EP2414076A1 - Vorrichtung und verfahren zur entfernung von kohlendioxid (co2) aus dem rauchgas einer feuerungsanlage nach der energieumwandlung - Google Patents

Vorrichtung und verfahren zur entfernung von kohlendioxid (co2) aus dem rauchgas einer feuerungsanlage nach der energieumwandlung

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EP2414076A1
EP2414076A1 EP10718043A EP10718043A EP2414076A1 EP 2414076 A1 EP2414076 A1 EP 2414076A1 EP 10718043 A EP10718043 A EP 10718043A EP 10718043 A EP10718043 A EP 10718043A EP 2414076 A1 EP2414076 A1 EP 2414076A1
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EP
European Patent Office
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membrane
flue gas
unit
absorption
absorbent
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP10718043A
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English (en)
French (fr)
Inventor
Jewgeni Nazarko
Ernst Riensche
Martin Bram
Li Zhao
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Forschungszentrum Juelich GmbH
Original Assignee
Forschungszentrum Juelich GmbH
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Filing date
Publication date
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Withdrawn legal-status Critical Current

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    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/22Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by diffusion
    • B01D53/229Integrated processes (Diffusion and at least one other process, e.g. adsorption, absorption)
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/14Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by absorption
    • B01D53/1456Removing acid components
    • B01D53/1475Removing carbon dioxide
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D2257/00Components to be removed
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    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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    • Y02CCAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
    • Y02C20/00Capture or disposal of greenhouse gases
    • Y02C20/40Capture or disposal of greenhouse gases of CO2

Definitions

  • the invention relates to methods for reducing CO 2 emissions from the exhaust gases of combustion plants, in particular from flue gases of energy conversion plants, using a combination of processes. Furthermore, the invention relates to the devices suitable for carrying out these methods.
  • a fuel such as coal, already freed before the energy conversion of CO 2 .
  • it is gasified at high temperature to a synthesis gas of carbon monoxide (CO) and hydrogen (H 2 ).
  • CO carbon monoxide
  • H 2 hydrogen
  • the fossil fuel is not burned in air, but ideally with pure oxygen.
  • the CO 2 scrubbing by chemical absorption works as follows.
  • the flue gas is passed through a usually liquid absorbent after flue gas cleaning (eg in the case of hard coal power plant consisting of denitrification, dedusting and desulfurization).
  • this absorbent contains amines.
  • the CO 2 can first be bound chemically or physically in the detergent (absorption). Subsequently, the loaded with CO 2 absorbent is heated, whereby the CO 2 separates again from the amines (desorption).
  • the released CO 2 is almost pure and can then be compressed and possibly transported away to a storage or for use.
  • the amine-containing absorbent is reusable after release of CO 2 and optionally after conditioning. For low to moderate CO 2 partial pressures, a degree of separation of up to 90% can be achieved.
  • the regeneration of the absorbent is an energy-consuming process, since on the one hand heats the loaded with CO 2 absorbent and on the other hand, the exothermic reaction in the absorption between the absorbent and CO 2 is reversed by supplying heat.
  • the required heat which is taken from the power plant process, usually has a detrimental effect on the power plant efficiency.
  • Membrane contactors advantageously allow a dispersion-free mass transfer between two phases and regularly require only one tenth of the structural extent compared to conventional chemical scrubbers.
  • Mass transport of carbon dioxide takes place by diffusion through the membrane pores.
  • the selectivity is determined by the dissolving power of the respective gas in the washing liquid.
  • the advantage of a membrane contactor is the large volume-based mass transfer area, which is a multiple of the mass transfer area of conventional contactors [I].
  • post-combustion methods also include the separation of CO 2 by means of selective CO 2 membranes.
  • polymer membranes such as mixtures of polyvinyl alcohols (PVA) and polyvinylamines (PVAm) or organic-inorganic hybrid membranes and ceramic membranes for the separation of CO 2 and N 2 are developed at temperatures up to 200 ° C.
  • PVA polyvinyl alcohols
  • PVAm polyvinylamines
  • ceramic membranes for the separation of CO 2 and N 2 are developed at temperatures up to 200 ° C.
  • a plastic membrane is also being researched, in which the membrane not only acts as a filter, but with the help of a fixed to the membrane solvent, the CO 2 in the form of bicarbonate passes through the membrane.
  • Reduction is [2] in the range up to 15% points of the electrical power of a coal-fired power plant.
  • the degree of CO 2 separation at the fixed CO 2 purity is well below 90%, depending on the membrane selectivities.
  • the CO 2 removal rate of a single-stage polymer membrane is CO 2 / N 2 selectivity of
  • the object of the invention is to provide a method which, in a simple and cost-effective manner, effectively reduces CO 2 .
  • the invention relates to a method for reducing CO 2 emissions from the exhaust gases of combustion plants, in particular from flue gases from energy sources. Conversion plants using a combination of CO 2 selective membranes and chemical absorption.
  • the inventive method has to the features of the current claim 1.
  • the invention relates to a device suitable for carrying out this method, which results from the features of the independent claims.
  • firing plant is understood to mean any plant in which a gaseous, liquid and / or solid fuel is oxidized to utilize the heat generated.
  • gas burners which are operated with natural gas, liquefied petroleum gas, city gas or landfill gas, oil burners, the z. B. with petroleum, fuel oil, or alcohols are operated, and also grate firing for particulate fuels, such as gas-rich coal or woodchips, fluidized bed or dust firing.
  • Flue gas is the gaseous combustion product produced during the technical combustion of fuels. Flue gases typically include solid, liquid and / or gaseous contaminants such as nitrogen, carbon dioxide, sulfur dioxide, nitrogen oxide and water vapor
  • the idea of the invention is based on a comparison with the prior art improved and more effective CO 2 separation in an energy conversion by the combination of a CO 2 -selective membrane and a further CO 2 - perform separation, for example, a chemical absorption.
  • a partial CO 2 separation takes place in a first step through a CO 2 -selective membrane, or a CO 2 -selective membrane module, which is also referred to below as a membrane unit.
  • the type of generation of the CO 2 partial pressure difference is irrelevant, or in many areas variable (pressure on the feed side, vacuum on the permeate side, flushing medium, or a combination of two or more of these options).
  • the enriched CO 2 is detected.
  • the concentration of CO 2 in the permeate is regularly higher than in the, the membrane module supplied, flue gas (feed).
  • the exhaust gas from the membrane module contains less CO 2 than before, so that the CO 2 partial pressure / CO 2 concentration is lower than on the feed side.
  • the exhaust gas from the membrane module is fed to a further CO 2 separation unit, which separates further CO 2 from the exhaust gas.
  • a further CO 2 separation unit which separates further CO 2 from the exhaust gas.
  • the methods of absorption and / or adsorption are suitable. If an absorption step follows, a downstream absorption unit is referred to below.
  • the feature of the chemical and / or physical absorption is their property that the CO 2 concentration in the supplied, to be cleaned exhaust gas has no or little effect on the CO 2 separation from the supplied exhaust gas.
  • the basic idea of this invention is to combine the advantages of both CO 2 separation processes in such a way that an effective, yet energy-saving separation can take place which only marginally affects the efficiency of the entire combustion plant. Below is slightly in the
  • the separation is used by means of a selective membrane at the point at which a part of the CO 2 can be separated from the flue gas by the low cost in the production of Partial horrdif-.
  • a further separation of CO 2 with the aid of a membrane would now only be achieved by a larger partial pressure difference at this point, which either large volume flows of flue gas, large amounts of purge gas on the permeate side and / or a particularly high cost in the Production of the partial pressure difference would mean.
  • all of this could be disadvantageously realized only by high energy consumption.
  • further separation of CO 2 at a high degree of separation would lead to a reduction in CO 2 purity in the product.
  • an absorptive separation is therefore connected downstream according to the invention. This offers the advantage that the CCVAb separation level in this absorptive process step is almost independent of the concentration of the gas supplied, but mainly by the parameters of the absorbent and
  • the membrane unit can consist of one or more membranes in any desired shade.
  • the required driving force can be achieved by pressure on the feed side, vacuum on the permeate side, flushing medium or else a corresponding combination of two or more of these options.
  • the membrane unit may contain further components depending on the nature of the flue gas or the enriched CO 2 .
  • the method combination can be advantageously carried out at various positions in the previous flue gas cleaning along the Rausgaskanal. Interim see the two steps of the described combination of methods may be advantageous other flue gas cleaning and conditioning procedures.
  • the CO 2 streams produced by the two process steps can advantageously be mixed with one another to form different proportions.
  • FIG 1 shows the diagram of an energy conversion process, here an energy production in a coal power plant with the CO 2 separation from the flue gas (decarbonization) by means of chemical scrubbing (eg 30% aqueous solution of monoethanolamine) after flue gas cleaning according to FIG the current state of the art.
  • the flue gas cleaning of a solid fuel-fired large combustion plant corresponding to the current state of the art comprises denitrification, dedusting and desulfurization in this order.
  • FIG. 2 shows the diagram of an energy conversion process with the method combination according to the invention comprising the CO 2 -selective membrane (membrane unit) and the chemical wash (absorber unit).
  • the enriched CO 2 (g) has the purity of 80 vol .-%.
  • the CO 2 -partial horrdifferenz on the feed and permeate side of the membrane is generated here by means of a vacuum pump, the power requirement is about 2% -points of the electrical power of the coal power plant.
  • the retentate (a2) from the membrane module of the CO 2 -selective chemical wash (30% aqueous solution of monoethanolamine) is supplied.
  • the formation of the chemical bonds between the monoethanolamine and CO 2 in the absorber removes CO 2 from the flue gas (b).
  • the energy consumption of the absorption unit reduces to about 2.4 percentage points of the electrical power of the coal power plant, so that the total energy consumption of the decarbonization is now only about 4.4 percentage points of the electric power of the coal power plant.
  • the enriched CO 2 from the membrane module (e2) can optionally be mixed with the CO 2 from the chemical wash (el), so that due to the total CO 2 separation 95% of the total CO 2 from the flue gas with the purity of approx. 90 vol .-%, which is sufficient for further transport and storage according to literature data to be separated.
  • a CO 2 - separation of at least 80%, advantageously even 90% and more preferably more than 95% of the CO 2 from the flue gas is possible.

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abtrennung von Kohlendioxid aus dem Rauchgas aus einer Energieumwandlung, wobei das Rauchgas zunächst einer Membraneinheit, umfassend wenigstens ein Membranmodul mit einer CO2- selektiven Membran, zugeführt wird, in dem ein Teil des CO2 aus dem Rauchgas als angereichertes CO2-Permeat abgetrennt wird. Das so abgereicherte Rauchgas (Retentat) wird anschließend wenigstens einer weiteren CO2-Abtrenneinheit zugeführt, in dem ein Teil des CO2 durch ein Adsorptionsmittel oder ein Absorptionsmittel aus dem Rauchgas abgetrennt wird. Die Erfindung betrifft zudem eine zur Durchführung des vorgenannten Verfahrens geeignete Vorrichtung zur Abtrennung von CO2 aus einem Rauchgas mit einer Membraneinheit, umfassend wenigstens ein Membranmodul mit einer CO2- selektiven Membran und mit einer weiteren CO2-Abtrenneinheit, umfassend ein Adsorptionsmittel oder ein Absorptionsmittel.

Description

Beschreibung
Vorrichtung und Verfahren zur Entfernung von Kohlendioxid (CO2) aus dem Rauchgas einer Feuerungsanlage nach der Energieumwandlung
Die Erfindung betrifft Verfahren zur Reduzierung von CO2-Emissionen aus den Abgasen von Feuerungsanlagen, insbesondere aus Rauchgasen von Energieumwandlungsanlagen, mit Hilfe einer Verfahrenskombination. Ferner betrifft die Erfindung die für die Durchführung dieser Verfahren geeigneten Vorrichtungen.
Stand der Technik
Eine der bedeutendsten Quellen für die Zunahme der Kohlendioxidkonzentration in der Atmosphäre ist die Verbrennung fossiler Energieträger in Feuerungsanlagen mit dem Ziel der Energieumwandlung. Daher soll versucht werden, CO2 aus der
Verbrennung fossiler Energieträger abzutrennen und danach einzulagern, um nicht in die Atmosphäre zu gelangen. Grund für diese Bemühungen sind der Treibhauseffekt und die daraus resultierende globale Erwärmung. Derzeit gibt es drei prinzipielle Konzepte der Abscheidung von Kohlendioxid, die sich in der Positionie- rung der Abtrennung im Energieumwandlungsprozess unterscheiden.
Dies sind die CO2-Abtrennung vor der Energieumwandlung (Pre-Combustion), die Erzeugung eines Cθ2-reichen Rauchgases durch die Energieumwandlung in einer angereicherten Sauerstoffatmosphäre (Oxy-Fuel), und die CO2-Abtrennung nach der Energieumwandlung (Post-Combustion).
Beim Pre-Combustion- Verfahren wird ein Brennstoff, wie z. B. Kohle, schon vor der Energieumwandlung von CO2 befreit. Dazu wird er bei hoher Temperatur zu einem Synthesegas aus Kohlenmonoxid (CO) und Wasserstoff (H2) vergast. Beim Oxy-Fuel- Verfahren wird der fossile Brennstoff nicht in Luft, sondern im Idealfall mit reinem Sauerstoff verbrannt.
Das Konzept der CO2-Abtrennung nach der Energieumwandlung weist dabei als End-of-pipe Problemlösung die Vorteile auf, dass die CO2-Abtrennung selbst nur einen geringen Einfluss auf die Verfügbarkeit der Energieumwandlungsanlage hat. Des Weiteren ist eine Nachrüstung der bestehenden Anlagen möglich. Je nach Kraftwerks-, Brennstoff- und Feuerungsart der Energieumwandlungsanlage ent- hält das in die Atmosphäre freigesetzte Rauchgas zwischen 3 und 15 Vol.-% CO2.
Für die Abtrennung von CO2 aus Rauchgas kommen diverse Verfahren zur Anwendung, beispielsweise die chemische bzw. physikalische Absorption in Absorptionstürmen oder in Membrankontaktoren oder eine CO2-selektive Membran.
Die CO2- Wäsche mittels chemischer Absorption (CAS = Chemical Absorption System) funktioniert wie folgt. Das Rauchgas wird nach Rauchgasreinigung (z. B. im Falle des Steinkohlekraftwerkes bestehend aus Entstickung, Entstaubung und Entschwefelung) durch ein in der Regel flüssiges Absorptionsmittel geleitet. Die- ses Absorptionsmittel enthält in der Regel Amine. Das CO2 kann zunächst chemisch oder physikalisch in dem Waschmittel gebunden werden (Absorption). Im Anschluss wird das mit CO2 beladene Absorptionsmittel erhitzt, wodurch das CO2 sich wieder von den Aminen trennt (Desorption). Das freigesetzte CO2 ist nahezu rein und kann anschließend verdichtet und gegebenenfalls zu einem Speicher oder zur Nutzung abtransportiert werden. Das aminhaltige Absorptionsmittel ist nach der Freisetzung von CO2 und gegebenenfalls nach der Konditionierung wieder verwendbar. Für niedrige bis moderate CO2-Partialdrücke kann so ein Abtrenngrad von bis zu 90 % erreicht werden.
Die Regenerierung des Absorptionsmittels ist jedoch ein energieaufwändiger Pro- zess, da zum einen das mit CO2 beladene Absorptionsmittel erhitzt und zum anderen die exotherme Reaktion bei der Absorption zwischen Absorptionsmittel und CO2 durch Wärmezufuhr rückgängig gemacht wird. Die benötigte Wärme, die dem Kraftwerksprozess entnommen wird, wirkt sich in der Regel nachteilig auf den Kraftwerks Wirkungsgrad aus.
Neben Aminlösungen werden derzeit auch andere Absorptionsmittel erprobt. Das Waschmittel mit dem niedrigsten Energieaufwand wird sich durchsetzen. Als Alternative zur chemischen Absorptionswäsche wird derzeit auch die Abtrennung mit Hilfe von Membrankontaktoren als Gas-Flüssig-Kontaktapparate erforscht (MAS = Membrane Absorption System). Membrankontaktoren ermögli- chen vorteilhaft einen dispersionsfreien Stoffaustausch zwischen zwei Phasen und benötigen regelmäßig nur ein Zehntel des baulichen Ausmaßes gegenüber herkömmlichen chemischen Wäschern.
Im Membrankontaktor sind Gas- und Flüssigkeitsstrom stets voneinander durch die Membranoberfläche getrennt. Eine Vielzahl von Membranhohlfasern ist in das
Gehäuse des Kontaktors eingebettet, durch deren Innenraum das Rauchgas und im Gegenstrom im Faseraußenraum die Waschflüssigkeit strömt. Da die verwendeten Membranfasern aus Polypropylen bestehen und somit hydrophob sind, werden die Membranporen von der Gasphase benetzt. Das bedeutet, dass der Membranwerk- stoff nur an der Membranoberfläche mit der Flüssigphase in Kontakt kommt. Der
Stofftransport des Kohlendioxids findet anhand von Diffusion durch die Membranporen statt. Die Selektivität wird durch das Lösungsvermögen des jeweiligen Gases in der Waschflüssigkeit bestimmt. Der Vorteil eines Membrankontaktors ist die große volumenbezogene Stoffaustauschfläche, die ein Vielfaches der Stoffaustauschfläche von konventionellen Kontaktapparaten beträgt [I].
Alternativ zur chemischen Absoiption wird bei Post-Combustion Verfahren auch über die CO2-Abtrennung mittels selektiver CO2-Membranen nachgedacht. Dazu werden Polymermembranen, wie beispielsweise Mischungen aus Polyvinyl- alkoholen (PVA) und Polyvinylaminen (PVAm) oder auch organisch-anorganischen Hybrid-Membranen sowie keramische Membranen zur Trennung von CO2 und N2 bei Temperaturen bis 200 °C entwickelt. Aktuell wird auch eine Plastikmembran erforscht, bei der die Membran nicht nur als Filter fungiert, sondern die mit Hilfe eines an die Membran fixierten Lösungsmittels das CO2 in Form von Bikarbonat durch die Membran schleust. Nachteilig in den oben genannten Beispielen ist jedoch, dass im Fall der chemischen Absorption der energetische Aufwand in Form des der Niederdruckdampfturbine entnommenen Dampfes für die Regeneration des Absorptionsmittels zu einer deutlichen Verringerung des elektrischen Brutto- und Netto-Wirkungsgrades des Kraftwerkes je nach Kraftwerk und Entkarbonisierungsanlage führt. Diese
Verringerung liegt nach [2] im Bereich bis zu 15 %-Punkte der elektrischen Leistung eines Kohlekraftwerkes.
Im Fall der CO2-Abtrennung mittels einer Membran, insbesondere einer kerami- sehen Membran, führt der energetische Aufwand für die Gewährleistung der für den CO2-Transport durch die Membran erforderlichen Triebkraft zu einer deutlichen Verringerung des elektrischen Netto-Wirkungsgrades des Kraftwerkes. Ferner liegt der CO2-Abtrenngrad bei der festgelegten CO2-Reinheit je nach den Membranselektivitäten deutlich unter 90 %. So beträgt beispielsweise der CO2- Abtrenngrad einer einstufigen Polymermembran bei einer CO2/N2-Selektivität von
40 zu 1 und der CO2-Reinheit von 80 Vol.-% lediglich 50 % [3].
Aufgabe und Lösung
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Verfügung zu stellen, welches auf einfache und kostengünstige Art und Weise eine effektive Reduzierung von CO2-
Emissionen aus den Abgasen von Feuerungsanlagen ermöglicht. Ferner ist es die Aufgabe der Erfindung, eine geeignete Vorrichtung zur Durchführung des vorgenannten Verfahrens bereit zu stellen.
Die Aufgaben der Erfindung werden gelöst durch ein Verfahren gemäß Hauptanspruch sowie durch eine Vorrichtung mit der Gesamtheit der Merkmale des Nebenanspruchs. Vorteilhafte Ausführungsformen sind den jeweils darauf rückbezogenen Unteransprüchen zu entnehmen.
Gegenstand der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Reduzierung von CO2-Emissionen aus den Abgasen von Feuerungsanlagen, insbesondere aus Rauchgasen von Energie- Umwandlungsanlagen, mit Hilfe einer Verfahrenskombination aus CO2-selektiven Membranen und der chemischen Absorption. Das erfindungsgemäße Verfahren weist dazu die Merkmale des geltenden Anspruchs 1 auf.
Ferner betrifft die Erfindung eine für die Durchführung dieses Verfahrens geeignete Vorrichtung, die sich aus den Merkmalen der nebengeordneten Ansprüche ergibt.
Im Folgenden wird unter Feuerungsanlage jede Anlage verstanden, in der ein gas- förmiger, flüssiger und/oder fester Brennstoff zur Nutzung der erzeugten Wärme oxidiert wird. Dazu zählen beispielsweise Gasbrenner, die mit Erdgas, Flüssiggas, Stadtgas oder Deponiegas betrieben werden, Ölbrenner, die z. B. mit Erdöl, Heizöl, oder auch Alkoholen betrieben werden, und auch Rostfeuerungen für stückige Brennstoffe, wie beispielsweise gasreiche Steinkohle oder Holzhackschnitzel, Wirbelschichtfeuerungen oder Staubfeuerungen.
Rauchgas nennt man das bei der technischen Verbrennung von Brennstoffen entstehende gasförmige Verbrennungsprodukt. Rauchgase umfassen in der Regel feste, flüssige und/oder gasförmige Verunreinigungen, wie beispielsweise Stickstoff, Kohlendioxid, Schwefeldioxid, Stickstoffoxid und Wasserdampf als
Gase, Festkörperpartikel, wie Flugasche und Ruß, und gegebenenfalls auch noch Kohlenmonoxid oder Wasserstoff.
Die Idee der Erfindung basiert darauf, eine gegenüber dem Stand der Technik verbesserte und effektivere CO2-Abtrennung bei einer Energieumwandlung durch die Kombination einer CO2-selektiven Membran und einer weiteren CO2- Abtrennung, beispielsweise einer chemischen Absorption, durchzuführen.
Erfindungsgemäß findet in einem ersten Schritt eine Teil-CO2-Abtrennung durch eine CO2-selektive Membran, bzw. ein CO2-selektives Membranmodul statt, welches im Weiteren auch Membraneinheit genannt wird. Dabei ist die Art der Erzeugung der CO2-Partialdruckdifferenz unerheblich, bzw. in weiten Bereichen variabel (Druck auf der Feedseite, Vakuum auf der Permeatseite, Spülmedium, oder eine Kombination von zwei oder mehreren dieser Optionen). Auf der Permeatseite des Membranmoduls wird das angereicherte CO2 erfasst. Die Konzentration von CO2 im Permeat ist regelmäßig höher als in dem, dem Membranmodul zugeführten, Rauchgas (Feed). Das Abgas aus dem Membranmodul (Retentat) enthält weniger CO2 als zuvor, so dass der/die CO2-Partialdruck/CO2-Konzen- tration geringer ist als auf der Feedseite. Eine Abreicherung des CO2 im Retentat um wenigstens 30 %, vorteilhaft sogar um wenigstens 40 % und besonders vorteilhaft sogar eine um mehr als 50 % der CO2- Ausgangskonzentration im Rauch- gas ist dabei in der Regel problemlos zu erzielen.
Im zweiten Schritt wird das Abgas aus dem Membranmodul (Retentat) einer weiteren CO2-Abtrenneinheit zugeführt, die weiteres CO2 aus dem Abgas abtrennt. Dafür sind insbesondere die Verfahren der Absorption und/oder der Adsorption geeignet. Sofern sich ein Absorptionsschritt anschließt, wird im Folgenden von einer nachgeschalteten Absorptionseinheit gesprochen.
Das Merkmal der chemischen und /oder physikalischen Absorption ist ihre Eigenschaft, dass die CO2-Konzentration im zugeführten, zu reinigenden Abgas keinen, bzw. geringen Einfluss auf die CO2-Separation aus dem zugeführten Abgas hat.
Daher wirkt es sich auf die Effektivität dieses Abtrennschrittes in keiner Weise negativ aus, dass schon ein Teil des CO2 durch das vorherige Membranmodul abgetrennt wurde. Vorteilhaft wird bei weniger abgetrenntem CO2 in der Absorptionseinheit auch nur weniger Energie für die Desorption von CO2 sowie weniger Absorptionsmittel in der Absorptionseinheit benötigt.
Die Grundidee dieser Erfindung besteht darin, die Vorteile beider CO2- Abtrennverfahren derart geeignet zu kombinieren, dass eine effektive und dennoch Energie sparende Abtrennung erfolgen kann, die den Wirkungsgrad der ge- samten Feuerungsanlage nur geringfügig belastet. Unter geringfügig wird im
Rahmen der Erfindung verstanden, dass für die Entcarbonisierung insgesamt nicht mehr als 10 %-Punkte der elektrischen Leistung des Kraftwerkes, insbesondere nicht mehr als 5 %-Punkte aufgewendet werden müssen.
Die Vorteile der Verfallrenskombination aus einer CO2-selektiven Membran (Membraneinheit) und einer weiteren Abtrennung, insbesondere einer Absorption (Absorptionseinheit), sind zusammengefasst:
1) geringerer Gesamtenergieaufwand im Vergleich zur alleinigen chemischen Absoiption bei gleichem CO2- Abtrenngrad;
2) höhere Reinheit des angereicherten CO2 bei hohem Abtrenngrad im Vergleich zur alleinigen Cθ2-selektiven Membran bei gleichem Abtrenngrad; 3) Verringerung des Energieaufwandes für die Regeneration des Absorptionsmittels in der Absorptionseinheit, wenn die Abwärme aus der Membraneinheit genutzt wird;
4) Verringerung der Menge des Absorptionsmittels, des Desorbers sowie der Peripherieanlagen der Absorptionseinheit im Vergleich zur alleinigen chemi- sehen Absorption, da der abzutrennende CO2-StTOm durch die vorgeschaltete
Membraneinheit geringer wird.
Die Abtrennung mit Hilfe einer CO2-selektiven Membran hängt stark von der Triebkraft der CO2-Diffusion durch die Membran ab und wird in der Regel umso uneffektiver, je geringer die CO2-Konzentration im Rauchgas ist.
Daher wird die Abtrennung mittels einer selektiven Membran an der Stelle eingesetzt, an der durch den geringen Aufwand bei der Herstellung der Partialdruckdif- ferenz ein Teil des CO2 aus dem Rauchgas abgetrennt werden kann. Eine weiter- gehende CO2-Abtrennung mit Hilfe einer Membran würde an diesem Punkt nunmehr nur noch durch eine größere Partialdruckdifferenz erzielt werden können, die entweder große Volumenströme an Rauchgas, große Mengen an Spülgas auf der Permeatseite und/oder einen besonders hohen Aufwand bei der Herstellung der Partialdruckdifferenz bedeuten würde. All dies könnte jedoch nachteilig nur durch hohen Energieaufwand realisiert werden. Außerdem würde die weitergehende CO2-Abtrennung bei einem hohen Abtrenngrad zu einer Verringerung der CO2-Reinheit im Produkt führen. An dieser Stelle wird daher erfindungsgemäß eine absorptive Abtrennung nachgeschaltet. Diese bietet den Vorteil, dass der CCVAbtrenngrad bei diesem absorpti- ven Verfahrensschritt nahezu unabhängig von der Konzentration des zugeführten Gases ist, sondern hauptsächlich von den Parametern des Absorptionsmittels und
Verfahrens abhängt. Damit ist es vorteilhaft möglich, mit einfachen Mitteln unter moderaten Bedingungen weiteres CO2 aus dem schon stark CO2-abgereicherten Rauchgas zu entfernen. Da sowohl die Konzentration an CO2j als auch die absolute Rauchgasmenge nach der Membraneinheit geringer sind, als ohne eine solche Membraneinheit, kann die nachfolgende Absorption ebenfalls vorteilhaft geringer dimensioniert werden. Dadurch reduziert sich einerseits die Menge an Absorptionsmittel, aber insbesondere auch die zur Desorption des absorbierten CO2 aus der Waschflüssigkeit benötigte Energiemenge.
Durch dieses erfindungsgemäße, kombinierte Verfahren zur CO2- Abtrennung aus dem Rauchgas einer Feuerungsanlage ist es somit vorteilhaft möglich, Abtrenngrade von bis zu 90 % zu realisieren, ohne dass der Wirkungsgrad um mehr als 8 %-Pιmkte durch diese Abtrennung herabgesetzt wird.
Die Membraneinheit kann dabei im Rahmen der Erfindung sowohl aus einer als auch mehreren Membranen in einer beliebigen Verschattung bestehen. Ferner kann die benötigte Triebkraft durch Druck auf der Feedseite, Vakuum auf der Permeatseite, Spülmedium oder auch einer entsprechenden Kombination von zwei oder mehreren dieser Optionen erreicht werden. Des Weiteren kann die Memb- raneinheit je nach Beschaffenheit des Rauchgases oder des angereicherten CO2 noch weitere Komponenten enthalten.
Die Verfahrenskombination kann vorteilhaft an diversen Positionen in der bisherigen Rauchgasreinigung entlang dem Rausgaskanal durchgeführt werden. Zwi- sehen den beiden Schritten der beschriebenen Verfahrenskombination können sich vorteilhaft andere Rauchgasreinigungs- und Konditionierungsverfahren befinden. Zur Herstellung des CCVStromes mit einer definierten Qualität können vorteilhaft die mittels der beiden Verfahrensschritte erzeugten CO2-Ströme miteinander zu unterschiedlichen Anteilen vermischt werden.
Spezieller Beschreibungsteil
Im Folgenden wird die Erfindung anhand von Ausfülirungsbeispielen näher erläutert, ohne dass dadurch der Schutzbereich eingeschränkt wird. Der zuständige Fachmann kann dabei analoge Abwandlungen als zur Erfindung zugehörig erken- nen.
Dabei bedeuten in den Figuren 1 und 2: al) Rauchgas, a2) partiell CO2-abgreichertes Rauchgas, b) CO2-abgereichertes Abgas, c) mit CO2-angereicherte Waschflüssigkeit, d) regenerierte Waschflüssigkeit, el), e2) abgetrenntes, gasförmiges CO2, f) Kühlkreislauf für abgetrenntes CO2, bzw. Heizkreislauf für die Regeneration des Absorptionsmittels, g) mit CO2-angrereichertes Permeat.
Die Figur 1 zeigt das Schema eines Energieumwandlungsprozesses, hier einer Energieerzeugung in einem Kohlekraftwerk mit der CO2-Abtrennung aus dem Rauchgas (Entcarbonisierung) mittels chemischer Wäsche (z. B. 30 %-ige wässri- ge Lösung des Monoethanolamins) nach der Rauchgasreinigung gemäß dem derzeitigen Stand der Technik. Die Rauchgasreinigung einer mit einem festen Brennstoff befeuerten und dem derzeitigen Stand der Technik entsprechenden Großfeu- erungsanlage umfasst dabei im Falle der Steinkohlefeuerung die Entstickung, die Entstaubung und die Entschwefelung in dieser Reihenfolge.
Durch die chemische Wäsche wird ca. 90 % des im Rauchgas (Ia) enthaltenen CO2 mit einer Reinheit von 99 Vol.-% (el) abgetrennt. Für die Regeneration des Absorptionsmittels und für den elektrischen Verbrauch der Entkarbonisierungsan- lage werden in einem definierten Auslegungsfall 6,3 %-Punkte der elektrischen Leistung des Kohlekraftwerkes benötigt.
In Figur 2 ist das Schema eines Energieumwandlungsprozesses mit der erfindungsgemäßen Verfahrenskombination aus der CO2-selektiven Membran (Membraneinheit) und der chemischen Wäsche (Absorbereinheit) dargestellt.
Mittels der CO2-selektiven einstufigen Polymermembran mit einer CO2/N2-
Selektivität von 40 zu 1 werden 50 % des im Feedgas enthaltenen CO2 in der Membraneinheit abgetrennt. Das angereicherte CO2 (g) weist dabei die Reinheit von 80 Vol.-%. Die CO2-Partialdruckdifferenz auf der Feed- und Permeatseite der Membran wird hier mittels einer Vakuumpumpe erzeugt, deren Leistungsbedarf bei ca. 2 %-Punkte der elektrischen Leistung des Kohlekraftwerkes liegt.
Anschließend wird das Retentat (a2) aus dem Membranmodul der CO2-selektiven chemischen Wäsche (30 %-ige wässrige Lösung des Monoethanolamins) zugeführt. Durch die Bildung der chemischen Bindungen zwischen dem Monoethano- lamin und CO2 im Absorber wird CO2 aus dem Rauchgas entfernt (b). Nach der
Erhitzung der mit CO2 angereicherten 30%-igen wässrigen Lösung des Monoethanolamins durch den Dampf aus der Niederdruckturbine im Desorber werden chemische Bindungen zwischen dem Monoethanolamin und CO2 zerstört, so dass das gasförmige CO2 (el) erfasst und weiter aufbereitet werden kann. Die ab- gereicherte wässrige Lösung des Monoethanolamins (d) steht nach der Aufbereitung für einen erneuten Einsatz zur Verfügung. Nach der Aufbereitung des abgetrennten gasförmigen CO2 weist dieses eine Reinheit von 99 Vol.-% auf. Es wird angenommen, dass mittels der chemischen Wäsche 90 % des der chemischen Wäsche zugeführten CO2 abgetrennt werden. Da aber jetzt der mittels der chemischen Wäsche abgetrennte C02-Massenstrom weniger als die Hälfte des im Rauchgas ursprünglich vorhandenen CO2 beträgt, werden für die Regeneration des Absorptionsmittels und für den elektrischen Verbrauch der Entkarbonisierungsanlage ca. 3 %-Punkte der elektrischen Leistung des Kohlekraftwerkes benötigt. Der gesamte Energiebedarf der Entcarbonisierung beträgt jetzt vorteilhaft nur 5 %-Punkte der elektrischen Leistung des Kohlekraftwerkes.
Bei der Nutzung der Abwärme der Vakuumpumpe in der Absorptionseinheit zur
Regeneration des Absorptionsmittels verringert sich der Energiebedarf der Absorptionseinheit auf ca. 2,4 %-Punkte der elektrischen Leistung des Kohlekraftwerkes, so dass der gesamte Energiebedarf der Entcarbonisierung jetzt nur noch etwa 4,4 %-Punkte der elektrischen Leistung des Kohlekraftwerkes beträgt.
Das angereicherte CO2 aus dem Membranmodul (e2) kann optional mit dem CO2 aus der chemischen Wäsche (el) vermischt werden, so dass infolge der gesamten CO2-Abtrennung 95 % des gesamten CO2 aus dem Rauchgas mit der Reinheit von ca. 90 Vol.-%, die für den weiteren Transport und Ablagerung nach Literaturan- gaben ausreichend ist, abgetrennt werden. Insgesamt ist ein CO2- Abtrenngrad von wenigstens 80 %, vorteilhaft sogar 90 % und besonders vorteilhaft mehr als 95 % des CO2 aus dem Rauchgas möglich.
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Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Abtrennung von Kohlendioxid aus einem Rauchgas mit den Schritten
- das Rauchgas wird einer Membraneinheit, umfassend wenigstens ein Membranmodul mit einer CO2-selektiven Membran, zugeführt, in dem ein Teil des CO2 aus dem Rauchgas als angereichertes CO2-Permeat abgetrennt wird,
- das so abgereicherte Rauchgas (Retentat) wird wenigstens einer weiteren CO2- Abtrenneinheit zugeführt, in dem wenigstens ein Teil des CO2 durch ein Adsorptionsmittel oder ein Absorptionsmittel aus dem
Rauchgas abgetrennt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem ein Teil des CO2 durch mehrere Membranmodule mit jeweils einer CO2-selektiven Membran aus dem Rauchgas abgetrennt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 bis 2, bei dem eine Partialdruckdifferenz innerhalb eines Membranmoduls entweder durch Druck auf der Feedseite, oder durch Vakuum auf der Permeatseite, oder durch ein Spülmedium oder durch die Kombination von zwei oder mehreren genannten Optionen hergestellt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, bei dem das so abgereicherte Rauchgas einer Absorptionseineinheit al einer weiteren CO2- Abtrenneinheit zugeführt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, bei dem das CO2 in der Absorptionseinheit mittels eines regenerativen Absorptionsmittels aus dem Rauchgas ent- fernt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, bei dem das CO2 mit Hilfe eines Absorptionswäschers oder eines Membrankontaktors aus dem Rauchgas entfernt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 6, bei dem das CO2 durch eine mehrstufige Absorption aus dem Rauchgas entfernt wird.
8. Verfahren nach Anspruch 1 bis 7, bei dem das Absorptionsmittel regeneriert und das absorbierte CO2 wieder freigesetzt wird.
9. Verfahren nach Anspruch 1 bis 8, bei dem die Wärme des mit CO2 angereicherten Permeats aus wenigstens einem Membranmodul für die Regenerierung eines Absorptionsmittels verwendet wird.
10. Verfahren nach Anspruch 1 bis 9, bei dem die mit CO2 angereicherten Stoffströme aus einer oder mehreren Membraneinheiten und der Absorptionsein- heit zusammengeführt werden.
11. Verfahren nach Anspruch 1 bis 10, bei dem wenigstens 30 %, vorteilhaft mehr als 40 % und besonders vorteilhaft mehr als 50 % des CO2 aus dem Rauchgas in der Membraneinheit abgetrennt werden.
12. Verfahren nach Anspruch 1 bis 11, bei dem durch die Kombination von Membraneinheit und weiterer CO2- Abtrenneinheit wenigstens 80 %, vorteilhaft mehr als 90 % und besonders vorteilhaft mehr als 95 % des CO2 aus dem Rauchgas abgetrennt werden.
13. Vorrichtung zur Abtrennung von CO2 aus einem Rauchgas, mit einer Membraneinheit, umfassend wenigstens ein Membranmodul mit einer CO2- selektiven Membran und mit einer weiteren CO2-Abtrenneinheit, umfassend ein Adsorptionsmittel oder ein Absorptionsmittel.
14. Vorrichtung nach Anspruch 13 mit mehreren Membranmodulen mit jeweils einer CO2-selektiven Membran.
15. Vorrichtung nach Anspruch 13 bis 14, mit einer Absorptionseinheit als wei- terer CO2-Abtrenneinheit.
16. Vorrichtung nach Anspruch 15, bei der die Absorptionseinheit einen Absorptionswäscher oder einen Membrankontaktor aufweist.
17. Vorrichtung nach Anspruch 15 bis 16, bei der die Absorptionseinheit ein Mittel zur Regenerierung eines Absorptionsmittels umfasst.
18. Vorrichtung nach Anspruch 17, bei welcher ein Wärmetauscher zwischen dem Membranmodul und dem Mittel zur Regenerierung angeordnet ist.
19. Vorrichtung nach Anspruch 13 bis 18, mit einem Mittel zur Zusammenführung der mit CO2 angereicherten Stoffströme aus der Membraneinheit und der weiteren Cθ2-Abtrenneinheit.
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