EP0565836A1 - Elektrochemische Membranzelle - Google Patents

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Publication number
EP0565836A1
EP0565836A1 EP93103012A EP93103012A EP0565836A1 EP 0565836 A1 EP0565836 A1 EP 0565836A1 EP 93103012 A EP93103012 A EP 93103012A EP 93103012 A EP93103012 A EP 93103012A EP 0565836 A1 EP0565836 A1 EP 0565836A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
cell according
membrane cell
electrochemical membrane
cathode
supply structure
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
EP93103012A
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Bernd Dr. Busse
Michael Holzapfel
Antonius Fischer
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
De Nora Deutschland GmbH
Original Assignee
Heraeus Elektrochemie GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Heraeus Elektrochemie GmbH filed Critical Heraeus Elektrochemie GmbH
Publication of EP0565836A1 publication Critical patent/EP0565836A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B9/00—Cells or assemblies of cells; Constructional parts of cells; Assemblies of constructional parts, e.g. electrode-diaphragm assemblies; Process-related cell features
    • C25B9/70—Assemblies comprising two or more cells
    • C25B9/73—Assemblies comprising two or more cells of the filter-press type

Definitions

  • the invention relates to an electrochemical membrane cell with electrodes arranged on both sides of a membrane, with both anodic and cathodic electrodes being connected via an electrically conductive current supply structure serving as a spacer to a metal sheet support and at least one for the purpose of uniform current distribution Power supply structure of the cell is releasably connected to the associated electrode via flat parts.
  • EP-OS 55 930 An electrolytic cell operating according to the membrane method is described in EP-OS 55 930; it is also referred to as a membrane cell.
  • the electrode arrangement located on both sides of the membrane is explained in more detail, for example, by means of DE-OS 36 25 506, in which a film-like membrane with electrodes closely fitting on both sides is described.
  • an electrode structure for membrane or diaphragm cells which has a metal plate carrier serving as a current distributor, on which a plurality of plate-shaped electrode parts form a lamella structure with a flat surface, which is pressed directly onto the membrane.
  • a metal plate carrier serving as a current distributor
  • the coatings on the cathodes in membrane cells have a shorter operating time compared to coatings on the anode.
  • To re-coat the electrodes it is necessary to remove the complete membrane cell elements, the electrodes being separated from the cell elements, re-coated and re-installed, and possibly welded.
  • an electrode structure for membrane electrolysis cells with a flat electrode part is known, which is connected via metallic spacers to a metal plate carrier serving as a current distributor.
  • the spacers are designed in the form of a clamping bracket, which consist of a resilient part and a rigid part, the resilient part in each case being immovably connected to the carrier, while the rigid part is connected to the electrode part. If reactivation is required, the active electrode parts can thus be separated from their respective carriers and, after disassembly, sent directly to the reactivation.
  • the comparatively complex clamping bracket proves to be problematic here, the current transfer between the clamping brackets being crucially dependent on the respective spring tension and cannot easily be subsequently strengthened. The contact resistance can thus prove to increase resistance due to the relatively small contacting areas between the elements of the spring holder. Furthermore, uniform redistribution is difficult with the contact spring elements arranged in series.
  • the object of the invention is to create a detachable connection between the electrode and the respective cell element, the contact resistance of which is practically negligible, and in addition a uniform power supply via the electrode surface is to be achieved.
  • the power supply structure is mechanically pressed against the flat parts of the associated electrode via a clamping structure, which acts on the outer sides of the metal sheets, forming an electrical surface contact.
  • the simple construction of the cathode results in a reduction in manufacturing costs; furthermore, it proves to be advantageous that the installation and removal of the cathodes on site (i.e. at the user) is possible and thus an expensive transport of complete cells for the purpose of reactivating the cathodes can be avoided. By stocking replacement cathodes on site, immediate restart is possible.
  • the contact surfaces between the electrode structure of the cathode and cell element are centered by interlocking interlocking locking elements, so that the optimum position is always obtained.
  • the locking elements each consist of a recess and a projection protruding into the recess, and this arrangement can also serve for electrical contacting in addition to the very important two-dimensional contact.
  • the reactivated electrodes can be installed or removed again in a relatively simple manner by the user of the system in the cell elements, without the need for associated specialist personnel; it is also possible to convert older cell elements with welded cathodes into cell elements according to the invention in a simple manner.
  • the cell element 1 consists of two half-shells 2 and 3, which each enclose an anode 4 with an anodic current supply structure 5 and a cathode 6 with a cathodic current supply structure 7.
  • a membrane 8 is clamped between the anode 4 and the cathode 6 and encloses the interior of the cell element 1 in an anolyte space 9 and a catholyte space 10 divided.
  • Anodic and cathodic power supply structures 5 and 7 are designed in the form of corrugated strips, which are each connected to the inside of the respective half-shells 2 and 3 in an electrically conductive and mechanically fixed manner by welded connections 16, 19.
  • contact strips 13 are provided for the purpose of contacting the adjacent, but not shown, cathode, which consist of a diffusion or explosion-welded titanium-nickel strip, the titanium surface 14 of which is welded to the half-shell 2 made of titanium is connected and the nickel surface 15 represents the external contact to the adjacent cathode element.
  • the symbolically represented welding spots 26 between contact strips 13 and half-shell 2 are produced by resistance welding.
  • the anode structure 5 consisting of wavebands is likewise connected to the activated surface of the anode 4 by welding points 17 by resistance welding.
  • Electrically insulating, anolyte-resistant spacers 18 are provided between the anode 4 and the membrane 8, which support the anode 4 against the membrane.
  • the half-shell 3 is also connected in an electrically conductive and mechanically fixed manner by resistance welding using the welding points 19 to the wave band used as the cathodic power supply structure 7.
  • Half-shell 3 as well as the waveband serving as cathodic power supply structure 7 and the cathode 6 essentially consist of nickel.
  • a cation exchange membrane is used as membrane 8.
  • FIG. 1 a which is directed to section A according to FIG. 1 a, spacers 23 made of catholyte-resistant, electrically insulating, elastic material are inserted between the cathode 6 and the membrane 8.
  • openings 21, 22, one above the other are provided in the contacting areas both in the cathode 6 and in the waveband, through which a fixing pin 38 is guided with its shaft, while the broadened one Head 39 of the pin comes to lie on the outside of the cathode; the pins 38 consist essentially of nickel, but it is also possible to use fixing pins made of another material, e.g. Use plastic.
  • the electrical contacting takes place essentially via the contact areas of the cathodic power supply structure 7 and the cathode 6 which are pressed onto one another in a planar manner.
  • An expedient embodiment consists in that the heads 39 of the fixing pins 38 are simultaneously used for locking the spacers 23 arranged between the cathode and the membrane.
  • the arrangement consisting of membrane 8, spacers 18, 23, anode, anodic power supply structure, cathode, cathodic power supply structure and half-shells 2 and 3 is pressed perpendicularly to the surface of the membrane by an external force and held in the locked position and thus against lateral Shift protected.
  • the pressing force is released and the sealing elements 12 pressing the sealing elements 12 are released; then the half-shell serving as the carrier 3 is removed from the half-shell as the carrier 2, so that the cathode 6 can be removed from the cathodic power supply structure 7.
  • the fixing pins 38 projecting into the recesses 21, 22 of the cathode 6 and the power supply structure 7, so that the contact pins are used to lock them against lateral displacements.
  • the current supply structures 7 have the shape of a corrugated strip, the surfaces facing the cathode 6 each having an opening 22 for receiving the fixing pin 38 guided through the opening 21 of the cathode.
  • bands 40 possibly also spacers with a pin structure, instead of individual fixing pins, the respective shaft-shaped shaft 41 protruding through both openings 21, 22 as a fixing pin.
  • the spacers are applied to the openings 21 and, for better locking, are also provided with a recess into which the heads 39 of the pins 38 protrude.
  • FIG. 1 d shows the cell structure already described with reference to FIG. 1 a with a large number of cells, the individual cells being shown schematically in different production states and the pressing force F acting on the two outer cells being shown symbolically.
  • the manufacturing state can be seen from the cell 45, in which the fixing pins 38 are located before being inserted into the openings of the cathode 6 and the cathodic power supply structure 7, the heads 39 of the fixing pins each being oriented toward the membrane.
  • the anode 4 and the anodic current supply structure 5 are firmly and electrically connected to one another in the areas in contact with one another by spot welding; the cell 46 is located directly in front of the assembly, the pins 38 having already been inserted into the overlapping openings 21, 22 of the cathode 6 and the current supply structure 7, while the spacers and membrane are not yet resting on the heads 39.
  • the cells 47, 48, 49 already show cells that have been finally assembled, the associated sealing and closure elements on the edge not being shown for the sake of a better overview.
  • Figure 1 e shows in detail an enlargement of section B according to Figure 1 d.
  • the contact transition area between two adjacent cells 47, 48 can be seen on the basis of FIG. 1e, contacting being made between the contact strip 13 and the outside of the cathodic half-shell 3 using the acting pressure.
  • FIG. 1 f shows an enlargement of section C according to FIG. 1 d, the diaphragm 8 being shown at a distance from the cathode 6 with its current supply structure 7 partially shown being pulled apart for a better overview.
  • the fixing pin 38 projects through the openings 21 and 22 of the cathode 6 and the current supply structure 7 for the purpose of locking.
  • FIG. 2 a The longitudinal section shown in Figure 2 a shows the series connection of several cell elements together with the two end plates, via which the contact is made and the spring force is exerted; For a better overview, however, only three cells are shown here in a relaxed state, i.e. that no pressing force is exerted according to Figure 2a.
  • Each of the three cell elements 1 each has an anode and cathode structure 5, 7, each of which consists of a plurality of corrugated bands arranged in parallel, which are shown here in a side view.
  • three wavebands are shown, but it is also possible, depending on the size of the electrode surface, to increase the number of wavebands.
  • the cross section of the contact strip 13, which consists of a titanium-nickel strip, is visible on the anode side, titanium and nickel being connected to one another by diffusion welding or explosion welding, and the contact strip 13 on the titanium side on the outside of the anodic half-shell 2 Resistance welding is applied. Due to the series connection, the nickel part 15 contacts the outside of the adjacent cathodic half-shell 3, which essentially also consists of nickel.
  • the cathode and anode of the two outer cells are each connected to the cathode end plate 24 and the anode end plate 25, both end plates having an inelastic structure for the purpose of transmitting the spring force and each having contact elements 34, 35 on the side facing the cell elements, which predominantly are made of nickel.
  • the two end plates 24, 25 are pressed together by the partially shown bolts 30 and nuts 31, 32 along the axis 33, so that the anode-side half-shells are each electrically connected to the cathode-sensitive half-shells of adjacent cell elements due to the pressing action between contact strips 13 half-shell 3 with low electrical resistance are, the contact between the two outer end plates 24, 25 and the adjacent half-shells 2 and 3 also has a low contact resistance.
  • bolts 30 and nuts 31, 32 are insulated from end plates 24, 25 by electrically insulating bushings 28, 29.
  • the screw bolts are arranged in one of the four corners; for a better overview only a screw bolt 30 of a lower corner is shown here.
  • the power connections of the cathode end plate 24 and the anode end plate 25 are designated by the reference numbers 36, 37.
  • FIG. 2 c shows a membrane cell under construction, cell elements being arranged between the two end plates 24, 25, which are held together at their four corners with the aid of the screw bolts 30; the cell elements are switched such that the cathode of one cell element is electrically connected to the anode of the adjacent cell element.
  • the nuts 31 and 32 of the two end plates are tightened, so that there is only a very low contact resistance between adjacent cells.
  • the external power supply is supplied via the current connections 36 and 37 to the cathode end plate 24 and the anode end plate 25.
  • the cells hanging vertically parallel to one another in a frame construction the individual cells, starting from their edge region, having support elements lying in the extension of the membrane surface, which rest on a horizontally running support of the frame construction; the two outer cells, with their respective outward-facing supports or half-shells, are in electrical and mechanical contact with one end plate, of which at least one of these end plates can be moved by pressing elements, for example spindle screws, in the direction of the other end plate for the purpose of applying the required contact pressure by pressing is.
  • pressing elements for example spindle screws
  • the current density is in the range from 2 kA to 5 kA per m2.
  • the cells are particularly suitable for chlor-alkali electrolysis, with the gas and liquid removal not shown for the sake of clarity.

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Abstract

Eine elektrochemische Membranzelle ist mit beiderseits einer Membran (8) angeordneten flächenhaften Elektroden (4,6) versehen, wobei die Elektroden jeweils auf ihrer der Membran abgewandten Seite mit einer elektrisch leitenden, als Abstandshalter dienenden Stromzuführungsstruktur (5,7) in elektrischer Verbindung stehen, wobei die Stromzuführungsstrukturen jeweils mit einem die Zelle umschließenden Träger (2,3) aus Metallblech verbunden sind. Die Kathode (6) ist mit der kathodischen Stromzuführungsstruktur (7) mittels eines durch Spannstruktur ausgeübten Preßdrucks über Auflageflächen elektrisch kontaktiert und gegen Verschiebung arretiert, wobei die Verbindung zwischen Elektrode und Stromzuführungsstruktur durch Entspannung der Spannstruktur wieder lösbar ist, um die aktiven Elektrodenflächen der Kathode auf einfache Weise austauschen zu können. Die Membranzelle wird in einer Vorrichtung mit einer Vielzahl in Reihe geschalteter Membranzellen eingesetzt. <IMAGE>

Description

  • Die Erfindung betrifft eine elektrochemische Membran-Zelle mit jeweils beiderseits einer Membran angeordneten Elektroden, wobei zwecks gleichmäßiger Stromverteilung sowohl die anodische als auch die kathodische Elektrode über eine elektrisch leitende, als Abstandhalter dienende Stromzuführungsstruktur mit einem als Stromverteiler dienenden Träger aus Metallblech verbunden sind und wenigstens eine Stromzuführungsstruktur der Zelle mit der dazugehörigen Elektrode über flächige Teile lösbar verbunden ist.
  • Eine nach dem Membranverfahren arbeitende elektrolytische Zelle ist in der EP-OS 55 930 beschrieben; sie wird auch als Membranzelle bezeichnet. Die beidseitig der Membran befindliche Elektrodenanordnung ist beispielsweise anhand der DE-OS 36 25 506 näher erläutert, in der eine folienartige Membran mit beidseitg eng anliegenden Elektroden beschrieben ist.
  • Weiterhin ist aus der DE-PS 35 19 272 eine Elektrodenstruktur für Membran- bzw. Diaphragmazellen bekannt, die einen als Stromverteiler dienenden Träger aus Metallblech aufweist, auf dem eine Vielzahl plattenförmiger Elektrodenteile eine Lamellenstruktur mit ebener Oberfläche bilden, die direkt andie Membran gepresst wird. Bei derartigen Membranzellen ist es erforderlich, die katalytisch aktive Beschichtung der Elektroden in gewissen zeitlichen Abständen zu erneuern; in der Praxis erreichen dabei die Beschichtungen der Kathoden in Membranzellen im Vergleich zu Beschichtungen der Anode eine geringere Betriebszeit. Zur Wiederbeschichtung der Elektroden ist es notwendig, die kompletten Membranzellenelemente auszubauen, wobei die Elektroden von den Zellenelementen abgetrennt, wiederbeschichtet und wieder eingebaut, gegebenenfalls verschweißt werden.
  • Aus der DE-OS 37 26 674 ist eine Elektrodenstruktur für Membranelektrolysezellen mit einem ebenen Elektrodenteil bekannt, das über metallische Abstandshalter mit einem als Stromverteiler dienenden Träger aus Metallblech verbunden ist. Die Abstandshalter sind dabei in Form einer Klemmhalterung ausgebildet, die aus einem federnden Teil und einem starren Teil bestehen, wobei jeweils der federnde Teil mit dem Träger unverrückbar verbunden ist, während der starre Teil am Elektrodenteil verbunden ist. Im Falle einer erforderlichen Reaktivierung können die aktiven Elektrodenteile somit von ihren jeweiligen Trägern getrennt und nach der Demontage direkt in die Reaktivierung eingesandt werden. Als problematisch erweist sich hier die verhältnismäßig aufwendige Klemmhalterung, wobei der Stromübergang zwischen den Klemmhalterungen sehr entscheidend von der jeweiligen Federspannung abhängig ist und nicht ohne weiteres nachträglich verstärkt werden kann. Somit kann sich der Übergangswiderstand aufgrund der verhältnismäßig kleinen Kontaktierungsflächen zwischen den Elementen der Federhalterung als widerstandserhöhend erweisen. Weiterhin ist eine gleichmäßige Umverteilung bei den in Reihe angeordneten Kontaktfederelementen schwierig.
  • Die Erfindung stellt sich die Aufgabe, eine lösbare Verbindung zwischen der Elektrode und dem jeweiligen Zellenelement zu schaffen, deren Übergangswiderstand praktisch vernachlässigbar ist, wobei außerdem eine gleichmäßige Stromversorgung über die Elektrodenfläche, erzielt werden soll.
  • Die Aufgabe wird durch die kennzeichnenden Merkmale des Anspruchs 1 gelöst.
  • In einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung wird die Stromzuführungsstruktur gegen die flächigen Teile der zugehörigen Elektrode über eine Spannstruktur, die auf die Außenseiten der Metallbleche wirkt, mechanisch gegeneinander, einen elektrischen Flächenkontakt bildend gepreßt.
  • Als vorteilhaft erweist es sich, daß die Kathode aufgrund ihres einfachen Aufbaus eine Verringerung der Herstellkosten zur Folge hat; weiterhin erweist es sich als vorteilhaft, daß der Ein- und Ausbau der Kathoden vor Ort (d. h. beim Anwender) möglich ist und somit ein kostspieliger Transport von kompletten Zellen zwecks Reaktivierung der Kathoden vermieden werden kann. Durch eine Bevorratung von Austausch-Kathoden vor Ort ist eine sofortige Wiederinbetriebnahme möglich.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform sind die Auflagenflächen zwischen der Elektrodenstruktur der Kathode und Zellenelement durch formschlüssig ineinander greifende Arretierungselemente zentriert, so daß stets die optimale Position erhalten wird. Dabei bestehen die Arretierungselemente jeweils aus einer Ausnehmung und einem in die Ausnehmung ragenden Vorsprung, wobei diese Anordnung neben der sehr wichtigen flächenhaften Kontaktierung ebenfalls der elektrischen Kontaktierung dienen kann.
  • Als vorteilhaft erweist es sich hier, daß die reaktivierten Elektroden auf verhältnismäßig einfache Weise auch vom Benutzer der Anlage in die Zellenelemente wieder eingebaut bzw. ausgebaut werden können, ohne daß zugehöriges Fachpersonal erforderlich ist; auch ist ein Umbau älterer Zellenelemente mit verschweißten Kathoden auf einfache Weise zu erfindungsgemäßen Zellenelementen möglich.
  • Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen angegeben.
  • Im folgenden ist der Gegenstand der Erfindung anhand der Figuren 1 a, 1 b, 1 c, 1 d, 1 e, 1 f und 2 a, 2 b und 2 c näher erläutert.
    • Figur 1 a zeigt ein Zellenelement einer Membranzelleneinheit mit Anode und Kathode und den zugehörigen Elektrodenstrukturen;
    • Figur 1 b zeigt gemäß Ausschnitt A eine ausschnittsweise Vergrößerung des gestrichelt dargestellten Kreises in Figur 1 a;
    • Figur 1 c zeigt ausschnittsweise eine perspektivische Ansicht der auf dem Träger aufgebrachten Stromzuführungsstruktur zusammen mit einem Teil der Kathode.
    • Figur 1 d zeigt den bereits anhand Figur 1 a erläuterten Aufbau mit einer Vielzahl von Zellen;
    • Figur 1 e zeigt gemäß Ausschnitt B den Kontakt-Übergangsbereich zweier benachbarter Zellen;
    • Figur 1 f zeigt gemäß Ausschnitt C den räumlich auseinandergezogenen Bereich zwischen Membran, Kathode und kathodischer Stromzuführungsstruktur.
    • Figur 2 a zeigt in einem seitlichen Querschnitt die Zusammenschaltung mehrerer Zellenelemente;
    • Figur 2 b stellt gemäß Ausschnitt D eine ausschnittsweise Vergrößerung des in Figur 2 a gestrichelt dargestellten Kreises dar;
    • Figur 2 c zeigt eine perspektivische Ansicht der im Zusammenbau befindlichen Membran-Zelle mit zwei schematisch dargestellten Zellenelementen.
  • Gemäß Figur 1 a besteht das Zellenelement 1 aus zwei Halbschalen 2 und 3, welche jeweils eine Anode 4 mit einer anodischen Stromzuführungsstruktur 5 und eine Kathode 6 mit einer kathodischen Stromzuführungsstruktur 7 umschließen. Zwischen Anode 4 und Kathode 6 ist eine Membran 8 eingespannt, welche das Innere des Zellenelements 1 in einem Anolytraum 9 und einen Katholytraum 10 unterteilt. Im Anolytraum 9 und Katholytraum 10 befinden sich jeweils die anodische Stromzuführungsstruktur 5 bzw. kathodische Stromzuführungsstruktur 7, welche zwischen den Elektroden und der inneren Wand der Halbschalen 2 und 3 die Stromverbindung herstellen und für die mechanische Abstützung der Elektroden gegen die Membran 8 sorgen. Die beiden Halbschalen 2 und 3 sind an ihren Rändern im Rahmenbereich 50 durch Verschlußelemente 11 sowie umlaufende Dichtelemente 12 gegen Gas- und Flüssigkeitsaustritt geschützt. Anodische und kathodische Stromzuführungsstruktur 5 und 7 sind in Form von Wellbändern ausgeführt, die jeweils durch Schweißverbindungen 16, 19 mit der Innenseite der jeweiligen Halbschalen 2 und 3 elektrisch leitend und mechanisch fest verbunden sind. Auf der Außenseite der zum anodischen Teil gehörenden Halbschale 2 sind zwecks Kontaktierung zur benachbarten, hier jedoch nicht dargestellten Kathode Kontaktstreifen 13 vorgesehen, welche aus einem diffusions- bzw. explosionsverschweißten Titan-Nickelband bestehen, dessen Titanfläche 14 mit der aus Titan bestehenden Halbschale 2 durch Verschweißen verbunden ist und deren Nickeloberfläche 15 den äußeren Kontakt zum benachbarten Kathodenelement darstellt. Die symbolisch dargestellten Schweißpunkte 26 zwischen Kontaktstreifen 13 und Halbschale 2 sind durch Widerstandsschweißen erzeugt. Auf der der Halbschale 2 abgekehrten Seite ist die aus Wellenbändern bestehende Anodenstruktur 5 ebenfalls mit Schweißpunkten 17 durch Widerstandsschweißen mit der aktivierten Fläche der Anode 4 verbunden. Zwischen der Anode 4 und der Membran 8 sind elektrisch isolierende, anolytbeständlge Abstandshalter 18 vorgesehen, welche die Anode 4 gegen die Membrane abstützen. Auf der Kathodenseite ist die Halbschale 3 ebenfalls durch Widerstandsschweißen mittels der Schweißpunkte 19 mit dem als kathodische Stromzuführungsstruktur 7 eingesetzten Wellenband elektrisch leitend und mechanisch fest verbunden. Halbschale 3 sowie das als kathodische Stromzuführungsstruktur 7 dienende Wellenband und die Kathode 6 bestehen im wesentlichen aus Nickel.
  • Als Membran 8 wird eine Kationenaustauscher-Membran eingesetzt.
  • Wie der auf Ausschnitt A gemäß Figur 1 a gerichteten Figur 1 b näher zu ersehen ist, sind zwischen Kathode 6 und Membran 8 kongruent zur Anodenseite Abstandshalter 23 aus katholytbeständigem elektrisch isolierendem elastischen Werkstoff eingesetzt. Zur Arretierung der Kathode 6 auf den als kathodische Stromzuführungsstruktur 7 dienenden Wellenbändern sind in den sich berührenden Bereichen sowohl In der Kathode 6 als auch im Wellenband übereinanderliegende Öffnungen 21, 22 vorgesehen, durch die jeweils ein Fixierungsstift 38 mit seinem Schaft geführt ist, während der verbreiterte Kopf 39 des Stiftes auf der Außenseite der Kathode zu liegen kommt; die Stifte 38 bestehen im wesentlichen aus Nickel, es ist jedoch auch möglich Fixierungsstifte aus anderem Werkstoff, z.B. Kunststoff einzusetzen. Die elektrische Kontaktierung erfolgt dabei im wesentlichen über die flächenhaft aufeinander gepreßten Kontaktbereiche der kathodischen Stromzuführungsstruktur 7 und der Kathode 6.
  • Eine zweckmäßige Ausführungsform besteht darin, daß die Köpfe 39 der Fixierungsstifte 38 gleichzeitig zur Arretierung der zwischen Kathode und Membran angeordneten Abstandshalter 23 eingesetzt sind.
  • Die aus Membran 8, Abstandshaltern 18, 23, Anode, anodische Stromzuführungsstruktur, Kathode, kathodische Stromzuführungsstruktur und den Halbschalen 2 und 3 bestehende Anordnung wird senkrecht zur Fläche der Membran durch eine von außen wirkende Kraft zusammengepreßt und in der arretierten Stellung gehalten und somit gegen seitliche Verschiebung geschützt.
  • Zur Demontage eines Zellenelements 1 wird die Preßkraft aufgehoben und die die Dichtelemente 12 zusammenpressenden Verschlußelemente 11 werden gelöst; anschließend wird die als Träger 3 dienende Halbschale von Halbschale als Träger 2 entfernt, so daß die Kathode 6 aus der kathodischen Stromzuführungsstruktur 7 zu entnehmen ist. Nach Reaktivierung der Kathode 6 wird diese auf die als Kathodenstruktur dienenden Wellenbänder aufgebracht, wobei die Fixierungsstifte 38 in die Ausnehmungen 21, 22 von Kathode 6 und Stromzuführungsstruktur 7 hineinragen, so daß mittels der Kontaktstifte eine Arretierung gegen seitliche Verschiebungen erfolgt. Nach dem Zusammenbau der Zellenelemente 1 wird durch Ausübung der von außen wirkenden Preßkraft der zur Kontaktierung erforderliche Druck erzeugt, wie dies schematisch anhand der nachfolgend erläuterten Figur 1 d erkennbar ist.
  • In Figur 1 c ist ausschnittsweise Träger 3 mit den aufgebrachten kathodischen Stromzuführungsstrukturen 7 erkennbar. Die Stromzuführungsstrukturen 7 haben die Form eines Wellbandes, wobei die der Kathode 6 zugewandten Flächen jeweils eine Öffnung 22 zur Aufnahme des durch die Öffnung 21 der Kathode geführten Fixierungsstifts 38 aufweisen. Dabei ist es möglich, an Stelle einzelner Fixierungsstifte auch Bänder 40, gegebenenfalls auch Abstandshalter mit Stiftstruktur einzusetzen, wobei der jeweilige stlftförmige Schaft 41 als Fixierungsstift durch beide Öffnungen 21, 22 ragt. Auf die Öffnungen 21 werden die hier nicht dargestellten Abstandshalter aufgebracht, welche zwecks besserer Arretierung ebenfalls mit einer Ausnehmung versehen sind, in welche die Köpfe 39 der Stifte 38 ragen.
  • Figur 1 d zeigt den bereits anhand Figur 1 a beschriebenen Zellenaufbau mit einer Vielzahl von Zellen, wobei die einzelnen Zellen schematisch in verschiedenen Fertigungszuständen dargestellt sind und die auf die beiden äußeren Zellen wirkende Preßkraft F symbolisch dargestellt ist.
  • Anhand der Zelle 45 ist der Fertigungszustand erkennbar, bei dem die Fixierungsstifte 38 sich noch vor dem Einsetzen In die Öffnungen von Kathode 6 und kathodischer Stromzuführungsstruktur 7 befinden, wobei die Köpfe 39 der Fixierungsstifte jeweils zur Membran hin ausgerichtet sind. Auf der anodischen Seite sind Anode 4 und anodische Stromzuführungsstruktur 5 in den sich flächenhaft berührenden Bereichen durch Punktschweißung elektrisch und mechanisch fest miteinander verbunden; die Zelle 46 befindet sich unmittelbar vor der Zusammensetzung, wobei die Stifte 38 bereits in die sich überlagernden Öffnungen 21, 22 von Kathode 6 und Stromzuführungsstruktur 7 eingesetzt sind, während Abstandshalter und Membran noch nicht auf den Köpfen 39 aufliegen.
  • Die Zellen 47, 48, 49 zeigen bereits endgültig montierte Zellen, wobei die zugehörigen Dicht- und Verschlußelemente am Rande zwecks besserer Übersicht nicht dargestellt sind.
  • Figur 1 e zeigt im Detail eine Vergrößerung des Ausschnitts B gemäß Figur 1 d. Anhand Figur 1 e ist der Kontakt-Übergangsbereich zwischen zwei benachbarten Zellen 47, 48 erkennbar, wobei unter Anwendung des wirkenden Preßdrucks eine Kontaktierung zwischen dem Kontaktstreifen 13 und der Außenseite der kathodischen Halbschale 3 erfolgt.
  • Figur 1 f zeigt eine Vergrößerung des Ausschnitts C gemäß Figur 1 d, wobei zwecks besserer Übersicht die Membran 8 im Abstand zur Kathode 6 mit ihrer teilweise dargestellten Stromzuführungsstruktur 7 auseinandergezogen gezeigt sind. Der Fixierungsstift 38 ragt zwecks Arretierung durch die Öffnungen 21 und 22 von Kathode 6 und Stromzuführungsstruktur 7.
  • Der in Figur 2 a dargestellte Längsschnitt zeigt die Serienschaltung mehrerer Zellenelemente zusammen mit den beiden Stirnplatten, über welche die Kontaktierung erfolgt und die Federkraft ausgeübt wird; zwecks besserer Übersicht sind hier jedoch nur drei Zellen in entspanntem Zustand dargestellt, d.h., daß nach Figur 2 a keine Preßkraft ausgeübt wird.
  • Jedes der drei Zellenelemente 1 weist jeweils eine Anoden- und Kathodenstruktur 5, 7 auf, die jeweils aus mehreren, parallel angeordneten Wellbändern besteht, welche hier in der Seitenansicht dargestellt sind. Im vorliegenden Ausführungsbeisplel sind drei Wellenbänder dargestellt, es Ist jedoch auch möglich, je nach Größe der Elektrodenfläche, die Anzahl der Wellbänder zu erhöhen.
  • Gemäß Figur 2 b (Ausschnitt D) ist anodenseitig im Querschnitt der Kontaktstreifen 13 sichtbar, welcher aus einem Titan-Nickelband besteht, wobei Titan und Nickel durch Diffusionsverschweißung bzw. Exploslonsverschweißung miteinander verbunden sind und der Kontaktstrelfen 13 titanseitig auf der Außenseite der anodischen Halbschale 2 durch Widerstandsschweißung aufgebracht ist. Aufgrund der Serienschaltung kontaktiert das Nickelteil 15 die ebenfalls im wesentlichen aus Nickel bestehende Außenseite der benachbarten kathodischen Halbschale 3.
  • Kathode und Anode der beiden äußeren Zellen sind gemäß Figur 2 a jeweils mit der Kathodenstirnplatte 24 und der Anodenstirnplatte 25 verbunden, wobei beide Stirnplatten zwecks Übertragung der Federkraft einen unelastischen Aufbau aufweisen und jeweils auf der den Zellenelementen zugewandten Seite Kontaktelemente 34, 35 aufweisen, welche überwiegend aus Nickel bestehen. Die beiden Stirnplatten 24, 25 werden durch die teilweise gezeigten Schraubbolzen 30 und Muttern 31, 32 entlang der Achse 33 zusammengedrückt, so daß die anodenseitigen Halbschalen jeweils mit den kathodenseltigen Halbschalen benachbarter Zellenelemente aufgrund der Preßwirkung zwischen Kontaktstreifen 13 Halbschale 3 mit geringem elektrischen Widerstand elektrisch verbunden sind, wobei die Kontaktierung zwischen den beiden äußeren Stirnplatten 24, 25 und den benachbarten Halbschalen 2 und 3 ebenfalls einen geringen Übergangswiderstand aufweist. Um einen Kurzschluß zu verhindern, sind Schraubbolzen 30 sowie die Muttern 31, 32 gegenüber den Stirnplatten 24, 25 durch elektrisch isolierende Durchführungen 28, 29 isoliert. Die Schraubbolzen sind bei viereckig ausgebildeten Stirnplatten in jeweils einer der vier Ecken angeordnet; zur besseren Übersicht ist hier nur ein Schraubbolzen 30 einer unteren Ecke dargestellt. Die Stromanschlüsse von Kathodenstirnplatte 24 und Anodenstirnplatte 25 sind mit den Bezugsziffern 36, 37 bezeichnet.
  • Figur 2 c zeigt eine im Aufbau befindliche Membranzelle, wobei zwischen den beiden Stirnplatten 24, 25, die mit Hilfe der Schraubbolzen 30 an ihren vier Ecken zusammengehalten werden, Zellenelemente angeordnet sind; die Zellenelemente werden so geschaltet, daß jeweils die Kathode eines Zellenelements mit der Anode des benachbarten Zellenelements elektrisch verbunden ist. Nach dem Einsatz aller Zellenelemente 1 werden die Muttern 31 und 32 der beiden Stirnplatten angezogen, so daß sich ein nur sehr geringer Übergangswiderstand zwischen benachbarten Zellen ergibt. Die äußere Stromversorgung wird dabei über die Stromanschlüsse 36 und 37 der Kathodenstirnplatte 24 und der Anodenstirnplatte 25 zugeführt.
  • Es ist jedoch auch möglich, die Zellen senkrecht hängend parallel zueinander in einer Rahmenkonstruktion anzuordnen, wobei die einzelnen Zellen von ihrem Randbereich ausgehend in Verlängerung der Membranfläche liegende Auflagelelemente aufweisen, die auf einem horizontal verlaufenden Träger der Rahmenkonstruktion aufliegen; die beiden äußeren Zellen stehen mit ihren jeweils nach außen gerichteten Trägern bzw. Halbschalen in elektrischem und mechanischem Kontakt mit jeweils einer Stirnplatte, von denen wenigstens eine dieser Stirnplatten durch Schraubelemente - beispielsweise Spindelschrauben - in Richtung der anderen Stirnplatte zwecks Aufbringung des erforderlichen KOntaktdruckes durch Pressung bewegbar ist. Der durch die Schraubelemente erzeugte Druck wird senkrecht zu den Kontaktflächen der Zellen ausgeübt.
  • Die Stromdichte liegt im Bereich von 2 kA bis 5 kA pro m². Die Zellen sind insbesondere zur Chlor-Alkali-Elektrolyse geeignet, wobei auf die Darstellung der Gas- und Flüssigkeitsabführung zwecks besserer Übersicht verzichtet wurde.

Claims (15)

  1. Elektrochemische Membran-Zelle mit jeweils beiderseits einer Membran angeordneten Elektroden, wobei zwecks gleichmäßiger Stromverteilung sowohl die anodische als auch die kathodische Elektrode über eine elektrisch leitende, als Abstandhalter dienende Stromzuführungsstruktur mit einem als Stromverteiler dienenden Träger aus Metallblech verbunden sind und wenigstens eine Stromzuführungsstruktur der Zelle mit der zugehörigen Elektrode über flächige Teile lösbar verbunden ist, dadurch gekennzeichnet, daß zur Stromübertragung wenigstens eine der beiden Elektroden (4,6) mittels Preßdruck mit der jeweils zugehörigen Stromzuführungsstruktur (5,7) über Auflageflächen elektrisch kontaktiert ist.
  2. Elektrochemische Membran-Zelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Stromzuführungsstruktur (5,7) gegen die flächigen Teile der zugehörigen Elektrode (4,6) über eine Spannstruktur, die auf die Außenseiten der Metallbleche wirkt, mechanisch gegeneinander, einen elektrischen Flächen-Kontakt bildend gepreßt werden.
  3. Elektrochemische Membran-Zelle nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die kathodische Stromzuführungsstruktur (7) gegen die flächigen Teile der zugehörigen Kathode (6) gepreßt wird.
  4. Elektrochemische Membran-Zelle nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die flächigen Teile der Kathode (6) und die Stromzuführungsstruktur (7) durch formschlüssig ineinander greifende Arretierungselemente (21, 22, 38, 41) zentriert sind.
  5. Elektrochemische Membran-Zelle nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Arretierungselemente jeweils aus einer Ausnehmung (21, 22) und einem in die Ausnehmung ragenden Stift (38, 41) bestehen.
  6. Elektrochemische Membran-Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens die kathodische Stromzuführungsstruktur (7) und der kathodische Träger (3) aus Metallblech in Richtung der Flächennormalen der Membran federnd ausgebildet sind.
  7. Elektrochemische Membran-Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens die kathodische Stromzuführungsstruktur (7) und die der Kathode (6) im wesentlichen aus Nickel bestehen.
  8. Elektrochemische Membran-Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die als Träger (2) dienenden Metallbleche jeweils auf ihrer Außenseite mit aufgeschweißten Kontaktelementen (13) versehen sind, wenigstens deren Oberfläche im wesentlichen aus Nickel besteht.
  9. Elektrochemische Membranzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die als Träger(2, 3) dienenden Metallbleche benachbarter Zellen jeweils mit Kontaktklemmen aus elektrisch gut leitendem Werkstoff versehen sind, wobei die als Träger (2) der Anode dienende Halbschale wenigstens eine als Kontaktelement dienende Oberfläche aufweist und die als Träger (3) der Kathode dienende Halbschale wenigstens ein aufgeschweißtes Kontaktelement aufweist.
  10. Elektrochemische Membranzelle nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Kontaktelement des Trägers (2) der Anode metallisch aufgespritzt ist.
  11. Elektrochemische Membran-Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Spannstruktur zwei mit Kontaktierungselementen (34, 35) versehene Stirnplatten (24, 25) aufweist, wobei durch senkrecht zur Membranfläche wirkende Schraubelemente der zur Kontaktierung erforderliche Druck erzeugt wird.
  12. Elektrochemische Membranzelle nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Schraubelemente über die Fläche der Kontaktierung gleichmäßig verteilt sind.
  13. Elektrochemische Membran-Zelle nach Anspruch 11 oder 12, dadurch gekennzeichnet, daß die als Träger (2, 3) dienenden Metallbleche zwischen wenigstens zwei Schraubbolzen angeordnet sind.
  14. Elektrochemische Membran-Zelle nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Stirnplatten (24, 25) aus elektrisch leitendem Werkstoff bestehen und daß die Schraubbolzen (30) und Schraubelemente (31, 32) mittels elektrisch isolierenden Durchführungen (28, 29) gegenüber den Stirnplatten (24, 25) isoliert sind.
  15. Elektrochemische Membran-Zellen nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen zwei Stirnplatten (24, 25) wenigstens zwei Zellenelemente (1) in Reihenschaltung angeordnet sind.
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