EP1590076A1 - Mehrzonen-mantelrohrreaktor zur durchführung exothermer gasphasenreaktionen - Google Patents

Mehrzonen-mantelrohrreaktor zur durchführung exothermer gasphasenreaktionen

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Publication number
EP1590076A1
EP1590076A1 EP03701548A EP03701548A EP1590076A1 EP 1590076 A1 EP1590076 A1 EP 1590076A1 EP 03701548 A EP03701548 A EP 03701548A EP 03701548 A EP03701548 A EP 03701548A EP 1590076 A1 EP1590076 A1 EP 1590076A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
zone
tube reactor
jacket tube
reactor
reaction
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP03701548A
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Friedrich Gütlhuber
Manfred Lehr
Gunnar Heydrich
Gunther Windecker
Stephan Schlitter
Michael Hesse
Markus Rösch
Alexander Weck
Rolf Harthmut Fischer
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
MAN Energy Solutions SE
Original Assignee
MAN DWE GmbH
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Filing date
Publication date
Application filed by MAN DWE GmbH filed Critical MAN DWE GmbH
Publication of EP1590076A1 publication Critical patent/EP1590076A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
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    • B01J8/067—Heating or cooling the reactor
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    • F28D—HEAT-EXCHANGE APPARATUS, NOT PROVIDED FOR IN ANOTHER SUBCLASS, IN WHICH THE HEAT-EXCHANGE MEDIA DO NOT COME INTO DIRECT CONTACT
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    • F28D7/0091—Multi-circuit heat-exchangers, e.g. integrating different heat exchange sections in the same unit or heat-exchangers for more than two fluids with units having particular arrangement relative to a supplementary heat exchange medium, e.g. with interleaved units or with adjacent units arranged in common flow of supplementary heat exchange medium the supplementary medium flowing in series through the units
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
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    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2219/00—Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J2219/00049—Controlling or regulating processes
    • B01J2219/00245—Avoiding undesirable reactions or side-effects
    • B01J2219/00259—Preventing runaway of the chemical reaction

Definitions

  • Multi-zone jacket tube reactor for carrying out exothermic gas phase reactions
  • the invention relates to a multi-zone jacket tube reactor for carrying out exothermic gas phase reactions according to the preamble of claim 1.
  • the first zone in which the reaction proceeds most violently, is operated with circulation cooling by the same heat transfer medium as the evaporation zone following upwards, which is driven through a cooler by means of a circulation pump as it heats up in the reactor from the gas inlet.
  • a constant heat transfer medium temperature is inevitably set according to the heat transfer temperature of the first zone.
  • the steam generated in the evaporation zone is separated in a separator (steam drum) from the undevaporated heat transfer medium, which is returned to the beginning of the second zone, while the evaporated heat transfer medium is replaced by liquid heat transfer medium fed into the first zone from the outside.
  • reaction temperature is so low that an extremely large cooler area and thus correspondingly high investment costs would be required for heat extraction by means of steam generation via a cooler because of the small temperature difference. Nevertheless, the steam obtained in this way would be relatively inferior due to its low temperature and correspondingly low voltage.
  • the invention is intended to remedy this. It is therefore based on the task of a rationally working jacket reactor for exothermic gas phase reaction processes under moderately low, but at least to maintain the temperature exactly at the beginning.
  • the first reaction zone as an evaporation zone
  • a very precisely controllable temperature must be maintained at the beginning of the reaction, but above all even at extremely high heating surface loads over the entire cross section of the tube bundle.
  • a cooler together with a circulation pump - a relatively repair and maintenance-intensive component.
  • the resulting steam normally water vapor, can be removed immediately and is accordingly high-tensioned and therefore thermodynamically valuable. With its pressure, its temperature and thus also the temperature of the two-phase mixture in the reaction zone in question can be controlled very precisely in a simple manner.
  • both zones can consciously communicate with each other.
  • the heat transfer medium can be fed in to replace the steam removed from the first reaction zone via the subsequent zone, in order to simultaneously heat up the heat transfer medium fed in, while the post-reaction zone in question, in particular toward the reaction gas outlet, is intensively cooled by the heat transfer medium fed in there.
  • FIG. 1 schematically in longitudinal section - an embodiment of a jacket tube reactor according to the invention with a first so-called evaporation zone in relation to the process gas flow and a subsequent after-reaction zone working with heat transfer medium, including connected components, shown here only in the form of a circuit diagram,
  • Fig. 3 shows a similar tubular reactor etc. as shown in Fig. 2, but with one on the second, i.e. Post-reaction zone following post-cooling zone, through which the heat carrier feed takes place in this case, and
  • Fig. 4 is an external view of a four-zone jacket tube reactor according to the invention with subsequent components, the first reactor zone being a preheating zone for the incoming process gas and the last one being a cooling zone for the exiting process gas.
  • the jacket tube reactor 2 shown in FIG. 1 has an upright cylindrical reactor jacket 4 which surrounds a hollow-cylindrical reaction tube bundle 6, which is indicated here only by outer and inner dashed lines.
  • the tube bundle 6 extends, sealed there, between two tube plates 8 and 10.
  • the tube plates 8 and 10 are covered by a gas inlet hood 12 or a gas outlet located here.
  • Covered hood 14 for the process gas supplied via pipe socket 16 and 18 spanned, which reacts in the tubes of the tube bundle 6 by means of a catalyst filling located therein.
  • the tubes inside the reactor jacket 4 are surrounded by an essentially liquid heat transfer medium which releases the excess heat absorbed by the tubes to the outside.
  • the heat transfer medium is usually circulated by means of a circulation pump, such as the circulation pump 20 shown here, on the one hand through the reactor jacket, and on the other hand through a cooler, such as the cooler 22 shown here, in which water vapor is obtained from the heat given off there.
  • a turbulent flow of heat transfer medium at least a substantial part of the tubes interspersed with alternating annular and disk-shaped baffle plates, such as that, within the reactor jacket 4 Deflection plates 24 and 26 shown here are provided, which, however, have through-openings (so-called partial flow openings) of variable cross-section for the purpose of a desired flow distribution over the reactor cross-section around the tubes and / or between the tubes and, if appropriate, can also serve to support the tubes against vibrations.
  • the cooler can, as shown here, be arranged in a valve-controlled shunt circuit to the main heat transfer circuit including the circulating pump 20 and the reactor 2, so as to be able to control the amount of heat to be removed via the cooler and thus the process temperature occurring in the reactor.
  • the heat transfer medium is drawn off and supplied to the reactor via ring channels on the reactor jacket 4. All of these measures are common nowadays to achieve desirable process temperature control, etc.
  • a first reaction zone I is operated with evaporative cooling with respect to the process gas passing through the reactor 2, while a subsequent second reaction zone II operates in a conventional manner with circulation cooling.
  • Both zones, I and II are separated from one another by a partition plate 28, just as the two cooling systems are separated from one another.
  • the tube sheets and the reactor jacket have to be relatively strong, while the ring channels, here the ring channels 30, 32, 34 and 36, as shown, are conveniently placed inside the reactor jacket where they are not exposed to any significant pressure differential. Accordingly, the ring channels, as shown here with the help of the ring channel 30, in contrast to conventional ring channels, can be continuously open to the inside of the jacket all around.
  • the resulting steam in the reaction zone I is fed as a steam-water mixture via risers 38, which must be correspondingly voluminous, to a steam drum 40 arranged above the reactor 2, from where it passes through a continuously Steam line 44 containing controllable valve 42 is emitted, for example, to a normal steam system.
  • the vapor pressure and thus also the heat transfer medium temperature prevailing in the entire reaction zone I can be controlled very precisely via the valve 42.
  • the water deprived of its steam component in the steam drum 40 flows back into the reactor jacket 4 via the downpipes 46 and the annular channel 32. The cycle is maintained solely by gravitation, in that the steam portion in the heat carrier rising through the lines 38 drives it upward due to its correspondingly lower specific weight.
  • the heat carrier emitted by the steam drum 40 as steam is continuously replaced by feed water fed into the steam drum via a feed line 48. There, this can be preheated by means of a part of the separated steam, which condenses in the process.
  • the feed water can be sprayed in a known manner via an injection device (not shown) in order to avoid partial cooling of the water entering the downpipe 46.
  • a separate separator in the simplest case consisting of one or more baffle plates, can also be provided in the steam drum 40 for complete vapor separation from the liquid phase. Corresponding designs of a steam drum are well known and therefore do not need to be described further here.
  • both reaction zones I and II can, if desired, with different heat carriers operate. Normally, however, you will choose the same heat transfer medium, especially water, the steam of which is then also immediately, if necessary after throttling, can be supplied to a normal steam system.
  • reaction zone I part of the steam-water mixture occurring in the first reaction zone I initially serves to rapidly heat the incoming reaction gas to the reaction temperature.
  • reaction zone I By designing reaction zone I as an evaporation zone, optimal cooling with very precise temperature control can then be achieved at the beginning of the reaction where it is most violent.
  • reaction zone II even if the same heat transfer medium is used there, a lower temperature, but also a temperature gradient towards the process gas outlet can be set by the heat transfer medium conveyed via the circulation pump 20 being cooled accordingly by the partial flow conveyed via the cooler 22 becomes. This mode of operation in zone II is possible even if the two zones I and II communicate with one another on the heat carrier side, as explained below with reference to FIG. 2.
  • Fig. 2 shows a substantially like the reactor 2 of Fig. 1 designed reactor 60 with the basic difference that here the two heat transfer circuits are deliberately connected to each other via a line 62 leading from the inlet side of the circulation pump 20 into a riser 38 and the Reaction zone I of heat carriers lost due to evaporation is replaced by heat carriers fed into the heat carrier circuit of reaction zone II via a feed line 64, more precisely before or — as shown in broken lines — behind the circulating pump 20.
  • the heat carrier fed in this way contributes to cooling in zone II, while it heats itself up in a desirable manner.
  • a high temperature is Difference in tur avoided and hypothermia of the heat carrier returned from there through line 46 excluded.
  • ring channels such as the inner ring channels 30 and 32 shown in FIG. 1 can be dispensed with in zone I, if desired, by supplying and removing heat carrier to and from the reactor jacket 4 in zone I via the Ring-shaped pipelines 66 and 68 surrounding the reactor jacket take place, which are connected to the inside of the jacket via a plurality of radial connecting pipe connections 70 and 72 distributed all around.
  • the pipes 66 and 68 and the pipe sockets 70 and 72 are expediently of circular cross-section for reasons of pressure resistance. If necessary, they can, as shown in the pipe socket 70, contain throttling points 73 for more precise flow distribution.
  • FIG. 2 it is also shown in FIG. 2 how the separating plate 28 for compensating for different thermal expansions of the reactor jacket 4 and the tube bundle 6 is suspended from the reactor jacket by means of an expansion compensator 74 in the form of a bent sheet metal ring and how an annular saving line 76 is connected to the separating plate 28 Feed of steam can be arranged.
  • the latter is particularly useful for preheating Zone I in the start-up phase of the reactor before the reaction starts.
  • the tubes of the tube bundle 6 are stabilized against vibrations by a support plate, a support grate or the like. 78 supported, but without the tion of the heat transfer medium to significantly hinder. Then the ring channels 34 and 36 of the reaction zone II according to FIG. 2 are connected to the inside of the jacket via a plurality of axially superimposed window openings 80 in order to bring about a desired flow distribution.
  • the reactor 90 from FIG. 3 differs from the reactor 60 from FIG. 2 primarily in that a cooling zone III follows the second reaction zone II which works with circulation cooling.
  • a cooling zone III follows the second reaction zone II which works with circulation cooling.
  • the tubes inside the cooling zone III will normally not contain any catalyst filling. They can be filled with inert material, especially if they form immediate continuations of the reaction tubes, or also contain any metallic or ceramic internals known per se in tube coolers, such as, for example, wire helix, ceramic body or the like. to favor turbulent gas flow.
  • the cooling zone III is flanged to the reaction zone II.
  • the tubes of the cooling zone III are separated from the reaction tubes of the reaction zones I and II by two relatively closely adjacent tube sheets 92 and 94. Accordingly, their number, their diameter and their division can also differ from those of the reaction tubes and even the jacket diameters can be different. Such an aftercooler often contains fewer pipes than the actual reactor. If, however, the tubes of the cooling zone III form direct continuations of the reaction tubes, the zones II and III can be separated from one another by a partition plate similar to the partition plate 28. In the example of FIG.
  • the heat transfer medium is fed into the cooling zone III, via an injector pump 96, in which the heat transfer medium that is fed in is simultaneously heated before it reaches the heat transfer medium circuits of the reaction zones I and II from the cooling zone.
  • the injector pump 96 is operated with a partial quantity of the heat carrier leaving the cooling zone III which can be controlled via a valve 98.
  • the injector pump can be omitted, as on the other hand it can also be replaced by a mechanical pump similar to the circulation pump 20.
  • a heat exchanger, in particular a cooler, 99 can also be connected upstream of the heat transfer medium into the cooling zone III, as shown.
  • the heat carrier supplied via cooling zone III enters the circuit of zone II in the example of FIG. 3 on the inlet side of circulation pump 20, for example where line 62 to zone I also connects.
  • a valve-controllable bypass 100 which is connected in parallel with the cooler 22, can also be seen in the heat transfer circuit of zone II, as is described in detail in PCT application PCT / EP02 / 14189 dated 12.12.2002.
  • Such a bypass should, above all, allow a constant pump output of the circulating pump combined with constant flow conditions in the reactor, regardless of the amount of heat to be dissipated via the cooler 22.
  • the partial heat flows through the cooler 22 and the bypass 100 can be controlled alternately via a common three-way valve 102.
  • FIG. 3 now also shows annular pipelines 104 and 106 running around the reactor jacket 4 within the reaction zone II, in addition to the term inner ring channels 34 and 36.
  • the pipes 104 and 106 which, like the connecting pipe connections 108 and 110 which follow, can have an adapted cross section, serve to even out the inflow and outflow of the heat transfer medium.
  • Similar annular pipelines, 112 and 114, are also provided on cooling zone III, in addition to the internal annular channels 116 and 118.
  • the heat transfer medium enters and exits the annular ducts 34 and 36 via these downstream or upstream annular distribution ducts 120 and 122, which also lie within the reactor jacket 4, and which are connected to the annular ducts 34 and 36 communicate via throttle openings 124 and 126, respectively.
  • FIG. 3 a heat-insulating coating 128 of the separating plate 28 is shown in zone I, in addition to the sparger line 76 from FIG. 2.
  • the reactor 130 shown in FIG. 4 differs from the reactor 90 according to FIG. 3, apart from the lack of some optional details such as the bypass 100, essentially in that in front of the first reaction zone I there is still one Preheating zone IV is provided for the process gas entering the reactor.
  • Preheating zone IV is provided for the process gas entering the reactor.
  • the temperature profile of the heat transfer medium that can be achieved therein along the reactor length L is shown diagrammatically.
  • the temperature in the heat transfer medium in zone IV increases continuously from an initial value T **. at the inlet of the process gas to a value T 2 slightly below the constant temperature T 3 of the evaporation zone I, where the reaction begins and immediately takes place most violently, with the greatest heat.
  • Zone IV in turn has a heat transfer roller system, which however supplies heat to the process gas stream.
  • a heat exchanger 134 within the steam drum 40 heats up heat transfer medium - the same as or different than in zones I to III - via an annular channel 136 at the gas outlet end of zone IV and enters the reactor jacket 4 and via an annular channel 138 at the gas inlet end of zone IV in order to move globally in countercurrent to the process gas stream.
  • the contact tubes of the tube bundle 6 can pass through the zone IV, in which case the zone IV is separated from the zone I by a partition plate similar to the partition plate 28.
  • zones IV and I can be separated from one another by adjacent tube sheets, in which case zones IV and I can have different tube diameters and / or arrangements - which, however, should rarely be used.
  • the tubes within zone IV apart from the process gas may be empty, have a catalyst or inert material filling, contain turbulence-promoting internals and the like. more like the pipes inside the cooling zone III.
  • the partial flow of the heat carrier of zone IV leading via the heat exchanger 134 can be controlled by a valve 140.
  • the heat transfer Zones I to III can, but need not, as shown, be connected.
  • the supply for replacing the heat carrier lost through evaporation can be carried out according to FIG. 3 via the cooling zone III, in the latter case it must take place, as shown in FIG. 1, for example via the steam drum 40, into the heat carrier circuit of the evaporation zone I.
  • a separate preheating zone such as zone IV shown in FIG. 4, is dispensed with.
  • the process gas is preheated by the heat transfer medium there when it enters zone I, for which purpose a steam cushion underneath the tube sheet 8 there (FIG. 1) can serve.
  • the global flow of heat transfer medium in the individual zones does not have to be entirely opposite to the process gas flow.
  • the process gas stream itself can also, in contrast to the exemplary embodiments described above, pass through the reactor from bottom to top.
  • the gas flow from top to bottom in connection with the invention deserves preference, since the steam drum will generally be arranged - laterally or in the middle - above the reactor and the naturally voluminous risers to it - like the risers 38 according to FIG. 1 - expediently be kept short.
  • circulation pumps and coolers can generally be arranged on the floor in order to counteract a tendency to cavitation.
  • reaction zones I and II can be joined by further reaction zones working with or without evaporative cooling, and the like. more.

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Abstract

Ein Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) zur Durchführung exothermer Gasphasenreaktionen und mit mindestens einer mit Verdampfungskühlung arbeitenden Reaktionszone (I), mindestens einer mit Umwälzkühlung arbeitenden Reaktionszone (II) und ggf. weiteren Zonen (III, IV) kennzeichnet sich dadurch, dass eine mit Verdampfungskühlung arbeitende Reaktionszone (I) die erste Reaktionszone bildet, an die sich eine weitere mit Verdampfungskühlung oder eine mit Umwälzkühlung arbeitende Reaktionszone (II) anschliesst. Dadurch erfolgt zu Beginn der Reaktion, wo diese am heftigsten verläuft, eine sehr intensive Kühlung bei genau steuerbarer und vor allem auch über den gesamten Reaktorquerschnitt konstanter Temperatur, während anschliessend, in einer mit Umwälzkühlung arbeitenden Nachreaktionszone durch globale Gegenstromführung des Wärmeträgers eine stetige Abkühlung des Reaktionsgases erreichbar ist.

Description

Mehrzonen-Mantelrohrreaktor zur Durchführung exothermer Gasphasenreaktionen
Die Erfindung betrifft einen Mehrzonen-Mantelrohrreaktor zur Durchführung exothermer Gasphasenreaktionen gemäß Gattungsbegriff des Patentanspruchs 1.
In DE 100 21 986 AI ist bereits vorgesehen, bei Oxidationspro- zessen mit hoher Wärmetönung in Zusammenhang mit der Bekämpfung eines Zündungsrisikos des Reaktionsgasgemischs eine gewünschte Temperaturführung entlang den Reaktionsrohren dadurch zu erzielen, daß der betreffende Röhrenreaktor wärmeträgerseitig durch eine Trennplatte in zwei aufeinanderfolgende Zonen unterteilt ist, deren eine als Verdampfungszone mit einem durch die Wärmeaufnahme verdampfenden Wärmeträger betrieben wird. Ein derartiger Betrieb bei einem Mantelrohrreaktor ist prinzipiell bereits aus EP 0 532 325 Bl bekannt. Dabei handelt es sich um die Gewinnung von Ethylenoxid, einen Prozeß, der bei verhältnismäßig niederer Temperatur abläuft. Entsprechend findet als Wärmeträger Wasser Verwendung. Der betreffende Reaktor enthält nur eine einzige Reaktionszone, an die sich eine von dem nachzuführenden Wasser durchströmte Nachkühlzone anschließt.
Gemäß DE 100 21 986 AI (s.o.) wird bei unterseitigern Reaktions- gaseintritt die erste Zone, in der die Reaktion am heftigsten verläuft, mit Umwälzkühlung durch den gleichen Wärmeträger betrieben wie die nach oben folgende Verdampfungszone, der hierbei mittels einer Umwälzpumpe durch einen Kühler hindurchgetrieben wird, während er sich im Reaktor vom Gaseintritt hinweg aufheizt. In der Verdampfungszone jedoch, die ohne Kühler und Um- wälzpumpe auskommt, stellt sich zwangsläufig eine konstante Wärmeträgertemperatur ein entsprechend der Warmetragerendtemperatur der ersten Zone. Der in der Verdampfungszone anfallende Dampf wird in einem Separator (Dampftrommel) von dem unverdampften Wärmeträger getrennt, der zum Beginn der zweiten Zone zurückgeführt wird, während der verdampfte Wärmeträger durch von außen her in die erste Zone eingespeisten flüssigen Wärmeträger ersetzt wird.
Nun gibt es andererseits Prozesse, insbesondere Hydrierprozesse, wie zum Beispiel die Gewinnung von Butandiol oder Tetrahydrofu- ran aus Maleinsäureanhydrid, aber auch gewisse Oxidationsprozes- se, wie zum Beispiel *die Herstellung von Essigsäure, Methanol und Ethylenoxid, die für ihre rationelle Durchführung jedenfalls zu Beginn eine sehr genau einzuhaltende Temperatur erfordern. Eine solche ist mit einem Umwälzkühlsystem selbst mit extrem hohen Umwälzmengen und entsprechend hohen Investitions- und Betriebskosten nicht erreichbar, trotz aller möglichen Unterstützungsmaßnahmen, wie sie etwa in der PCT-Anmeldung PCT/EP02/14187 vom 12.12.2002 vorgesehen sind. Zudem noch ist die Reaktionstemperatur so niedrig, daß zur Wärmeauskoppelung mittels Wasserdampferzeugung über einen Kühler wegen der geringen Temperaturdifferenz eine enorm große Kühlerfläche und damit entsprechend hohe Investitionskosten erforderlich wären. Dennoch wäre der so gewonnene Dampf wegen seiner niedrigen Temperatur und entsprechend niedrigen Spannung verhältnismäßig minderwertig.
Hier soll die Erfindung Abhilfe schaffen. Ihr liegt von daher die Aufgabe zugrunde, einen rationell arbeitenden Mantelrohrreaktor für exotherme Gasphasenreaktionsprozesse unter Verhältnis- mäßig geringer, jedoch jedenfalls anfangs genau einzuhaltender Temperatur zu schaffen.
Diese Aufgabe ist erfindungsgemäß maßgeblich mit den Merkmalen des Anspruchs 1 gelöst . Die Unteransprüche geben davon ausgehend vorteilhafte Ausgestaltungsmöglichkeiten an.
Durch die Ausbildung der ersten Reaktionszone als Verdampfungszone ist dort, zu Beginn der Reaktion, eine sehr genau steuerbare, vor allem aber auch selbst bei extrem hoher Heizflächenbelastung über den gesamten Rohrbündelquerschnitt vollkommen konstante Temperatur einzuhalten. Dazu noch erübrigt sich ein Kühler zusammen mit einer Umwälzpumpe - einem verhältnismäßig repa- ratur- und wartungsintensiven Bauteil -. Der anfallende Dampf, im Normalfall Wasserdampf, kann unmittelbar entnommen werden und ist entsprechend hochgespannt und damit thermodynamisch wertvoll. Mit seinem Druck läßt sich auch seine Temperatur und damit ebenso die Temperatur des Zweiphasengemischs in der betreffenden Reaktionszone auf einfache Weise sehr genau steuern.
Sofern die anschließende Nachreaktionszone mit dem gleichen Wärmeträger betrieben wird, erübrigt sich eine exakte Abdichtung an der dazwischenliegenden Trennplatte, selbst dann, wenn der Wärmeträgerdruck in dieser Zone größer gehalten werden muß, um sicherzustellen, daß in der Umwälzpumpe Verdampfung unterbleibt. Gewünschtenfalls können beide Zonen bewußt miteinander kommunizieren. So kann etwa die Wärmeträgereinspeisung zum Ersatz des aus der ersten Reaktionszone abgeführten Dampfes über die anschließende Zone erfolgen, um so zugleich den eingespeisten Wärmeträger aufzuheizen, während die betreffende Nachreaktionszone, insbesondere zum Reaktionsgasaustritt hin, durch den dort eingespeisten Wärmeträger intensiv gekühlt wird. Nachfolgend werden einige Ausführungsbeispiele anhand der Figuren genauer beschrieben. Von diesen zeigt:
Fig. 1 - schematisch im Längsschnitt - eine Ausführung eines erfindungsgemäßen Mantelrohrreaktors mit einer in bezug auf den Prozeßgasstrom ersten, sogenannten Verdampfungszone und einer anschließenden, mit Wärmeträgerumwälzung arbeitenden Nachreaktionszone samt angeschlossenen, hier nur schaltbildartig gezeigten Bauteilen,
Fig. 2 einen ähnlichen Mantelrohrreaktor samt angeschlossenen Bauteilen mit einigen Modifikationen und zusätzlichen Details, wobei die beiden Wärmeträgerkreise bewußt miteinander kommunizieren,
Fig. 3 einen ähnlichen Mantelrohrreaktor etc. wie nach Fig. 2, jedoch mit einer auf die zweite, d.h. Nachreaktionszone folgenden Nachkühlzone, durch die hindurch in diesem Fall die Wärme- trägereinspeisung erfolgt, und
Fig. 4 eine Außenansicht eines insgesamt vierzonigen Mantelrohrreaktors nach der Erfindung mit anschließenden Bauteilen, wobei die erste Reaktorzone eine Vorwärmzone für das eintretende Prozeßgas und die letzte eine Nachkühlzone für das austretende Prozeßgas ist .
Der in Fig. 1 gezeigte Mantelrohrreaktor 2 weist einen aufrechtstehenden zylindrischen Reaktormantel 4 auf, der ein - hier nur durch äußere und innere gestrichelte Begrenzungslinien angedeutetes - hohlzylindrisches Reaktionsrohrbündel 6 umgibt. Das Rohrbündel 6 erstreckt sich, dort eingedichtet, zwischen zwei Rohrböden 8 und 10. Die Rohrböden 8 und 10 werden von einer - hier obenliegenden - Gaseintrittshaube 12 bzw. einer Gasaus- trittshaube 14 für das über Rohrstutzen 16 und 18 zu- bzw. abgeführte Prozeßgas überspannt, das in den Rohren des Rohrbündels 6 vermittels einer darin befindlichen Katalysatorfüllung reagiert. Zur Abführung der dabei anfallenden Reaktionswärme und zur Steuerung der Rohrwandtemperatur in einer für den jeweiligen Prozeß wünschenswerten Weise sind die Rohre im Inneren des Reaktormantels 4 von einem im wesentlichen flüssigen Wärmeträger umgeben, der die von den Rohren aufgenommene Überschußwärme nach außen abgibt. Dazu wird der Wärmeträger gewöhnlich mittels einer Umwälzpumpe, wie der hier gezeigten Umwälzpumpe 20, einerseits durch den Reaktormantel, andererseits durch einen Kühler, wie den hier gezeigten Kühler 22, hindurch umgewälzt, in dem aus der dort abgegebenen Wärme Wasserdampf gewonnen wird. Um in dem betreffenden Reaktor bzw. Reaktorabschnitt zwecks besseren Wärmeübergangs eine turbulente Wärmeträgerströmung wie auch entlang den Rohren ein gewünschtes Temperaturprofil erreichen zu können, werden innerhalb des Reaktormantels 4 von zumindest einem wesentlichen Teil der Rohre durchsetzte, miteinander abwechselnde ring- und scheibenförmige Umlenkbleche, wie die hier gezeigten Umlenkbleche 24 und 26, vorgesehen, die indessen zwecks einer gewünschten Strömungsverteilung über den Reaktorquerschnitt um die Rohre herum und/oder zwischen den Rohren Durchtrittsöffnungen (sog. Teilstromδffnungen) variablen Querschnitts aufweisen und ggf. auch zur Abstützung der Rohre gegen Schwingungen dienen können. Der Kühler kann, wie hier gezeigt, in einem ventilgesteuerten Nebenschlußkreis zu dem die Umwälzpumpe 20 und den Reaktor 2 einschließenden Hauptwärmeträgerkreis angeordnet sein, um so die über den Kühler abzuführende Wärmemenge und damit die im Reaktor auftretende Prozeßtemperatur steuern zu können. Um über den Reaktorumfang eine möglichst gleichmäßige Verteilung des ein- und austretenden Wärmeträgers erreichen zu können, erfolgen der Abzug und die Zuführung des Wärmeträgers am Reaktor über Ringkanäle am Reaktormantel 4. All diese Maßnahmen sind heutzutage üblich, um eine wünschenswerte Prozeßtemperatursteuerung etc. zu erreichen. Ebenso üblich ist es auch, für eine noch wirksamere Temperatursteuerung über die Rohrlänge Teilmengen des umgewälzten Wärmeträgers über zusätzliche Ringkanäle an dazwischenliegenden Stellen entlang der Rohrlänge abzuziehen und/oder zuzuführen, Umgehungspfade (sog. Bypässe) für den Wärmeträger vorzusehen oder gar den Reaktor mittels mehr oder weniger abdichtender Trennplatten in mehrere aufeinanderfolgende Zonen mit jeweils eigenen Wärmeträgerkreisläufen zu unterteilen, wie dies etwa in DE-A-2 201 528 bzw. WO 90/06807 beschrieben ist.
Erfindungsgemäß wird nun gemäß Fig. 1 eine in bezug auf das durch den Reaktor 2 hindurchtretende Prozeßgas erste Reaktionszone I mit Verdampfungskühlung betrieben, während eine darauffolgende zweite Reaktionszone II in herkömmlicher Weise mit Umwälzkühlung arbeitet. Beide Zonen, I und II, sind durch eine Trennplatte 28 voneinander getrennt, ebenso wie die beiden Kühl- systeme voneinander getrennt sind. Wegen des bei solchen Kühlsystemen auftretenden hohen Druckes (beispielsweise beträgt der Dampfdruck 290 °C heißen Wassers etwa 70 bar, derjenige 190 °C heißen Wassers immerhin 15 bar) müssen Rohrböden und Reaktormantel verhältnismäßig stark ausgebildet sein, während die Ringkanäle, hier die Ringkanäle 30, 32, 34 und 36, wie gezeigt, zweckmäßigerweise ins Innere des Reaktormantels verlegt werden, wo sie keinem beträchtlichen Druckunterschied ausgesetzt sind. Entsprechend können die Ringkanäle auch, wie hier anhand des Ringkanals 30 gezeigt, im Gegensatz zu herkömmlichen Ringkanälen, zum Mantelinneren ringsherum durchgehend offenstehen.
Der in der Reaktionszone I anfallende Dampf wird als Dampf- Wasser-Gemisch über Steigleitungen 38, die entsprechend voluminös sein müssen, einer oberhalb des Reaktors 2 angeordneten Dampftrommel 40 zugeführt, von wo er durch eine ein stufenlos steuerbares Ventil 42 enthaltende Dampfleitung 44 etwa an ein betriebsübliches Dampfsystem abgegeben wird. Über das Ventil 42 läßt sich der Dampfdruck und damit auch die in der gesamten Reaktionszone I herrschende Wärmeträgertemperatur sehr genau steuern. Das in der Dampftrommel 40 seines Dampfanteils beraubte Wasser strömt über die Falleitungen 46 und den Ringkanal 32 in den Reaktormantel 4 zurück. Dabei wird der Kreislauf allein durch Gravitation aufrechterhalten, indem der Dampfanteil in dem durch die Leitungen 38 hindurch aufsteigenden Wärmeträger diesen durch sein entsprechend geringeres spezifisches Gewicht nach oben treibt .
Der von der Dampftrommel 40 als Dampf abgegebene Wärmeträger wird laufend durch über eine Speiseleitung 48 in die Dampftrommel eingespeistes Speisewasser ersetzt. Dieses kann dort mittels eines Teils des ausgeschiedenen Dampfes vorgewärmt werden, der dabei kondensiert. Dazu kann das Speisewasser in bekannter Weise über eine Eindüsungsvorrichtung (nicht gezeigt) eingesprüht werden, um eine bereichsweise Unterkühlung des in die Falleitung 46 eintretenden Wassers zu vermeiden. Zur vollkommenen Dampftren- nung von der flüssigen Phase kann in der Dampftrommel 40 noch ein eigener Separator, im einfachsten Fall bestehend aus einem oder mehreren Prallblechen, vorgesehen sein. Entsprechende Ausgestaltungen einer Dampftrommel sind wohlbekannt und brauchen deshalb hier nicht weiter beschrieben zu werden.
Sofern die Trennplatte 28 vollkommen dicht ist - eine Abdichtung um die Rohre herum kann etwa durch Aufweiten der Rohre im Bereich der Rohrdurchführung erreicht werden, wie des weiteren in DE-A-2 201 528 angegeben - können beide Reaktionszonen I und II gewünschtenfalls mit unterschiedlichen Wärmeträgern betrieben werden. Im Normalfall jedoch wird man den gleichen Wärmeträger wählen, insbesondere Wasser, dessen Dampf dann eben auch so- gleich, ggf. nach Drosselung, einem betriebsüblichen DampfSystem zugeführt werden kann.
Nahe dem Rohrboden 8 dient ein Teil des in der ersten Reaktions- zone I auftretenden Dampf-Wasser-Gemischs zunächst dazu, das eintretende Reaktionsgas rasch auf die Reaktionstemperatur aufzuheizen. Durch die Ausbildung der Reaktionszone I als Verdampfungszone kann dort sodann zu Beginn der Reaktion, wo diese am heftigsten abläuft, eine optimale Kühlung mit sehr präziser Temperatursteuerung erreicht werden. Andererseits kann in der nachfolgenden Reaktionszone II, selbst wenn dort mit dem gleichen Wärmeträger gearbeitet wird, eine niedrigere Temperatur, aber auch ein Temperaturgefälle zum Prozeßgasaustritt hin eingestellt werden, indem der über die Umwälzpumpe 20 geförderte Wärmeträger entsprechend durch den über den Kühler 22 geförderten Teilstrom gekühlt wird. Diese Betriebsweise in der Zone II ist selbst dann möglich, wenn die beiden Zonen I und II wärmeträgerseitig miteinander kommunizieren, wie nachfolgend anhand von Fig. 2 erläutert .
Fig. 2 zeigt einen im wesentlichen wie der Reaktor 2 von Fig. 1 ausgebildeten Reaktor 60 mit dem prinzipiellen Unterschied, daß hier die beiden Wärmeträgerkreise bewußt über eine von der Eintrittsseite der Umwälzpumpe 20 in eine Steigleitung 38 führende Leitung 62 miteinander in Verbindung stehen und der Reaktionszone I durch Verdampfung verlorengegangener Wärmeträger durch über eine Speiseleitung 64 in den Wärmeträgerkreislauf der Reaktionszone II, genauer gesagt vor oder - wie gestrichelt gezeichnet - hinter der Umwälzpumpe 20 eingespeisten Wärmeträger ersetzt wird. Dabei trägt der so eingespeiste Wärmeträger in der Zone II zur Kühlung bei, während er sich selbst in wünschenswerter Weise aufheizt. Ebenso wird in der Dampftrommel 40 ein hoher Tempera- turunterschied vermieden und eine Unterkühlung des von dort durch die Leitung 46 rückgeführten Wärmeträgers ausgeschlossen.
Soweit die hier und in den weiteren Figuren auftretenden Teile mit solchen aus Fig. 1 vergleichbar sind, tragen sie die gleichen Bezugszeichen.
Wie in Fig. 2 gezeigt, kann jedenfalls bezüglich Zone I auf Ringkanäle wie die in Fig. 1 gezeigten innenliegenden Ringkanäle 30 und 32 gewünschtenfalls verzichtet werden, indem die Wärme- trägerzu- und -abführung zum bzw. vom Reaktormantel 4 in Zone I über den Reaktormantel umgebende ringförmige Rohrleitungen 66 und 68 erfolgt, die mit dem Mantelinneren über eine Mehrzahl ringsherum verteilter radialer Verbindungsrohrstutzen 70 bzw. 72 in Verbindung stehen. Die Rohrleitungen 66 und 68 sowie die Rohrstutzen 70 und 72 besitzen aus Druckfestigkeitsgründen zweckmäßigerweise einen kreisrunden Querschnitt . Im Bedarfsfall können sie, wie in den Rohrstutzen 70 gezeigt, zur genaueren Strömungsverteilung Drosselstellen 73 enthalten.
Sodann ist in Fig. 2 noch gezeigt, wie die Trennplatte 28 zum Ausgleich unterschiedlicher Wärmedehnungen von Reaktormantel 4 und Rohrbündel 6 an dem Reaktormantel mittels eines Dehnungskom- pensators 74 in Gestalt eines abgekröpften Blechrings aufgehängt ist und wie über der Trennplatte 28 eine ringförmige Spargerleitung 76 zur Einspeisung von Dampf angeordnet sein kann. Letzteres ist vor allem dazu sinnvoll, die Zone I in der Anfahrphase des Reaktors noch vor dem Einsetzen der Reaktion vorwärmen zu können.
Innerhalb der Zone I sind die Rohre des Rohrbündels 6 zu ihrer Stabilisierung gegen Schwingungen durch eine Stützplatte, einen Stützrost oder dergl . 78 abgestützt, ohne jedoch die Vorbeiströ- mung des Wärmeträgers wesentlich zu behindern. Sodann stehen die Ringkanäle 34 und 36 der Reaktionszone II nach Fig. 2 mit dem Mantelinneren über jeweils mehrere axial übereinanderliegende Fensteröffnungen 80 in Verbindung, um so eine gewünschte Strömungsverteilung herbeizuführen.
Der Reaktor 90 aus Fig. 3 unterscheidet sich vom Reaktor 60 aus Fig. 2 in erster Linie dadurch, daß auf die mit Umwälzkühlung arbeitende zweite Reaktionszone II noch eine Kühlzone III folgt. In der Kühlzone III findet keine gewollte Reaktion mehr statt. Vielmehr soll dort, vor allem bei empfindlichen Reaktionsprodukten, durch rasche Unterschreitung der Reaktionstemperatur eine rasche Beendigung des Reaktionsprozesses erreicht werden. Aus diesem Grund werden die Rohre innerhalb der Kühlzone III im Normalfall auch keine Katalysatorfüllung enthalten. Sie können mit Inertmaterial gefüllt sein, vor allem, wenn sie unmittelbare Fortsetzungen der Reaktionsrohre bilden, oder auch irgendwelche bei Röhrenkühlern an sich bekannte metallische oder keramische Einbauten enthalten, wie zum Beispiel Drahtwendel, Keramikkörper oder dergl . , um so eine turbulente Gasströmung zu begünstigen.
Im gezeigten Beispiel ist die Kühlzone III an die Reaktionszone II angeflanscht. D.h. die Rohre der Kühlzone III sind von den Reaktionsrohren der Reaktionszonen I und II durch zwei verhältnismäßig dicht benachbarte Rohrböden 92 und 94 getrennt. Dementsprechend können auch ihre Zahl, ihr Durchmesser und ihre Teilung von denen der Reaktionsrohre abweichen und können selbst die Manteldurchmesser unterschiedlich sein. Häufig enthält ein solcher Nachkühler weniger Rohre als der eigentliche Reaktor. Sofern die Rohre der Kühlzone III hingegen unmittelbare Fortsetzungen der Reaktionsrohre bilden, können die Zonen II und III durch eine Trennplatte ähnlich der Trennplatte 28 voneinander getrennt sein. Im Beispiel der Fig. 3 erfolgt die Wärmeträgereinspeisung über eine Injektorpumpe 96 in die Kühlzone III, ,in der der eingespeiste Wärmeträger zugleich erwärmt wird, bevor er aus der Kühlzone in die Wärmeträgerkreise der Reaktionszonen I und II gelangt. Die Injektorpumpe 96 wird mit einer über ein Ventil 98 steuerbaren Teilmenge des die Kühlzone III verlassenden Wärmeträgers betrieben. Unter Umständen kann die Injektorpumpe entfallen wie sie andererseits auch durch eine mechanische Pumpe ähnlich der Umwälzpumpe 20 ersetzt sein kann. Bei Bedarf kann dem Wärmeträgereintritt in die Kühlzone III auch, wie gezeigt, ein Wärmetauscher, insbesondere Kühler, 99 vorgeschaltet sein.
Im Gegensatz zu Fig. 2 erfolgt der Eintritt des über die Kühlzone III zugeführten Wärmeträgers in den Kreislauf der Zone II im Beispiel der Fig. 3 auf der Eintrittsseite der Umwälzpumpe 20, etwa dort, wo auch die Leitung 62 zur Zone I anschließt. Sodann ist im Wärmeträgerkreis der Zone II noch ein dem Kühler 22 parallelgeschalteter, ventilsteuerbarer Bypass 100 zu erkennen, wie ein solcher in der PCT-Anmeldung PCT/EP02/14189 vom 12.12.2002 detailliert beschrieben ist. Ein solcher Bypass soll vor allem, ungeachtet der jeweils über den Kühler 22 abzuführenden Wärmemenge, eine konstante Pumpenleistung der Umwälzpumpe verbunden mit konstanten Strömungsverhältnissen im Reaktor ermöglichen. Im gezeigten Beispiel sind die Wärmeträgerteilströme durch den Kühler 22 und den Bypass 100 wechselweise über ein gemeinsames Dreiwegeventil 102 steuerbar.
Als weitere Variante gegenüber Fig. 2 zeigt Fig. 3 nun auch innerhalb der Reaktionszone II um den Reaktormantel 4 herumlaufende ringförmige Rohrleitungen 104 und 106, zusätzlich zu den dor- tigen innenliegenden Ringkanälen 34 und 36. Die Rohrleitungen 104 und 106, die wie auch die anschließenden Verbindungsrohrstutzen 108 und 110 einen angepaßten Querschnitt haben können, dienen zur Vergleichmäßigung der Zu- und Abströmung des Wärmeträgers. Ähnliche ringförmige Rohrleitungen, 112 und 114, sind auch an der Kühlzone III vorgesehen, zusätzlich zu den dortigen innenliegenden Ringkanälen 116 und 118.
Zur noch weiteren Verbesserung der Strömungsverteilung in Zone II erfolgen Aus- bzw. Eintritt des Wärmeträgers in bezug auf die Ringkanäle 34 und 36 über diesen nach- bzw. vorgeschaltete, gleichfalls innerhalb des Reaktormantels 4 liegende ringförmige Verteilungskanäle 120 und 122, die mit den Ringkanälen 34 und 36 über Drosselöffnungen 124 bzw. 126 kommunizieren.
Schließlich ist in Fig. 3 noch beispielhaft in Zone I zusätzlich zu der Spargerleitung 76 aus Fig. 2 eine wärmeisolierende Beschichtung 128 der Trennplatte 28 gezeigt.
Der in Fig. 4 gezeigte Reaktor 130 (nur in Außenansicht dargestellt) unterscheidet sich von dem Reaktor 90 nach Fig. 3, abgesehen vom Fehlen einiger fakultativer Einzelheiten wie zum Beispiel des Bypasses 100, im wesentlichen dadurch, daß vor der ersten Reaktionszone I noch eine Vorwärmzone IV für das in den Reaktor eintretende Prozeßgas vorgesehen ist. Rechts neben dem Reaktor 130 ist der darin längs der Reaktorlänge L erzielbare Temperaturverlauf des Wärmeträgers diagrammäßig dargestellt. Wie ersichtlich, erhöht sich die Temperatur im Wärmeträger in der Zone IV kontinuierlich von einem Anfangswert T**. am Eintritt des Prozeßgases hinweg bis zu einem Wert T2 etwas unterhalb der konstanten Temperatur T3 der Verdampfungszone I, wo die Reaktion einsetzt und sogleich am heftigsten, mit der größten Wärmetönung, abläuft. Danach, in Zone II, wo die Reaktion ausklingt, sinkt die Wärmeträgertemperatur von einem Wert T4 unterhalb T3 stetig auf einen Wert T5, der zugleich die Wärmeträgertemperatur am Prozeßgaseintritt der Kühlzone III bildet. In letzterer erfolgt eine stetige Temperaturabnahme bis auf einen Wert T6 in der Nähe der Einspeisungstemperatur des Wärmeträgers.
Hinsichtlich der Zonen I bis III wird dieser Temperaturverlauf erreicht auf die bereits in Verbindung mit den Reaktoren 2, 60 und 90 angegebene Weise. Die Zone IV verfügt wiederum über ein Warmetragerumwalzsystem, das allerdings dem Prozeßgasstrom Wärme zuführt. Hierzu tritt in einem Nebenschlußkreis zu der betreffenden Umwälzpumpe 132 mittels eines Wärmetauschers 134 innerhalb der Dampftrommel 40 aufgeheizter Wärmeträger - der gleiche wie oder ein anderer als in den Zonen I bis III - über einen Ringkanal 136 am Gasaustrittsende der Zone IV in den Reaktormantel 4 ein und über einen Ringkanal 138 am Gaseintrittsende der Zone IV aus, um sich innerhalb derselben global gesehen im Gegenstrom zu dem Prozeßgasstrom zu bewegen. Wie auch bei den übrigen Zonen können die Kontaktrohre des Rohrbündels 6 durch die Zone IV hindurchlaufen, in welchem Fall die Zone IV von der Zone I durch eine Trennplatte ähnlich der Trennplatte 28 getrennt ist. Andererseits können die Zonen IV und I durch benachbarte Rohrböden voneinander getrennt sein, wobei dann die Zonen IV und I unterschiedliche Rohrdurchmesser und/oder -anordnungen haben können - wovon allerdings selten Gebrauch gemacht werden dürfte - . So oder so können die Rohre innerhalb der Zone IV abgesehen vom Prozeßgas leer sein, eine Katalysator- oder Inertmaterialfüllung aufweisen, turbulenzfördernde Einbauten enthalten und dergl . mehr, wie die Rohre innerhalb der Kühlzone III.
Wie im Fall des Wärmeträgerkreises der Zone II nach Fig. 1 ist der über den Wärmetauscher 134 führende Teilstrom des Wärmeträgers der Zone IV durch ein Ventil, 140, steuerbar. Die Wärmeträ- gerkreise der Zonen I bis III können, müssen jedoch nicht, wie gezeigt, miteinander in Verbindung stehen. Im ersteren Fall kann die Einspeisung zum Ersatz des durch Verdampfung verlorengegangenen Wärmeträgers entsprechend Fig. 3 über die Kühlzone III, im letzteren Fall muß sie, wie nach Fig. 1, etwa über die Dampf- trommel 40, in den Wärmeträgerkreis der Verdampfungszone I erfolgen.
Bei weniger empfindlichen Prozessen verzichtet man auf eine eigene Vorwärmzone wie die in Fig. 4 gezeigte Zone IV. In diesem Fall wird das Prozeßgas beim Eintritt in die Zone I seitens des dortigen Wärmeträgers vorgewärmt, wozu auch ein Dampfpolster unterhalb des dortigen Rohrbodens 8 (Fig. 1) dienen kann.
Die vorausgehende Darstellung beschränkt sich auf die jeweils wesentlichen Teile. Deren Anordnung wiederum kann vielerlei Abwandlungen erfahren. Einzelne oder alle der hier auftretenden Rohrböden oder Trennplatten können, wie detailliert in DE 198 06 810 AI beschrieben, wärmeisoliert sein, um vor allem in der Reaktionszone I durchwegs eine von den anschließenden Zonen unabhängige Wärmeträgertemperatur sicherzustellen.
Die globale Wärmeträgerströmung in den einzelnen Zonen muß nicht durchwegs gegensinnig zu dem Prozeßgasstrom erfolgen. Der Prozeßgasstrom selbst kann auch, abweichend von den vorausgehend beschriebenen Ausführungsbeispielen, von unten nach oben durch den Reaktor hindurchtreten. Allerdings verdient die Gasstromführung von oben nach unten in Zusammenhang mit der Erfindung den Vorzug, da die Dampftrommel im Regelfall - seitlich oder mittig - oberhalb des Reaktors angeordnet werden wird und die naturgemäß recht voluminösen Steigleitungen zu ihr - wie die Steigleitungen 38 nach Fig. 1 - zweckmäßigerweise kurz gehalten werden. Entgegen der insoweit nur schematischen Darstellung in den Figuren 1 - 4 können Umwälzpumpen und Kühler generell am Boden angeordnet werden, um auf diese Weise einer Kavitationsneigung zu begegnen.
Gewunschtenfalls können zu den Reaktionszonen I und II weitere mit oder ohne Verdampfungskühlung arbeitende Reaktionszonen hinzutreten, und dergl . mehr.

Claims

Patentansprüche
1. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) zur Durchführung exothermer Gasphasenreaktionen und mit mindestens einer mit Verdampfungskühlung arbeitenden Reaktionszone (I) , mindestens einer mit Umwälzkühlung arbeitenden Reaktionszone (II) und ggf. weiteren Zonen (III, IV), dadurch gekennzeichnet, daß eine mit Verdampfungskühlung arbeitende Reaktions- zone (I) die erste Reaktionszone bildet, an die sich eine weitere mit Verdampfungskühlung oder eine mit Umwälzkühlung arbeitende Reaktionszone (II) anschließt.
2. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Druck des in der betreffenden mit Verdampfungskühlung arbeitenden Reaktionszone anfallenden Dampfes und damit auch die dort als Sattdampftem- peratur auftretende Wärmeträgertemperatur steuerbar ist.
3. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Wärmeträger in zumindest einer mit Verdampfungskühlung arbeitenden Reaktionszone (I) Wasser ist, dessen Dampf unmittelbar in ein betriebsübliches Dampfsystem austritt.
4. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest eine an eine mit Verdampfungskühlung arbeitende Reaktionszone (I) unmittelbar anschließende Zone (II, IV) mit dem gleichen Wärmeträger arbeitet .
5. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach Anspruch
4, dadurch gekennzeichnet, daß die betreffenden Zonen (I, II, IV) wärmeträgerseitig miteinander kommunizieren.
6. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach Anspruch
5, dadurch gekennzeichnet, daß der als Dampf abgeführte Wärmeträger durch eine der mit der betreffenden Reaktionszone
(I) kommunizierenden Zonen (II - IV) hindurch mit flüssigem Wärmeträger ersetzbar ist.
7. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest eine der mit Verdampfungskühlung arbeitenden Reaktions- zonen (I) mit einer Dampftrommel (42) verbunden ist.
8. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Dampftrommel (40) oberhalb der betreffenden Reaktionszone (I) angeordnet ist und eine Umwälzung des verdampfenden Wärmeträgers dazwischen allein durch Gravitationskräfte erfolgt.
9. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach Anspruch 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, daß den als Dampf abgeführten Wärmeträger ersetzender flüssiger Wärmeträger in die Dampftrommel (42) einspeisbar ist.
10. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2, 60; 90; 130) nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Dampftrommel (42) eine Eindüsungsvorrichtung für den eingespeisten Wärmeträger enthält.
11. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (90; 130) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß den als Dampf abgeführten Wärmeträger ersetzender flüssiger Wärmeträger durch eine Kühlzone (III) hindurch einspeisbar ist.
12. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (90; 130) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärme- trägereinspeisung über eine von einem Teilstrom des umgewälzten Wärmeträgers betriebene Injektorpumpe (86) erfolgt.
13. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest eine Zone (I - IV) für die Zu- und/oder Abführung des Wärmeträgers zumindest einen in bezug auf den Reaktormantel
(4) innenliegenden Ringkanal (30, 32, 34, 36) aufweist.
14. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß der Ringkanal (30) zum Reaktorinneren hin ringsherum durchgehend offen ist .
15. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (60; 90) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest eine Zone (I - IV) für die Zu- und/oder Abführung des Wärme- trägers zumindest eine den Reaktormantel (4) umgebende ringförmige Rohrleitung (66, 68; 104, 106; 112, 114) aufweist, die mit dem Mantelinneren über regelmäßig über den Mantelumfang verteilte Verbindungsrohrstutzen (70, 72, 108, 110) in Verbindung steht.
16. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (60; 90) nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbindungsrohrstutzen (70, 72, 108, 110) zumindest teilweise Drosselöffnungen (73) enthalten.
17. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach Anspruch 15 oder 16 in Verbindung mit Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest eine ringförmige Rohrleitung (66, 68; 104, 106; 112, 114) mit einem innenliegenden Ringkanal (30, 32, 34, 36; 116, 118) in Verbindung steht.
18. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (90) nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß die ringförmige Rohrleitung (104, 106) mit dem betreffenden innenliegenden Ringkanal (34, 36) über einen an diesen anschließenden, gleichfalls innerhalb des Reaktormantels (4) liegenden ringförmigen Verteilungskanal
(120, 122) über eine Mehrzahl Drosselöffnungen (124, 126) kommuniziert .
19. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest eine der mit Umwälzkühlung arbeitenden Zonen (II) einen innerhalb eines Nebenschlußkreises des betreffenden Wärmeträgerkreislaufs liegenden Kühler (22) aufweist.
20. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (90) nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß dem Kühler (22) ein steuerbarer Bypass
(100) parallelgeschaltet ist.
21. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest ein Paar aneinanderschließende Zonen (I, II, III, IV) gegeneinander wärmeisoliert sind.
22. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest ein Paar aneinanderschließender Zonen (I, II, III, IV) durch eine Trennplatte (28) voneinander getrennt sind, die mit dem Reaktormantel (4) über einen Dehnungskompensator (74) radialdehnspannungsmindernd verbunden ist.
23. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß am Wärmeträgereintrittsende mindestens einer der Zonen (I, II, III, IV) eine Speiseleitung (76) zum Einspeisen von Vorwärmdampf des betreffenden Wärmeträgers angeordnet ist.
24. Mehrzonen-Mantelrohrreaktor (2; 60; 90; 130) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmeträgerströmung in zumindest einer mit Umwälzkühlung arbeitenden Zone (II; III) global gesehen im Gegenstrom zu dem Prozeßgasstrom erfolgt.
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