary (4) is arranged.
  • the cylindrical reactor (1), the lateral boundary (3) and the further lateral boundary (4) are each cylindrical and arranged concentric with each other about a common central axis.
  • the lateral boundary (3) has a multiplicity of lateral gas inlets (5).
  • a first annular gap (9) is formed, through which the gas mixture from above along the outside of the lateral boundary (3) to the plurality of lateral gas inlets (5) in the lateral Limit (3) can flow, via which the gas mixture can then flow from the side into the catalyst bed (2).
  • a portion of the top of the catalyst bed (2) is closed by an immovable upper limit (7 '), which is impermeable to the gas mixture.
  • the other part of the upper side of the catalyst bed (2) forms an upper gas inlet (8) in the form of a second annular gap through which the gas mixture can additionally flow from above into the catalyst bed (2) in order to at least partially react there with ammonia.
  • the further lateral boundary (4) has a multiplicity of lateral gas outlets (6) via which the Gas mixture then flow out of the catalyst bed (2) out into an inner cavity (10), which is formed by the further lateral boundary (4) and through which the gas mixture can be derived.
  • Figure 1 B shows the same conventional ammonia reactor in a state where the catalyst bed (2) has shrunk so that the top of the catalyst bed (2) has dropped by the distance d.
  • a cavity (H) has formed between the upper side of the catalyst bed (2) and the underside of the immovable upper boundary (7 '), through which a large part of the gas mixture flows without coming into contact with the catalyst bed (2).
  • the result is a significant loss of revenue in ammonia synthesis.
  • FIG. 2 illustrates a conventional solution to this problem illustrated in FIG. 1, wherein the reactor according to FIG. 1 has been modified so that the lateral boundary (3) in the upper region is concentrically cuff-like from a lateral closure in the form of a short tube (12 '). and the further lateral boundary (4) in the upper region is surrounded concentrically like a sleeve by a lateral closure in the form of a short tube (12 ").
  • the gas mixture can not enter the catalyst bed (2) laterally in this upper region because of the short tube (12 '). do not flow out of the catalyst bed (2) in this upper area because of the short tube (12 ").
  • FIG. 2A shows a side view of a section through this conventional reactor in the state initially filled with catalyst.
  • Figure 2B shows the same conventional reactor in a state where the catalyst bed (2) has shrunk so that the top of the catalyst bed (2) has dropped by the distance d.
  • a cavity (H) has arisen between the upper side of the catalyst bed (2) and the underside of the immovable upper boundary (7 ').
  • This cavity (H) is closed off from the immovable upper boundary (7 '), the short tube (12') and the short tube (12 ") in such a way that the gas mixture is practically not bypassing the catalyst bed (2) into the cavity (H).
  • Figure 3 illustrates in simplified terms the operation of a reactor according to the invention, which comprises a container (1) in which a catalyst bed (2) between a lateral boundary (3) and a further lateral boundary (4) is arranged.
  • the lateral Boundary (3) has a multiplicity of lateral gas inlets (5), via which the gas mixture can flow in through the lateral boundary (3) from the side into the catalyst bed (2) in order to react there at least partly to ammonia.
  • the further lateral boundary (4) has a multiplicity of lateral gas outlets (6), via which the gas mixture can then flow out of the catalyst bed (2) through the further lateral boundary (4).
  • the further lateral boundary (4) has no lateral gas outlets (6).
  • a vertically movable gas barrier (7) On the top of the catalyst bed (2) loads a vertically movable gas barrier (7), which preferably prevents the gas mixture from flowing out of the catalyst bed (2) on its upper side.
  • the gas barrier (7) is movable in the vertical direction along the further lateral boundary (4) and thereby preferably connects flush to the further lateral boundary (4); which is preferably supported by a contact element (13).
  • FIG. 3A shows a side view of a section through this reactor according to the invention in the state initially filled with catalyst.
  • Figure 3B shows the same reactor according to the invention in a state in which the catalyst bed (2) has shrunk so that the top of the catalyst bed (2) has dropped by the distance d. Since the gas barrier (7) is movable in the vertical direction, it still rests on the top of the catalyst bed (2) and has thus been lowered by the distance d along the further lateral boundary (4). The gas barrier (7) continues to be flush with the further lateral boundary (4), possibly supported by the contact element (13). The formation of a cavity H below the upper boundary (7 '), as in the conventional reactors according to Figures 1A / B and 2A B, is thus prevented. Because of the gas barrier (7), the gas mixture can not escape from the catalyst bed (2) on its top and the total amount of catalyst is used for ammonia synthesis.
  • Figure 4 illustrates a simplified embodiment of a preferred embodiment of the reactor according to the invention.
  • the vertically movable gas barrier (7) does not bear on the entire upper side of the catalyst bed (2), but only on the part of the upper side of the catalyst bed (2), which faces the further lateral boundary (4) with the lateral gas outlets (6) ,
  • the part of the top of the catalyst bed (2) which faces the lateral boundary (3) with the lateral gas inlets (5) is not closed by the gas barrier (7) and thus acts as the upper gas inlet (8) over which the Gas mixture can additionally flow into the reactor bed (2) to react there at least partially to ammonia.
  • FIG. 4A shows a side view of a section through this reactor according to the invention in the state originally filled with catalyst.
  • Figure 4B shows the same reactor according to the invention in a state in which the catalyst bed (2) has shrunk so that the top of the catalyst bed (2) has dropped by the distance d. Also in this state, the part of the top of the catalyst bed (2) which faces the lateral boundary (3) with the side gas inlets (5) still acts as the top gas inlet (8).
  • Figure 5 illustrates in simplified form a further preferred embodiment of the reactor according to the invention, which preferably with respect to container (1), catalyst bed (2), lateral boundary (3) and further lateral boundary (4) substantially radially symmetrical about a common central axis is constructed.
  • the lateral boundary (3) forms an outer cylinder (31) and the further lateral boundary (4) an inner cylinder (41), wherein the inner cylinder (41) arranged concentrically within the outer cylinder (31) about a common central axis is.
  • the catalyst bed (2) is disposed between the inner wall of the outer cylinder (31) and the outer wall of the inner cylinder (41).
  • the container (1) has a substantially circular cross-sectional area, wherein the outer cylinder (31) is arranged concentrically within the container (1) about a common central axis, whereby between the inner wall of the container (1) and the outer wall of the outer cylinder (31) an annular gap (9) is formed, through which the gas mixture to the plurality of lateral gas inlets (5) in the outer cylinder (31) can flow.
  • the plurality of lateral gas inlets (5) in the wall of the outer cylinder (31) is arranged so that the gas mixture from the annular gap (9) via the plurality of lateral gas inlets (5) through the wall of the outer cylinder (31) from the side can flow radially into the catalyst bed (2) to react there at least partially to ammonia.
  • the plurality of lateral gas outlets (6) in the wall of the inner cylinder (41) is arranged so that the gas mixture then through the plurality of lateral gas outlets (6) through the wall of the inner cylinder (41) radially out of the catalyst bed (2) out into an inner cavity (10), which is formed by the inner cylinder (41) and over which the gas mixture can be derived.
  • the gas barrier (7) preferably has the shape of a disc ring (1 1), which is optionally divided into a plurality of overlapping segments, wherein the inner edge (1 1 1) of the disc ring (1 1) preferably on the outer wall of the inner cylinder ( 41) is flush.
  • the outer edge (1 12) of the disc ring (1 1) preferably describes at least almost a circle which is smaller than the circle which is described by the inner wall of the outer cylinder (31), whereby between the inner wall of the outer cylinder (31) and the outer edge (1 12) of the disc ring (1 1) an annular gap (81) is formed, which acts as the upper gas inlet (8) through which the gas mixture can additionally flow from above into the catalyst bed (2).
  • the inner cylinder (41) has a vertical overall extension (412) and is flanked in its upper region (410) by a lateral closure (12) which is in the form of a short tube (12) which is located inside the inner cylinder (41 ) and flush with the inside of the inner cylinder (41), so that over the entire vertical extent (41 1) of the upper portion (410) of the inner cylinder (41) no gas mixture from the catalyst bed into the cavity (10) can.
  • a flow of the gas mixture from the catalyst bed (2) into the cavity (10) is made possible only by the plurality of lateral gas outlets (6) which are arranged in the wall of the inner cylinder (41) below its upper portion (410).
  • the vertical extent (41 1) of the upper portion (410) of the inner cylinder (41) is preferably at least 5%, more preferably about 5% to about 15%, or about 5% to about 10% of the total vertical extent (412) of the inner Cylinder (41).
  • the cavity (10) preferably has internals, preferably a mixer and a further cylinder (14), which deflects the gas stream leaving the reactor bed (deflection tube), which is advantageous for the regulation of the flow and a heat exchange.
  • the upper edge of the further cylinder (14) is preferably at a distance from the upper side of the cavity (10) closed above, so that the gas mixture flowing from the plurality of lateral gas outlets (6) into the cavity (10) initially flows upwards in an annular gap which is formed from the inside of the inner cylinder (41) and the outer side of the further cylinder (14), is then deflected and finally flows downwards along the inside of the further cylinder (14).
  • FIG. 5A shows a side view of a section through this reactor according to the invention in the state originally filled with catalyst.
  • FIG. 5B shows the same reactor according to the invention in a state in which the catalyst bed (2) has shrunk so that the top of the catalyst bed (2) has dropped by the distance d.
  • FIG. 6 illustrates a simplified variant of the reactor according to the invention, here already in the state in which the catalyst bed (2) has shrunk, so that the top of the catalyst bed (2) has lowered by the distance d.
  • the inner cavity (10) which is formed by the inner cylinder (41) is designed to be space-saving without internals, in particular even without additional cylinders (14).
  • This embodiment is particularly preferred if in the inner cavity (10) no heat exchanger is provided to dissipate the resulting heat of reaction.
  • the diameter of the inner cylinder (41) is smaller, whereby the catalyst bed (2) can be increased accordingly (shown in Figure 6 as a hatched area).
  • Figure 7 illustrates in simplified form a variant of the preferred embodiment of the reactor according to the invention according to FIG 6.
  • Figure 7A is a side view in section through the reactor according to the invention already in the state in which the catalyst bed (2) has shrunk, so that the Top of the catalyst bed (2) has lowered by the distance d.
  • FIG. 7B is a plan view in section through the reactor according to the invention.
  • the inner cylinder (41) is flanked in its upper region (410) by a lateral closure (12) which is in the form of a short tube (12) which is arranged inside the inner cylinder (41) and flush with the inner side of the inner cylinder (41) connects, so that over the entire vertical extent (41 1) of the upper portion (410) of the inner cylinder (41) no gas mixture from the catalyst bed into the cavity (10) can pass.
  • a lateral closure (12) which is in the form of a short tube (12) which is arranged inside the inner cylinder (41) and flush with the inner side of the inner cylinder (41) connects, so that over the entire vertical extent (41 1) of the upper portion (410) of the inner cylinder (41) no gas mixture from the catalyst bed into the cavity (10) can pass.
  • Such a flow of the gas mixture from the catalyst bed (2) into the cavity (10) is made possible only by the plurality of lateral gas outlets (6) which are arranged in the wall of the inner cylinder (41) below its upper portion (410).
  • the gas barrier (7) which presses on top of the catalyst bed (2) is designed as a disk ring (11) which has an inner edge (11) and an outer edge (112) and of several (eight shown here) segments (71) is constructed, which preferably overlap.
  • the inner edge (1 1 1) of the disc ring (1 1) is preferably flush with the outer wall of the inner cylinder (41).
  • the outer edge (1 12) of the disc ring (1 1) preferably describes at least almost a circle which is smaller than the circle which is described by the inner wall of the outer cylinder (31), whereby between the inner wall of the outer cylinder (31) and the outer edge (1 12) of the disc ring (1 1) an annular gap (81) is formed, which acts as the upper gas inlet (8) through which the gas mixture can additionally flow from above into the catalyst bed (2).
  • the Disk ring (1 1) is movable in the vertical direction along the outer wall of the outer cylinder (41) and thereby preferably connects flush with it.
  • Figure 8 illustrates in simplified form a preferred embodiment of the disc ring (1 1) of a plurality of overlapping segments (71), wherein the segments (71) are movably connected to each other in a manner such that upon vertical movement of the gas barrier (7) the horizontal Overlapping the segments (71) is maintained.
  • the connection can be realized, for example, by screws, rivets, wire and the like.
  • Figure 9 illustrates a simplified arrangement of a total of three reactors according to the invention in a common pressure vessel (15), which form an ammonia converter.
  • the two upper reactors are reactors according to the invention, as they are also e.g. in FIGS. 5A / B.
  • the cavity (10) which is formed by the inner cylinder (41), in addition to a further cylinder (14) each have a heat exchanger (16) is arranged.
  • the lower reactor is also a reactor according to the invention, as e.g. Also shown in Figure 6.
  • the inner cavity (10 ') which is formed by the inner cylinder (41') is designed to be space-saving in the lower reactor, but without internals, in particular without additional cylinders and without a heat exchanger.
  • the diameter of the inner cylinder (41 ') is smaller, whereby the catalyst bed (2) is enlarged correspondingly radially inward.
  • the lower reactor is carried out with the further cylinder (14).
  • the inner cavity (10 ') in the lower reactor analogously to the two upper reactors, i. also with internals, in particular with a further cylinder (14 ') (not shown in Figure 9), but preferably without a heat exchanger.
  • Another aspect of the invention relates to a process for the catalytic synthesis of ammonia, wherein a gas mixture comprising substantially nitrogen and hydrogen at elevated pressure and elevated temperature in a reactor according to the invention described above or in an ammonia converter described above for the reaction.
  • a conventional ammonia converter with a capacity of 1200 t NH 3 / d was used.
  • This reference converter comprised three superimposed reactors, each with a catalyst bed, the upper reactor (reactor 1) and the middle reactor (reactor 2) having a heat exchanger and all three reactors in the cavity, which was formed by the inner cylinder, another cylinder as a deflection tube (For the deflection tube, see Figures 5 and 9, reference numeral (14)).
  • reactor 1 and reactor 2 no separate FLUENT calculations were performed.
  • the amount of gas entering the catalyst bed of reactor 1 was 596149 Nm 3 / h.
  • the inlet and outlet conditions for the three catalyst beds of this reference converter are summarized in the following table:
  • the ammonia converter according to the invention was structurally changed by individual measures (cf., FIG. 9).

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Abstract

Die Erfindung betrifft einen Reaktor zur katalytischen Umsetzung eines Gasgemischs, welcher ein Katalysatorbett umfasst, auf dessen Oberseite eine in vertikaler Richtung bewegliche Gassperre lastet, welche bei Kontraktion des Katalysatorbetts abgesenkt wird und welche vorzugsweise das Gasgemisch daran hindert, aus dem Katalysatorbett über dessen Oberseite herauszuströmen.

Description

Reaktor mit vertikal beweglicher Gassperre
[0001 ] Die Erfindung betrifft einen Reaktor zur katalytischen Umsetzung eines Gasgemischs, vorzugsweise zur katalytischen Ammoniaksynthese aus einem Gasgemisch umfassend im Wesentlichen Stickstoff und Wasserstoff, welcher ein Katalysatorbett umfasst, wobei auf zumindest einem Teil der Oberseite des Katalysatorbetts eine in vertikaler Richtung bewegliche Gassperre lastet, welche bei Kontraktion des Katalysatorbetts abgesenkt wird und welche das Gasgemisch daran hindert, aus dem Katalysatorbett über dessen Oberseite herauszuströmen.
[0002] Ammoniakreaktoren weisen üblicherweise Katalysatorbetten auf, welche radial von einem reagierenden Gasgemisch von außen nach innen durchströmt werden. Die optimale Katalysatorausnutzung wird erreicht, wenn die Gasströmung gleichmäßig über die gesamte Höhe des Katalysatorbetts und ohne Umwege erfolgt. Die Katalysatorbetten werden üblicherweise als Schüttung bereitgestellt, wobei die geschütteten Katalysatorpartikel mit der Zeit dazu neigen, eine dichtere Packung auszubilden. Als Folge davon setzt sich die Katalysatorschüttung im Laufe der Zeit ab, was etwa 5% der ursprünglichen Schüttungshöhe ausmachen kann. Durch die Absenkung der Oberseite des Katalysatorbetts entstehen oberhalb des Katalysatorbetts katalysatorfreie Zonen in Form von Hohlräumen, durch die das Gasgemisch die Katalysatorschüttung umströmt ohne zu reagieren. Dadurch verschlechtert sich die Ammoniakausbeute.
[0003] Das Problem der Schrumpfung der Katalysatorschüttung ist aus dem Stand der Technik bekannt. Es wurde vorgeschlagen, der Schrumpfung durch chemische Verfahren entgegenzuwirken, indem man die Abriebfestigkeit und Stabilität der Katalysatorpartikel verbessert, entweder durch Zusätze oder durch Sintern. Gemäß US 3,560,167 werden Schichten von Katalysatoren und Inertmaterialien abgewechselt. US 3,195,988 offenbart einen Ammoniakreaktor, bei dem man den Katalysator in Körben einhängt. EP 374 564 und DE 3 643 726 betreffen Reaktoren mit axialer Durchströmung, in denen nicht ein einzelnes, sondern drei bzw. vier Katalysatorbetten angeordnet sind. Gemäß DE 4 031 514 wird das Problem der Katalysatorschrumpfung in einem mit Synthesegas betriebenen Reaktor dadurch gelöst, dass die oberen freien Enden der Katalysatorrohre mit Vorratsschuten ausgerüstet sind, aus denen Katalysator nachgeliefert wird. Ein solches Hinzufügen von zusätzlichem Katalysator von etwa 5% der Gesamtmenge, welcher das Setzen kompen- sieren soll, bedeutet allerdings höhere Kosten (mehr Katalysator, größeres Reaktorvolumen). Gemäß DE 4 216 661 wird das Problem mit einem Druckkörper gelöst, der ein Katalysatorbett enthält und von Wärmetauscherrohren durchsetzt ist. US 4,372,920 offenbart ein Katalysatorbett, bei dem der obere Teil axial-radial von dem Gasgemisch durchströmt wird, wobei die Umströmung des Katalysators durch eine verlängerte innere Wand verhindert wird.
[0004] Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, vorteilhafte Reaktoren bereit zu stellen. Die Reaktoren sollten insbesondere eine hohe Produktausbeute gewährleisten, selbst wenn sich das Katalysatorbett mit der Zeit absenkt.
[0005] Diese Aufgabe wird durch den Gegenstand der Patentansprüche gelöst.
[0006] Die Erfindung betrifft einen Reaktor zur katalytischen Umsetzung eines Gasgemischs, vorzugsweise zur katalytischen Ammoniaksynthese bei erhöhtem Druck und erhöhter Temperatur aus einem Gasgemisch umfassend im Wesentlichen Stickstoff und Wasserstoff, wobei der Reaktor einen Behälter umfasst, in dem ein Katalysatorbett zwischen einer seitlichen Begrenzung, vorzugsweise einer inneren Begrenzung, und einer weiteren seitlichen Begrenzung, vorzugsweise einer äußeren Begrenzung, angeordnet ist; wobei die seitliche Begrenzung eine Vielzahl seitlicher Gaseinlässe aufweist, über welche das Gasgemisch durch die seitliche Begrenzung hindurch von der Seite in das Katalysatorbett hineinströmen kann, um dort zumindest zum Teil zu reagieren, vorzugsweise zu Ammoniak; und wobei die weitere seitliche Begrenzung eine Vielzahl seitlicher Gasauslässe aufweist, über welche das Gasgemisch anschließend durch die weitere seitliche Begrenzung hindurch aus dem Katalysatorbett herausströmen kann; und wobei auf der Oberseite des Katalysatorbetts eine in vertikaler Richtung frei bewegliche Gassperre lastet. Die Gassperre ist in vertikaler Richtung frei beweglich und hindert das Gasgemisch daran, aus dem Katalysatorbett über dessen Oberseite herauszuströmen.
[0007] Der Behälter des erfindungsgemäßen Reaktors weist vorzugsweise eine runde Querschnittsfläche auf. Er kann als Druckbehälter ausgestaltet sein.
[0008] Der erfindungsgemäße Reaktor ist vorzugsweise dazu vorgesehen, senkrecht aufgestellt zu werden, so dass die runde Querschnittsfläche im Wesentlichen horizontal ausgerichtet ist. Die Haupterstreckungsebene der Gassperre ist bevorzugt ebenfalls im Wesentlichen horizontal ausgerichtet, und zwar im Wesentlichen parallel zur Oberseite des Katalysatorbetts. Die Gassperre lastet auf der Oberseite des Katalysatorbetts, d.h. sie wird von der Schwerkraft auf die Oberseite des Katalysatorbetts gedrückt. Bevorzugt schwimmt die Gassperre lose oberhalb des Katalysatorbetts, wobei sie bevorzugt mit der Oberseite des Katalysatorbetts in direktem Kontakt steht. Die Gassperre verhindert das Umströmen des Katalysatorbetts oberhalb von dessen Oberseite, auch nach dem Setzten der Katalysatorschüttung. Durch die vertikale Beweglichkeit der Gassperre wird verhindert, dass sich zwischen der Unterseite der Gassperre und der Oberseite des Katalysatorbetts infolge des Absetzens der Katalysatorschüttung ein Hohlraum bildet, durch welchen das Gasgemisch das Katalysatorbett umströmen könnte.
[0009] Die vertikale Bewegung der Gassperre kann aktiv, z.B. durch eine Feder erfolgen. Bevorzugt wird die Gassperre in vertikaler Richtung jedoch allein durch die Schwerkraft abgesenkt, wenn sich das Katalysatorbett kontrahiert. Grundsätzlich wird die Gassperre bevorzugt auch vom Katalysatorbett in vertikaler Richtung angehoben, wenn sich das Katalysatorbett ausdehnt, in der Praxis spielt diese Bewegungsrichtung jedoch eine untergeordnete Rolle.
[0010] Wenn sich die Gassperre infolge des Absetzens der Katalysatorschüttung vertikal absenkt, sind erfindungsgemäß oberhalb der abgesenkten Gassperre keine (geöffneten) Gasauslässe in der weiteren seitlichen Begrenzung angeordnet, da sonst das Gasgemisch unter Umgehung des Katalysatorbetts über diese oberhalb der Gassperre liegenden Gasauslässe aus dem Katalysatorbett herausströmen könnte. Aus diesem Grund weist die weitere seitliche Begrenzung entlang ihrer vertikalen Erstreckung in ihrem oberen Bereich, an welchem die Gassperre bevorzugt bündig anliegt, vorzugsweise
(i) keine Gasauslässe auf; oder
(ii) verschlossene Gasauslässe auf, z.B. Maschen eine Metallkorbes, welche durch geeignete Mittel verschlossen sind (z.B. innen- oder außenliegende Metallbleche), so dass sie nicht mehr als Gasauslässe wirken können.
[001 1 ] Dies bedeutet, dass die (geöffneten) Gasauslässe in der weiteren seitlichen Begrenzung von der Oberkante der weiteren seitlichen Begrenzung beabstandet sind. Ein Fachmann erkennt, dass das Ausmaß der Beabstandung der (geöffneten) Gasauslässe von der Oberkante der weiteren seitlichen Begrenzung mit der zu erwartenden Absenkung der Gassperre infolge der Absenkung des Katalysatorbetts korrespondiert. Da mit einer Absetzung der Katalysatorschüttung im Laufe der Zeit um bis zu etwa 5% der ursprünglichen Schüttungshöhe zu rechnen ist, beträgt das Ausmaß der Beabstandung der (geöffneten) Gasauslässe von der Oberkante der weiteren seitlichen Begrenzung bevorzugt mindestens 5% der vertikalen Gesamterstreckung der weiteren seitlichen Begrenzung, bevorzugter etwa 5% bis etwa 15%, oder etwa 5% bis etwa 10%.
[0012] Bevorzugt sind die Gaseinlasse in der seitlichen Begrenzung nicht von der Oberkante der weiteren seitlichen Begrenzung beabstandet, d.h. sie sind bevorzugt gleichmäßig oder ungleichmäßig über die gesamte vertikale Erstreckung der seitlichen Begrenzung verteilt, insbesondere auch in deren oberen Bereich.
[0013] Bevorzugt ist die Haupterstreckungsebene der Gassperre im Wesentlichen orthogonal zur seitlichen Begrenzung und zur weiteren seitlichen Begrenzung angeordnet.
[0014] Die seitliche Begrenzung und die weitere seitliche Begrenzung sind bevorzugt im Wesentlichen vertikal parallel zueinander angeordnet. Die seitliche Begrenzung und die weitere seitliche Begrenzung verhindern, dass das Katalysatorbett bei der Schüttung und auch während des Betriebs des Reaktors seitlich ausbricht.
[0015] Im einfachsten Fall sind die seitliche Begrenzung und die weitere seitliche Begrenzung Elemente desselben Bauteils, z.B. eines Korbes, in den das Katalysatorbett als Schüttung eingebracht ist. In diesem Fall sind diejenigen Elemente des Bauteils, welche die Vielzahl seitlicher Gaseinlässe umfassen, als seitliche Begrenzung, und diejenigen Elemente des Bauteils, welche die Vielzahl seitlicher Gasauslässe umfassen, als weitere seitliche Begrenzung aufzufassen. Vorzugsweise sind die seitliche Begrenzung und die weitere seitliche Begrenzung jedoch verschiedene Bauteile, vorzugsweise Zylinder unterschiedlichen Durchmessers, welche um eine gemeinsame Achse konzentrisch zueinander angeordnet sind, so dass das Katalysatorbett im Zwischenraum der Außenseite des inneren Zylinders und der Innenseite des äußeren Zylinders angeordnet ist.
[0016] Unten lastet das Katalysatorbett vorzugsweise auf einer gasundurchlässigen Platte.
[0017] Die Art des Katalysators richtet sich nach der Gasphasenreaktion, für welche der erfindungsgemäße Reaktor eingesetzt werden soll. Die Ammoniaksynthese erfolgt üblicherweise an Eisenkatalysatoren, welche als Partikel (Pellets) definierter Größe bereitgestellt werden.
[0018] Die Vielzahl seitlicher Gaseinlässe in der seitlichen Begrenzung sowie die Vielzahl seitlicher Gasauslässe in der weiteren seitlichen Begrenzung des erfindungsgemäßen Reaktors sind so dimensioniert, dass das Gasgemisch kontrolliert hindurch strömen kann, wobei die Katalysatorkörner zurückgehalten werden. Das Einströmen des Gasgemischs in das Katalysatorbett kann über die Größe und die Anzahl der Gaseinlasse pro Fläche der seitlichen Begrenzung beeinflusst werden. Analog kann das Ausströmen des Gasgemischs aus dem Katalysatorbett über die Größe und die Anzahl der Gasauslässe pro Fläche der weiteren seitlichen Begrenzung beeinflusst werden.
[0019] In einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors ist die seitliche Begrenzung und/oder die weitere seitliche Begrenzung als Lochblech ausgebildet. In diesem Fall bilden die Löcher in der seitlichen Begrenzung die Vielzahl seitlicher Gaseinlässe und die Löcher in der weiteren seitlichen Begrenzung bilden die Vielzahl seitlicher Gasauslässe
[0020] Unterschiedlich belochte Bleche für die seitliche Begrenzung und für die weitere seitliche Begrenzung ermöglichen eine Vergleichmäßigung und damit Verbesserung der Strömung des Gasgemischs durch das Katalysatorbett. Bevorzugt unterscheiden sich Anzahl und/oder Größe und/oder Anordnung der Gaseinlässe in bzw. entlang der seitlichen Begrenzung von Anzahl und/oder Größe und/oder Anordnung der Gasauslässe in bzw. entlang der weiteren seitlichen Begrenzung, wodurch die Strömung des Gasgemischs durch das Katalysatorbett vergleichmäßigt und dadurch der Umsatz erhöht werden kann. Ein Unterschied in der Anordnung kann beispielsweise durch eine unterschiedliche Verteilung pro Flächeneinheit entlang der seitlichen Begrenzung bzw. entlang der weiteren seitlichen Begrenzung erreicht werden.
[0021 ] In einer bevorzugten Ausführungsform sind die Gaseinlässe in der seitlichen Begrenzung so ausgestaltet, dass sie einen geringeren Strömungswiderstand erzeugen als die Gasauslässe in der weiteren seitlichen Begrenzung. Dies kann bei Lochblechen beispielsweise dadurch erreicht werden, dass die Anzahl der Löcher pro Fläche im Wesentlichen für beide seitliche Begrenzungen gleich ist, die Löcher in der seitlichen Begrenzung, d.h. die Gaseinlässe, jedoch größer sind als die Löcher in der weiteren seitlichen Begrenzung, d.h. als die Gasauslässe. Alternativ kann dies bei im Wesentlichen gleicher Lochgröße dadurch erreicht werden, dass die seitliche Begrenzung pro Fläche mehr Löcher, d.h. mehr Gaseinlässe aufweist als die weitere seitliche Begrenzung Löcher pro Fläche aufweist, d.h. Gasauslässe.
[0022] In einer anderen bevorzugten Ausführungsform sind die Gaseinlässe in der seitlichen Begrenzung so ausgestaltet, dass sie für das Gasgemisch einen größeren Strömungswiderstand erzeugen als die Gasauslässe in der weiteren seitlichen Begrenzung. Dies kann bei Lochblechen beispielsweise dadurch erreicht werden, dass die Anzahl der Löcher pro Fläche im Wesentlichen für beide seitliche Begrenzungen gleich ist, die Löcher in der seitlichen Begrenzung, d.h. die Gaseinlässe, jedoch kleiner sind als die Löcher in der weiteren seitlichen Begrenzung, d.h. als die Gasauslässe. Alternativ kann dies bei im Wesentlichen gleicher Lochgröße dadurch erreicht werden, dass die seitliche Begrenzung pro Fläche weniger Löcher, d.h. weniger Gaseinlässe, aufweist als die weitere seitliche Begrenzung Löcher pro Fläche aufweist, d.h. Gasauslässe.
[0023] Nicht nur die Gaseinlässe in der seitlichen Begrenzung können sich hinsichtlich Größe und Anzahl von den Gasauslässen in der weiteren seitlichen Begrenzung unterscheiden. So ist es erfindungsgemäß auch möglich, dass die Gaseinlässe ungleichmäßig über die Fläche der seitlichen Begrenzung bzw. die Gasauslässe ungleichmäßig über die Fläche der weiteren seitlichen Begrenzung verteilt sind. So kann es von Vorteil sein, wenn der Strömungswiderstand für das Gasgemisch im unteren Bereich, d.h. dem Boden zugewandt, größer oder kleiner als im oberen Bereich der seitlichen Begrenzung bzw. der weiteren seitlichen Begrenzung ist. Auf diese Weise kann erreicht werden, dass die Strömungswiderstände entlang der seitlichen Begrenzung bzw. entlang der weiteren seitlichen Begrenzung unterschiedlich sind.
[0024] Bevorzugt erstreckt sich die Gassperre nicht über die gesamte Fläche der Oberseite des Katalysatorbetts, sondern lastet nur auf einem Teil der Oberseite des Katalysatorbetts, d.h. auf einer Teilfläche, wodurch der andere Teil der Oberseite des Katalysatorbetts, auf dem die Gassperre nicht lastet, frei bleibt und einen oberen Gaseinlass bildet, durch den das Gasgemisch zusätzlich von oben in das Katalysatorbett hineinströmen kann. Gemäß dieser Ausführungsform kann der Strom des Gasgemischs in das Katalysatorbett hinein als zwei Teilströme aufgefasst werden, wobei der eine Teilstrom seitlich über die Vielzahl seitlicher Gaseinlässe durch die seitliche Begrenzung hindurch in das Katalysatorbett hineinströmt und der andere Teilstrom von oben über den oberen Gaseinlass in das Katalysatorbett hineinströmt. Diese Ausführungsform hat sich als besonders vorteilhaft erwiesen, da auf diese Weise eine verbesserte Nutzung des Katalysators erreicht wird.
[0025] Bevorzugt ist die Gassperre so dimensioniert und angeordnet, dass das Gasgemisch zwar über den oberen Gaseinlass in das Katalysatorbett hineinströmen kann, jedoch nicht heraus, weil es von der Gassperre daran gehindert wird. Bevorzugt ist dazu der Teil der Oberseite des Katalysatorbetts, auf dem die Gassperre nicht lastet, der seitlichen Begrenzung und somit der Vielzahl seitlicher Gaseinlässe zugewandt. Bevorzugt liegt dazu ein äußerer Rand der Gassperre bündig an der weiteren seitlichen Begrenzung an, so dass der gesamte Teil der Oberseite des Katalysatorbetts, auf dem die Gassperre nicht lastet, der seitlichen Begrenzung und somit der Vielzahl seitlicher Gaseinlasse zugewandt ist. Auf diese Weise wird gewährleistet, dass das zusätzlich von oben durch den oberen Gaseinlass in das Katalysatorbett strömende Gasgemisch von dem im Wesentlichen horizontal verlaufenden Gasstrom erfasst wird, welcher durch das seitliche Einströmen des Gasgemischs über die seitlichen Gaseinlässe durch die seitliche Begrenzung hindurch hervorgerufen wird. Bei der erfindungsgemäß bevorzugten seitlich radialen Durchströmung des Katalysatorbetts in horizontaler Richtung von außen nach innen wird dieser Strömungsverlauf im Falle einer Ammoniaksynthese aus Wasserstoff und Stickstoff dadurch unterstützt, dass mit der Reaktion eine deutliche Verringerung der Stoffmenge im Gasgemisch einhergeht, was eine deutliche Volumenverringerung zu Folge hat.
[0026] Erfindungsgemäß ist der Übergangsbereich, an welchem ein äußerer Rand der Gassperre bevorzugt bündig an der weiteren seitlichen Begrenzung anliegt, nicht völlig gasdicht. Es hat sich jedoch herausgestellt, dass dies für die erfindungsgemäße Wirkung der Gassperre auch nicht erforderlich ist. So reicht es aus, wenn die Gassperre dem im Katalysatorbett befindlichen Gasgemisch einen gewissen Strömungswiderstand entgegensetzt.
[0027] Die horizontale Fläche der Gassperre in ihrer Haupterstreckungsebene beträgt bevorzugt 20% bis 95%, bevorzugter 50% bis 90%, noch bevorzugter 60 bis 85% der Fläche der Oberseite des Katalysatorbetts.
[0028] Die Gassperre kann aus einem einzigen Bauteil gefertigt sein. Bevorzugt umfasst die Gassperre allerdings mehrere Segmente, beispielsweise mindestens 2, 3, 4, 5, 6, 7 oder 8 vorzugsweise gleichartige Segmente, wobei zwei seitlich benachbarte Segmente jeweils bevorzugt horizontal überlappen. Bevorzugt sind die Segmente miteinander beweglich in einer Weise verbunden, so dass bei vertikaler Bewegung der Gassperre die horizontale Überlappung der Segmente erhalten bleibt und ggf. auch einer Verkantung der Gassperre entgegengewirkt wird. Dies kann auf unterschiedliche Weise verwirklicht werden und geeignete Maßnahmen sind einem Fachmann bekannt, beispielsweise Verschraubungen mit Spiel, d.h. mit einer Bewegungsfreiheit von zwei ineinandergreifenden bzw. nebeneinanderliegenden Segmenten.
[0029] Infolge dieser Bewegungsfreiheit ist es möglich, dass die Gassperre zwischen den einzelnen Segmenten nicht völlig gasdicht ist. Es hat sich jedoch herausgestellt, dass dies für die erfindungsgemäße Wirkung der Gassperre auch nicht erforderlich ist. So reicht es aus, wenn die Gassperre dem im Katalysatorbett befindlichen Gasgemisch einen gewissen Strömungswiderstand entgegensetzt.
[0030] In einer besonders bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors bildet die seitliche Begrenzung einen äußeren Zylinder und die weitere seitliche Begrenzung einen inneren Zylinder, wobei der innere Zylinder konzentrisch innerhalb des äußeren Zylinders um eine gemeinsame zentrale Achse angeordnet ist. Das Katalysatorbett ist gemäß dieser Ausführungsform zwischen der Innenwand des äußeren Zylinders und der Außenwand des inneren Zylinders angeordnet. Bevorzugt weist der Behälter eine im Wesentlichen kreisrunde Querschnittfläche auf, wobei der äußere Zylinder konzentrisch innerhalb des Behälters um eine gemeinsame zentrale Achse angeordnet ist, wodurch zwischen der Innenwand des Behälters und der Außenwand des äußeren Zylinders ein Ringspalt gebildet wird, durch welchen das Gasgemisch zu der Vielzahl seitlicher Gaseinlässe im äußeren Zylinder strömen kann. Bevorzugt hat dieser Ringspalt eine Breite von mindestens 5 cm, bevorzugter mindestens 10 cm, besonders bevorzugt 10 cm bis 40 cm. Bevorzugt ist die Vielzahl seitlicher Gaseinlässe in der Wand des äußeren Zylinders angeordnet, so dass das Gasgemisch vom Ringspalt über die Vielzahl seitlicher Gaseinlässe durch die Wand des äußeren Zylinders hindurch von der Seite radial in das Katalysatorbett strömen kann, um dort zumindest zum Teil zu reagieren. Analog ist bevorzugt die Vielzahl seitlicher Gasauslässe in der Wand des inneren Zylinders angeordnet, so dass das Gasgemisch anschließend über die Vielzahl seitlicher Gasauslässe durch die Wand des inneren Zylinders hindurch radial aus dem Katalysatorbett heraus in einen inneren Hohlraum strömen kann, welcher vom inneren Zylinder gebildet wird und über welchen das Gasgemisch abgeleitet werden kann. Dieser Hohlraum kann als Sammelrohr aufgefasst werden. Die Vielzahl seitlicher Gaseinlässe und die Vielzahl seitlicher Gasauslässe ermöglichen einen kontrollierten gleichmäßigen radialen Strom des Gasgemisches von außen in das Reaktorbett hinein und anschließend nach innen aus dem Reaktorbett heraus in den Hohlraum hinein. Bevorzugt ist die Vielzahl seitlicher Gaseinlässe über die gesamte vertikale Erstreckung der Wand des äußeren Zylinders verteilt, so dass insbesondere auch in deren oberen Bereich seitliche Gaseinlässe vorhanden sind. Diese ermöglichen es, dass das Gasgemisch seitlich auch im oberen Bereich des äußeren Zylinders durch die Gaseinlässe hindurch in das Katalysatorbett hineinströmen kann. Im Unterscheid dazu ist bevorzugt die Vielzahl seitlicher (geöffneter) Gasauslässe nicht über die gesamte vertikale Erstreckung der Wand des inneren Zylinders verteilt, sondern im oberen Bereich von dessen Oberkante beabstandet. Entlang dieses oberen Bereichs des inneren Zylinders bewegt sich die Gassperre, wenn sich das Katalysatorbett kontrahiert. [0031 ] Die Gassperre weist bevorzugt die Form eines Scheibenrings auf, welcher ggf. in mehrere überlappende Segmente unterteilt ist, wobei der innere Rand des Scheibenrings bevorzugt an der Außenwand des inneren Zylinders bündig anliegt. Dabei sind die Haupt- erstreckungsebene des Scheibenrings und die vertikale Erstreckungsachse des inneren Zylinders bevorzugt im Wesentlichen orthogonal zueinander angeordnet, wobei der Scheibenring in Richtung der vertikalen Erstreckungsachse des inneren Zylinders entlang der Außenwand des inneren Zylinders beweglich ist.
[0032] Bei dieser besonders bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors sind Behälter, äußerer Zylinder, innerer Zylinder und Scheibenring bevorzugt zueinander konzentrisch um eine gemeinsame Achse angeordnet.
[0033] Der vom inneren Zylinder gebildete Hohlraum weist bevorzugt Einbauten auf, beispielsweise ein Mischelement und/oder einen Wärmetauscher und/oder einen weiteren Zylinder, welcher den aus dem Reaktorbett austretenden Gasstrom umlenkt (Umlenkrohr). Dies ist für die Regulierung der Strömung und einen Wärmeaustausch von Vorteil. Die Oberkante des weiteren Zylinders ist vorzugsweise von der Oberseite des oben verschlossenen Hohlraums beabstandet, so dass das aus der Vielzahl seitlicher Gasauslässe in den Hohlraum strömende Gasgemisch zunächst in einem Ringspalt nach oben strömt, welcher von der Innenseite des inneren Zylinders und der Außenseite des weiteren Zylinders gebildet wird, dann umgelenkt wird und schließlich entlang der Innenseite des weiteren Zylinders ggf. durch die vorhandenen Einbauten, vorzugsweise einen Wärmetauscher, nach unten strömt, wo es diesen Teil des Reaktors vorzugsweise verlässt. Bei dieser besonders bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors sind Behälter, äußerer Zylinder, innerer Zylinder, weiterer Zylinder und Scheibenring bevorzugt sind zueinander konzentrisch um eine gemeinsame Achse angeordnet.
[0034] Bevorzugt beschreibt der äußere Rand des Scheibenrings zumindest nahezu einen Kreis, welcher kleiner ist als derjenige Kreis, welcher von der Innenwand des äußeren Zylinders beschrieben wird, wodurch zwischen der Innenwand des äußeren Zylinders und dem äußeren Rand des Scheibenrings ein weiterer Ringspalt gebildet wird, welcher als oberer Gaseinlass wirkt, durch den das Gasgemisch zusätzlich von oben in das Katalysatorbett hineinströmen kann. Bevorzugt hat dieser weitere Ringspalt eine Breite von mindestens 4 cm, bevorzugter mindestens 10 cm, besonders bevorzugt 5 cm bis 21 cm.
[0035] Bevorzugt beschreibt der innere Rand des Scheibenrings zumindest nahezu einen Kreis mit einem Radius R-ι ; wobei die Außenwand des inneren Zylinders, an dem der innere Rand des Scheibenrings bündig anliegt, zumindest nahezu einen Kreis mit einem Radius beschreibt, der im Wesentlichen dem Radius R-ι entspricht; wobei der äußere Rand des Scheibenrings zumindest nahezu einen Kreis mit einem Radius R2 beschreibt, so dass sich die Fläche (F-i) des Scheibenrings in ihrer Haupterstreckungsebene durch die Differenz Fi = π (R2 2 - R-i2) ergibt (vgl. Figur 7B); wobei die Innenwand des äußeren Zylinders zumindest nahezu einen Kreis mit einem Radius R3 beschreibt, so dass sich die Fläche (F2) des weiteren Ringspalts, welcher als oberer Gaseinlass wirkt, durch die Differenz F2 = π (R3 2 - R2 2) ergibt (vgl. Figur 7B); und wobei eine der folgenden beiden Bedingungen erfüllt ist: Fi > F2, oder Fi < F2. Bevorzugt ist die Bedingung erfüllt Fi > F2, d.h. die Teilfläche der Oberseite des Katalysatorbetts, auf welcher der Scheibenring als Gassperre lastet, ist größer als die andere Teilfläche der Oberseite des Katalysatorbetts, welche als oberer Gaseinlass wirkt. Bevorzugt ist eine der folgenden Bedingungen erfüllt: Fi > 1 ,5-F2, Fi > 2-F2, Fi > 2,5-F2, oder
[0036] In einer bevorzugten Ausführungsform weist der innere Zylinder in einem oberen Bereich, an dem der innere Rand des Scheibenrings anliegt,
(i) keine Gasauslässe; oder
(ii) verschlossene Gasauslässe auf, welche von einem konzentrisch angeordneten Verschluss, vorzugsweise in Form eines innen- oder außenliegenden Kurzrohrs bündig und manschettenartig, verschlossen werden, so dass sie nicht mehr als Gasauslässe wirken.
[0037] Ein Fachmann erkennt, dass das Ausmaß der Beabstandung der (geöffneten) Gasauslässe von der Oberkante des inneren Zylinders mit der zu erwartenden Absenkung der Gassperre infolge der Absenkung des Katalysatorbetts korrespondiert. Da mit einer Absetzung der Katalysatorschüttung im Laufe der Zeit um bis zu etwa 5% der ursprünglichen Schüttungshöhe zu rechnen ist, beträgt das Ausmaß der Beabstandung der (geöffneten) Gasauslässe von der Oberkante des inneren Zylinders bevorzugt mindestens 5% der vertikalen Gesamterstreckung der weiteren seitlichen Begrenzung, bevorzugter etwa 5% bis etwa 15%, oder etwa 5% bis etwa 10%.
[0038] Bevorzugt weist im Unterschied dazu der äußere Zylinder auch in einem oberen Bereich, welcher im Wesentlichen parallel zum vorstehend genannten, oberen Bereich des inneren Zylinders angeordnet ist, Gaseinlässe auf, so dass das Gasgemisch durch diese Gaseinlässe seitlich radial in den oberen Bereich des Katalysatorbetts hineinströmen kann.
[0039] Ein weiterer Aspekt der Erfindung betrifft einen Ammoniakkonverter, welcher wenigstens zwei, vorzugsweise drei übereinander in einem gemeinsamen Druckbehälter angeordnete, erfindungsgemäße Reaktoren umfasst. Die erfindungsgemäßen Reaktoren umfassen vorzugsweise jeweils einen Behälter, einen äußeren Zylinder, einen inneren Zylinder sowie einen Scheibenring, welche jeweils konzentrisch um eine gemeinsame Achse angeordnet sind. Die Durchmesser der Behälter und der äußeren Zylinder sind bevorzugt bei allen Reaktoren im Wesentlichen gleich, die Durchmesser der inneren Zylinder des oberen Reaktors und des unteren Reaktors sind jedoch bevorzugt unterschiedlich. Die Anordnung der Reaktoren ist bevorzugt so vorgesehen, dass der obere Reaktor zunächst von dem Gasgemisch durchströmt wird, gefolgt von dem unteren Reaktor. Der untere Reaktor verfolgt bevorzugt den Zweck, im Gasgemisch enthaltene Edukte umzusetzen, welche bei der Passage des oberen Reaktors noch nicht reagiert haben. Die Reaktionsbedingungen, insbesondere die Reaktionstemperatur, können in den Reaktoren bevorzugt unabhängig geregelt werden.
[0040] Der obere Reaktor ist vorzugsweise ausgestaltet wie in Figuren 5A/B illustriert und weist innerhalb des inneren Zylinders einen nach oben verschlossenen Hohlraum auf, in dem ein Wärmetauscher und ein weiterer Zylinder angeordnet sind, wobei die Oberkante des weiteren Zylinders von der Oberseite des oben verschlossenen Hohlraums beabstandet ist, so dass das aus der Vielzahl seitlicher Gasauslässe in den Hohlraum strömende Gasgemisch zunächst zwischen der Innenseite des inneren Zylinders und der Außenseite des weiteren Zylinders nach oben strömen kann, dann umgelenkt wird und schließlich entlang der Innenseite des weiteren Zylinders nach unten zum unteren Reaktor strömen kann.
[0041 ] Der untere Reaktor ist vorzugsweise ausgestaltet wie in Figur 6 illustriert und weist ebenfalls innerhalb des inneren Zylinders einen nach oben verschlossenen Hohlraum auf, in dem im Unterschied zum oberen Reaktor allerdings weder ein Wärmetauscher noch ein weiterer Zylinder angeordnet sind, so dass das aus der Vielzahl seitlicher Gasauslässe in den Hohlraum strömende Gasgemisch ohne Umlenkung nach unten strömen kann; und wobei der Durchmesser des inneren Zylinders des unteren Reaktors kleiner ist als der Durchmesser des inneren Zylinders des oberen Reaktors, wodurch die innere radiale Ausdehnung des Katalysatorbetts im unteren Reaktor größer als im oberen Reaktor ist. In einer alternativen Ausführungsform weist der untere Reaktor einen nach oben verschlossenen Hohlraum auf, in dem ebenfalls ein weiterer Zylinder, im Unterschied zum oberen Reaktor jedoch kein Wärmetauscher angeordnet ist, so dass das aus der Vielzahl seitlicher Gasauslässe in den Hohlraum strömende Gasgemisch zunächst zwischen der Innenseite des inneren Zylinders und der Außenseite des weiteren Zylinders nach oben strömen kann, dann umgelenkt wird und schließlich entlang der Innenseite des weiteren Zylinders nach unten aus dem unteren Reaktor heraus strömen kann.
[0042] Umfasst der erfindungsgemäße Ammoniakkonverter drei erfindungsgemäße Reaktoren, welche übereinander angeordnet sind, so ist der mittlere Reaktor vorzugsweise entsprechend dem oberen Reaktor ausgestaltet, umfasst insbesondere im Hohlraum ebenfalls Einbauten, nämlich ein Mischungselement, einen Wärmetauscher sowie einen weiteren Zylinder, wobei der obere und der mittlere Reaktor jedoch nicht völlig baugleich sein müssen.
[0043] Die Erfindung wird anhand der Figuren beispielhaft und schematisch illustriert. Ein Fachmann erkennt, dass bei einem erfindungsgemäßen Reaktor bzw. einem erfindungsgemäßen Ammoniakkonverter nicht zwingend alle in den Figuren abgebildeten Merkmale gleichzeitig verwirklicht sein müssen. In den Figuren veranschaulichen Pfeile die lokale Strömungsrichtung des Gasgemischs beim Betrieb des jeweiligen Reaktors.
[0044] Figur 1 illustriert schematisch die Probleme, welche bei herkömmlichen Ammoniakreaktoren infolge der Absenkung des Katalysatorbetts auftreten können. Figur 1A zeigt als Seitenansicht einen Schnitt durch einen herkömmlichen Reaktor im ursprünglich mit Katalysator befüllten Zustand. Die Strömungsrichtung des Gasgemischs, welches im Wesentlichen Stickstoff und Wasserstoff umfasst, ist durch Pfeile angedeutet. Der Reaktor umfasst einen Behälter (1 ), in dem ein Katalysatorbett (2) zwischen einer seitlichen Begrenzung (3) und einer weiteren seitlichen Begrenzung (4) angeordnet ist. Der zylindrische Reaktor (1 ), die seitliche Begrenzung (3) und die weitere seitliche Begrenzung (4) sind jeweils zylindrisch und um eine gemeinsame zentrale Achse konzentrisch zueinander angeordnet. Die seitliche Begrenzung (3) weist eine Vielzahl seitlicher Gaseinlässe (5) auf. Zwischen der Innenwand des Behälters (1 ) und der seitlichen Begrenzung (3) wird ein erster Ringspalt (9) gebildet, durch welchen das Gasgemisch von oben entlang der Außenseite der seitlichen Begrenzung (3) zu der Vielzahl seitlicher Gaseinlässe (5) in der seitlichen Begrenzung (3) strömen kann, über welche das Gasgemisch anschließend von der Seite in das Katalysatorbett (2) hineinströmen kann. Ein Teil der Oberseite des Katalysatorbetts (2) wird durch eine unbewegliche obere Begrenzung (7') verschlossen, welche für das Gasgemisch undurchlässig ist. Der andere Teil der Oberseite des Katalysatorbetts (2) bildet einen oberen Gaseinlass (8) in Form eines zweiten Ringspalts, durch den das Gasgemisch zusätzlich von oben in das Katalysatorbett (2) hineinströmen kann, um dort zumindest zum Teil zu Ammoniak zu reagieren. Die weitere seitliche Begrenzung (4) weist eine Vielzahl seitlicher Gasauslässe (6) auf, über welche das Gasgemisch anschließend aus dem Katalysatorbett (2) heraus in einen inneren Hohlraum (10) strömen kann, welcher von der weiteren seitlichen Begrenzung (4) gebildet wird und über welchen das Gasgemisch abgeleitet werden kann. Figur 1 B zeigt denselben herkömmlichen Ammoniakreaktor in einem Zustand, bei dem das Katalysatorbett (2) geschrumpft ist, so dass sich die Oberseite des Katalysatorbetts (2) um die Strecke d abgesenkt hat. Dadurch ist zwischen der Oberseite des Katalysatorbetts (2) und der Unterseite der unbeweglichen oberen Begrenzung (7') ein Hohlraum (H) entstanden, durch welchen ein Großteil des Gasgemischs hindurchströmt, ohne dabei mit dem Katalysatorbett (2) in Kontakt zu kommen. Die Folge ist eine deutliche Umsatzeinbuße bei der Ammoniaksynthese.
[0045] Figur 2 illustriert eine herkömmliche Lösung dieses in Figur 1 dargestellten Problems, wobei der Reaktor gemäß Figur 1 so verändert wurde, dass die seitliche Begrenzung (3) im oberen Bereich konzentrisch manschettenartig von einem seitlichen Verschluss in Form eines Kurzrohrs (12') und die weitere seitliche Begrenzung (4) im oberen Bereich konzentrisch manschettenartig von einem seitlichen Verschluss in Form eines Kurzrohrs (12") umgeben ist. Das Gasgemisch kann wegen des Kurzrohrs (12') seitlich in diesem oberen Bereich nicht in das Katalysatorbett (2) hineinströmen und wegen des Kurzrohrs (12") in diesem oberen Bereich auch nicht aus dem Katalysatorbett (2) herausströmen. Figur 2A zeigt als Seitenansicht einen Schnitt durch diesen herkömmlichen Reaktor im ursprünglich mit Katalysator befüllten Zustand. Figur 2B zeigt denselben herkömmlichen Reaktor in einem Zustand, bei dem das Katalysatorbett (2) geschrumpft ist, so dass sich die Oberseite des Katalysatorbetts (2) um die Strecke d abgesenkt hat. Dadurch ist zwischen der Oberseite des Katalysatorbetts (2) und der Unterseite der unbeweglichen oberen Begrenzung (7') ein Hohlraum (H) entstanden. Dieser Hohlraum (H) ist von der unbeweglichen oberen Begrenzung (7'), dem Kurzrohr (12') sowie dem Kurzrohr (12") derart abgeschlossen, dass das Gasgemisch praktisch nicht unter Umgehung des Katalysatorbetts (2) in den Hohlraum (H) eindringt. Diese herkömmliche Lösung hat jedoch den Nachteil, dass eine erhebliche Menge des Katalysators, welche von der unbeweglichen oberen Begrenzung (7'), dem Kurzrohr (12') sowie dem Kurzrohr (12") umgeben ist, praktisch ungenutzt bleibt, d.h. seine katalytische Wirkung nicht entfalten kann, weil diese Menge an Katalysator mit dem Gasgemisch praktisch nicht in Kontakt kommt, wenn der Katalysator nicht geschrumpft ist.
[0046] Figur 3 illustriert vereinfacht die Wirkungsweise eines erfindungsgemäßen Reaktors, welcher einen Behälter (1 ) umfasst, in dem ein Katalysatorbett (2) zwischen einer seitlichen Begrenzung (3) und einer weiteren seitlichen Begrenzung (4) angeordnet ist. Die seitliche Begrenzung (3) weist eine Vielzahl seitlicher Gaseinlässe (5) auf, über welche das Gasgemisch durch die seitliche Begrenzung (3) hindurch von der Seite in das Katalysatorbett (2) hineinströmen kann, um dort zumindest zum Teil zu Ammoniak zu reagieren. Die weitere seitliche Begrenzung (4) weist eine Vielzahl seitlicher Gasauslässe (6) auf, über welche das Gasgemisch anschließend durch die weitere seitliche Begrenzung (4) hindurch aus dem Katalysatorbett (2) herausströmen kann. Im oberen Bereich weist die weitere seitliche Begrenzung (4) keine seitlichen Gasauslässe (6) auf. Dies kann z.B. dadurch erreicht werden, dass die seitlichen Gasauslässe (6) im oberen Bereich der weiteren seitlichen Begrenzung (4) einfach fehlen. Alternativ kann dies z.B. aber auch wie in Figur 4 gezeigt dadurch erreicht werden, dass ein seitlicher Verschluss (12) auf der Innen- oder Außenseite der weiteren seitlichen Begrenzung (4) eventuell vorhandene Gasauslässe (6) verschließt, so dass diese nicht mehr als Gasauslass wirken können. Auf der Oberseite des Katalysatorbetts (2) lastet eine in vertikaler Richtung bewegliche Gassperre (7), welche vorzugsweise das Gasgemisch daran hindert, aus dem Katalysatorbett (2) über dessen Oberseite herauszuströmen. Die Gassperre (7) ist in vertikaler Richtung entlang der weiteren seitlichen Begrenzung (4) beweglich und schließt dabei bevorzugt bündig an die weitere seitliche Begrenzung (4) an; was bevorzugt durch ein Kontaktelement (13) unterstützt wird. Figur 3A zeigt als Seitenansicht einen Schnitt durch diesen erfindungsgemäßen Reaktor im ursprünglich mit Katalysator befüllten Zustand. Figur 3B zeigt denselben erfindungsgemäßen Reaktor in einem Zustand, bei dem das Katalysatorbett (2) geschrumpft ist, so dass sich die Oberseite des Katalysatorbetts (2) um die Strecke d abgesenkt hat. Da die Gassperre (7) in vertikaler Richtung beweglich ist, lastet sie nach wie vor auf der Oberseite des Katalysatorbetts (2) und wurde somit um die Strecke d entlang der weiteren seitlichen Begrenzung (4) abgesenkt. Die Gassperre (7) schließt nach wie vor bündig an die weitere seitliche Begrenzung (4) an, ggf. unterstützt durch das Kontaktelement (13). Die Bildung eines Hohlraums H unterhalb der oberen Begrenzung (7'), wie bei den herkömmlichen Reaktoren gemäß Figuren 1A/B und 2A B, wird somit verhindert. Wegen der Gassperre (7) kann das Gasgemisch nicht aus dem Katalysatorbett (2) über dessen Oberseite entweichen und die Gesamtmenge an Katalysator wird für die Ammoniaksynthese genutzt.
[0047] Figur 4 illustriert vereinfacht eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors. Dabei lastet die vertikal bewegliche Gassperre (7) nicht auf der gesamten Oberseite des Katalysatorbetts (2), sondern lediglich auf dem Teil der Oberseite des Katalysatorbetts (2), welcher der weiteren seitlichen Begrenzung (4) mit den seitlichen Gasauslässen (6) zugewandt ist. Der Teil der Oberseite des Katalysatorbetts (2), welcher der seitlichen Begrenzung (3) mit den seitlichen Gaseinlässen (5) zugewandt ist, wird nicht durch die Gassperre (7) verschlossen und wirkt somit als oberer Gaseinlass (8), über den das Gasgemisch zusätzlich in das Reaktorbett (2) hineinströmen kann, um dort zumindest zum Teil zu Ammoniak zu reagieren. Diese Ausführungsform hat den Vorteil, dass der Anteil des Katalysators, welcher im oberen Bereich zwischen der seitlichen Begrenzung (3) und dem seitlichen Verschluss (12) angeordnet ist, noch besser vom Gasgemisch durchströmt wird. Die Gassperre (7) ist in vertikaler Richtung entlang der weiteren seitlichen Begrenzung (4) beweglich und schließt dabei bevorzugt bündig an die weitere seitliche Begrenzung (4) an, was bevorzugt durch ein Kontaktelement (13) unterstützt wird, beispielsweise durch eine kragenartige Manschette. Figur 4A zeigt als Seitenansicht einen Schnitt durch diesen erfindungsgemäßen Reaktor im ursprünglich mit Katalysator befüllten Zustand. Figur 4B zeigt denselben erfindungsgemäßen Reaktor in einem Zustand, bei dem das Katalysatorbett (2) geschrumpft ist, so dass sich die Oberseite des Katalysatorbetts (2) um die Strecke d abgesenkt hat. Auch in diesem Zustand wirkt der Teil der Oberseite des Katalysatorbetts (2), welcher der seitlichen Begrenzung (3) mit den seitlichen Gaseinlässen (5) zugewandt ist, nach wie vor als oberer Gaseinlass (8).
[0048] Figur 5 illustriert vereinfacht eine weitere bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors, welcher bevorzugt im Hinblick auf Behälter (1 ), Katalysatorbett (2), seitliche Begrenzung (3) und weitere seitliche Begrenzung (4) im Wesentlichen radialsymmetrisch um eine gemeinsame zentrale Achse aufgebaut ist. Dabei bildet die seitliche Begrenzung (3) einen äußeren Zylinder (31 ) und die weitere seitliche Begrenzung (4) einen inneren Zylinder (41 ), wobei der innere Zylinder (41 ) konzentrisch innerhalb des äußeren Zylinders (31 ) um eine gemeinsame zentrale Achse angeordnet ist. Das Katalysatorbett (2) ist zwischen der Innenwand des äußeren Zylinders (31 ) und der Außenwand der inneren Zylinders (41 ) angeordnet. Der Behälter (1 ) weist eine im Wesentlichen kreisrunde Querschnittflächen auf, wobei der äußere Zylinder (31 ) konzentrisch innerhalb des Behälters (1 ) um eine gemeinsame zentrale Achse angeordnet ist, wodurch zwischen der Innenwand des Behälters (1 ) und der Außenwand des äußeren Zylinders (31 ) ein Ringspalt (9) gebildet wird, durch welchen das Gasgemisch zu der Vielzahl seitlicher Gaseinlässe (5) im äußeren Zylinder (31 ) strömen kann. Bevorzugt ist die Vielzahl seitlicher Gaseinlässe (5) in der Wand des äußeren Zylinders (31 ) angeordnet, so dass das Gasgemisch vom Ringspalt (9) über die Vielzahl seitlicher Gaseinlässe (5) durch die Wand des äußeren Zylinders (31 ) hindurch von der Seite radial in das Katalysatorbett (2) strömen kann, um dort zumindest zum Teil zu Ammoniak zu reagieren. Bevorzugt ist die Vielzahl seitlicher Gasauslässe (6) in der Wand des inneren Zylinders (41 ) angeordnet, so dass das Gasgemisch anschließend über die Vielzahl seitlicher Gasauslässe (6) durch die Wand des inneren Zylinders (41 ) hindurch radial aus dem Katalysatorbett (2) heraus in einen inneren Hohlraum (10) strömen kann, welcher vom inneren Zylinder (41 ) gebildet wird und über welchen das Gasgemisch abgeleitet werden kann. Die Gassperre (7) weist bevorzugt die Form eines Scheibenrings (1 1 ) auf, welcher ggf. in mehrere überlappende Segmente unterteilt ist, wobei der innere Rand (1 1 1 ) des Scheibenrings (1 1 ) bevorzugt an der Außenwand des inneren Zylinders (41 ) bündig anliegt. Der äußere Rand (1 12) des Scheibenrings (1 1 ) beschreibt bevorzugt zumindest nahezu einen Kreis, welcher kleiner ist als derjenige Kreis, welcher von der Innenwand des äußeren Zylinders (31 ) beschrieben wird, wodurch zwischen der Innenwand des äußeren Zylinders (31 ) und dem äußeren Rand (1 12) des Scheibenrings (1 1 ) ein Ringspalt (81 ) gebildet wird, welcher als oberer Gaseinlass (8) wirkt, durch den das Gasgemisch zusätzlich von oben in das Katalysatorbett (2) hineinströmen kann. Der innere Zylinder (41 ) hat eine vertikale Gesamterstreckung (412) und wird in seinem oberen Bereich (410) von einem seitlichen Verschluss (12) flankiert, welche in Form einen Kurzrohrs (12) ausgebildet ist, welches im Inneren des inneren Zylinders (41 ) angeordnet ist und bündig an die Innenseite des inneren Zylinders (41 ) anschließt, so dass über die gesamte vertikalen Erstreckung (41 1 ) des oberen Bereichs (410) des inneren Zylinders (41 ) kein Gasgemisch vom Katalysatorbett in den Hohlraum (10) gelangen kann. Ein solcher Strom des Gasgemisches vom Katalysatorbett (2) in den Hohlraum (10) wird erst durch die Vielzahl seitlicher Gasauslässe (6) ermöglicht, welche in der Wand des inneren Zylinders (41 ) unterhalb dessen oberen Bereichs (410) angeordnet sind. Die vertikale Erstreckung (41 1 ) des oberen Bereichs (410) des inneren Zylinders (41 ) beträgt bevorzugt mindestens 5%, bevorzugter etwa 5% bis etwa 15%, oder etwa 5% bis etwa 10% der vertikalen Gesamterstreckung (412) des inneren Zylinders (41 ). Der Hohlraum (10) weist bevorzugt Einbauten auf, vorzugsweise einen Mischer und einen weiteren Zylinder (14), welcher den aus dem Reaktorbett (2) austretenden Gasstrom umlenkt (Umlenkrohr), was für die Regulierung der Strömung und einen Wärmeaustausch von Vorteil ist. Die Oberkante des weiteren Zylinders (14) ist vorzugsweise von der Oberseite des oben verschlossenen Hohlraums (10) beabstandet, so dass das aus der Vielzahl seitlicher Gasauslässe (6) in den Hohlraum (10) strömende Gasgemisch zunächst in einem Ringspalt nach oben strömt, welcher von der Innenseite des inneren Zylinders (41 ) und der Außenseite des weiteren Zylinders (14) gebildet wird, dann umgelenkt wird und schließlich entlang der Innenseite des weiteren Zylinders (14) nach unten strömt. Figur 5A zeigt als Seitenansicht einen Schnitt durch diesen erfindungsgemäßen Reaktor im ursprünglich mit Katalysator befüllten Zustand. Figur 5B zeigt denselben erfindungsgemäßen Reaktor in einem Zustand, bei dem das Katalysatorbett (2) geschrumpft ist, so dass sich die Oberseite des Katalysatorbetts (2) um die Strecke d abgesenkt hat. Auch in diesem Zustand wirkt der Ringspalt (81 ) nach wie vor als oberer Gaseinlass (8). [0049] Figur 6 illustriert vereinfacht eine bevorzugte Variante des erfindungsgemäßen Reaktors, hier bereits in dem Zustand, bei dem das Katalysatorbett (2) geschrumpft ist, so dass sich die Oberseite des Katalysatorbetts (2) um die Strecke d abgesenkt hat. Im Unterscheid zur Ausführungsform gemäß Figur 5B ist der innere Hohlraum (10), welcher vom inneren Zylinder (41 ) gebildet wird, ohne Einbauten, insbesondere auch ohne weiteren Zylinder (14) platzsparender ausgeführt. Diese Ausführungsform ist insbesondere dann bevorzugt, wenn im inneren Hohlraum (10) kein Wärmetauscher vorgesehen ist, um die entstehende Reaktionswärme abzuführen. Durch den Wegfall der Einbauten, insbesondere des weiteren Zylinders (14), im inneren Hohlraum ist der Durchmesser des inneren Zylinders (41 ) geringer, wodurch das Katalysatorbett (2) entsprechend vergrößert werden kann (in Figur 6 als schraffierte Fläche dargestellt).
[0050] Figur 7 illustriert vereinfacht eine Variante der bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors gemäß Figur 6. Dabei ist Figur 7A eine Seitenansicht im Schnitt durch den erfindungsgemäßen Reaktor bereits in dem Zustand, bei dem das Katalysatorbett (2) geschrumpft ist, so dass sich die Oberseite des Katalysatorbetts (2) um die Strecke d abgesenkt hat. Figur 7B ist eine Draufsicht im Schnitt durch den erfindungsgemäßen Reaktor. Der innere Zylinder (41 ) wird in seinem oberen Bereich (410) von einem seitlichen Verschluss (12) flankiert, welcher in Form eines Kurzrohrs (12) ausgebildet ist, welches im Inneren des inneren Zylinders (41 ) angeordnet ist und bündig an die Innenseite des inneren Zylinders (41 ) anschließt, so dass über die gesamte vertikalen Erstreckung (41 1 ) des oberen Bereichs (410) des inneren Zylinders (41 ) kein Gasgemisch vom Katalysatorbett in den Hohlraum (10) gelangen kann. Ein solcher Strom des Gasgemisches vom Katalysatorbett (2) in den Hohlraum (10) wird erst durch die Vielzahl seitlicher Gasauslässe (6) ermöglicht, welche in der Wand des inneren Zylinders (41 ) unterhalb dessen oberen Bereichs (410) angeordnet sind. Die auf der Oberseite des Katalysatorbetts (2) lastende Gassperre (7) ist als Scheibenring (1 1 ) ausgebildet, welcher einen inneren Rand (1 1 1 ) und einen äußeren Rand (1 12) aufweist und aus mehreren (hier gezeigt acht) Segmenten (71 ) aufgebaut ist, die vorzugsweise überlappen. Der innere Rand (1 1 1 ) des Scheibenrings (1 1 ) liegt bevorzugt bündig an der Außenwand des inneren Zylinders (41 ) an. Der äußere Rand (1 12) des Scheibenrings (1 1 ) beschreibt bevorzugt zumindest nahezu einen Kreis, welcher kleiner ist als derjenige Kreis, welcher von der Innenwand des äußeren Zylinders (31 ) beschrieben wird, wodurch zwischen der Innenwand des äußeren Zylinders (31 ) und dem äußeren Rand (1 12) des Scheibenrings (1 1 ) ein Ringspalt (81 ) gebildet wird, welcher als oberer Gaseinlass (8) wirkt, durch den das Gasgemisch zusätzlich von oben in das Katalysatorbett (2) hineinströmen kann. Der Scheibenring (1 1 ) ist in vertikaler Richtung entlang der Außenwand des äußeren Zylinders (41 ) beweglich und schließt dabei bevorzugt bündig daran an.
[0051 ] Figur 8 illustriert vereinfacht eine bevorzugte Ausführungsform des Scheibenrings (1 1 ) aus mehreren überlappenden Segmenten (71 ), wobei die Segmente (71 ) miteinander beweglich in einer Weise verbunden sind, so dass bei vertikaler Bewegung der Gassperre (7) die horizontale Überlappung der Segmente (71 ) erhalten bleibt. Die Verbindung kann beispielsweise durch Schrauben, Nieten, Draht und dergleichen verwirklicht werden.
[0052] Figur 9 illustriert vereinfacht eine Gesamtanordnung von drei erfindungsgemäßen Reaktoren in einem gemeinsamen Druckbehälter (15), welche einen Ammoniakkonverter bilden. Die beiden oberen Reaktoren sind dabei erfindungsgemäße Reaktoren, wie sie auch z.B. in Figuren 5A/B dargestellt sind. Im Hohlraum (10), welcher vom inneren Zylinder (41 ) gebildet wird, ist neben einem weiteren Zylinder (14) jeweils noch ein Wärmetauscher (16) angeordnet. Der untere Reaktor ist ebenfalls ein erfindungsgemäßer Reaktor, wie er z.B. auch in Figur 6 dargestellt ist. Im Unterscheid zu den beiden oberen Reaktoren ist im unteren Reaktor der innere Hohlraum (10'), welcher vom inneren Zylinder (41 ') gebildet wird, jedoch ohne Einbauten, insbesondere ohne weiteren Zylinder und ohne Wärmetauscher platzsparender ausgeführt. Dadurch ist der Durchmesser des inneren Zylinders (41 ') kleiner, wodurch das Katalysatorbett (2) entsprechend radial nach innen vergrößert ist. In einer bevorzugten Ausführungsform wird der untere Reaktor mit dem weiteren Zylinder (14) ausgeführt. Es ist jedoch erfindungsgemäß alternativ ebenfalls möglich, den inneren Hohlraum (10') im unteren Reaktor analog zu den beiden oberen Reaktoren auszugestalten, d.h. ebenfalls mit Einbauten, insbesondere mit weiterem Zylinder (14') (in Figur 9 nicht dargestellt), vorzugsweise jedoch ohne Wärmetauscher.
[0053] Ein weiterer Aspekt der Erfindung betrifft ein Verfahren zur katalytischen Ammoniaksynthese, wobei man ein Gasgemisch umfassend im Wesentlichen Stickstoff und Wasserstoff bei erhöhtem Druck und erhöhter Temperatur in einem vorstehend beschriebenen erfindungsgemäßen Reaktor bzw. in einem vorstehend beschriebenen Ammoniakkonverter zur Reaktion bringt.
[0054] Beispiel:
[0055] Durch Simulationsrechnungen wurden die Vorteile des erfindungsgemäßen Reaktors bzw. des erfindungsgemäßen Ammoniakkonverters verifiziert. Dazu wurde die Simulationssoftware FLUENT® verwendet. Diese Berechnungen berücksichtigen neben den Strömungs- gleichungen auch die Reaktionskinetik und den Wärmetransport, so dass eine quantitative Beurteilung der konstruktiven Änderung möglich ist.
[0056] Zu Vergleichszwecken wurde ein herkömmlicher Ammoniakkonverter mit einer Kapazität von 1200 t NH3/d herangezogen. Dieser Referenzkonverter umfasste drei übereinanderliegende Reaktoren mit jeweils einem Katalysatorbett, wobei der obere Reaktor (Reaktor 1 ) und der mittlere Reaktor (Reaktor 2) mit einem Wärmetauscher und alle drei Reaktoren im Hohlraum, welcher vom inneren Zylinder gebildet wurde, einen weiteren Zylinder als Umlenkrohr aufwiesen (zum Umlenkrohr vgl. Figuren 5 und 9, Bezugszeichen (14)). Für Reaktor 1 und Reaktor 2 wurden keine getrennten FLUENT-Berechnungen durchgeführt. Die Gasmenge am Eintritt in das Katalysatorbett von Reaktor 1 betrug 596149 Nm3/h. Die Eintritts- und Austrittsbedingungen für die drei Katalysatorbetten dieses Referenzkonverters sind in nachfolgender Tabelle zusammengefasst:
[0057] Der erfindungsgemäße Ammoniakkonverter wurde durch einzelne Maßnahmen konstruktiv verändert (vgl. Figur 9).
[0058] Konstruktive Veränderungen nur für Reaktor 3 (auch beim Referenzkonverter ohne Wärmetauscher): a) Weglassen des Umlenkrohrs, Füllen des frei gewordenen Volumens mit Katalysator, ungehinderte Ausströmung;
b) wie bei a), zusätzlich unterschiedlich belochte Bleche am Ein- und Austritt des Katalysatorbetts.
[0059] Konstruktive Veränderungen für alle drei Reaktoren: c) Aufbringen loser, schwimmender Kreissegmente als Gassperre oberhalb der Oberseite der Katalysatorbetten, zusammen mit der teilweisen Öffnung des Strömungszugangs zum Katalysator-Nachrutschvolumen; Ermöglichung der Durchströmung des Katalysatorbetts von oben.
[0060] Für alle konstruktiven Änderungen wurden Druckverlust, NH3-Konzentration (Vol.-% NH3) am Austritt des Katalysatorbetts und die daraus resultierende Jahres-NH3- berechnet. Die Ergebnisse sind in nachfolgenden Tabellen
[0061 ] Ergebnisse der konstruktiven Änderungen nur am Reaktor 3:
[0062] Ergebnisse der konstruktiven Änderungen nur am Reaktor 1 :
[0064] Wie die vorstehend zusammengefassten Ergebnisse der Simulationsrechnungen bestätigen, kann durch die erfindungsgemäßen konstruktiven Verbesserungen die jährliche NH3-Produktion erheblich gesteigert werden.

Claims

Patentansprüche:
1 . Reaktor zur katalytischen Umsetzung eines Gasgemischs, wobei der Reaktor einen Behälter (1 ) umfasst, in dem ein Katalysatorbett (2) zwischen einer seitlichen Begrenzung (3) und einer weiteren seitlichen Begrenzung (4) angeordnet ist; wobei die seitliche Begrenzung (3) eine Vielzahl seitlicher Gaseinlässe (5) aufweist, über welche das Gasgemisch durch die seitliche Begrenzung (3) hindurch von der Seite in das Katalysatorbett (2) hineinströmen kann, um dort zumindest zum Teil zu reagieren; und wobei die weitere seitliche Begrenzung (4) eine Vielzahl seitlicher Gasauslässe (6) aufweist, über welche das Gasgemisch anschließend durch die weitere seitliche Begrenzung (4) hindurch aus dem Katalysatorbett (2) herausströmen kann; dadurch gekennzeichnet, dass auf zumindest einem Teil der Oberseite des Katalysatorbetts (2) eine in vertikaler Richtung bewegliche Gassperre (7) lastet.
2. Reaktor nach Anspruch 1 , wobei die Gassperre (7) in vertikaler Richtung durch die Schwerkraft abgesenkt wird, wenn sich das Katalysatorbett (2) kontrahiert.
3. Reaktor nach Anspruch 1 oder 2, wobei die Gassperre (7) nur auf einem Teil der Oberseite des Katalysatorbetts (2) lastet, wodurch der andere Teil der Oberseite des Katalysatorbetts (2), auf dem die Gassperre (7) nicht lastet, einen oberen Gaseinlass (8) bildet, durch den das Gasgemisch zusätzlich von oben in das Katalysatorbett (2) hineinströmen kann.
4. Reaktor nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei ein äußerer Rand der Gassperre (7) bündig an der weiteren seitlichen Begrenzung (4) anliegt.
5. Reaktor nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei die Gassperre (7) mehrere Segmente (71 ) umfasst, welche horizontal überlappen.
6. Reaktor nach Anspruch 5, wobei die Segmente (71 ) miteinander beweglich in einer Weise verbunden sind, so dass bei vertikaler Bewegung der Gassperre (7) die horizontale Überlappung der Segmente (71 ) erhalten bleibt.
7. Reaktor nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei die seitliche Begrenzung (3) und/oder die weitere seitliche Begrenzung (4) als Lochblech ausgebildet ist.
8. Reaktor nach einem der vorstehenden Ansprüche, wobei die seitliche Begrenzung (3) einen äußeren Zylinder (31 ) und die weitere seitliche Begrenzung (4) einen inneren Zylinder (41 ) bildet, wobei der innere Zylinder (41 ) konzentrisch innerhalb des äußeren Zylinders (31 ) angeordnet ist; wobei das Katalysatorbett (2) zwischen der Innenwand des äußeren Zylinders (31 ) und der Außenwand der inneren Zylinders (41 ) angeordnet ist; wobei der Behälter (1 ) eine im Wesentlichen kreisrunde Querschnittfläche aufweist; und wobei der äußere Zylinder (31 ) konzentrisch innerhalb des Behälters (1 ) angeordnet ist, wodurch zwischen der Innenwand des Behälters (1 ) und der Außenwand des äußeren Zylinders (31 ) ein Ringspalt (9) gebildet wird, durch welchen das Gasgemisch zu der Vielzahl seitlicher Gaseinlässe (5) im äußeren Zylinder (31 ) strömen kann.
9. Reaktor nach Anspruch 8, wobei die Vielzahl seitlicher Gaseinlässe (5) in der Wand des äußeren Zylinders (31 ) angeordnet ist, so dass das Gasgemisch vom Ringspalt (9) über die Vielzahl seitlicher Gaseinlässe (5) durch die Wand des äußeren Zylinders (31 ) hindurch von der Seite radial in das Katalysatorbett (2) strömen kann, um dort zumindest zum Teil zu reagieren; und wobei die Vielzahl seitlicher Gasauslässe (6) in der Wand des inneren Zylinders (41 ) angeordnet ist, so dass das Gasgemisch anschließend über die Vielzahl seitlicher Gasauslässe (6) durch die Wand des inneren Zylinders (41 ) hindurch radial aus dem Katalysatorbett (2) heraus in einen inneren Hohlraum (10) strömen kann, welcher vom inneren Zylinder (41 ) gebildet wird und über welchen das Gasgemisch abgeleitet werden kann.
10. Reaktor nach Anspruch 8 oder 9, wobei sich Anzahl und/oder Größe und/oder Anordnung der Gaseinlässe (5) in der Wand und/oder entlang der Wand des äußeren Zylinders (31 ) von Anzahl und/oder Größe und/oder Anordnung der Gasauslässe (6) in der Wand und/oder entlang der Wand des inneren Zylinders (41 ) unterscheiden.
1 1. Reaktor nach einem der Ansprüche 8 bis 10, wobei die Gassperre (7) die Form eines Scheibenrings (1 1 ) aufweist, welcher ggf. in mehrere überlappende Segmente (71 ) unterteilt ist, wobei der innere Rand (1 1 1 ) des Scheibenrings (1 1 ) an der Außenwand des inneren Zylinders (41 ) bündig anliegt.
12. Reaktor nach Anspruch 1 1 , wobei der äußere Rand (1 12) des Scheibenrings (1 1 ) nahezu einen Kreis beschreibt, welcher kleiner ist als derjenige Kreis, welcher von der Innenwand des äußeren Zylinders (31 ) beschrieben wird, wodurch zwischen der Innenwand des äußeren Zylinders (31 ) und dem äußeren Rand (1 12) des Scheibenrings (1 1 ) ein weiterer Ringspalt (81 ) gebildet wird, welcher als oberer Gaseinlass (8) wirkt, durch den das Gasgemisch zusätzlich von oben in das Katalysatorbett (2) hineinströmen kann.
13. Reaktor nach Anspruch 1 1 oder 12, wobei der innere Rand (1 1 1 ) des Scheibenrings (1 1 ) nahezu einen Kreis mit einem Radius R-ι beschreibt; wobei die Außenwand des inneren Zylinders (41 ), an dem der innere Rand (1 1 1 ) des Scheibenrings (1 1 ) bündig anliegt, nahezu einen Kreis mit einem Radius beschreibt, der im Wesentlichen dem Radius R-ι entspricht; wobei der äußere Rand (1 12) des Scheibenrings (1 1 ) nahezu einen Kreis mit einem Radius R2 beschreibt, so dass sich die Fläche (F-i) des Scheibenrings (1 1 ) in ihrer Haupterstreckungsebene durch die Differenz Fi = π (R2 2 - R-i2) ergibt; wobei die Innenwand des äußeren Zylinders (31 ) nahezu einen Kreis mit einem Radius R3 beschreibt, so dass sich die Fläche (F2) des weiteren Ringspalts (81 ) durch die Differenz F2 = π (R3 2 - R2 2) ergibt; und wobei die Bedingung erfüllt ist: Fi > F2.
14. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 1 bis 13, wobei der innere Zylinder (41 ) in einem oberen Bereich (410), an dem der innere Rand (1 1 1 ) des Scheibenrings (1 1 ) anliegt,
(i) keine Gasauslässe (6) aufweist; oder
(ii) Gasauslässe (6) aufweist, welche von einem konzentrisch angeordneten Verschluss (12) innen- oder außenliegend bündig verschlossen werden.
15. Reaktor nach Anspruch 14, wobei der äußere Zylinder (31 ) in einem oberen Bereich, welcher im Wesentlichen parallel zum oberen Bereich (410) des inneren Zylinders (41 ) angeordnet ist, Gaseinlässe (5) aufweist.
16. Ammoniakkonverter umfassend wenigstens zwei übereinander in einem gemeinsamen Druckbehälter (15) angeordnete, verschiedene Reaktoren nach einem der Ansprüche 8 bis 15, wobei der obere Reaktor einen nach oben verschlossenen Hohlraum (10) aufweist, in dem ein Wärmetauscher (16) und ein weiterer Zylinder (14) angeordnet sind, wobei die Oberkante des weiteren Zylinders (14) von der Oberseite des oben verschlossenen Hohlraums (10) beabstandet ist, so dass das aus der Vielzahl seitlicher Gasauslässe (6) in den Hohlraum (10) strömende Gasgemisch zunächst zwischen der Innenseite des inneren Zylinders (41 ) und der Außenseite des weiteren Zylinders (14) nach oben strömen kann, dann umgelenkt wird und schließlich entlang der Innenseite des weiteren Zylinders (14) nach unten zum unteren Reaktor strömen kann; und wobei
(i) entweder der untere Reaktor einen nach oben verschlossenen Hohlraum (10') aufweist, in dem im Unterschied zum oberen Reaktor weder ein Wärmetauscher noch ein weiterer Zylinder angeordnet sind, so dass das aus der Vielzahl seitlicher Gasauslässe (6') in den Hohlraum (10') strömende Gasgemisch ohne Umlenkung nach unten strömen kann; und wobei der Durchmesser des inneren Zylinders (41 ') des unteren Reaktors kleiner ist als der Durchmesser des inneren Zylinders (41 ') des oberen Reaktors, wodurch die innere radiale Ausdehnung des Katalysatorbetts (2') im unteren Reaktor größer als im oberen Reaktor ist;
(ii) oder der untere Reaktor einen nach oben verschlossenen Hohlraum (10') aufweist, in dem ein weiterer Zylinder (14'), im Unterschied zum oberen Reaktor jedoch kein Wärmetauscher angeordnet ist, so dass das aus der Vielzahl seitlicher Gasauslässe (6') in den Hohlraum (10') strömende Gasgemisch zunächst zwischen der Innenseite des inneren Zylinders (41 ') und der Außenseite des weiteren Zylinders (14') nach oben strömen kann, dann umgelenkt wird und schließlich entlang der Innenseite des weiteren Zylinders (14') nach unten aus dem unteren Reaktor heraus strömen kann.
17. Verfahren zur katalytischen Ammoniaksynthese, wobei man ein Gasgemisch umfassend im Wesentlichen Stickstoff und Wasserstoff bei erhöhtem Druck und erhöhter Temperatur in einem Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 15 oder in einem Ammoniakkonverter nach Anspruch 16 zur Reaktion bringt.
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