DE4205210A1 - Verteiler fuer eine festoxidbrennstoffzelle und verfahren zu seiner herstellung - Google Patents

Verteiler fuer eine festoxidbrennstoffzelle und verfahren zu seiner herstellung

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft einen Verteiler, der einen Bestandteil einer Festoxidbrennstoffzelle bildet, nach dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1, und ein Verfahren zur Herstellung eines solchen Verteilers nach dem Oberbegriff des Patentanspruchs 8.
Eine laminierte Festoxidbrennstoffzelle wird hergestellt, indem Zellen mit dazwischen vorgesehenen Zwischenstücken laminiert werden, wobei jede der Zellen einen Festelektro­ lyten, der gegenüberliegende Flächen mit einer der Brenn­ stoffseite zugewandten Elektrode bzw. einer der Luftseite zugewandten Elektrode aufweist, und leitfähige Verteiler, die mit der der Brennstoffseite zugewandten Elektrode und mit der der Luftseite zugewandten Elektrode verbunden sind, umfaßt. In der Festoxidbrennstoffzelle muß jeder Verteiler so ausgebildet sein, daß eine elektrische Verbindung zwi­ schen einem anliegenden Zwischenstück und einer anliegenden Elektrode sichergestellt ist und daß Brennstoffgas oder Luft durch ihn hindurchfließen kann.
Ein Verteiler herkömmlicher Art weist mehrere Schlitze auf, so daß ein Brennstoffgas oder Luft durch ihn hindurchfließen können. Dieser Verteiler bietet einen Vorteil hinsichtlich seiner Fähigkeit Luft bzw. ein Brennstoffgas zu übertragen, aber er bringt Nachteile mit sich insofern als die wirksame Elektrodenfläche der Festoxidbrennstoffzelle verkleinert wird. Außerdem ist dieser Verteiler anfällig für thermische Belastungen und er kann unter thermischer Belastung leicht zu Bruch gehen, wenn ein elektrischer Strom erzeugt wird.
Eine andere herkömmliche Art von Verteiler umfaßt eine porö­ se Unterlage, auf der ein leitfähiges Material als Beschich­ tung aufgebracht ist. Dieser Verteiler weist die Nachteile des oben erwähnten Verteilers nicht auf. Wenn aber der Ver­ teiler so hergestellt wird, daß er zur Verbesserung seiner Fähigkeit ein Brennstoffgas oder Luft zu übertragen eine höhere Porosität aufweist, so leidet seine mechanische Fe­ stigkeit, und der Verteiler hat den Nachteil einer geringen Lebensdauer.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen leitfähigen und porösen Verteiler zu schaffen, der eine hohe mechanische Festigkeit aufweist und die wirksame Elektroden­ fläche einer Festoxidbrennstoffzelle vergrößert.
Ferner liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, ein Ver­ fahren zum Herstellen eines derartigen Verteilers anzugeben.
Die erstgenannte Aufgabe wird bei einem Verteiler nach dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1 durch die im kennzeichnen­ den Teil des Patentanspruchs 1 angegebenen Merkmale gelöst.
Die zweitgenannte Aufgabe wird durch ein Verfahren zur Her­ stellung eines Verteilers mit den im unabhängigen Verfah­ rensanspruch 8 angegebenen Merkmalen gelöst.
Der erfindungsgemäße Verteiler ist gekennzeichnet durch eine poröse Unterlage, auf die ein Verstärkungsmaterial und ein leitfähiges Material als Beschichtung aufgebracht sind. Das Verstärkungsmaterial sorgt zuverlässig für eine hohe mecha­ nische Festigkeit des Verteilers, sogar in Fällen in denen die Porosität des Verteilers erhöht wird. Durch das als Be­ schichtung auf das Verstärkungsmaterial aufgebrachte leit­ fähige Material ist eine hohe Leitfähigkeit des Verteilers gewährleistet.
Der Verteiler wird durch ein Verfahren hergestellt, das durch die folgenden Verfahrensschritte gekennzeichnet ist:
Ausbilden einer Verstärkungsmaterialschicht auf einer porösen Unterlage durch Imprägnieren der porösen Unterlage mit einer Verstärkungsaufschlämmung und durch anschließendes Entfernen überschüssiger Verstärkungsaufschlämmung von der porösen Unterlage; Ausbilden einer Schicht aus leitfähigem Material auf der Verstärkungsmaterialschicht durch Imprägnieren der mit der Verstärkungsmaterialschicht versehenen porösen Unterlage mit einer leitfähigen Aufschlämmung und durch an­ schließendes Entfernen überschüssiger leitfähiger Aufschläm­ mung von der porösen Unterlage. Dieses Verfahren bedient sich der Imprägnierung, die einfach und ohne Probleme durch­ zuführen ist, und deshalb eignet sich das Verfahren für die Massenproduktion.
Ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verteilers und eines Verfahrens zu seiner Herstellung werden in der nach­ folgenden Beschreibung unter Bezugnahme auf die beiliegenden Zeichnungen näher erläutert.
Es zeigen:
Fig. 1 eine in Einzelteile aufgelöste, perspektivische Darstellung einer mit erfindungsgemäßen Verteilern versehenen Festoxidbrennstoffzelle;
Fig. 2 eine Vertikalschnittdarstellung entlang der Linie X-X′ der in Fig. 1 dargestellten Festoxidbrennstoff­ zelle;
Fig. 3 eine Vertikalschnittdarstellung entlang der Linie Y-Y′ der in Fig. 1 dargestellten Festoxidbrennstoff­ zelle;
Fig. 4 eine teilweise vergrößerte Schnittdarstellung des Verteilers;
Fig. 5 ein Ablaufdiagramm, das ein erfindungsgemäßes Ver­ fahren zur Herstellung des Verteilers zeigt; und
Fig. 6 eine perspektivische Darstellung eines anderen er­ findungsgemäßen Verteilers.
Bezug nehmend auf die Fig. 1, 2 und 3 ist der Elektrolyt 1 scheibenförmig ausgebildet und weist sowohl eine einen Teil eines Brennstoffgaskanals bildende Brennstoffgas-Durch­ gangsöffnung 1a als auch eine Luftdurchgangsöffnung 1b auf, die Teil eines Luftkanals ist und sich im Randbereich des Elektrolyten befindet. Der Elektrolyt 1 besteht aus mit Yttrium stabilisierten Zirkoniumoxid oder dergleichen. Eine der Brennstoffseite zugewandte Elektrode 2 ist auf der Ober­ seite des Elektrolyten 1 angeordnet, und zwar so, daß der Randbereich und die Luftdurchgangsöffnung 1b frei bleiben, während die Brennstoffgas-Durchgangsöffnung 1a abgedeckt wird. Eine der Luftseite zugewandte Elektrode 3 ist auf der Unterseite des Elektrolyten 1 vorgesehen, und zwar so, daß der Randbereich und die Brennstoffgas-Durchgangsöffnung 1a frei bleiben, während die Luftdurchgangsöffnung 1b abgedeckt wird. Um die der Brennstoffseite zugewandte Elektrode 2 auszubilden, wird auf der Oberseite des Elektrolyten 1 eine Cermetpaste, wie zum Beispiel eine Mischung aus Nickel und mit Yttrium stabilisierten Zirkoniumoxid, als Beschichtung aufgebracht. Um die der Luftseite zugewandte Elektrode 3 auszubilden, wird auf der Unterseite des Elektrolyten 1 eine Paste aus einem leitfähigen Oxidmaterial als Beschichtung aufgebracht.
Scheibenförmige, leitfähige Verteiler 5 bzw. 8, die an ihrem Umfang jeweils Abstandshalter 6 bzw. 9 aufweisen, sind mit der der Luftseite zugewandten Elektrode 2 bzw. mit der der Brennstoffseite zugewandten Elektrode 3 verbunden. Wie aus Fig. 4 ersichtlich ist, bestehen die Verteiler 5 bzw. 8 im wesentlichen aus einer porösen Unterlage 20, auf der eine Schicht aus einem Verstärkungsmaterial 22 und eine Schicht aus einem leitfähigen Material 24 vorgesehen sind. Die Ab­ standshalter 6 bzw. 9 sind aus Isoliermaterial hergestellt und schirmen die Verteiler 5 bzw. 8 gegen von außen kommende Luft ab. Der Abstandshalter 6 weist eine Luftdurchgangsöff­ nung 6b auf, die mit der Luftdurchgangsöffnung 1b in Ver­ bindung stehen soll, und der Abstandshalter 9 weist eine Brennstoffgas-Durchgangsöffnung 9a auf, die mit der Brenn­ stoffgas-Durchgangsöffnung 1a in Verbindung stehen soll.
Der Festelektrolyt 1 und die Verteiler 5 bzw. 8 sind so mit­ einander verbunden, daß sich der Festelektrolyt 1 zwischen den Verteilern 5 bzw. 8 befindet, wodurch eine scheibenför­ mige Zelle 10 zusammengefügt wird. Außerdem sind auf der Ober- und Unterseite der Zelle 10 Zwischenstücke 12 vorge­ sehen. Jedes der Zwischenstücke 12 weist in seinem Randbe­ reich eine Luftdurchgangsöffnung 12b und eine Brennstoff­ gas-Durchgangsöffnung 12a auf, und zwar so, daß die Durch­ gangsöffnungen 12a und 12b gegenüberliegend angeordnet sind. Die Zwischenstücke 12 sind so mit der Zelle 10 zusammenge­ fügt, daß die Luftdurchgangsöffnung 12b des oberen Zwischen­ stücks 12 mit der Luftdurchgangsöffnung 6b in Verbindung steht und daß die Brennstoffgas-Durchgangsöffnung 12a des unteren Zwischenstücks 12 mit der Brennstoffgas-Durchgangs­ öffnung 9a in Verbindung steht. Die scheibenförmige Zelle 10 ist somit sowohl auf ihrer Ober- als auch auf ihrer Unter­ seite mit Zwischenstücken 12 versehen.
Als nächstes soll die Funktionsweise der so zusammengebauten Zelle 10 erläutert werden.
Ein Brennstoffgas 14 fließt durch die Brennstoffgas-Durch­ gangsöffnung 12a des unteren Zwischenstücks 12, die Brenn­ stoffgas-Durchgangsöffnung 9a des Abstandshalters 9 und die Brennstoffgas-Durchgangsöffnung 1a des Festelektrolyten 1 nach oben zum Verteiler 5. Der Verteiler 5 verteilt das Brennstoffgas 14 gleichmäßig auf die der Brennstoffseite zugewandte Elektrode 2.
Luft 15 fließt durch die Luftdurchgangsöffnung 12b des oberen Zwischenstücks 12, die Luftdurchgangsöffnung 6b des Abstandshalters 6 und die Luftdurchgangsöffnung 1b des Festelektrolyten 1 nach unten zum Verteiler 8. Der Verteiler 8 verteilt die Luft 15 gleichmäßig auf die der Luftseite zugewandte Elektrode 3. Die Temperatur innerhalb der Zelle 10 wird auf einem hohen Temperaturwert gehalten (600-1200°C), und die Luft 15, die auf die der Luftseite zugewandte Elektrode 3 verteilt wird, reagiert über den Festelektroly­ ten 1 mit dem Brennstoffgas 14, das auf die der Brennstoff­ seite zugewandte Elektrode 2 verteilt wird. Dadurch wird eine elektrischer Strom in der Richtung der Dickenabmessung der Zelle 10 (die durch den Pfeil a in Fig. 1 angedeutete Richtung) zum Fließen gebracht. Der elektrische Strom fließt nach außen durch das obere Zwischenstück 12. Das Brennstoff­ gas 14 und die Luft 15 strömen nach der Reaktion durch die Brennstoffgas-Durchgangsöffnung 12a des oberen Zwischen­ stücks 12 bzw. durch die Luftdurchgangsöffnung 12b des unte­ ren Zwischenstücks 12 aus.
Eine Brennstoffzelle wird durch Laminieren mehrerer schei­ benförmiger Zellen 10 mit dazwischen angeordneten Zwischen­ stücken hergestellt.
Im folgenden wird ein Verfahren zur Herstellung der Bestand­ teile der Brennstoffzelle bildenden Verteiler 5 bzw. 8 be­ schrieben.
Fig. 5 stellt ein Ablaufdiagramm dar, das die einzelnen Schritte des Verfahrens zeigt.
Zuerst wird, beim Schritt S1, ein Verstärkungsmaterial, wie zum Beispiel mit Yttrium stabilisiertes Zirkoniumoxid, das auch für den Festelektrolyten 1 verwendet wird, zusammen mit einem Lösungsmittel, wie zum Beispiel Toluol, in eine Schüs­ selmühle bzw. Walzenschüsselmühle gegeben, und das Verstär­ kungsmaterial wird einem Naßmahlgang unterworfen. Nach dem Naßmahlen des Verstärkungsmaterials wird, beim Schritt S2, ein Bindemittel, vorzugsweise ein Acrylbindemittel, zuge­ setzt, so daß das Material in einem Naßmischgang mit dem Bindemittel zu einer Verstärkungsaufschlämmung vermischt wird.
Als nächstes wird die poröse Unterlage 20 mit der Verstär­ kungsaufschlämmung beim Schritt S3 imprägniert. Die poröse Unterlage 20 ist zum Beispiel ein scheibenförmiges Teil mit einem Durchmesser von 33-120 mm und einer Dickenabmessung von 5 mm, das aus weichem Polyurethanschaum besteht und keine Zellwände aufweist. Beim Schritt S4 wird überschüssige Auf­ schlämmung von der porösen Unterlage 20 entfernt. Im Laufe des Schritts S5 wird die Verstärkungsaufschlämmung, die eine vollständige Beschichtung auf der porösen Unterlage 20 bil­ det, bei einer Temperatur von 60°C getrocknet, um so eine Verstärkungsmaterialschicht 22 zu bilden. Die Schritte S2-S5 werden wiederholt, bis die Verstärkungsmaterialschicht 22 auf eine vorbestimmte Dicke angewachsen ist.
Daraufhin wird, beim Schritt S6, ein leitfähiges Material, zum Beispiel bei einer Temperatur von 1100°C vorgebranntes Lanthan-Manganitpulver, wie zum Beispiel (La,Sr)MnO3 oder (La,Sr)(Mn,Cr)O3, zusammen mit einem Lösungsmittel, wie zum Beispiel Toluol, in eine Walzenschüsselmühle gegeben, und das leitfähige Material wird einem Naßmahlgang unterworfen. Nach dem Naßmahlen des leitfähigen Materials, das im Laufe des Schritts S7 durchgeführt wird, wird ein Bindemittel, vorzugsweise ein Acrylbindemittel, zugesetzt, so daß das leitfähige Material in einem Naßmahlgang mit dem Bindemittel zu einer leitfähigen Aufschlämmung vermischt wird.
Als nächstes wird die poröse Unterlage 20, auf der die Ver­ stärkungsmittelschicht 22 aufgebracht ist, im Laufe des Schritts S8 mit der leitfähigen Aufschlämmung imprägniert und im Laufe des Schritts S9 wird überschüssige Aufschläm­ mung von der porösen Unterlage entfernt. Beim Schritt S10 wird die leitfähige Aufschlämmung, die eine vollständige Beschichtung auf der Verstärkungsmaterialschicht 22 bildet, bei einer Temperatur von 60°C getrocknet, um so die Schicht aus leitfähigem Material 24 zu bilden. Die Schritte S7-S10 werden wiederholt, bis die Schicht aus leitfähigem Material 24 auf eine vorbestimmte Dicke angewachsen ist. Anschließend wird im Laufe des Schritts S11 die mit der Verstärkungs­ materialschicht 22 und der Schicht aus leitfähigem Material 24 versehene poröse Unterlage 20 bei einer Temperatur von 400°C entfettet und sodann bei einer Temperatur von 1400°C gebrannt.
Tabelle 1 zeigt die Kennwerte der so erstellten Verteiler 5 bzw. 8. Außerdem zeigt Tabelle 1 zum Vergleich Kennwerte herkömmlicher Verteiler.
Tabelle 1
Gemäß Tabelle 1 weisen die Verteiler 5 bzw. 8 im wesentli­ chen die gleiche Porosität auf wie die herkömmlichen Vertei­ ler. Da die Verteiler 5 bzw. 8 keine Zellwände haben, weisen sie geringe Widerstandswerte bezüglich des Brennstoffgases 14 und der Luft 15 auf, das heißt, daß die Druckverluste des Brennstoffgases 14 und der Luft 15 in den Verteilern 5 bzw. 8 gering sind. Die Leitfähigkeit der Verteiler 5 bzw. 8 ist ausgezeichnet, und ihre mechanische Festigkeit ist viel bes­ ser als die herkömmlicher Verteiler. Ein Wärmeausdehnungs­ koeffizient des Festelektrolyten 1 ist 10,5×10-6cm/°C. Die Unterschiede zwischen dem Wärmeausdehnungskoeffizienten des Festelektrolyten 1 und dem der Verteiler 5 bzw. 8 sind ge­ ringer als die zwischen dem Festelektrolyten 1 und herkömm­ lichen Verteilern bestehenden Unterschiede. Folglich wird eine den Festelektrolyten 1 und die Verteiler 5 bzw. 8 auf­ weisende Festoxidbrennstoffzelle unter thermischer Belastung zuverlässiger arbeiten als eine Festoxidbrennstoffzelle, die den Festelektrolyten 1 und herkömmliche Verteiler aufweist.
Der Festelektrolyt muß nicht in Scheibenform hergestellt werden, und, entsprechend, können die Verteiler auch eine andere Form als die einer Scheibe aufweisen. Wenn, zum Bei­ spiel, der Festelektrolyt als Rechteck ausgebildet ist, sollte ein rechteckiger Verteiler 35, wie er in Fig. 6 dar­ gestellt ist, verwendet werden. In der Fig. 6 bezeichnet das Bezugszeichen 36 einen Abstandshalter, während sich das Bezugszeichen 37 auf eine Luftdurchgangsöffnung oder eine Brennstoffgas-Durchgangsöffnung bezieht. Die Verteiler kön­ nen so in jeder beliebigen, der Form des Festelektrolyten entsprechenden Form hergestellt werden.

Claims (12)

1. Verteiler, der einen Bestandteil einer Festoxidbrenn­ stoffzelle bildet und eine poröse Unterlage aufweist, gekennzeichnet durch
eine auf der porösen Unterlage (20) vorgesehene Verstär­ kungsmaterialschicht (22), und
eine auf der Verstärkungsmaterialschicht (22) vorgesehe­ ne Schicht aus einem leitfähigen Material (24).
2. Verteiler nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die poröse Unterlage (20) aus einem weichen Polyure­ thanschaum ohne Zellwände besteht.
3. Verteiler nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeich­ net, daß die Verstärkungsmaterialschicht (22) aus mit Yttrium stabilisierten Zirkoniumoxid besteht.
4. Verteiler nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch ge­ kennzeichnet, daß die Schicht aus leitfähigem Material (24) aus einer Masse besteht, deren Hauptbestandteil (La,Sr)(Mn,Cr)O3 ist.
5. Verteiler nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch ge­ kennzeichnet, daß die Schicht aus leitfähigem Material (24) aus einer Masse besteht, deren Hauptbestandteil (La,Sr)MnO3 ist.
6. Verteiler nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Verteiler (5, 8) scheibenförmig ausgebildet ist.
7. Verteiler nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Verteiler (5, 8) rechteckig ausgebildet ist.
8. Verfahren zur Herstellung eines Verteilers für ein Fest­ oxidbrennstoffzelle, gekennzeichnet durch folgende Verfahrensschritte:
  • - Ausbilden einer Verstärkungsmaterialschicht (22) auf einer porösen Unterlage (20) durch Imprägnieren der porösen Unterlage (20) mit eine Verstärkungsaufschläm­ mung und durch anschließendes Entfernen überschüssiger Verstärkungsaufschlämmung von der porösen Unterlage (20); und
  • - Ausbilden einer Schicht aus leitfähigem Material (24) auf der Verstärkungsmaterialschicht (22) durch Impräg­ nieren der mit der Verstärkungsmaterialschicht (22) versehenen porösen Unterlage (20) mit einer leitfä­ higen Aufschlämmung und durch anschließendes Entfernen überschüssiger leitfähiger Aufschlämmung von der porösen Unterlage.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Verstärkungsaufschlämmung hergestellt wird, indem ein Verstärkungsmaterial zusammen mit einem Lösungsmittel in eine Schüsselmühle bzw. Walzen­ schüsselmühle gegeben wird, um das Verstärkungs­ material naßzumahlen, und indem anschließend zu­ sätzlich ein Bindemittel in die Walzenschüsselmühle zum Naßmischen des Verstärkungsmaterials mit dem Bindemittel gegeben wird.
10. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die leitfähige Aufschlämmung hergestellt wird, indem ein leitfähiges Material zusammen mit einem Lö­ sungsmittel in eine Walzenschüsselmühle gegeben wird, um das leitfähige Material naßzumahlen, und indem an­ schließend zusätzlich ein Bindemittel in die Walzen­ schüsselmühle zum Naßmischen des leitfähigen Materials mit dem Bindemittel gegeben wird.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß der Verfahrensschritt zur Ausbildung der Ver­ stärkungsmaterialschicht (22) auf der porösen Schicht (20) wiederholt wird, bis die Verstärkungsmaterial­ schicht (22) auf eine vorbestimmte Dicke angewachsen ist.
12. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß der Verfahrensschritt zur Ausbildung der Schicht aus leitfähigem Material (24) auf der Verstärkungs­ materialschicht (22) wiederholt wird, bis die Schicht aus leitfähigem Material (24) auf eine vorbestimmte Dicke angewachsen ist.
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