DE967973C - Verfahren zur Durchfuehrung endothermer, chemischer Reaktionen - Google Patents

Verfahren zur Durchfuehrung endothermer, chemischer Reaktionen

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Description

AUSGEGEBEN AM 2. JANUAR 1958
A 21846 IFa/ 12g
Bei endothermen, chemischen Reaktionen kann man die zur Durchführung der Reaktion erforderliche Wärme entweder durch die Wandungen des Reaktionsraumes hindurch oder aber mittels eines geeigneten Wärmeträgers direkt zuführen. Solche Wärmeträger können fest, flüssig oder gasförmig sein. Will man jedoch Reaktionen durchführen, die bei hohen Temperaturen ablaufen, wie dies insbesondere für Krackreaktionen zutrifft, bei denen eine hohe Ausbeute an gasförmigen Kohlenwasserstoffen, wie Acetylen, Äthylen oder Propylen usw., erwünscht ist, so bereitet die Zuführung der Wärme durch die Wandungen des Reaktionsraumes hindurch in zweifacher Hinsicht große technische Schwierigkeiten. Einmal kann die Temperatur des Heizmediums nicht so weit gesteigert werden, wie es im Interesse eines guten Wärmeübergangs zur Erzielung einer möglichst hohen Temperaturdifferenz (AT) zwischen Außen- und Innenwand des Reaktors erwünscht wäre, da die thermische Beständigkeit des Wandmaterials dies nicht zuläßt; zweitens ist eine gewisse Zeitspanne erforderlich, um das thermisch zu behandelnde Gut auf die gewünschte hohe Reaktionstemperatur aufzuheizen. Die für diese Aufheizung benötigte Zeit bedingt auch, daß längere Zeit hindurch Temperaturbereiche durchlaufen werden, in welchen unerwünschte Reaktionen auftreten können. Sind für solche Reak-
709 831/12
tionen, ζ. B. Krackreaktionen, extrem kurze Reaktionszeiten Voraussetzung, so ist diese Bedingung bei indirekter Heizung meist nicht erfüllbar. Es sind deshalb verschiedene "Verfahren vorgeschlagen worden, die diese Schwierigkeiten umgehen sollen. Einmal hat man versucht, die Wärme im Reaktionsgut selbst zu erzeugen, indem man einen Teil des Einsatzgutes njit einer gewissen Menge Luft oder Sauerstoff zur Verbrennung bringt und mit ίο der so erzeugten Wärme den Rest des Einsatzgutes umsetzt (autotherme Krackung bzw. Siachsse-Verfahren der Methanspaltung). Dieses Verfahren ist in wärmetechnischer Hinsicht ideal zu nennen; ihm haften jedoch auch nicht zu übersehende Nachteile an. Erstens wird ein gewisser Teil des Einsatzgutes als bloßes Heizmaterial verwendet, was bei wertvollen Rohstoffen schon einen wesentlichen wirtschaftlichen Nachteil bedeutet, zweitens aber wird das gewünschte Produkt durch die Verbrennungsao produkte CO, CO2, N2 mehr oder weniger stark verdünnt, so daß seine Reindarstellung schwierig wird und meist erhebliche Kosten verursacht. Führt man j edoch die Wärme mittels hocherhitzter, fester, inerter und katalytisch wirkender Wärmeträger ein, so wird zwar das gewünschte Endpro-c dukt nicht verdünnt, jedoch werden die technischen Schwierigkeiten, die sich aus der Aufheizung und dem Transport des hocherhitzten festen Wärmeträgermaterials ergeben, vergrößert. Es resultieren meist äußert kompliziert aufgebaute, reparaturanfällige Apparaturen von erheblicher Größe. Verwendet man jedoch einen gasförmigen Wärmeträger, so ist es erwünscht, daß dieser zwei Bedingungen erfüllt: Einmal muß er sich leicht wieder von dem Reaktionsprodukt abtrennen lassen, zum anderen soll er eine möglichst hohe spezifische Wärme besitzen, um mit einem Minimum an Wärmeträgervolumen ein Maximum an Wärmeenergie in den Reaktionsraum einbringen zu können. Es ergeben sich also folgende Forderungen: i. Das Einsatzgut ist so hoch als irgend angängig vorzuheizen und im wesentlichen nur die zur Durchführung der endothermen Reaktion er- j forderliche Wärme mit dem Wärmeträgergas einzubringen, um die Menge des Wärmeträgergases soweit als möglich zu reduzieren. Die getrennte Aufheizung von Wärmeträgergas und Einsatzgut erfordert jedoch wieder einen zusätzlichen apparativen Aufwand.
2. Jm Interesse dier Einhaltung kurzer Reaktionszeiten muß durch geeignete Ausgestaltung des Reaktionsraumes dafür gesorgt werden, daß eine möglichst schnelle und vollständige Mischung von Einsatzgut und Wärmeträgergas gewährleistet wird. 3. Zur Schonung des Wandmaterials ist dessen Temperatur möglichst niedrig zu halten.
Es wurde nun gefunden, daß man diese drei Bedingungen, erstens die notwendige Vorheizung des Einsatzgutes, zweitens die ideale und spontane Durchmischung der Komponenten und drittens das Fernhalten hoher Temperaturen von den Wandungen des Reaktionsraumes, in einfachster Weise gleichzeitig erfüllen kann, indem man einen Reaktionsraum benutzt, der in der erfindungsgemäßen Weise, wie in Abb. 1 beispielsweise gezeigt, ausgestaltet ist, also einen Zyklon darstellt. In diesen tritt das flüssige, dampf- oder gasförmige Einsatzgut bei A in Form einer Schraubentangente ein und bildet eine an der Wandung gleitende Strömung aus. Diese Strömung bewegt sich mit ständig zunehmender Winkelgeschwindigkeit bis in die Spitze des Zyklons vor, Kehrt dort um und wirbelt im Kern des Zyklons bei C wieder aus. Führt man· nun z. B. bei B einen Strom des gas- bzw. dampfförmigen Wärmeträgergases in der Nähe des Umkehrpunktes der Zyklonströmung oder an demselben ein, so erreicht man 'einmal eine geradezu ideale Durchmischung zwischen Wärmeträgergas und Einsatzgut, zum anderen heizt der von B nach C fließende Gasstrom, in dem sich die gewollte Reaktion abspielt, dag kalt eintretende Einsatzgut weitgehend auf und kühlt sich dabei selbst in der Nähe des Austrittspunktes C so weit ab, daß unerwünschte weitere Reaktionen nicht mehr eintreten und das Gleichgewicht eingefroren wird. Hierdurch werden ganz wesentliche Vorteile gegenüber allen bisher bekannten Reäktortypen erreicht: r. Die Reaktionsdauer läßt sich in geradezu unbegrenzter Weise variieren, ohne daß der Reaktionsraum vergrößert oder verkleinert werden müßte, indem man a) unter Beibehaltung des Mengenverhältnisses Wärmeträgergas zu Einsatzgut sowie unter Beibehaltung der Temperatur des Wärmeträgergases die Gesamtdurchsatzmenge vergrößert oder verkleinert; b) die Temperatur des Wärmeträgergases herabsetzt und dafür dessen Menge erhöht, während die Menge des Einsatzgutes konstant gehalten wird; hierdurch wird nicht nur eine Verkürzung der Reaktionszeit erreicht, sondern auch gleichzeitig der Partialdruck, unter dem das Einsatzgut zur Reaktion kommt, erniedrigt, so daß bei Beibehaltung der Reaktionstemperatur, die Reaktion mehr in eine gewünschte Richtung gelenkt werden kann; c) umgekehrt kann man die Temperatur des Wärmeträgergases erhöhen und seine Menge verringern, während die Menge des Einsatzgutes konstant gehalten wird; hierdurch wird die Reaktionszeit wiederum unter Beibehaltung der Reaktionstemperatuf verlängert, während gleichzeitig der Partialdruck erhöht wird.
2. Die Reaktionstemperatur kann variiert werden, indem man a) unter Beibehaltung der Temperatur des Wärmeträgergases dessen Menge im Verhältnis zum Einsatzgut erhöht oder erniedrigt, b) unter Beibehaltung des Mengenverhältnisses Wärmeträgergas zu Einsatzgut die Temperatur des Wärmeträgergases erniedrigt bzw. erhöht.
Es wird auf diese Weise möglich, die Reaktion in jede gewünschte Richtung zu lenken. So kann man z. B. in derselben Apparatur einen schweren Kohlenwasserstoff kracken und erhält a) bei hohen Temperaturen, kurzen Reaktionszeiten und geringem Partialdruck hohe Ausbeuten an gasförmigen Kohlenwasserstoffen, -wie Acetylen, Äthylen, Propylen und Butylen; b) bei tieferen Temperaturen, längeren Reaktionszeiten und höheren
Partialdrucken weniger gasförmige und mehr flüssige Produkte, unter anderem hocharomatische Benzine mit guten Oktanzahlen.
3. Die Wand des Reaktionsraumes wird durch die an der Wand gleitende, relativ kalte Strömung des Einsatzgutes gekühlt. Die Folge ist, daß der Reaktor nicht aus einem besonders ausgewählten kostspieligen, hoch thermisch beständigen Material erbaut werden muß und daß - ferner die äußere Isolation des Reaktionsraumes infolge geringerer Temperaturdifferenz nach außen weniger Schwierigkeiten bereitet und die Wärmeverluste geringer werden.
4. Das Einsatzgut wird ohne jede Wärmeübertragung durch Wände hindurch so weit erforderlich verdampft und Gas bzw. Dampf etwa bis zu der Temperatur aufgeheizt, bei der die Reaktion beginnen soll.
5. Enthält das Einsatzgut Bestandteile oder bilden sich solche, die bei der gewollten Reaktions:
temperatur nicht verdampfbar sind (z. B. Kohlenstoff bei der Krackung von schweren ölen oder Erdölrückständen), so kann man diese Stoffe auf einfache Weise bei Punkt B an der Zyklonspitze austragen. In diesem Falle muß das Wärmeträgergas durch ein besonderes, bei B in den Reaktionsraum hineinragendes Zentral rohr eingeführt werden. Besonderes Kennzeichen der Erfindung ist, daß durch die Art der Zyklbnströmung eine Trennung von Einsatzgut und Wärmeträgergas ohne jede Scheidewand so lange erreicht wird, bis am Umkehrpunkt spontane Durchmischung und Beginn des Reaktionsablaufs erfolgt. An das Einsatzgut wird zu dessen Vorheizung nur der Strahlungsanteil der Wärme abgegeben, der sonst zum Teil verlorengegeben werden müßte.
Der Spitzenwinkel des Zyklonkegels richtet sich nach der Art der gewünschten Reaktion, insbesondere nach der gewollten Reaktionsdauer und der Tatsache, ob feste oder flüssige Produkte auszutragen sind. Er kann zwischen o° (Zylinderform, wie Abb. 2) und etwa 900 variieren und beträgt vorzugsweise 300. Die in Apparaturen der erfindungsgemäßen Form zu erreichenden Wärmeausbeuten sind außerordentlich hoch und erreichen nahezu 100%. Das bei vielen Reaktionen erforderliche Abschrecken, · etwa zum Zwecke des Einfrierens des Gleichgewichtes, erfolgt schon durch das Einsatzgut selbst und kommt so direkt der ")O Wärmebilanz der Gesamtreaktion zugute. Bei den meisten bisher bekannten Verfahren muß die Abschreckung in einem zweiten Apparat mit einem besonderen Kühlmedium vorgenommen werden. Die an dieses Kühlmedium abgegebene Wärme läßt sich dann nur sehr unvollkommen und mit erneutem apparativem Aufwand wiedergewinnen, sie ist praktisch verloren.
Wenn zur Erzielung besonderer Effekte die Anwendung eines Katalysators geboten erscheint, so kann dieser entweder in Form eines Netzes oder auf einer porösen Unterlage in der Nähe der Mischungsstelle auf der Reaktionsstrecke B-C angeordnet werden. Besonders günstig kann es auch sein, staubförmige Katalysatoren mit dem Strom des Wärmeträgergases oder durch eine besondere 6§ Zuleitung bei D einzuwirbeln, während der Reaktionsdauer mit dem Einsatzgut in Kontakt zu belassen und in einem nachgeschalteten Abscheider, z. B. Zyklon, wieder auszuschleusen.
Beispiel
In einem gemäß Abb. 1 oder 2 gestalteten Reaktionsraum werden bei A pro Stunde 300 kg eines Leichtbenzins vom Siedebereich ο bis 1050 eingedüst. Dieses verdampft durch Strahlung sofort beim Austritt aus der Düse. Der Kohlenwasserstoffdampf heizt sich auf seinem Weg an der Wand entlang auf etwa 4000 auf und tritt bei B in den Strom von 400 kg/h auf 12000 überhitzten Wasserdampf ein. Auf dem Weg von B nach C gibt der Dampf seine Wärme an den Kohlenwasserstoff ab, wodurch dieser in bei normaler Temperatur gasförmige Paraffine, Olefine und Wasserstoff umgesetzt wird. Das austretende Gemisch wird in üblicher Weise gekühlt und der Dampf kondensiert. 8g Der gasförmige Anteil besteht gewichtsmäßig aus
47% Acetylen + Äthylen
24% Propylen ■+ Butylen
12% Methan
4% Äthan + Propan + Butan 10% Kohlenwasserstoffe C5 und höher 3% Wasserstoff
100%,
er wird in an sich bekannter Weise getrennt und daraus die wertvollen Olefine gewonnen.
Es ist bereits bekannt, daß man in einem Reaktionsgefäß eine schraubenförmige Strömung aufrechterhalten kann, wenn man das Einsatzgut tangential an einer oder mehreren Stellen in den Reaktionsraum einführt. Diese Verfahren dienen im allgemeinen dazu, eine gute und intensive Durchmischung der Reaktionsteilnehmer ohne Anwendung einer Rührung zu gewährleisten.
Dabei stellt sich im allgemeinen ein gleichmäßiges Temperaturniveau (Mischtemperatur) im gesamten Reaktion--raum ein. Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist es jedoch, durch geeignete Führung der Teilströme (Zyklonströmung) die Reaktion wandunabhängig im freien Mittelraum des zyklonförmigen Reaktors ablaufen zu lassen. Hierdurch werden einmal etwa mögliche schädliche katalytische Einflüsse des Wandmaterials und auch Wandreaktionen ausgeschaltet, zum anderen wird die Wand des Reaktionsraumes selbst relativ kalt gehalten, so daß Reaktionen, die bei hohen Temperaturen ablaufen, in Materialien durchgeführt werden können, die an sich derartigen Temperaturen nicht gewachsen sind.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRÜCHE:
    i. Verfahren zur Durchführung endothermer, chemischer Reaktionen, insbesondere von Krackreaktionen, dadurch gekennzeichnet, daß das umzusetzende flüssige, dampf- oder gasförmige Gut tangential einem zyklonartig gebauten
    Reaktor zugeführt und dem Einsatzgut entgegenströmend in der Nähe des Umkehrpunktes der Zyklonströmung ein geeignetes Wärmeträgergas in den Reaktor eingeführt wird.
    2. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß als Wärmeträgergas überhitzter Wasserdampf benutzt wird.
    3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Wärmeträgergas ein Gemisch gasförmiger Verbrennungsprodukte benutzt wird.
    4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß nicht verdampfbare oder feste Anteile des Einsatzgutes an der Spitze des
    j 5 Reaktors ausgeschleust werden.
    5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß als Einsatzgut ein rohes Erdöl verwandt wird, dessen nicht verdampfbare Anteile aus dem Reaktor ausgeschleust werden.
    6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Durchführung einer Kreislaufkrackung das flüssige Einsatzgut mit Hilfe zurückgeführter Gase zerstäubt und tangential in den Reaktionsraum eingeführt wird.
    7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß Katalysatoren in der Reaktionszone fest angeordnet oder mit dem Wärmeträgergas in Staubform eingewirbelt und in einem nachgeschalteten Abscheider wieder ausgeschleust werden.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    Belgische Patentschrift Nr. 506697;
    deutsche Patentschriften Nr. 879091, 578710; USA.-Patentschriften Nr. 2 582 246, 2582710; deutsche Patentanmeldung ρ 48265 I a/241 (bekanntgemacht am 5. März 1953).
    Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
DEA21846A 1955-01-03 1955-01-04 Verfahren zur Durchfuehrung endothermer, chemischer Reaktionen Expired DE967973C (de)

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