EP1070266B1 - Procede de mesure de l'activite tritium d'un fut de dechets radioactifs - Google Patents

Procede de mesure de l'activite tritium d'un fut de dechets radioactifs Download PDF

Info

Publication number
EP1070266B1
EP1070266B1 EP99911877A EP99911877A EP1070266B1 EP 1070266 B1 EP1070266 B1 EP 1070266B1 EP 99911877 A EP99911877 A EP 99911877A EP 99911877 A EP99911877 A EP 99911877A EP 1070266 B1 EP1070266 B1 EP 1070266B1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
drum
tritium
sample
partial pressure
contained
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
EP99911877A
Other languages
German (de)
English (en)
Other versions
EP1070266A1 (fr
Inventor
Philippe Bugeon
Bernard Bachet
Didier Devillard
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Original Assignee
Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Commissariat a lEnergie Atomique CEA filed Critical Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Publication of EP1070266A1 publication Critical patent/EP1070266A1/fr
Application granted granted Critical
Publication of EP1070266B1 publication Critical patent/EP1070266B1/fr
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Lifetime legal-status Critical Current

Links

Images

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/02—Treating gases

Definitions

  • the present invention relates to a method for measuring the tritium activity of a waste drum radioactive.
  • Tritium is a radionuclide present in radioactive waste. It is an unstable isotope of hydrogen. Its disintegration into 3 helium is accompanied by the emission of a particle ⁇ with a negative charge which corresponds to an electron. The pathways of these ⁇ particles are extremely reduced. They do not exceed 6 ⁇ m in water and 5.7 mm in air. This property excludes any possibility of detection of tritium radiation through drum walls or in solid or liquid waste.
  • Tritium is also present in organic solid waste, for example poly (ethylene / vinyl acetate) or EVA or poly (vinyl chloride) or PCV, from overboots, gloves, variable regulator, etc ...
  • organic solid waste for example poly (ethylene / vinyl acetate) or EVA or poly (vinyl chloride) or PCV.
  • EVA poly (ethylene / vinyl acetate)
  • poly (vinyl chloride) or PCV from overboots, gloves, controlgants, etc ...
  • the diversity of nature of this waste reinforces the difficulty of characterization.
  • Experience shows a strong heterogeneity of activity distribution. When all these types of products are mixed, the representativeness of a few grams of samples is very random. However, a sample burner (weighing from 0.1 to 1 g) under an oxygen stream allows to estimate the activity of some samples to levels of some Bq / g.
  • Tritiated waste with little contamination is very difficult to characterize, especially organic waste each sample is marked by a very high degree of uncertainty important as to its representativeness.
  • the problem can be solved by homogenizing waste by grinding. The lack of sensitivity of the calorimetry does not allow it to be used. Point analytical checks an important gap remains. The solution is to achieve control overall, non-destructive and without generating waste.
  • the principle adopted is to measure the amount of helium 3 resulting from the decay of tritium from a sample of the gaseous atmosphere surrounding the waste. This amount of helium formed is proportional to the tritium activity present.
  • waste with an activity of 10 9 Bq (0.027 Ci) causes in one year a release of 3 helium leading to a concentration of 0.0055 ppm of this gas in a volume of 200 liters.
  • Tritium is radioactive ⁇ - . it disintegrates by giving 3 helium, an electron and an antineutrino according to the reaction: T ⁇ 3 He + e - + ⁇
  • the subject of the invention is therefore a method for measuring the tritium activity of a radioactive waste drum containing a quantity of radioactive waste and a free volume, consisting in measuring the amount of 3 He produced by the disintegration of the tritium contained in it. in said radioactive waste for a determined period of time and to deduce therefrom the corresponding activity of the tritium contained in said radioactive waste.
  • the amount of 3 He produced can advantageously be evaluated by a leak detector.
  • the tritiated waste contained in the bags behave globally as a single source of 3 helium which discharges into the free volume of the drum.
  • the partial pressure of the gas present is a function of the 3 helium flow rate of the tritium source (thus the activity), the free volume and the tightness of the barrel (a part of the gas created is escaping from it), the confinement time.
  • the measurement can be carried out in three phases: calibration and measurement of the concentration of helium 3, measurement of the free volume in the barrel, measuring the tightness of the drum.
  • step a parasitic gases are removed from the sample taken before evaluating the amount of 3 He.
  • said evaluation may comprise the comparison of the sample taken with a gas at the same pressure and known 3 He concentration.
  • the operation b) can be carried out by injecting a known amount of 4 He into the drum, then measuring the partial pressure of 4 He in the drum, and finally by determining the free volume of said drum from the known amount of 4 He and the measurement of the partial pressure of 4 He.
  • This 4 He partial pressure measurement can be obtained by taking a sample of the gas contained in the drum and evaluating the amount of 4 He contained in this sample by a leak detector.
  • the operation c) can be carried out by injecting a known quantity of 4 He into the drum, then by measuring a first time the partial pressure of 4 He in the drum, then, after a determined duration with respect to said first time , by measuring a second time the partial pressure of 4 He in the drum, the leakage rate of the drum being calculated from these values of partial pressure of 4 He and of the determined duration between these partial pressure measurements.
  • the measurement of the said quantity of 3 He produced can simply be obtained by placing the barrel in a chamber designed to collect the 3 He fleeing the barrel and evaluating this amount of 3 He by the leak detector.
  • the attached figure shows a closed barrel 1 by a lid 6 and containing radioactive waste 2 arranged in PVC bags and leaving a free volume 3 in the drum.
  • Reference 4 designates a leak detector provided with a spectrometer of mass.
  • a test-tube 5, with a capacity of about 2 liters, allows to take a sample of gas in the free volume 3 of the barrel, through the lid 6.
  • the signal delivered by a leak detector depends, among other things, on the value of the gas flow tracer and tracer gas pressure being in upstream of this leak.
  • the 3 He concentration of the test specimens is deduced after calibration under the same conditions of specimens with a known 3 He concentration.
  • the 3 He concentration of the sample specimens is low, of the order of one part per trillion. However, after the elimination of the gases other than 3 He, 4 He and Ne of the test piece by means of an activated carbon trap, a pressure of the order of 10 millibars can be reached in the test specimen. Under these conditions, the concentration of 3 He in the test tube is multiplied by a factor of 100.
  • the sampling specimen 5 disconnected from the barrel 1 and connected to an activated carbon trap 7 soaked in liquid nitrogen. After the trap 7 has exerted its action by attracting gases other than 3 He, 4 He and Ne, the test piece 5 is connected to the leak detector via a micrometer valve 8. The sample to be tested is is then placed upstream of the calibrated leak of the detector 4.
  • the calibration is performed by replacing the sample gas by a gas at the same pressure and of known 3 He concentration.
  • a calculation program makes it possible to obtain the value of the flow rate of the source 3 He as a function of the concentration in 3 He, the free volume, the tightness of the drum and the duration of confinement of the waste.
  • the tritium activity is deduced from the value of the flow rate of the 3 He source.
  • the partial pressure of 3 He inside the drum is such that the system stabilizes.
  • the apparent leak of the barrel (the 3 He coming out of the barrel) is equal to the flow of the tritium source (the 3 He that is created). Under these conditions, sampling in the drum is no longer necessary. It is sufficient to measure the apparent leakage of the drum to know its tritium activity. This measurement can be done by placing for about 20 hours the barrel of 200 liters in a slightly larger enclosure, to limit the dead volume to about twenty liters, and measuring as previously the concentration of 3 He.
  • this method was used to measure the tritium activity of two steel containers containing a tritium source (consisting of 0.1 liter of tritiated water) and having a free volume of 12.7 liters. .
  • the activities of the sources enclosed in these containers were 0.455.10 9 Bq (12.3 mCi) for the first container and 4.55.10 9 Bq (123 mCi) for the second container.
  • the ambient gas contained in these containers was analyzed at regular time intervals in accordance with the process of the present invention.

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Measurement Of Radiation (AREA)

Description

Domaine technique
La présente invention concerne un procédé de mesure de l'activité tritium d'un fût de déchets radioactifs.
Etat de la technique antérieure
Le tritium est un radionucléide présent dans les déchets radioactifs. C'est un isotope instable de l'hydrogène. Sa désintégration en 3hélium s'accompagne de l'émission d'une particule β avec une charge négative qui correspond à un électron. Les parcours de ces particules β sont extrêmement réduits. Ils ne dépassent pas 6 µm dans l'eau et 5,7 mm dans l'air. Cette propriété exclut toute possibilité de détection de rayonnement du tritium à travers des parois de fûts ou dans des déchets solides ou liquides.
Pour mesurer le taux de tritium dans des déchets radioactifs, il faut donc s'orienter vers d'autres méthodes de mesure qui mettent à profit les principales caractéristiques du tritium permettant de détecter sa présence. Sa masse atomique particulière permet de le séparer par spectrométrie de masse et en chromatographie s'il se trouve en phase gazeuse. Grâce au rayonnement β, il est possible de mettre en oeuvre la technique de comptage par scintillation, le plus souvent en milieu liquide. L'absorption du rayonnement β dans le milieu environnant induit un dégagement de chaleur. Ce flux de chaleur peut se quantifier par la calorimétrie.
Ce sont, dans la majorité des applications, ces propriétés physico-chimiques qui sont exploitées pour mesurer le tritium. Le domaine des déchets tritiés n'échappe pas à cette règle. Avant de pouvoir mettre en oeuvre les techniques précitées, il s'avère bien souvent nécessaire de passer par des étapes de préparation des échantillons tritiés. Ces phases préalables, parfois complexes, dépendent de l'état physico-chimique du tritium et de la matrice où il se trouve piégé. Le niveau d'activité recherché, la forme chimique du tritium et de la matrice définissent donc les critères de choix des techniques de mesure.
Le tritium est également présent dans des déchets solides organiques, par exemple en poly (éthylène/acétate de vinyle) ou EVA ou en poly (chlorure de vinyle) ou PCV, provenant de surbottes, de gants, de prégants, etc... La diversité de nature de ces déchets renforce la difficulté de leur caractérisation. L'expérience montre une forte hétérogénéité de répartition de l'activité. Lorsque tous ces types de produits sont mélangés, la représentativité de quelques grammes d'échantillons est très aléatoire. Cependant, un brûleur d'échantillon (d'un poids allant de 0,1 à 1 g) sous courant d'oxygène permet d'estimer l'activité de quelques échantillons à des niveaux de quelques Bq/g.
Le dosage du tritium en phase gazeuse ou aqueuse fait appel à des techniques classiques très bien maítrisées telles que la scintillation et la spectrométrie de masse pour les plus courantes. Lorsque le milieu est homogène un simple prélèvement permet d'obtenir un résultat quantitatif fiable dans une gamme de concentration exhaustive.
Toutefois la détermination de l'activité des déchets tritiés relativement peu contaminés demeure particulièrement difficile. Dans ce cas précis, le recours à des techniques analytiques destructives n'est pas satisfaisant en raison de l'incertitude relative à la représentativité de l'échantillon. A ce jour aucune méthode simple et fiable n'existe pour caractériser les déchets technologiques tritiés.
Une gestion rigoureuse et efficace des déchets tritiés impose la mesure de la quantité de tritium contenue dans les colis. Pour une prise en charge de ces déchets par un organisme spécialisé, il faut garantir que l'activité tritium est inférieure à un seuil déterminé, par exemple 109 Bq (0,027 Ci) dans un fût de 200 litres. Aucune technique fiable et acceptable sur le plan économique ne permet de répondre à cette exigence actuellement. La calorimétrie sur des fûts de 200 litres peut se pratiquer mais ne permet pas de mesurer des activités de tritium inférieures à 1,8.1014 Bq (5000 Ci).
Excepté sous forme liquide ou gazeuse, les déchets tritiés peu contaminés sont très difficiles à caractériser, surtout les déchets organiques dont chaque prélèvement est empreint d'une incertitude très importante quant à sa représentativité. Le problème peut éventuellement se résoudre en homogénéisant les déchets par broyage. Le manque de sensibilité de la calorimétrie ne permet pas d'y avoir recours. Du point de vue contrôles analytiques une lacune importante subsiste. La solution est de parvenir à un contrôle global du fût, non destructif et sans générer de déchet.
Exposé de l'invention
Pour remédier à ce problème, il est proposé selon la présente invention une technique non destructive, fiable et économique, qui permet de quantifier l'activité de déchets tritiés enfermés dans des sacs, par exemple en PVC, placés eux-mêmes dans un fût de volume libre et de fuite inconnus.
Le principe retenu consiste à mesurer la quantité d'3hélium issu de la décroissance du tritium à partir d'un prélèvement de l'atmosphère gazeuse entourant le déchet. Cette quantité d'hélium formé est proportionnelle à l'activité tritium présente. A titre d'exemple, des déchets d'une activité de 109 Bq (0,027 Ci) entraínent en un an un dégagement d'3hélium conduisant à une concentration de 0,0055 ppm de ce gaz dans un volume de 200 litres.
Le tritium est radioactif β-. il se désintègre en donnant de l'3hélium, un électron et un antineutrino selon la réaction : T → 3He + e- + ν
La période radioactive du tritium est de 12,34 ± 0,02 ans. Le nombre d'atomes d'3hélium généré est directement lié au nombre d'atomes de tritium présents par la relation : N3He = Nτ · (1-e-λt) avec :
N3He =
quantité d'3hélium formée pendant la durée t,
Nτ =
quantité de tritium initialement présent,
λ =
constante radioac tive du tritium.
L'invention a donc pour objet un procédé de mesure de l'activité tritium d'un fût de déchets radioactifs contenant une quantité de déchets radioactifs et un volume libre, consistant à mesurer la quantité d'3He produite par la désintégration du tritium contenu dans lesdits déchets radioactifs pendant une durée déterminée et à en déduire l'activité correspondante du tritium contenu dans lesdits déchets radioactifs. La quantité d'3He produite peut avantageusement être évaluée par un détecteur de fuite.
Les déchets tritiés enfermés dans les sacs se comportent globalement comme une seule source d'3hélium qui débite dans le volume libre du fût. La pression partielle du gaz présent est fonction du débit d'3hélium de la source de tritium (donc de l'activité), du volume libre et de l'étanchéité du fût (une partie du gaz créé s'en échappe), du temps de confinement.
Selon l'invention, la mesure peut s'effectuer en trois étapes : étalonnage et mesure de la concentration en 3hélium, mesure du volume libre dans le fût, mesure de l'étanchéité du fût.
Le procédé selon l'inventio peut donc comprendre les opérations suivantes :
  • a) prélèvement d'un échantillon du gaz contenu dans le fût et évaluation de la quantité d'3He contenue dans l'échantillon par le détecteur de fuite,
  • b) mesure du volume libre dudit fût,
  • c) mesure de l'étanchéité du fût pour en déterminer le taux de fuite,
  • d) calcul du débit d'3He grâce aux données procurées par les opérations a), b) et c),
  • e) détermination de l'activité tritium du fût en fonction du débit d'3He calculé lors de l'opération d).
    • De préférence, lors de l'opération a), on élimine des gaz parasites de l'échantillon prélevé avant de faire l'évaluation de la quantité d'3He. Lors de cette même opération, ladite évaluation peut comprendre la comparaison de l'échantillon prélevé avec un gaz à la même pression et de concentration en 3He connue.
    L'opération b) peut être réalisée en injectant une quantité connue d'4He dans le fût, puis en mesurant la pression partielle d'4He dans le fût, enfin en déterminant le volume libre dudit fût à partir de la quantité connue d'4He et de la mesure de la pression partielle d'4He. Cette mesure de pression partielle d'4He peut être obtenue par prélèvement d'un échantillon du gaz contenu dans le fût et évaluation de la quantité d'4He contenue dans cet échantillon par un détecteur de fuite.
    L'opération c) peut être réalisée en injectant une quantité connue d'4He dans le fût, puis en mesurant une première fois la pression partielle d'4He dans le fût, ensuite, après une durée déterminée par rapport à ladite première fois, en mesurant une seconde fois la pression partielle d'4He dans le fût, le taux de fuite du fût étant calculé à partir de ces valeurs de pression partielle d'4He et de ladite durée déterminée entre ces mesures de pression partielle.
    Dans le cas où la fuite apparente d'3He du fût est estimée égale à la quantité d'3He produite par la désintégration du tritium contenu dans lesdits déchets radioactifs, la mesure de ladite quantité d'3He produite peut simplement être obtenue en plaçant le fût dans une enceinte destinée à recueillir l'3He fuyant du fût et en évaluant cette quantité d'3He par le détecteur de fuite.
    Brève description du dessin
    L'invention sera mieux comprise et d'autres avantages et particularités apparaítront à la lecture de la description qui va suivre, donnée à titre d'exemple non limitatif, accompagnée de la figure annexée qui illustre un procédé de mesure de l'activité tritium d'un fût de déchets radioactifs, selon la présente invention.
    Description détaillée d'un mode de mise en oeuvre de l'invention
    La figure annexée montre un fût 1 obturé par un couvercle 6 et contenant des déchets radioactifs 2 disposés dans des sacs en PVC et laissant subsister un volume libre 3 dans le fût. La référence 4 désigne un détecteur de fuite pourvu d'un spectromètre de masse. Une éprouvette 5, d'une contenance de l'ordre de 2 litres, permet de prélever un échantillon de gaz dans le volume libre 3 du fût, au travers du couvercle 6.
    Le signal délivré par un détecteur de fuite dépend, entre autres, de la valeur du débit de gaz traceur et de la pression du gaz traceur se situant en amont de cette fuite.
    La concentration en 3He des éprouvettes de prélèvement est déduite après étalonnage dans les mêmes conditions d'éprouvettes à concentration en 3He connue.
    La concentration en 3He des éprouvettes de prélèvement est faible, de l'ordre de la partie par billion. Cependant, après l'élimination des gaz autres que 3He, 4He et Ne de l'éprouvet au moyen d'un piège à charbons actifs, on peut atteindre une pression de l'ordre de 10 millibars dans l'éprouvette. Dans ces conditions, la concentration en 3He dans l'éprouvette est multipliée par un facteur 100.
    Sur la figure annexée, on a représenté l'éprouvette de prélèvement 5, débranchée du fût 1 et branchée à un piège à charbons actifs 7 trempé dans l'azote liquide. Après que le piège 7 a exercé son action en attirant les gaz autres que 3He, 4He et Ne, l'éprouvette 5 est branchée sur le détecteur de fuite par l'intermédiaire d'une vanne micrométrique 8. Le prélèvement à contrôler se trouve alors placé en amont de la fuite calibrée du détecteur 4.
    L'étalonnage est effectué en remplaçant le gaz prélevé par un gaz à la même pression et de concentration en 3He connue.
    La mesure de volume libre (qui est le volume offert à l'3He, c'est-à-dire le volume entourant les sacs de déchets et le volume dans les sacs dans lequel l'3He peut diffuser) du fût 1 se fait par injection dans le fût d'une quantité connue d'4He. Après diffusion de ce gaz dans le volume du fût, la pression partielle d'4He est mesurée au moyen de la technique utilisée pour 3He. On en déduit le volume libre par la relation : Vlibre = Quantité 4He Pression partielle(t = 0)
    Afin de mesurer l'étanchéité du fût, la pression partielle d'4He est mesurée de nouveau trois mois après la première mesure. Le taux de fuite Qfût du fût est fonction de la variation de pression dans le volume libre. Cette fonction suit la loi de la diffusion de l'hélium à travers les polymères :
    Figure 00080001
    Un programme de calcul permet d'obtenir la valeur du débit de la source 3He en fonction de la concentration en 3He, du volume libre, de l'étanchéité du fût et de la durée de confinement des déchets.
    L'activité tritium se déduit de la valeur du débit de la source d'3He.
    Etant donné l'ordre de grandeur de l'étanchéité des fûts de déchets (10-3 Pa.m3/s), après quelques années de confinement, la pression partielle d'3He à l'intérieur du fût est telle que le système se stabilise. La fuite apparente du fût (l'3He qui sort du fût) est égale au débit de la source tritium (l'3He qui est créé). Dans ces conditions, le prélèvement dans le fût n'est plus nécessaire. Il suffit de mesurer la fuite apparente du fût pour connaítre son activité tritium. Cette mesure peut se faire en plaçant pendant environ 20 heures le fût de 200 litres dans une enceinte légèrement plus grande, afin de limiter le volume mort à une vingtaine de litres, et en mesurant comme précédemment la concentration en 3He.
    A titre de démonstration, on a appliqué ce procédé à la mesure de l'activité tritium de deux conteneurs en acier contenant une source de tritium (constituée de 0,1 litre d'eau tritiée) et offrant un volume libre de 12,7 litres. Les activités des sources enfermées dans ces conteneurs étaient de 0,455.109 Bq (12,3 mCi) pour le premier conteneur et 4,55.109 Bq (123 mCi) pour le second conteneur. Le gaz ambiant contenu dans ces conteneurs a fait l'objet d'analyses à des intervalles de temps réguliers, conformément au procédé de la présente invention. Les résultats indiqués dans le tableau I (pour le premier conteneur) et dans le tableau II (pour le second conteneur) comportent les valeurs théoriques des concentrations attendues en 3He et les valeurs de concentration déduites des mesures en fonction du nombre de jours écoulés depuis la mise en place des sources dans les conteneurs. L'écart entre les concentrations théoriques et mesurées est aussi indiqué.
    Les résultats obtenus avec la source de 0,455.109 Bq (12,3 mCi) montrent qu'une source d'activité inférieure au seuil mentionné ci-dessus de 109 Bq (27 mCi) peut être caractérisée grâce au procédé de la présente invention.
    100 ml d'eau - activité totale de 12.3 mCi (4.55.108 Bq).
    Nombre de jours Concentration théorique
    en 3He (ppm volume) à
    ± 5%    		 Concentration mesurée
    en 3He (ppm volume)    		 Ecart (%)
    14 0,0021 0,0029 38
    21 0,0033 0,0043 30
    28 0,0041 0,0051 24
    35 0,0050 0,0060 20
    42 0,0058 0,0070 21
    49 0,0067 0,0083 24
    72 0,0085 0,0079 -7
    77 0,0105 0,0104 -1
    100 ml d'eau tritiée - activité totale de 123 mCi (4.55.109 Bq).
    Nombre de jours Concentration théorique
    en 3He (ppm volume) à
    ± 5%    		 Concentration mesurée
    en 3He (ppm volume)    		 Ecart (%)
    0 0 -
    8 0,008 0,009 13
    17 0,019 0,018 -5
    28 0,031 0,028 -10
    50 0,056 0,052 4

    Claims (9)

    1. Procédé de mesure de l'activité tritium d'un fût (1) de déchets radioactifs contenant une quantité de déchets radioactifs (2) et un volume libre, consistant à mesurer la quantité d'3He produite par la désintégration du tritium contenu dans lesdits déchets radioactifs (2) pendant une durée déterminée et à en déduire l'activité correspondante du tritium contenu dans lesdits déchets radioactifs (2).
    2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la quantité d'3He produite est évaluée par un détecteur de fuite (4).
    3. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce qu'il comprend les opérations suivantes :
      a) prélèvement d'un échantillon du gaz contenu dans le fût (1) et évaluation de la quantité d'3He contenue dans l'échantillon par le détecteur de fuite (4),
      b) mesure du volume libre dudit fût (1),
      c) mesure de l'étanchéité du fût (1) pour en déterminer le taux de fuite,
      d) calcul du débit d'3He grâce aux données procurées par les opérations a), b) et c),
      e) détermination de l'activité tritium du fût (1) en fonction du débit d'3He calculé lors de l'opération d) .
    4. Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce que, lors de l'opération a), on élimine des gaz parasites de l'échantillon prélevé avant de faire l'évaluation de la quantité d'3He.
    5. Procédé selon l'une des revendications 3 ou 4, caractérisé en ce que, lors de l'opération a), ladite évaluation comprend la comparaison de l'échantillon prélevé avec un gaz à la même pression et de concentration en 3He connue.
    6. Procédé selon l'une quelconque des revendications 3 à 5, caractérisé en ce que l'opération b) est réalisée en injectant une quantité connue d'4He dans le fût (1), puis en mesurant la pression partielle d'4He dans le fût (1), enfin en déterminant le volume libre dudit fût (1) à partir de la quantité connue d'4He et de la mesure de la pression partielle d'4He.
    7. Procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce que la mesure de la pression partielle d'4He est obtenue par prélèvement d'un échantillon du gaz contenu dans le fût (1) et évaluation de la quantité d'4He contenue dans cet échantillon par un détecteur de fuite (4).
    8. Procédé selon l'une quelconque des revendications 3 à 7, caractérisé en ce que l'opération c) est réalisée en injectant une quantité connue d'4He dans le fût (1), puis en mesurant une première fois la pression partielle d'4H dans le fût (1), ensuite, après une durée déterminée par rapport à ladite première fois, en mesurant une seconde fois la pression partielle d'4He dans le fût (1), le taux de fuite du fût (1) étant calculé à partir de ces valeurs de pression partielle d'4He et de ladite durée déterminée entre ces mesures de pression partielle.
    9. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que, la fuite apparente d'3He du fût (1) étant estimée égale à la quantité d'3He produite par la désintégration du tritium contenu dans lesdits déchets radioactifs (2), la mesure de ladite quantité d'3He produite est obtenue en plaçant le fût (1) dans une enceinte destinée à recueillir l'3He fuyant du fût (1) et en évaluant cette quantité d'3He par le détecteur de fuite (4).
    EP99911877A 1998-04-07 1999-04-06 Procede de mesure de l'activite tritium d'un fut de dechets radioactifs Expired - Lifetime EP1070266B1 (fr)

    Applications Claiming Priority (3)

    Application Number Priority Date Filing Date Title
    FR9804302A FR2777090B1 (fr) 1998-04-07 1998-04-07 Procede de msesure de l'activite tritium d'un fut de dechets radioactifs
    FR9804302 1998-04-07
    PCT/FR1999/000785 WO1999051997A1 (fr) 1998-04-07 1999-04-06 Procede de mesure de l'activite tritium d'un fut de dechets radioactifs

    Publications (2)

    Publication Number Publication Date
    EP1070266A1 EP1070266A1 (fr) 2001-01-24
    EP1070266B1 true EP1070266B1 (fr) 2003-06-25

    Family

    ID=9524939

    Family Applications (1)

    Application Number Title Priority Date Filing Date
    EP99911877A Expired - Lifetime EP1070266B1 (fr) 1998-04-07 1999-04-06 Procede de mesure de l'activite tritium d'un fut de dechets radioactifs

    Country Status (9)

    Country Link
    US (1) US6731714B1 (fr)
    EP (1) EP1070266B1 (fr)
    JP (1) JP2002510800A (fr)
    CA (1) CA2324890C (fr)
    DE (1) DE69909074T2 (fr)
    FR (1) FR2777090B1 (fr)
    RU (1) RU2225016C2 (fr)
    UA (1) UA57136C2 (fr)
    WO (1) WO1999051997A1 (fr)

    Families Citing this family (3)

    * Cited by examiner, † Cited by third party
    Publication number Priority date Publication date Assignee Title
    US8597471B2 (en) 2010-08-19 2013-12-03 Industrial Idea Partners, Inc. Heat driven concentrator with alternate condensers
    TWI460460B (zh) * 2013-03-18 2014-11-11 Inst Nuclear Energy Res Atomic Energy Council 用過核子燃料貯存桶頂部輻射偵檢裝置
    RU2696811C1 (ru) * 2018-08-09 2019-08-06 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт геологии и минералогии им. В.С. Соболева Сибирского отделения Российской академии наук (Институт геологии и минералогии СО РАН, ИГМ СО РАН) Способ определения объемной активности трития в горючем природном газе или попутном нефтяном газе скважин нефтяных и газовых месторождений

    Family Cites Families (15)

    * Cited by examiner, † Cited by third party
    Publication number Priority date Publication date Assignee Title
    DE2331209A1 (de) * 1973-06-19 1975-01-16 Kraftwerk Union Ag Einrichtung zur aktivitaetsueberwachung
    US4075312A (en) * 1977-06-06 1978-02-21 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Process for recovering evolved hydrogen enriched with at least one heavy hydrogen isotope
    US4196176A (en) * 1978-08-03 1980-04-01 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Method and apparatus for controlling accidental releases of tritium
    DE2905094C2 (de) * 1979-02-10 1982-03-18 GNS Gesellschaft für Nuklear-Service mbH, 4300 Essen Abschirmtransport- und/oder Abschirmlagerbehälter
    DE2950198A1 (de) * 1979-12-13 1981-06-19 Kraftwerk Union AG, 4330 Mülheim Einrichtung und verfahren zur lagerung von verbrauchten brennelementen
    DE3025795C2 (de) * 1980-07-08 1986-08-28 GNS Gesellschaft für Nuklear-Service mbH, 4300 Essen Verfahren zur kontinuierlichen Überwachung von zwei Dichtungsbarrieren bei Abschirmtransport- und Lagerbehältern für radioaktive Substanzen
    DE3214825C2 (de) * 1982-04-21 1986-09-11 Kernforschungsanlage Jülich GmbH, 5170 Jülich Verfahren zum Abtrennen von Krypton aus einem radioaktiven Abgas und Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens
    US4808831A (en) * 1987-03-25 1989-02-28 Bioscan, Inc. Container for wet and dry radioactive samples
    FR2620262B1 (fr) * 1987-09-09 1989-11-17 Commissariat Energie Atomique Procede et installation de traitement de dechets organiques solides contamines par du tritium
    JPH0424583A (ja) * 1990-05-18 1992-01-28 Toshiba Corp トリチウム計測装置
    US5089214A (en) * 1990-07-26 1992-02-18 Westinghouse Electric Corp. Apparatus for monitoring the pressure within a cask containing radioactive material
    US5080693A (en) * 1991-03-26 1992-01-14 The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy Tritium monitor and collection system
    JPH07151879A (ja) * 1993-12-01 1995-06-16 Toshiba Corp トリチウム燃料サイクルシステム
    US5473643A (en) * 1994-08-19 1995-12-05 Westinghouse Idaho Nuclear Company Corrosion testing using isotopes
    US5464988A (en) * 1994-11-23 1995-11-07 The United States Of America As Represented By The Department Of Energy Tritium waste package

    Also Published As

    Publication number Publication date
    DE69909074T2 (de) 2004-05-06
    CA2324890C (fr) 2006-12-05
    US6731714B1 (en) 2004-05-04
    RU2225016C2 (ru) 2004-02-27
    CA2324890A1 (fr) 1999-10-14
    EP1070266A1 (fr) 2001-01-24
    WO1999051997A1 (fr) 1999-10-14
    FR2777090A1 (fr) 1999-10-08
    JP2002510800A (ja) 2002-04-09
    FR2777090B1 (fr) 2000-05-05
    DE69909074D1 (de) 2003-07-31
    UA57136C2 (uk) 2003-06-16

    Similar Documents

    Publication Publication Date Title
    Schubert et al. On-site determination of the radon concentration in water samples: methodical background and results from laboratory studies and a field-scale test
    EP0774659B1 (fr) Procédé d'analyse d'une solution par fluorescence X
    Berelson et al. A technique for the rapid extraction of radon-222 from water samples and a case study
    EP2625548B1 (fr) Systeme in situ de mesure directe d'un rayonnement alpha et procede associe pour la quantification de l'activite de radionucleides emetteurs alpha en solution
    EP1070266B1 (fr) Procede de mesure de l'activite tritium d'un fut de dechets radioactifs
    EP2769208B1 (fr) Procédé de caractérisation d'un matériau
    US5156041A (en) Method and apparatus for determining permeation behavior of foreign molecules through solids
    Fontenot et al. Pore-scale study of nonaqueous phase liquid dissolution in porous media using laser-induced fluorescence
    Hamme et al. Measurement of dissolved neon by isotope dilution using a quadrupole mass spectrometer
    EP2393087B1 (fr) Procédé de détermination d'intensité d'émission de rayonnement gamma d'un radioélément
    FR3067811B1 (fr) Procede de mesure du coefficient de diffusion de l'eau au sein d'un milieu poreux par une methode de resonance magnetique nucleaire
    EP0155891A2 (fr) Procédé de dosage de traces d'uranium en solution par spectrofluorimétrie à résolution temporelle
    EP1697740A1 (fr) PROCEDE ET DISPOSITIF DE SUIVI DE LA DILUTION DE L’HUILE LUBRIFIANTE PAR LE CARBURANT DANS UN MOTEUR A COMBUSTION INTERNE
    EP3347740B1 (fr) Dispositif d'analyse in situ d'un dechet radiologique contenant l'isotope chlore 36
    EP0130099B1 (fr) Procédé pour déterminer l'activité volumique et estimer la masse de plutonium contenu dans des déchets et dispositif pour la mise en oeuvre de ce procédé
    EP0601143A1 (fr) Procede de mesure de radioactivite.
    Sari et al. Applicability of EDXRF for elemental analysis in airborne particulate matter (APM): assessment using APM reference material
    Bacon Applications of Pb-210/Ra-226 and Po-210/Pb-210 disequilibria in the study of marine geochemical processes
    FR3092667A1 (fr) Procédé de détermination de la composition d’un objet à identifier et dispositif de détermination de la composition d’un objet à identifier
    FR2680247A1 (fr) Automate de detection de pollution en milieu aqueux mettant en óoeuvre un test sur microorganisme.
    WO2021254710A1 (fr) Procede pour determiner le volume poreux d'un echantillon de milieu poreux
    FR3041107A1 (fr) Dispositif d'analyse in situ d'un dechet radiologique contenant l'isotope carbone 14
    Curioni et al. Towards a liquid Argon TPC without evacuation: filling of a 6 m3 vessel with argon gas from air to ppm impurities concentration through flushing
    Lebouleux et al. Detection of the contamination of air by tritiated water vapour around the reactor EL3
    Assayag Isotopic tracers of sources, wells and of CO {sub 2} reactivity in geological reservoirs; Tracage isotopique des sources, puits et de la reactivite du CO {sub 2} dans les reservoirs geologiques

    Legal Events

    Date Code Title Description
    PUAI Public reference made under article 153(3) epc to a published international application that has entered the european phase

    Free format text: ORIGINAL CODE: 0009012

    17P Request for examination filed

    Effective date: 20001004

    AK Designated contracting states

    Kind code of ref document: A1

    Designated state(s): BE DE GB IT SE

    GRAH Despatch of communication of intention to grant a patent

    Free format text: ORIGINAL CODE: EPIDOS IGRA

    GRAH Despatch of communication of intention to grant a patent

    Free format text: ORIGINAL CODE: EPIDOS IGRA

    GRAA (expected) grant

    Free format text: ORIGINAL CODE: 0009210

    AK Designated contracting states

    Designated state(s): BE DE GB IT SE

    REG Reference to a national code

    Ref country code: GB

    Ref legal event code: FG4D

    Free format text: NOT ENGLISH

    REF Corresponds to:

    Ref document number: 69909074

    Country of ref document: DE

    Date of ref document: 20030731

    Kind code of ref document: P

    REG Reference to a national code

    Ref country code: SE

    Ref legal event code: TRGR

    GBT Gb: translation of ep patent filed (gb section 77(6)(a)/1977)

    Effective date: 20031029

    PLBE No opposition filed within time limit

    Free format text: ORIGINAL CODE: 0009261

    STAA Information on the status of an ep patent application or granted ep patent

    Free format text: STATUS: NO OPPOSITION FILED WITHIN TIME LIMIT

    26N No opposition filed

    Effective date: 20040326

    PGFP Annual fee paid to national office [announced via postgrant information from national office to epo]

    Ref country code: DE

    Payment date: 20080428

    Year of fee payment: 10

    PGFP Annual fee paid to national office [announced via postgrant information from national office to epo]

    Ref country code: BE

    Payment date: 20080616

    Year of fee payment: 10

    Ref country code: IT

    Payment date: 20080429

    Year of fee payment: 10

    PGFP Annual fee paid to national office [announced via postgrant information from national office to epo]

    Ref country code: SE

    Payment date: 20080408

    Year of fee payment: 10

    PGFP Annual fee paid to national office [announced via postgrant information from national office to epo]

    Ref country code: GB

    Payment date: 20080409

    Year of fee payment: 10

    BERE Be: lapsed

    Owner name: COMMISSARIAT A L'ENERGIE *ATOMIQUE

    Effective date: 20090430

    EUG Se: european patent has lapsed
    GBPC Gb: european patent ceased through non-payment of renewal fee

    Effective date: 20090406

    PG25 Lapsed in a contracting state [announced via postgrant information from national office to epo]

    Ref country code: DE

    Free format text: LAPSE BECAUSE OF NON-PAYMENT OF DUE FEES

    Effective date: 20091103

    PG25 Lapsed in a contracting state [announced via postgrant information from national office to epo]

    Ref country code: GB

    Free format text: LAPSE BECAUSE OF NON-PAYMENT OF DUE FEES

    Effective date: 20090406

    PG25 Lapsed in a contracting state [announced via postgrant information from national office to epo]

    Ref country code: BE

    Free format text: LAPSE BECAUSE OF NON-PAYMENT OF DUE FEES

    Effective date: 20090430

    PG25 Lapsed in a contracting state [announced via postgrant information from national office to epo]

    Ref country code: IT

    Free format text: LAPSE BECAUSE OF NON-PAYMENT OF DUE FEES

    Effective date: 20090406

    PG25 Lapsed in a contracting state [announced via postgrant information from national office to epo]

    Ref country code: SE

    Free format text: LAPSE BECAUSE OF NON-PAYMENT OF DUE FEES

    Effective date: 20090407