DE69112396T2

DE69112396T2 - Modulare brennstoffzellenanordnung.

Info

Publication number: DE69112396T2
Application number: DE69112396T
Authority: DE
Inventors: Christopher Dyer
Original assignee: Bell Communications Research Inc
Current assignee: Iconectiv LLC
Priority date: 1990-04-20
Filing date: 1991-02-04
Publication date: 1996-03-14
Anticipated expiration: 2011-02-05
Also published as: EP0524939A4; WO1991016734A1; EP0524939A1; JPH05506122A; US5094928A; DE69112396D1; JP2830927B2; EP0524939B1

Description

Hintergrund der Erfindung

Die Erfindung betrifft Brennstoffzellen und insbesondere Zellen, die gasförmige oder flüssige Brennstoffe verbrauchen und elektrische Energie erzeugen.
Eine vorteilhafte Brennstoffzelle zur Energieumwandlung ist in meinem US-Patent Nr. 4,863,813 beschrieben. In einer Zelle des darin beschriebenen Typs wird ein wasserstoffhaltiges Material bei Zimmertemperatur, etwa eine gasförmige Mischung aus Wasserstoff und Sauerstoff, direkt in elektrische Gleichstromenergie umgewandelt, und das einzige Reaktionsprodukt ist Wasser.
In einem spezifischen Beispiel dieser Zelle wird eine gasdurchlässige ionisch leitende Membran mit einer Dicke im Submikrometerbereich, die aus Pseudoboehmit besteht, auf einer Elektrode abgelagert, die ein platiniertes undurchlässiges Substrat aufweist. Eine zum Beispiel aus Platin bestehende Schicht wird auf der Oberseite der Membran abgelagert, um die zweite Elektrode der Zelle zu bilden. Die zweite Elektrode ist porös genug, um es der Gasmischung zu erlauben, in die Membran überzutreten.
Für eine Wasserstoff/Luft-Brennstoffmischung liefert diese Zelle nutzbaren Strom mit einer Ausgangsspannung so groß wie ungefähr ein Volt, für Wasserstoff > 50 % unabhängig von dem Verhältnis von Wasserstoff zu Luft. Obgleich dieser Wert der Ausgangsspannung für viele Anwendungen von praktischem Interesse ausreichend ist, habe ich erkannt, daß es wünschenswert wäre, eine Version der Basiszelle zu ersinnen zu versuchen, die eine höhere Spannung und Leistung zu erzeugen imstande ist. Eine solche Version, insbesondere wenn sie geeignet wäre, durch billige fortlaufende Fertigungstechniken hergestellt zu werden, würde die Anwendungen, für die die Zelle als eine attraktive Energiequelle angesehen wird, wesentlich vermehren.
Der Artikel von C.K. Dyer "A novel thin-film electrochemical device for energy conversion", Nature, Band 343, Nr. 6258, 8-2-90, London, Seiten 547-548, offenbart Brennstoffzellen, in denen Gase wie Wasserstoff und Sauerstoff vereinigt werden. Diese Brennstoffzellen weisen eine gasdurchlässige, ionisch leitende Membran mit einer Dicke im Submikrometerbereich auf, die auf einem platinierten undurchlässigen Substrat (innere Elektrode) abgelagert ist. Eine zvveite, äußere Elektrode ist auf der Außenseite der Membran abgelagert und ist porös genug, um es Gasen zu erlauben, in die Membran ohne feine Löcher überzutreten. Diese Brennstoffzellen sind auf einem beweglichen flexiblen Träger aufgebaut und zu einer Spirale aufgewickelt, wobei eine Parallelschaltung zwischen den Zellen gebildet wird.

Abriß der Erfindung

Gemäß den Prinzipien der vorliegenden Erfindung werden n Brennstoffzellen, jede von dem oben erwähnten Typ, in Reihe verbunden, um einen modularen Aufbau zu schaffen, dessen Ausgangsspannung die n-fache einer einzelnen Zelle ist. Der Aufbau enthält einen geweilten Stromsammler, der zwischen benachbarte Zellen gelegt ist, um die Kathodenelektrode einer Zelle direkt mit der Anode der nächsten zu verbinden. Dieser Sammler ist so gestaltet, daß sichergestellt ist, daß die Brennstoffmischung leichten Zugang zu im Grunde der gesamten Oberfläche der porösen Elektrode jeder Zelle hat.
Gemäß der Erfindung werden weiterhin Bauelemente des modularen Aufbaus vorteilhaft in langgestreckter Form in einem fortlaufenden Fertigungsprozeß hergestellt. Nachfolgend werden die langgestreckten Elemente vereinigt, um einen langgestreckten Aufbau zu bilden, der dann in Abschnitte geschnitten werden kann, um vielfache individuelle modulare Aufbauten zu bilden.
Eine beliebige Anzahl von individuellen, gemäß der Erfindung hergestellten modularen Brennstoffzellenaufbauten kann in einen Aufbau integriert werden, der nur zwei äußere Anschlüsse enthält. So ein Aufbau kann als Flachpackung von Basiszellen mit planarflächigen äußeren Anschlüssen gepackt werden. Oder der Aufbau kann aufgewickelt werden, um ein kompaktes spiralförmiges Paket zu bilden, dessen Außenseite eine Elektrode des Aufbaus bildet. In dem spiralförmigen Paket ist ein in Längsrichtung verlaufendes leitendes Element im Kontakt mit der Innenseite des spiralförmigen Aufbaus angeordnet, um die andere Elektrode des Aufbaus zu bilden.

Kurzbeschreibung der Zeichnungen

Ein vollständiges Verständnis der vorliegenden Erfindung und ihrer obigen und vveiteren Merkmale und Vorteile ergibt sich unter Berücksichtigung der folgenden detaillierten Beschreibung in Verbindung mit der beigefügten, nicht maßstäblichen Zeichnung, in der:
FIG. 1 eine Querschnittsdarstellung eines spezifischen beispielhaften modularen Brennstoffzellenaufbaus ist, der gemäß den Prinzipien der vorliegenden Erfindung hergestellt ist;
FIG. 2 eine bestimmte Weise veranschaulicht, in der ein Aufbau vom in FIG. 1 gezeigten Typ als flacher Stapel mit planarflächigen äußeren Anschlüssen gepackt werden kann;
FIG. 3 einen Aufbau vom Typ in FIG. 1 zeigt, der aufgewickelt ist, um eine Spirale zu bilden;
und FIG. 4 eine vereinfachte Schemazeichnung ist, die die Weise zeigt, in der der modulare Aufbau von FIG. 1 in einem Fertigungsprozeß mit fortlaufender Beschickung hergestellt werden kann.

Detaillierte Beschreibung

Zwecks eines bestimmten Veranschaulichungsbeispiels zeigt FIG. 1 einen spezifischen, gemäß den Prinzipien der vorliegenden Erfindung hergestellten modularen Aufbau 10, bei dem fünf identische Brennstoffzellen in Reihe zusammengeschaltet sind. Im allgemeinen ist die Erfindung auf die Zusammenschaltung von n solchen Zellen anwendbar, wobei n eine positive ganze Zahl mit einem Wert von wenigstens zwei ist.
Vorteilhaft ist jede der n (n=5) in Reihe verbundenen Zellen, die in FIG. 1 gezeigt sind, von dem in dem zuvor erwähnten US-Patent Nr. 4,863,813 beschriebenen Typ. Der gezeigte Aufbau ist imstande, eine Ausgangsspannung zu liefern, die das fünffache einer einzelnen Zelle ist. Somit liefert zum Beispiel der Aufbau von FIG. 1 eine Ausgangsspannung von ungefähr fünf Volt.
Gemäß der Erfindung wird bei dem Aufbau 10 von FIG. 1 eine geeignete Mischung aus einem Brennstoff und einem Oxidationsmittel in einer Richtung geleitet, die parallel zu der angezeigten Z-Richtung ist. Wie im Detail weiter unten beschrieben, sind die Zellen des Aufbaus 10 so strukturiert, daß es der Mischung ermöglicht wird, im wesentlichen zu der gesamten Oberfläche der oberen Schicht eines Mehrschicht-Teils jeder Zelle Zugang zu haben.
Geeignete Brennstoffe, die von erfindungsgemäß hergestellten Aufbauten verbraucht werden, um elektrische Energie zu erzeugen, sind wasserstoffhaltige Materialien wie Wasserstoff, Methan und Methanol. Die Brennstoffe können in flüssiger oder gasförmiger Form sein.
Ferner sind viele geeignete Oxidationsmittel oder Oxidationsmittelsorten erhältlich, zur Vereinigung mit dem Brennstoff, um eine Mischung zum Speisen des Aufbaus 10 zu liefern. In der Praxis ist das gebräuchlichste Oxidationsmittel gasförmiger Sauerstoff oder Luft.
Die in FIG. 1 gezeigte unterste Zelle 12 wird im Detail beschrieben. Die anderen zusammengeschalteten Zellen 13 bis 16 von FIG. 1 sind jede mit der Zelle 12 identisch. Jede der fünf Zellen weist eine Mehrschicht-Struktur und einen gewellten Stromsammler auf.
Die unterste Schicht 18 der Zelle 12 (FIG. 1) bildet eine leitende Schicht, die als Stromsammler und Katalysatorträger dient. Beispielsweise weist die Schicht 18 eine Metallfolie oder ein Band auf, das zum Beispiel aus Aluminium oder Nickel hergestellt ist. Oder die Schicht 18 kann ein Band sein, das aus einem standardmäßigen leitenden Polymer hergestellt ist. Alternativ kann die Schicht 18 einen Film aus einem leitenden Material wie Aluminium oder Nickel aufweisen, das auf einem Trägerband abgelagert ist, das zum Beispiel aus einem leitenden Polymer besteht.
Um sicherzustellen, daß der in FIG. 1 gezeigte Aufbau bei kompaktem Format eine relativ hohe Leistungsdichte zeigt, ist es vorteilhaft, daß die Oberseite der Schicht 18 eine unregelmäßige Oberfläche hat. Solche Unregelmäßigkeiten können den leitenden Materialien inhärent sein, die verwendet werden, um die Oberseite der Schicht 18 zu bilden. Sind der Oberfläche keine Unregelmäßigkeiten inhärent, so kann die Oberfläche auf eine standardmäßige Weise bearbeitet werden, zum Beispiel durch Ätzen, um die gewünschten Unregelmäßigkeiten zu erhalten. Was gewünscht ist, ist in jedem Fall eine tatsächliche Oberfläche, die zum Beispiel ungefähr eine Größenordnung größer als die scheinbare Fläche der Schicht 18 ist, gemessen mittels ihrer Gesamtabmessungen in den angezeigten X- und Z- Richtungen.
Über der Schicht 18 der Zelle 12 von FIG. 1 liegt eine dünne Katalysatorschicht 20. Wie im US-Patent Nr. 4,863,81 3 beschrieben, sind zur Bildung einer solchen Katalysatorschicht verschiedene Materialien geeignet. Diese Materialien umfassen Platin, Palladium und Legierungen aus Platin und Palladium. Eine solche Schicht wird durch einen standardmäßigen Ablagerungsprozeß auf eine Dicke von zum Beispiel ungefähr 1000 bis 5000 Nanometer (nm) gebildet. In der Praxis entspricht die Fläche der Oberfläche der dünnen Schicht 20 genau derjenigen der darunterliegenden Schicht 18. Die Schichten 18 und 20 sind zusammen so gestaltet, daß sie für die zuvor spezifizierte Mischung aus Brennstoff und Oxidationsmittel undurchlässig sind.
Wie weiter unten detaillierter beschrieben wird, kann sowohl die Bildung der Katalysatorschicht 20 auf der leitenden Trägerschicht 18 als auch die Bildung von zusätzlichen (zu beschreibenden) Schichten auf der Schicht 20 leicht in einem fortlaufenden Fertigungsprozeß durchgeführt werden, um eine langgestreckte Mehrschicht-Struktur zu bilden. Auf diese Weise können auf eine schnelle, billige Weise vielfache langgestreckte Bestandteile gebildet werden, die dafür geeignet sind, viele individuelle modulare Aufbauten zu bilden, jeder von dem in FIG. 1 gezeigten Typ.
Eine Schicht 22, die über der Katalysatorschicht 20 der Zelle 12 liegt (FIG. 1), weist einen Festelektrolyten auf. Gemäß der Erfindung und wie detaillierter im US- Patent Nr. 4,863,81 3 beschrieben, besteht die Schicht 22 aus einem Material, das durch eine brauchbar hohe Leitfähigkeit für Wasserstoffionen (H&spplus;) oder Hydroniumionen (H&sub3;O&spplus;) gekennzeichnet ist. Zusätzlich ist die Schicht 22 für den Brennstoff, für das Oxidationsmittel und für das Produkt der Reaktion zwischen dem Brennstoff und dem Oxidationsmittel durchlässig. Ferner bildet die Schicht 22 einen Elektronenisolator mit einem spezifischen Widerstand von wenigstens ungefähr 10&sup6; Ohm-Zentimeter. In den bevorzugten Ausführungsformen ist außerdem der Festelektrolyt geeignet, in sehr dünnen Schichten hergestellt zu werden, häufig in einer Dicke von unter einem Mikrometer (um).
Gemäß den Prinzipien der vorliegenden Erfindung sind zur Bildung der in FIG. 1 gezeigten Schicht 22 zwei Klassen von Festelektrolyt-Materialien geeignet. Eine Klasse besteht aus ausgewählten hydrierten Aluminiumoxiden. Die andere Klasse besteht aus ausgewählten polymeren Materialien.
Die physikalischen Eigenschaften und Bedingungen zur Bildung von Schichten aus hydriertem Aluminiumoxid sind ausführlich untersucht worden. Eine Übersicht über viele dieser Untersuchungen erscheint als Kapitel 3 von "Oxides and Oxide Films", herausgegeben von J. W. Diggle und N. K. Vijh, Band 4, Marcer Dekker, New York, 1976, Seiten 169-253. Abhängig von den bestimmten Bedingungen umfaßt das Produkt der Reaktion zwischen Aluminium und Wasser Boehmit, Pseudoboehmit, Bayerit, Gibbsit und Kombinationen dieser Materialien. Es hat sich gezeigt, daß eines dieser Materialien, Pseudoboehmit, insbesondere zum Einschluß in erfindungsgemäß hergestellte Einrichtungen geeignet ist. Schichten, die wenigstens 50% Pseudoboehmit enthalten, werden bevorzugt, und Schichten, die wenigstens 95% Pseudoboehmit enthalten, werden am meisten bevorzugt.
Geeignete durchlässige Festelektrolyt-Schichten aus hydriertem Aluminiumoxid können durch mehrere Verfahren hergestellt werden. Zum Beispiel bildet sich eine solche Schicht auf einer reinen metallischen Aluminiumoberfläche, die Wasser in flüssiger Form in einem Behälter ausgesetzt wird oder die Wasser in Dampfform in einer Kammer in einem Temperaturbereich von ungefähr 20 bis 374 Grad Celsius ausgesetzt wird. Pseudoboehmit ist in Schichten vorherrschend, die im Temperaturbereich von ungefähr 90 bis 100 Grad Celsius erzeugt werden.
Festelektrolyt-Schichten können außerdem erzeugt werden, indem Aluminiumoxid Wasser und/oder Flüssigkeit-Dampf-Phasen ausgesetzt wird. Das Pseudoboehmit ist in Schichten vorherrschend, die im Temperaturbereich von ungefähr 90 bis 100 Grad Celsius erzeugt werden.
Geeignete Aluminiumoxidschichten können außerdem durch Eloxieren von metallischem Aluminium erzeugt werden. Dickere Schichten können durch einen Mehrschicht-Prozeß erzeugt werden, der abwechselnde Verfahrensschritte umfaßt, Aluminium abzulagern und das Aluminium oder die eloxierte Aluminiumoberfläche Wasser auszusetzen. Während der Ablagerung des metallischen Aluminiums und bevor es Wasser ausgesetzt wird kann ein Hochfrequenz-Rücksputtern verwendet werden. Dieses Rücksputtern kann die Gleichförmigkeit der Bedeckung des Aluminiums und daher auch der durchlässigen Festelektrolyt-Schicht verbessern.
Die Erzeugung einer Schicht hydriertes Aluminiumoxid aus einer anodisch gebildeten Aluminiumoxidschicht hat den Vorteil, daß eine solche Schicht durch eine sehr gleichförmige Dicke gekennzeichnet ist und präzise auf eine spezifizierte Dicke aufgewachsen werden kann. Bei dem Mehrschicht-Prozeß, der aufeinanderfolgende Aluminiumablagerungen umfaßt, hat man mit 3 bis 5 aufeinanderfolgenden Berarbeitungsschritten Festelektrolyt-Schichten von ungefähr 500 nm Dicke erzeugt. Allgemeiner sind zur Bildung der in FIG. 1 gezeigten Festelektrolyt- Schicht 22 ungefähr 300 nm bis 10 um dicke Schichten aus hydriertem Aluminiumoxid geeignet.
Außerdem sind polymere Materialien auf Kohlenstoffbasis bekannt, die die erforderliche Leitfähigkeit für Wasserstoffionen, elektronische Widerstandsfähigkeit und Durchlässigkeit für Brennstoff, Oxidationsmittel und Reaktionsprodukte dazwischen besitzen. Ein Beispiel für ein Polymer, bei dem leicht ionische Wasserstoffsorten mobilisiert werden können, ist perfluorinierte Sulfosäure. Diese liefert die notwendige Wasserstoffionenbeweglichkeit. Solche Polymere haben gewöhnlich eine genügende Gasdurchlässigkeit und elektronische Widerstandsfähigkeit, um als Festelektrolyten in gemäß den Prinzipien der vorliegenden Erfindung hergestellten Aufbauten brauchbar zu sein.
Ein spezifisches beispielhaftes polymeres Material, das zur Bildung der Festelektrolyt-Schicht 22 (FIG. 1) geeignet ist, ist das im Handel erhältliche perfluorinierte Sulfosäurepolymer, das als Nafionor bekannt ist. In der Praxis ist dieses Material viel leichter zu verwenden als Pseudoboehmit, da Nafion lösungsgeschleudert werden kann, um dünne Schichten im Bereich von ungefähr 1 bis 10 um zu bilden. Diese Fertigungstechnik ist insbesondere mit dem weiter unten beschriebenen fortlaufenden Prozeß kompatibel und in FIG. 4 dargestellt.
Wie in FIG. 1 gezeigt, liegt über der Festelektrolyt-Schicht 22 eine Schicht 24. Die Schicht 24 weist eine durchlässige katalytische Elektrode auf, die aus einem Material wie zum Beispiel Platin, Palladium oder Legierungen aus Platin und Palladium besteht. Die Schicht 24 ist in dem Sinne durchlässig, daß sie es der Brennstoff/Oxidationsmittel-Mischung erlaubt, in die Festelektrolyt-Schicht 22 überzutreten. Beispielsweise kann dies verwirklicht werden, indem eine dünne, inhärent poröse Schicht bis auf eine Dicke von zum Beispiel ungefähr 100 nm auf die Oberseite der Schicht 22 gesputtert wird. Für eine dickere Schicht, die die erforderliche Porösität für die Brennstoff/Oxidationsmittel-Mischung nicht inhärent zeigt, kann die Schicht 24 durchlässig gemacht werden, indem darin ein Muster aus Durchgangslöchern gebildet wird.
Beide Schichten 20 und 24 müssen aus einem Material hergestellt werden, das für die geeignete Halbzellen-Reaktion katalytisch ist. An einer Elektrode jeder Zelle wird eine Überschußzufuhr von Elektronen und positiven Ionen durch die Festelektrolyt-Schicht 22 hindurchgeleitet. An der anderen Elektrode jeder Zelle muß das Material für die Reaktion katalytisch sein, die Überschußelektronen verbraucht und überschüssige positive Ionenladung im Elektrolyten neutralisiert, indem zum Beispiel negative Ionen erzeugt werden. Man kennt eine große Zahl metallischer Materialien, die für solche Reaktionen katalytisch sind. Besonders in Betracht kommen Materialien wie Platin, Palladium, Gold, Nickel und verschiedene Legierungen, die diese Materialien umfassen. Andere geeignete katalytische Materialien umfassen Nichtmetalle wie elektronisch leitende Mischoxide mit einer Spinell- oder Perowskit-Struktur.
Gemäß den Prinzipien der vorliegenden Erfindung wird ein elektrischer Kontakt mit der katalytischen Schicht 24 der in FIG. 1 gezeigten Zelle 12 durch eine Vorrichtung hergestellt, die den Übertritt der Brennstoff/Oxidationsmittel-Mischung an die Oberfläche der Schicht 24 nicht wesentlich stört. Ferner ist die Vorrichtung wirksam, um einen elektrischen Kontakt mit dem Stromsammler (unterste Schicht 26) der nächsten angrenzenden Zelle 13 des Aufbaus von FIG. 1 herzustellen.
Gemäß einer spezifischen beispielhaften Ausführungsform der vorliegenden Erfindung weist die zuvor erwähnte, in FIG. 1 gezeigte Vorrichtung einen leitenden gewellten Stromsammler 28 auf. Für die im Abstand angeordneten Teile des Stromsammlers 28 ist es durchführbar, in direktem elektrischen Kontakt mit der Oberseite der Schicht 24 zu sein. Es ist aber im allgemeinen vorteilhaft, wie in FIG. 1 gezeigt ein leitendes durchlässiges Element 30 zwischen den gewellten Stromsammler 28 und die poröse Schicht 24 zu legen, um den elektrischen Kontakt dazwischen zu verbessern und dadurch den Innenwiderstand des gezeigten Aufbaus zu verringern.
Als Beispiel weist der in FIG. 1 gezeigte Stromsammler 28 einen gewellten Streifen aus einem leitenden Material wie Aluminiumfolie oder -band auf. Alternativ kann der Sammler 28 einen gewellten Streifen aus einer leitenden polymeren Folie oder einem leitenden polymeren Band aufweisen.
Das Element 30 von FIG. 1 weist zum Beispiel ein standardmäßiges leitendes Polymer auf, das für die Brennstoff/Oxidationsmittel-Mischung durchlässig ist. Es sind viele Polymere bekannt, die die erforderliche Durchlässigkeit und elektronische Leitfähigkeit besitzen, um als das Element 30 zu dienen. Alternativ kann das Element 30 eine Schicht aus einem herkömmlichen Material aus Kohlenstoff- Faser-Geflecht aufweisen. So ein Material zeigt ebenfalls die erforderliche Durchlässigkeit und elektronische Leitfähigkeit.
Wie in FIG. 1 gezeigt, sind fünf Zellen, die jede mit der oben im Detail beschriebenen Zelle 12 identisch sind, in Reihe elektrisch zusammengeschaltet, um einen Aufbau zu bilden, dessen Ausgangsspannung die fünffache einer Zelle ist. Bei dem hier beschriebenen Aufbau bildet die unterste Schicht 18 den positiven Anschluß der Struktur. Ein gewellter Stromsammler 32 an der Oberseite des Aufbaus 10 weist den negativen Anschluß des Aufbaus auf. (Bei manchen Aufbauten, bei denen die endgültige Paketgestalt den Zugang der Brennstoff/Oxidationsmittel- Mischung an die Oberseite der Zelle 16 nicht blockiert, kann der oberste Stromsammler 32 weggelassen werden. In diesem Fall kann ein elektrischer Kontakt direkt mit der leitenden Schicht 33 hergestellt werden, die dann den negativen Anschluß der Struktur bilden würde).
In FIG. 1 dienen die gezeigten gewellten Stromsammler (mit Ausnahme des obersten 32) jeder dazu, den negativen Anschluß einer Zelle mit dem positiven Anschluß der nächsten angrenzenden Zelle zu verbinden. Somit verbindet zum Beispiel der Stromsammler 28 die Schicht 24 (negativer Anschluß) der Zelle 12 entweder direkt oder über das Zwischenglied der leitenden Schicht 30 mit der Schicht 26 (positiver Anschluß) der Zelle 13.
In einer spezifischen beispielhaften Ausführungsform der Prinzipien der vorliegenden Erfindung weist jede der in FIG. 1 gezeigten Mehrschicht-Strukturen, etwa die Struktur, die die Schichten 18, 20, 22, 24 und 30 aufweist, Abmessungen in Z- Richtung und in X-Richtung von ungefähr 5 bzw. 20 Zentimetern auf. In dieser Ausführungsform ist der gewellte Stromsammler 28 aus einem flachen, ungefähr 125 um dicken Materialstreifen mit Abmessungen in Z-Richtung und Y-Richtung von ungefähr 5 bzw. 20 Zentimetern gebildet. Beispielsweise ist die Entfernung in Y-Richtung von der Oberseite der Schicht 30 der Zelle 12 zur Unterseite der Schicht 26 der Zelle 13 dieser Ausführungsform ungefähr 500 um.
In der Praxis können modulare Aufbauten von dem in FIG. 1 dargestellten Typ auf vielfältige Weisen gepackt werden. Zwei spezifische Beispiele für solche Packungsweisen sind in FIG. 2 bzw. 3 gezeigt.
In FIG. 2 ist der modulare Aufbau 10 von FIG. 1 intakt innerhalb eines Behälters angeordnet gezeigt, der ein leitendes oberes Element 34 und ein leitendes unteres Element 36 aufweist, um eine Flachstapel-Packung zu bilden. Seitenelemente 38 und 40 des Behälters bestehen aus einem elektrisch isolierenden Material. Der oberste gewellte Stromsammler 32 des Aufbaus 10 berührt das leitende obere Element 34, während die unterste Schicht 18 des Aufbaus 10 das leitende untere Element 36 berührt. Somit weisen die Elemente 34 und 36 planarflächige positive bzvv. negative Anschlüsse des Gesamtpakets auf.
Die Vorderseite und die Rückseite des Behälters von FIG. 2 sind offen. Die benötigte Brennstoff/Oxidationsmittel-Mischung fließt in der Richtung eines Pfeils 42 in die Vorderseite des Behälters. Wasser, das einzige Nebenprodukt der Reaktion, die in dem gezeigten Brennstoffzellenaufbau auf der Basis einer Mischung aus Wasserstoff und Sauerstoff auftritt, verläßt den Behälter durch seine offene Rückseite.
FIG. 3 zeigt einen modularen Aufbau 10 vom in FIG. 1 gezeigten Typ, der aufgewickelt worden ist, um ein kompaktes spiralförmiges Paket zu bilden. Beispielsweise wird die Spirale gebildet, indem die linke Seite des Aufbaus von FIG. 1 in eine Richtung nach oben bewegt wird und dann der Aufbau in der angezeigten X- Richtung aufgewickelt wird. In diesem Fall weist die Außenseite der Packung die unterste Schicht 18 (positive Elektrode) des hier betrachteten Mehrzellen-Aufbaus 10 auf.
In der Praxis ist es vorteilhaft, vor dem Aufwickeln des Aufbaus von FIG. 1, um eine Spirale zu bilden, über einen Teil des obersten gewellten Stromsammlers 32 ein elektrisch isolierendes Band oder eine elektrisch isolierende Folie zu legen. Ein solcher lsolator, der in FIG. 3 mit dem Bezugszeichen 44 bezeichnet ist, stellt sicher, daß die Schicht 18 und der Stromsammler 32 in einer engen Spirale nicht miteinander kurzgeschlossen werden. Alternativ kann ein geeignetes isolierendes Material nur auf den Oberseiten eines Teils des Sammlers 32 abgelagert werden, um das gleiche Ergebnis zu erzielen.
In FIG. 3 ist ein in Längsrichtung verlaufender leitender Stab 46, dessen Hauptachse zu der angezeigten Z-Achse parallel ist, in elektrischem Kontakt mit einer Oberfläche des aufgewickelten Aufbaus 10 gezeigt. Insbesondere ist der Stab 46 so gestaltet, daß er in direktem elektrischen Kontakt mit einem Teil des gewellten Stromsammlers 32 (FIG. 1) ist. Der Stab 46, der zum Beispiel aus Aluminium hergestellt werden kann, bildet somit die negative Elektrode der spiralförmigen Packung.
Die spiralförmige Packung von FIG. 3 ist in einem Behälter 48 mit offenen Enden angeordnet gezeigt. Als Beispiel besteht der Behälter 48 aus einem leitenden Material wie Aluminium. In diesem Fall weist die Außenseite des Behälters 48 die positive Elektrode des gepackten Mehrzellen-Aufbaus 10 auf. Im Betrieb fließt die benötigte Brennstoff/Oxidationsmittel-Mischung in einer zu der angezeigten Z- Achse parallelen Richtung in ein Ende des Behälters 48.
FIG. 4 zeigt eine vereinfachte schematische Art und Weise, in der modulare Aufbauten vom hier beschriebenen Typ auf eine relativ billige Weise in einem fortlaufenden Fertigungsprozeß hergestellt werden können. In FIG. 4 soll jeder mit CCC bezeichnete Pfeil die fortlaufende Fertigung eines langgestreckten gewellten Stromsammlers darstellen, etwa eines der in FIG. 1 gezeigten Stromsammler 28 ... 32. Jeder mit MLS bezeichnete Pfeil soll die fortlaufende Fertigung einer langgestreckten Mehrschicht-Struktur darstellen, etwa des Teils der Struktur von FIG. 1, der die Schichten 18, 20, 22, 24 und 30 aufweist.
Wie in FIG. 4 gezeigt, werden somit langgestreckte CCC- und MLS-Bestandteile eines gemäß der Erfindung hergestellten modularen Aufbaus in einer fortlaufenden Weise individuell gefertigt und dann in einer überlappten Weise zusammengebracht. Beispielsweise sind zwecks Bildung eines langgestreckten Aufbaus, aus dem vielfache individuelle modulare Aufbauten gebildet werden können, jeder von dem bestimmten Typ von FIG. 1 (n = 5), in FIG. 4 fünf CCC-Bestandteile und fünf MLS-Bestandteile dargestellt. Überlappt bilden diese Bestandteile eine langgestreckte Version des bestimmten in FIG. 1 gezeigten modularen Aufbaus. In FIG. 4 wird diese langgestreckte Version durch einen Pfeil 50 dargestellt. Nachfolgend wird die langgestreckte Version in vielfache gleich lange Abschnitte geschnitten, die jeder mit dem modularen Aufbau von FIG. 1 identisch sind.

Claims

1. Modularer Brennstoffzellenaufbau (10), welcher aufweist:

n Brennstoffzellen, wobei n eine positive ganze Zahl mit einem Wert von wenigstens 2 ist und jede der Zellen (12, 13, 14, 15, 16) eine erste Elektrodenanordnung (24) und eine zweite Elektrodenanordnung (20) umfaßt, die durch einen Festelektrolyt-Körper (22) getrennt und damit in Kontakt sind, worin die erste Elektrodenanordnung (24) für einen Brennstoff und ein Oxidationsmittel durchlässig ist, worin die zweite Elektrodenanordnung (20) für den Brennstoff und das Oxidationsmittel undurchlässig ist und worin der Festelektrolyt-Körper (22) im wesentlichen aus einem elektronisch isolierenden Material besteht, das außerdem für wenigstens eine erste Ionenart ionisch leitend ist und das für den Brennstoff, das Oxidationsmittel und die elektrochemischen Reaktionsprodukte dieses Brennstoffs und Oxidationsmittels durchlässig ist,

und eine Stromsammeleinrichtung (28, 32), die für den Brennstoff und das Oxidationsmittel durchlässig ist und die erste Elektrodenanordnung (24) einer Zelle mit der zweiten Elektrodenanordnung (20) der nächsten angrenzenden Zelle in der Reihenverbindung von Zellen verbindet.

2. Aufbau nach Anspruch 1, worin die Stromsammeleinrichtung (28, 32) ein Ieitendes gewelltes Element aufweist.

3. Aufbau nach Anspruch 2, worin die erste Elektrodenanordnung (24) jeder Zelle eine durchlässige Schicht aus einem katalytischen Material aufweist, das mit dem Festelektrolyt-Körper (22) in Kontakt ist.

4. Aufbau nach Anspruch 3, worin die zweite Elektrodenanordnung (20) jeder Zelle ein leitendes Trägerelement mit einer Schicht aus einem katalytischen Material aufweist, das auf dem Trägerelement abgelagert und mit dem Festelektrolyt- Körper (22) in Kontakt ist.

5. Aufbau nach Anspruch 4, worin die erste Elektrodenanordnung (24) jeder Zelle weiterhin eine durchlässige leitende Schicht (30) aufweist, die zwischen die durchlässige katalytische Schicht (24) und das leitende gewellte Element (28, 32) gelegt ist.

6. Aufbau nach Anspruch 5, worin die durchlässige leitende Schicht (24) ein Material aufweist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus einem durchlässigen leitenden Polymer und einem Material aus Kohlenstoff-Faser-Geflecht ausgewählt ist.

7. Aufbau nach Anspruch 1, worin der Brennstoff wenigstens ein Element aus der Gruppe aufweist, die aus Wasserstoff, Methan und Methanol besteht, und worin das Oxidationsmittel Sauerstoff aufweist.

8. Aufbau nach Anspruch 7, worin die Stromsammeleinrichtung (28, 32) ein gewelltes Element aufweist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus einem Metall und einem leitenden Polymer besteht.

9. Aufbau nach Anspruch 8, worin die erste Elektrodenanordnung (24) jeder Zelle eine durchlässige Schicht aus einem katalytischen Material aufweist, das mit dem Festelektrolyt-Körper (22) in Kontakt ist, wobei die durchlässige Schicht aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Platin, Palladium, Gold, Nickel, Legierungen aus Platin, Palladium, Gold und Nickel und elektronisch leitenden Mischoxiden besteht.

10. Aufbau nach Anspruch 9, worin die zweite Elektrodenanordnung (20) jeder Zelle ein leitendes Trägerelement (18) aufweist, das ein Material aufweist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus einem Metall und einem leitenden Polymer besteht, und worin ein katalytisches Material in Kontakt mit dem Festelektrolyt- Körper (22) auf dem Trägerelement abgelagert ist, wobei das zuletzt erwähnte katalytische Material aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Platin, Palladium, Gold, Nickel, Legierungen aus Platin, Palladium, Gold und Nickel und elektronisch leitenden Mischoxiden besteht.

11. Aufbau nach Anspruch 10, worin der Festelektrolyt-Körper (22) ein Materal aufweist, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus einem hydrierten Aluminiumoxid und einem Polymer auf Kohlenstoffbasis besteht.

12. Aufbau nach Anspruch 1, welcher weiterhin aufweist:

eine Einrichtung, die zwei parallel im Abstand angeordnete leitende planare Elemente (34, 36) umfaßt, zum Einschließen der in Reihe verbundenen Zellen als Flachpackungs-Aufbau, wobei ein planares Element (34) in elektrischem Kontakt mit der Stromsammeleinrichtung (28, 32) ist, die mit der ersten Elektrodenanordnung (24) einer Endzelle der in Reihe verbundenen Zellen verbunden ist, und wobei das andere planare Element in elektrischem Kontakt mit der zweiten Elektrodenanordnung (20) der anderen Endzelle der in Reihe verbundenen Zellen ist, wobei die einschließende Einrichtung Öffnungen enthält, durch die der Brennstoff und das Oxidationsmittel eintreten können und das Reaktionsprodukt der Brennstoffzellen austreten kann.

13. Aufbau nach Anspruch 1, worin die in Reihe verbundenen Zellen aufgewickelt sind, um ein spiralförmiges Paket zu bilden, und der weiterhin ein leitendes Element (46) innerhalb des spiralförmigen Pakets und in Kontakt mit einer der Stromsammeleinrichtungen (28, 32) und der zweiten Elektrodeneinrichtung umfaßt um einen Ausgangsanschluß des spiralförmigen Packets zu bilden, wobei die Außenseite des spiralförmigen Packets seinen anderen Ausgangsanschluß bildet.

14 Aufbau, wie in Anspruch 1 angegeben, der durch ein Verfahren hergestellt ist, das die Verfahrensschritte umfaßt,

in einem fortlaufenden Fertigungsprozeß individuelle langgestreckte Brennstoffzellen zu bilden,

in einem fortlaufenden Fertigungsprozeß individuelle langgestreckte Stromsammeleinrichtungen zu bilden,

die langestreckten Brennstoffzellen und Stromsammeleinrichtungen zu überlappen, um einen langgestreckten Aufbau zu bilden,

und den langgestreckten Aufbau in Abschnitte zu schneiden, um vielfache individuelle Brennstoffzellenaufbauten zu bilden.