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Diese
Erfindung bezieht sich allgemein auf Verbesserungen in Kernbrennstoffelementen
zur Verwendung im Kern von Kernspaltungsreaktoren und spezifisch
auf verbesserte Kernbrennstoffelemente mit verbesserter Spannungsrisskorrosions-Beständigkeit
und verbesserter Korrosionsbeständigkeit
der inneren Oberfläche
zur Verwendung in Siedewasserreaktoren.
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Standardteile
von Kernreaktoren sind die Brennstoffelemente, die den Kern des
Reaktors bilden, der den Kernbrennstoff enthält. Obwohl Brennstoffelemente
irgendeinen einer Anzahl geometrischer Querschnitte einnehmen können, sind
die Elemente aus Kernbrennstoff zusammengesetzt, der durch eine
Umhüllung
eingeschlossen ist. Die Umhüllung
ist idealerweise korrosionsbeständig,
nicht reaktiv und wärmeleitend.
Kühlmittel,
typischerweise entmineralisiertes Wasser, strömt in den Strömungskanälen, die
zwischen den Brennstoffelementen gebildet sind, um vom Kern Wärme abzuführen. Einer
der Zwecke der Umhüllung
ist es, das nukleare Material des Brennstoffes vom Kühlmittel
zu trennen. Ein anderer Zweck der Umhüllung ist es, den Kontakt radioaktiver
Spaltprodukte mit dem Kühlmittel
und die daraus folgende Ausbreitung durch das primäre Kühlsystem
zu minimieren oder zu verhindern. Im Laufe der Zeit haben jedoch
verschiedene Umhüllungsdesigns
aufgrund einer Anzahl von Versagensmechanismen versagt.
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Um
diese und andere Zwecke zu Stande zu bringen wurden verschiedene
Materialien und Kombinationen von Materialien in der Umhüllung eingesetzt.
Die üblichsten
Umhüllungsmaterialien
schließen
Zirkonium und Legierungen von Zirkonium, kor rosionsbeständigen Stahl,
Aluminium und seine Legierungen, Niob und andere Materialien ein.
Von diesen haben sich Zirkonium und seine Legierungen als ausgezeichnete
Materialien für
solche Zwecke in Wasserreaktoren erwiesen, weil die Materialeigenschaften,
einschließlich
guter Wärmeleitfähigkeit,
guter Festigkeit und Duktilität,
geringer Neutronenabsorption und guter Beständigkeit gegen Korrosion, für Umhüllungen
geeignet sind. Ein Verbundsystem benutzt eine innere Auskleidung
aus korrosionsbeständigem
Stahl, die metallurgisch an Zirkoniumlegierung gebunden ist. Der
Nachteil dieses Systems ist es, dass der korrosionsbeständige Stahl
spröde
Phasen entwickelt, die schließlich
reißen,
was den Kontakt der Spaltnebenprodukte mit der Zirkoniumlegierung-Umhüllung gestattet
und die Verschlechterung der äußeren Umhüllung aus
Zirkoniumlegierung einleitet. Darüber hinaus hat die Schicht
aus korrosionsbeständigem Stahl
eine Neutronenabsorption vom Zehn- bis Fünfzehnfachen der Absorption
einer Zirkoniumlegierung der gleichen Dicke.
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Eine
Lösung
des Problems des Umhüllungs-Versagens
findet sich in der US-PS 3,969,186, die ein Verbundmaterial vorschlägt, bestehend
aus hitzebeständigen
Metallen, wie Molybdän,
Wolfram, Rhenium, Niob und Legierungen dieser Materialien in Form
eines Rohres oder einer Folie aus einzelnen oder mehrfachen Schichten
oder eines Überzuges
auf der inneren Oberfläche
der Umhüllung.
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Noch
eine andere Lösung
des Problems ist in der US-PS 4,045,288 vorgeschlagen, die die Verwendung
einer Verbundumhüllung
aus Zirkoniumlegierungs-Substrat mit einer Auskleidung aus Schwammzirkonium
lehrt. Das Konzept ist, dass die kommerziell reine, weiche, duktile
Zirkoniumauskleidung die lokalisierte Dehnung bzw. Spannung minimiert,
der die äußere Umhüllung ausgesetzt
ist. Sollte jedoch ein Bruch in der äußeren Umhüllung auftreten, der den Eintritt
von Wasser und/oder Dampf in den Brennstoffstab gestattet, dann
neigt die Zirkoniumauskleidung zur raschen Oxidation.
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Noch
ein anderes Herangehen an das Problem des Umhüllungs-Versagens ist in der
US-Anmeldung Nr. 06/374,052, eingereicht am 3. Mai 1982, übertragen
auf die Anmelderin der vorliegenden Anmeldung, die der GB A-2 119
559 entspricht, vorgeschlagen und sie lehrt die Verwendung einer
Verbundumhüllung,
bestehend aus einer inneren Auskleidung aus verdünnter Zirkoniumlegierung, die
metallurgisch an konventionelle Umhüllungsmaterialien, wie Umhüllungen
aus Zirkoniumlegierung, gebunden ist. Die innere Auskleidung aus verdünnter Zirkoniumlegierung
schließt
mindestens ein mit dem Zirkonium legiertes Metall ein, das ausgewählt ist
aus der Gruppe bestehend aus Eisen, Chrom, Eisen plus Chrom und
Kupfer. Die Menge des mit dem Zirkonium legierten Eisens beträgt von etwa
0,2 bis etwa 0,3 Gew.-%; die Menge des Chroms beträgt von etwa 0,05
bis etwa 0,3 Gew.-%, die Gesamtmenge von Eisen plus Chrom beträgt von etwa
0,15 bis etwa 0,3 Gew.-%, wobei das Verhältnis der Gewichte von Eisen
zu Chrom im Bereich von etwa 1:1 bis etwa 4:1 liegt und wobei die
Menge des Kupfers von etwa 0,02 bis etwa 0,2 Gew.-% beträgt.
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Während Fortschritte
auf dem Gebiet der Verbesserung der Leistungsfähigkeit von Umhüllungen
gemacht wurden, sind Korrosion, sprödes Abspalten der Umhüllung aufgrund
von Wechselwirkungen der Umhüllung,
des Kernbrennstoffes, der Spaltprodukte und des Kühlmittels,
selbst mit den verbesserten Systemen, noch immer ein Problem.
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Ein
besonders wirksames Kernbrennstoffelement ist aus einem zentralen
Kern aus Kernbrennstoffmaterial zusammengesetzt. Das Nuklearmaterial
kann irgendein radioaktives Material sein, wie die gut bekannten radioaktiven
Materialien des Urans, Plutoniums, Thoriums und deren Mischungen.
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Gemäß einer
Ausführungsform
der Erfindung ist der zentrale Kern aus Kernbrennstoffmaterial von
einer lang gestreckten Verbundumhüllung umgeben, die aus einer
inneren metallischen Sperre und einem äußeren metallischen rohrförmigen Abschnitt
zusammengesetzt ist. Der äußere Abschnitt
der Umhüllung
ist gegenüber
den früheren
Praktiken, die auf dem Gebiet der Nuklearreaktoren benutzt werden,
in Design und Funktion unverändert.
Der äußere metallische
rohrförmige
Abschnitt bleiben die standardgemäßen, gut bekannten Materialien,
die konventioneller Weise in der Umhüllung und insbesondere als äußere Abschnitte
von Verbundumhüllungen
eingesetzt werden. Der äußere metallische
Abschnitt ist ausgewählt
aus der Gruppe bestehend aus Zirkonium und seinen Legierungen, korrosionsbeständigem Stahl,
Aluminium und seinen Legierungen, Niob und Magnesiumlegierungen.
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Die
innere metallische Sperre ist Zirkonium, bei dem die Menge von Fe
eine kontrollierte Eisenmenge von etwa 850 bis 2500 Teilen pro Million
(ppm), bezogen auf das Gewicht, mit dem Zirkonium mikrolegiert ist. Die
innere metallische Sperre ist metallurgisch mit dem äußeren metallischen
rohrförmigen
Abschnitt verbunden, doch anders als der äußere metallische Abschnitt,
wenn er aus Zirkonium oder seinen Legierungen zusammengesetzt ist,
ist sie nur mit sorgfältig
kontrollierten Mengen von Eisen legiert. Spurenelemente in einer Menge,
die den Charakter und die Natur der inneren metallischen Sperre
nicht beeinflussen, können
vorhanden sein.
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Überraschenderweise
wurde festgestellt, dass durch sorgfältiges Kontrollieren der in
Zirkonium vorhandenen Eisenmenge die innere metallische Sperre nicht
nur eine stark verbesserte Korrosionsbeständigkeit gegenüber früheren Umhüllungen
und Sperren aufweist, sondern auch eine verbesserte Beständigkeit
gegen Spannungsrisskorrosion, während
die anderen wichtigen Charakteristika der inneren metallischen Zirkonium sperre
unbeeinflusst sind. Die Sperre ist duktil, verträglich mit dem äußeren metallischen
rohrförmigen
Abschnitt, hat jedoch eine geringe Neutronenabsorption, ist stark
beständig
gegen Strahlungshärtung,
während gute
Wärmeübertragungs-Charakteristika beibehalten
werden. Es wird angenommen, dass die vorliegende Erfindung die Fähigkeit
des Brennstoffelementes verbessert, im fehlerhaften Zustand normal
zu arbeiten, d.h., mit dem Versagen der äußeren Umhüllung aufgrund von primären Defekten,
die als Resultat der Spannungskorrosion oder der Reibung entstanden
sind, aber ohne Entwickeln sekundärer langer axialer Risse entlang der
inneren Sperre. Die innere metallische Sperre hat genügend Korrosionsbeständigkeit
der Art, dass sie weiter eine wirksame Sperre darstellt, , wenn
sie dem Kernbrennstoff oder den Nebenprodukten der nuklearen Spaltung
ebenso wie dem Kühlmittel
ausgesetzt ist, das entmineralisiertes Wasser, Dampf und/oder Moderatoren
einschließen
kann. Die Lebenserwartung des Brennstoffelementes ist erhöht, selbst
nach einem Versagen der äußeren Umhüllung, aufgrund
der Fähigkeit
der inneren metallischen Sperre, die Bildung von Korrosionsprodukten
(Hydriden) bei Kontakt mit dem Kühlmittel
zu verlangsamen.
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Die
Erfindung wird nun detallierter beispielhaft unter Bezugnahme auf
die Zeichnung beschrieben, in der:
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1 ein
Teilquerschnitt eines nuklearen Brennelementes ist, das Kernbrennstoffelemente
enthält, die
gemäß der Lehre
der Erfindung konstruiert sind,
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2 eine
vergrößerte Querschnittsansicht
des Kernbrennstoffelementes nach 1 ist, die
die Lehre der Erfindung veranschaulicht,
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3 eine
graphische Darstellung der Korrosion von Zirkonium ist, das variierende
Mengen von Eisen enthält,
in Abhängigkeit
von einer Expositionszeit in Tagen,
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4 eine
graphische Darstellung der Korrosionsrate von Zirkonium in Abhängigkeit
von mikrolegierten Eisenmengen ist,
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5 eine
graphische Darstellung ist, die die Resultate des Testens der Beständigkeit
gegen Pellet/Umhüllungs-Wechselwirkung (PCI)
von Zirkonium zeigt, das mit variierenden Mengen von Eisen mikrolegiert
ist, und
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6 eine
graphische Darstellung ist, die die kombinierten Resultate des Testens
der Korrosionsrate und der Beständigkeit
gegen Pellet/Umhüllungs-Wechselwirkung
(PCI) als eine Funktion der mikrolegierten Konzentration des Eisens
in Zirkonium zeigt.
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Unter
besonderer Bezugnahme auf 1 ist dort
eine Teilschnittansicht eines Kernbrennelementes 10 gezeigt.
Dieses Brennelement 10 besteht aus einem rohrförmigen Strömungskanal 11 eines
allgemein quadratischen Querschnittes, der an seinem oberen Ende
mit einem Hebebügel 12 und
an seinem unteren Ende mit einem Nasenstück versehen ist (das nicht
gezeigt ist, da der untere Abschnitt des Brennelementes 10 weggelassen
ist). Das obere Ende des Kanales 11 ist beim Auslass 13 offen
und das untere Ende des Nasenstückes
ist mit Kühlströmungs-Öffnungen
versehen. Eine Anordnung von Brennstoffelementen oder -stäben 14 ist
in dem Kanal 11 eingeschlossen und darin mittels einer
oberen Endplatte 15 und einer unteren Endplatte (die nicht
gezeigt ist, da der untere Abschnitt weggelassen ist) abgestützt. Das
flüssige
Kühlmittel
tritt gewöhnlich
durch die Öffnungen
im unteren Ende des Nasenstückes
ein, strömt
um die Brennstoffelemente 14 nach oben und tritt durch
den oberen Auslass 13 bei einer erhöhten Temperatur in einem teilverdampften
Zustand bei Siedewasserreaktoren oder in einem unverdampften Zustand
bei Druckwasserreaktoren aus.
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Die
Kernbrennstoffelemente oder -stäbe 14 sind
an ihren Enden mittels Endstopfen 18 abgedichtet, die an
die Verbundumhüllung 17 geschweißt sind,
und sie können
Bolzen 19 einschließen,
um das Montieren des Brennstabes im Brennelement zu erleichtern.
Ein Leerraum oder Plenum 20 ist an einem Ende des Elementes
vorgesehen, um die Längsausdehnung
des Brennstoffmaterials und die Ansammlung von aus dem Brennstoffmaterial
freigesetzten Gasen zu gestatten. Eine Rückhalteeinrichtung 24 für das Kernbrennstoffmaterial
in Form eines Spiralteiles ist innerhalb des Raumes 20 angeordnet,
um der axialen Bewegung der Pelletsäule, insbesondere während der
Handhabung und des Transportes des Brennstoffelementes, entgegen
zu wirken.
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Das
Brennstoffelement ist entworfen, um einen ausgezeichneten thermischen
Kontakt zwischen der Umhüllung
und dem Brennstoffmaterial, eine minimale Menge parasitärer Neutronenabsorption
und Beständigkeit
gegen Verbiegen und Vibration bereit zu stellen, die gelegentlich
durch das mit hoher Geschwindigkeit strömende Kühlmittel verursacht werden.
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Ein
Kernbrennstoffelement oder -stab 14, der gemäß den Lehren
dieser Erfindung konstruiert ist, ist in einem Teilschnitt in 1 gezeigt.
Das Brennstoffelement schießt
einen Kern oder zentralen zylindrischen Abschnitt aus Kernbrennstoffmaterial 16 ein,
der hier als eine Vielzahl von Brennstoffpellets oder spaltbaren und/oder
Brut-Materialien gezeigt ist, die in einer strukturellen Verbundumhüllung des
Behälters 17 angeordnet sind.
In einigen Fällen
können
die Brennstoffpellets von verschiedenen Gestalten sein, wie zy lindrischen
Pellets oder Kugeln. In anderen Fällen können verschiedene Brennstoffformen,
wie teilchenförmiger
Brennstoff, benutzt werden. Die physikalische Form des Brennstoffes
ist für
diese Erfindung nicht von Bedeutung. Verschiedene Kernbrennstoffmaterialien
können
benutzt werden, die Uranverbindungen, Plutoniumverbindungen, Thoriumverbindungen
und deren Mischungen einschließen.
Der bevorzugte Brennstoff ist Urandioxid oder eine Mischung, umfassend
Urandioxid und Plutoniumdioxid. Nun auf 2 bezugnehmend,
ist das Kernbrennstoffmaterial 16, das den zentralen Kern
des Brennstoffelementes 14 bildet, von einer Verbundumhüllung 17 umgeben,
die in dieser Erfindung auch als Verbundumhüllungs-Behälter bezeichnet wird. Der Verbundumhüllungs-Behälter, der
allgemein von lang gestreckter Gestalt ist, schließt den spaltbaren
Kern ein. Ein Spalt 23 ist gegebenenfalls zwischen dem
Kern und der Verbundumhüllung 17 vorhanden
und er kann, braucht aber nicht vorhanden zu sein. Der Verbundumhüllungs-Behälter hat
ein äußeres Substrat
oder einen äußeren metallischen
rohrförmigen
Abschnitt 21, ausgewählt
aus konventionellen Umhüllungsmaterialien,
wie korrosionsbeständigem
Stahl und Zirkoniumlegierungen. In der bevorzugten Ausführungsform
dieser Erfindung ist der äußere metallische
rohrförmige
Abschnitt 21 eine Zirkoniumlegierung, wie Zircaloy-2, die
derzeit die bevorzugte Legierung im äußeren Abschnitt ist, Zircaloy-4
und andere Zirkoniumlegierungs-Verbesserungen. Metallurgisch gebunden
an den äußeren metallischen
rohrförmigen
Abschnitt des Behälters
ist eine innere metallische Sperre. Diese innere metallische Sperre
ist angeordnet, um Kontakt zwischen dem Kernbrennstoff und dem äußeren metallischen
rohrförmigen
Abschnitt zu verhindern. Die innere metallische Sperre ist aus kommerziell reinem
Zirkonium zusammengesetzt, das mit Eisen (Fe) mikrolegiert ist.
Die Menge des Fe ist sorgfältig
kontrolliert, um nicht unter einem unteren Wert von 850 Teilen pro
Million (ppm) zu liegen und einen oberen Wert von 2500 ppm nicht
zu übersteigen.
Wie in der US-PS 4,200,492 ausgeführt, ist die Herstellung von
kommerziell reinem Zirkonium mit Spurenverunreinigungen bekannt.
Der normale Bereich dieser Verunreinigungen schließt Aluminium
(Al) in der Menge von 75 ppm oder weniger, Bor (B) in der Menge
von 0,4 ppm oder weniger, Cadmium (Cd) in der Menge von 0,4 ppm
oder weniger, Kohlenstoff (C) in der Menge von 270 ppm oder weniger,
Chrom (Cr) in der Menge von 200 ppm oder weniger, Kobalt (Co) in
der Menge von 20 ppm oder weniger, Kupfer (Cu) in der Menge von
50 ppm oder weniger, Hafnium (Hf) in der Menge von 100 ppm oder
weniger, Wasserstoff (H) in der Menge von 25 ppm oder weniger, Magnesium
(Mg) in der Menge von 20 ppm oder weniger, Mangan (Mn) in der Menge
von 50 ppm oder weniger, Molybdän
(Mo) in der Menge von 50 ppm oder weniger, Nickel (Ni) in der Menge
von 70 ppm oder weniger, Niob (Nb) in der Menge von 100 ppm oder
weniger, Stickstoff (N) in der Menge von 80 ppm oder weniger, Wolfram
(W) in der Menge von 100 ppm oder weniger, Silicium (Si) in der
Menge von 120 ppm oder weniger, Zinn (Sn) in der Menge von 50 ppm
oder weniger, Titan (Ti) in der Menge von 50 ppm oder weniger und
Uran in der Menge von 3,5 ppm oder weniger ein. Die Praxis nach
dem Stande der Technik hat Fe als ein Spurenelement behandelt, das
in der Menge von 1500 ppm oder weniger vorhanden sein kann.
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Die
Feststellung dieser Erfindung war, dass durch Kontrollieren der
Menge von Fe als einem mikrolegierten Zusatz zu dem kommerziell
reinen Zirkonium eine innere metallische Sperre hergestellt werden
kann, die einen nützlichen
Ausgleich. zwischen Beständigkeit
gegen Spannungsrisskorrosion und Beständigkeit gegen Korrosion hat,
der zur Herstellung einer verbesserten Legierung führt. Eisen
war in der Vergangenheit als ein Spuren- oder Begleitelement vorhanden,
wobei die Eisenmenge nur als eine maximal zulässige Menge kontrolliert wurde,
sodass erratische Resultate in der Leistungsfähigkeit auftraten, weil es
keine Erkenntnis der Kontrolle der Menge des Eisens innerhalb der
durch die vorliegende Erfindung festgelegten Grenzen gab, um den
verbesserten nützlichen
Ausgleich zwischen der Beständigkeit
zwischen Spannungsrisskorrosion und Korrosion zu erzielen.
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Es
wurde festgestellt, dass die Korrosionsbeständigkeit und die Beständigkeit
gegen Spannungsrisskorrosion von kommerziell reinem Zirkonium durch
Mikrolegieren mit Fe in den Mengen von etwa 850 ppm bis etwa 2500
ppm ausgeglichen werden kann. Die üblichen Verunreinigungen, wie
sie oben genannt sind, können in
den früher
festgelegten Mengen verbleiben, ohne die nützlichen Aspekte der vorliegenden
Erfindung zu beeinträchtigen.
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Nun
auf die 3 und 4 bezugnehmend,
wird die Korrosionsbeständigkeit
von Zr in Beziehung gesetzt zu dem im Zr vorhandenen Fe-Gehalt. 3 ist
eine graphische Darstellung der Korrosionsbeständigkeit von Zirkonium, das
verschiedene Mengen des Fe-Gehaltes aufweist, gemessen durch Gewichtszunahme über eine
Zeitdauer in 400°C
(750°F)-Dampf,
wie durch einen modifizierten Test festgelegt, der auf dem ASTM G2-Dampftest
beruht. Die Modifikation besteht in der Ausdehnung der Zeit des
ASTM G2-Dampftests. 4 ist eine graphische Darstellung,
die die Wirkung der Erhöhung
des Eisengehaltes auf die Korrosionsrate von Zr in 400°C-Dampf zeigt.
Es gibt eine Beziehung zwischen Fe-Gehalt und der Korrosion von
Zr in 400°C-Dampf.
Zwischen etwa 100 und 400 ppm Fe fällt die Korrosionsrate des
Zr von etwa 35 mg/dm2/Tag auf etwa 15 mg/dm2/Tag. Bei etwa 800 ppm bis etwa 850 ppm
Fe ist die Korrosionsrate signifikant verringert, sie zeigt einen
Abfall, der sich asymptotisch 0 nähert. Wie durch 3 gezeigt,
verringern kleine Zunahmen an Eisen von etwa 360 ppm bis 940 ppm
die Korrosion des Zr signifikant. Oberhalb etwa 940 ppm, obwohl
die Zunahme des Fe-Gehaltes die Korrosionsbeständigkeit des Zr leicht verbessert,
ist die Verbesserung eine ver mindernde Funktion des erhöhten Fe.
Es scheint, dass die Sättigung
der Korrosionsraten-Verbesserung bei etwa 1500 ppm auftritt. Es
ist daher wichtig, die Fe-Mengen im Zr oberhalb der Minimalmengen
von etwa 850 ppm und vorzugsweise oberhalb etwa 1000 ppm und am
bevorzugtesten oberhalb etwa 1500 ppm zu halten, um den Vorteil
der Korrosionsbeständigkeit
des mikrolegierten Fe zu erhalten. Wenn die Menge des mikrolegierten
Fe in Zr unter etwa 850 ppm fällt,
dann beginnt sich die Korrosionsbeständigkeit der inneren Sperre dramatisch
zu verschlechtern. Es ist somit ersichtlich, dass die Lebensdauer
einer inneren Sperre, die weniger als die kritische Menge von Fe
enthält,
verkürzt
sein wird, was zu einem Versagen führt.
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Bezugnehmend
auf 5 steht die Beständigkeit von Zr gegen Spannungsrisskorrosion
ebenfalls in Beziehung zum Fe-Gehalt
des Zr. Die Beständigkeit
gegen Spannungskorrosionsrisse wird gemessen durch einen Test, der
einen sich expandierenden Dorn in einer Jodumgebung benutzt. Der
Test simuliert die Fähigkeit eines
Brennstoffstabes, dem Versagens-Mechanismus
innerhalb des Reaktors zu widerstehen, der Pellet/Umhüllungs-Wechselwirkung
(PCI) genannt und als PCI-Beständigkeitstest
bezeichnet wird. Der Test wird ausgeführt unter Benutzung eines expandierenden
Rampen- und Haltedornes bei einer 4%-igen Dehnungsrate bei 315°C (662°F). Es gibt
keinen Standard-Industrietest, obwohl verschiedene Tests in der
Industrie benutzt werden. Die Inhaberin der vorliegenden Erfindung
hat festgestellt, dass der expandierende Dorn-Test, wie er oben genannt
wurde, zwischen variierender Empfindlichkeit von Legierungen für Spannungsrisskorrosion
unterscheiden kann. Wenn die Spannungs-Dehnungs-Bedingungen, die
durch verschiedene Industrietest-Techniken erzeugt werden, tatsächliche
Brennstoffstab-Bedingungen reflektieren, dann sollte eine ähnliche
Unterscheidung aus solchen Tests resultieren. 5 und
die Daten von Tabelle 1 zeigen, dass bei und unterhalb etwa 1000
ppm Fe die PCI-Beständigkeit
perfekt ist, was be deutet, dass keine Tests ein Versagen erzeugten. Hei
etwa 1500 ppm Fe gibt es einen Übergang
zu einer abnehmenden PCI-Beständigkeit.
Bei etwa 3000 ppm Fe erzeugten 60% der Tests ein Versagen, was ein
unbefriedigendes Resultat ist.
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Aus
diesen beiden Tests ist ersichtlich, dass selbst bei ausgezeichneter
Rissbeständigkeit
unterhalb etwa 850 ppm Fe die Korrosionsbeständigkeit bei diesem Fe-Niveau
unakzeptabel ist. Bei 850 ppm Fe oder darüber ist das Korrosionniveau
akzeptabel. Bei etwa 1500 ppm Fe beginnt sich die Rissbeständigkeit
zu verschlechtern und neigt zu unakzeptablen Niveaus, obwohl die
Korrosionsbeständigkeit
ausgezeichnet ist. Obwohl eine geringe Menge des Reißens bei
etwa 2000 ppm Fe stattfinden kann, ist dieses tolerierbar, da es
nicht von Korrosion begleitet wird, was einen kombinierten Versagensmechanismus
ergeben würde,
der das Versagen des Sperrenschutzes verschlimmern würde. Die
Rissbeständigkeit
nimmt weiter ab und, wie aus den graphischen Darstellungen der 5 und 6 ersichtlich,
wird sie unakzeptabel im Fe-Bereich zwischen etwa 2500 und 3000
ppm.
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6 ist
eine graphische Darstellung, die sowohl die Korrosionsrate als auch
die PCI-Beständigkeit als
eine Funk tion des Fe-Gehaltes der Sperre abbildet. Aus dieser graphischen
Darstellung ist ersichtlich, dass Fe in einem Bereich von etwa 1000
bis etwa 2000 ppm sowohl akzeptable Korrosionsraten als auch tolerierbare
PCI-Beständigkeit
erzeugt. Bezugnehmend auf Tabelle 1 und 3–6 schließt, da eine
geringe Zunahme im PCI-Reißen
toleriert werden kann, eine andere Ausführungsform der Erfindung Fe
im Bereich von etwa 850–2000
ppm, mikrolegiert mit kommerziell reinem Zr, ein. In einer bevorzugten
Ausführungsform
der Erfindung ist Fe im Bereich von etwa 1000–2000 ppm eingeschlossen. Die
bevorzugteste Ausführungsform schließt 1000 ± 150 ppm
Fe mikrolegiert mit Zr ein. Das mit Fe mikrolegierte Zr behält die Duktilität, die für eine innere
metallische Sperre erwünscht
ist. Da das Fe in mikrolegierten Mengen kontrolliert ist, behält es die
geringe Neutronenabsorptions- und guten Wärmeübertragungs-Eigenschaften und
ist hoch beständig
gegen Strahlungshärtung.
Idealerweise ist das mit Fe mikrolegierte Zirkonium metallurgisch
an den äußeren metallischen
rohrförmigen
Abschnitt 21, vorzugsweise Zircaloy-2, gebunden, doch ist
es rekristallisiert mit einer Korngröße im Bereich von ASTM 9 bis
ASTM 12. Die innere metallische Sperre 22 umfasst typischerweise
und bevorzugt zwischen etwa 10% bis etwa 20% der Gesamtdicke der
Verbundumhüllung 17.
Die Dicke der inneren metallischen Sperre 22 kann jedoch
außerhalb
dieses vorgeschriebenen Dickenbereiches variiert werden, solange
weder die Integrität
des äußeren metallischen
rohrförmigen
Abschnittes 21 noch die Fähigkeit des inneren metallischen
Abschnittes 22, wie eine Sperre zu wirken, beeinträchtigt wird.
Die Verbundumhüllung 17 kann
nach irgendeinem der bekannten Verfahren des Standes der Technik
zum Verbinden einer inneren Sperre aus Schwammzirkonium mit einer äußeren Sperre
aus, z.B., korrosionsbeständigem
Stahl oder Zircaloy, hergestellt werden.
