DE4205210A1 - Verteiler fuer eine festoxidbrennstoffzelle und verfahren zu seiner herstellung - Google Patents
Verteiler fuer eine festoxidbrennstoffzelle und verfahren zu seiner herstellungInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft einen Verteiler, der
einen Bestandteil einer Festoxidbrennstoffzelle bildet, nach
dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1, und ein Verfahren zur
Herstellung eines solchen Verteilers nach dem Oberbegriff
des Patentanspruchs 8.
Eine laminierte Festoxidbrennstoffzelle wird hergestellt,
indem Zellen mit dazwischen vorgesehenen Zwischenstücken
laminiert werden, wobei jede der Zellen einen Festelektro
lyten, der gegenüberliegende Flächen mit einer der Brenn
stoffseite zugewandten Elektrode bzw. einer der Luftseite
zugewandten Elektrode aufweist, und leitfähige Verteiler,
die mit der der Brennstoffseite zugewandten Elektrode und
mit der der Luftseite zugewandten Elektrode verbunden sind,
umfaßt. In der Festoxidbrennstoffzelle muß jeder Verteiler
so ausgebildet sein, daß eine elektrische Verbindung zwi
schen einem anliegenden Zwischenstück und einer anliegenden
Elektrode sichergestellt ist und daß Brennstoffgas oder Luft
durch ihn hindurchfließen kann.
Ein Verteiler herkömmlicher Art weist mehrere Schlitze auf,
so daß ein Brennstoffgas oder Luft durch ihn hindurchfließen
können. Dieser Verteiler bietet einen Vorteil hinsichtlich
seiner Fähigkeit Luft bzw. ein Brennstoffgas zu übertragen,
aber er bringt Nachteile mit sich insofern als die wirksame
Elektrodenfläche der Festoxidbrennstoffzelle verkleinert
wird. Außerdem ist dieser Verteiler anfällig für thermische
Belastungen und er kann unter thermischer Belastung leicht
zu Bruch gehen, wenn ein elektrischer Strom erzeugt wird.
Eine andere herkömmliche Art von Verteiler umfaßt eine porö
se Unterlage, auf der ein leitfähiges Material als Beschich
tung aufgebracht ist. Dieser Verteiler weist die Nachteile
des oben erwähnten Verteilers nicht auf. Wenn aber der Ver
teiler so hergestellt wird, daß er zur Verbesserung seiner
Fähigkeit ein Brennstoffgas oder Luft zu übertragen eine
höhere Porosität aufweist, so leidet seine mechanische Fe
stigkeit, und der Verteiler hat den Nachteil einer geringen
Lebensdauer.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen
leitfähigen und porösen Verteiler zu schaffen, der eine hohe
mechanische Festigkeit aufweist und die wirksame Elektroden
fläche einer Festoxidbrennstoffzelle vergrößert.
Ferner liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, ein Ver
fahren zum Herstellen eines derartigen Verteilers anzugeben.
Die erstgenannte Aufgabe wird bei einem Verteiler nach dem
Oberbegriff des Patentanspruchs 1 durch die im kennzeichnen
den Teil des Patentanspruchs 1 angegebenen Merkmale gelöst.
Die zweitgenannte Aufgabe wird durch ein Verfahren zur Her
stellung eines Verteilers mit den im unabhängigen Verfah
rensanspruch 8 angegebenen Merkmalen gelöst.
Der erfindungsgemäße Verteiler ist gekennzeichnet durch eine
poröse Unterlage, auf die ein Verstärkungsmaterial und ein
leitfähiges Material als Beschichtung aufgebracht sind. Das
Verstärkungsmaterial sorgt zuverlässig für eine hohe mecha
nische Festigkeit des Verteilers, sogar in Fällen in denen
die Porosität des Verteilers erhöht wird. Durch das als Be
schichtung auf das Verstärkungsmaterial aufgebrachte leit
fähige Material ist eine hohe Leitfähigkeit des Verteilers
gewährleistet.
Der Verteiler wird durch ein Verfahren hergestellt, das
durch die folgenden Verfahrensschritte gekennzeichnet ist:
Ausbilden einer Verstärkungsmaterialschicht auf einer porösen Unterlage durch Imprägnieren der porösen Unterlage mit einer Verstärkungsaufschlämmung und durch anschließendes Entfernen überschüssiger Verstärkungsaufschlämmung von der porösen Unterlage; Ausbilden einer Schicht aus leitfähigem Material auf der Verstärkungsmaterialschicht durch Imprägnieren der mit der Verstärkungsmaterialschicht versehenen porösen Unterlage mit einer leitfähigen Aufschlämmung und durch an schließendes Entfernen überschüssiger leitfähiger Aufschläm mung von der porösen Unterlage. Dieses Verfahren bedient sich der Imprägnierung, die einfach und ohne Probleme durch zuführen ist, und deshalb eignet sich das Verfahren für die Massenproduktion.
Ausbilden einer Verstärkungsmaterialschicht auf einer porösen Unterlage durch Imprägnieren der porösen Unterlage mit einer Verstärkungsaufschlämmung und durch anschließendes Entfernen überschüssiger Verstärkungsaufschlämmung von der porösen Unterlage; Ausbilden einer Schicht aus leitfähigem Material auf der Verstärkungsmaterialschicht durch Imprägnieren der mit der Verstärkungsmaterialschicht versehenen porösen Unterlage mit einer leitfähigen Aufschlämmung und durch an schließendes Entfernen überschüssiger leitfähiger Aufschläm mung von der porösen Unterlage. Dieses Verfahren bedient sich der Imprägnierung, die einfach und ohne Probleme durch zuführen ist, und deshalb eignet sich das Verfahren für die Massenproduktion.
Ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verteilers und
eines Verfahrens zu seiner Herstellung werden in der nach
folgenden Beschreibung unter Bezugnahme auf die beiliegenden
Zeichnungen näher erläutert.
Es zeigen:
Fig. 1 eine in Einzelteile aufgelöste, perspektivische
Darstellung einer mit erfindungsgemäßen Verteilern
versehenen Festoxidbrennstoffzelle;
Fig. 2 eine Vertikalschnittdarstellung entlang der Linie
X-X′ der in Fig. 1 dargestellten Festoxidbrennstoff
zelle;
Fig. 3 eine Vertikalschnittdarstellung entlang der Linie
Y-Y′ der in Fig. 1 dargestellten Festoxidbrennstoff
zelle;
Fig. 4 eine teilweise vergrößerte Schnittdarstellung des
Verteilers;
Fig. 5 ein Ablaufdiagramm, das ein erfindungsgemäßes Ver
fahren zur Herstellung des Verteilers zeigt; und
Fig. 6 eine perspektivische Darstellung eines anderen er
findungsgemäßen Verteilers.
Bezug nehmend auf die Fig. 1, 2 und 3 ist der Elektrolyt
1 scheibenförmig ausgebildet und weist sowohl eine einen
Teil eines Brennstoffgaskanals bildende Brennstoffgas-Durch
gangsöffnung 1a als auch eine Luftdurchgangsöffnung 1b auf,
die Teil eines Luftkanals ist und sich im Randbereich des
Elektrolyten befindet. Der Elektrolyt 1 besteht aus mit
Yttrium stabilisierten Zirkoniumoxid oder dergleichen. Eine
der Brennstoffseite zugewandte Elektrode 2 ist auf der Ober
seite des Elektrolyten 1 angeordnet, und zwar so, daß der
Randbereich und die Luftdurchgangsöffnung 1b frei bleiben,
während die Brennstoffgas-Durchgangsöffnung 1a abgedeckt
wird. Eine der Luftseite zugewandte Elektrode 3 ist auf der
Unterseite des Elektrolyten 1 vorgesehen, und zwar so, daß
der Randbereich und die Brennstoffgas-Durchgangsöffnung 1a
frei bleiben, während die Luftdurchgangsöffnung 1b abgedeckt
wird. Um die der Brennstoffseite zugewandte Elektrode 2
auszubilden, wird auf der Oberseite des Elektrolyten 1 eine
Cermetpaste, wie zum Beispiel eine Mischung aus Nickel und
mit Yttrium stabilisierten Zirkoniumoxid, als Beschichtung
aufgebracht. Um die der Luftseite zugewandte Elektrode 3
auszubilden, wird auf der Unterseite des Elektrolyten 1 eine
Paste aus einem leitfähigen Oxidmaterial als Beschichtung
aufgebracht.
Scheibenförmige, leitfähige Verteiler 5 bzw. 8, die an ihrem
Umfang jeweils Abstandshalter 6 bzw. 9 aufweisen, sind mit
der der Luftseite zugewandten Elektrode 2 bzw. mit der der
Brennstoffseite zugewandten Elektrode 3 verbunden. Wie aus
Fig. 4 ersichtlich ist, bestehen die Verteiler 5 bzw. 8 im
wesentlichen aus einer porösen Unterlage 20, auf der eine
Schicht aus einem Verstärkungsmaterial 22 und eine Schicht
aus einem leitfähigen Material 24 vorgesehen sind. Die Ab
standshalter 6 bzw. 9 sind aus Isoliermaterial hergestellt
und schirmen die Verteiler 5 bzw. 8 gegen von außen kommende
Luft ab. Der Abstandshalter 6 weist eine Luftdurchgangsöff
nung 6b auf, die mit der Luftdurchgangsöffnung 1b in Ver
bindung stehen soll, und der Abstandshalter 9 weist eine
Brennstoffgas-Durchgangsöffnung 9a auf, die mit der Brenn
stoffgas-Durchgangsöffnung 1a in Verbindung stehen soll.
Der Festelektrolyt 1 und die Verteiler 5 bzw. 8 sind so mit
einander verbunden, daß sich der Festelektrolyt 1 zwischen
den Verteilern 5 bzw. 8 befindet, wodurch eine scheibenför
mige Zelle 10 zusammengefügt wird. Außerdem sind auf der
Ober- und Unterseite der Zelle 10 Zwischenstücke 12 vorge
sehen. Jedes der Zwischenstücke 12 weist in seinem Randbe
reich eine Luftdurchgangsöffnung 12b und eine Brennstoff
gas-Durchgangsöffnung 12a auf, und zwar so, daß die Durch
gangsöffnungen 12a und 12b gegenüberliegend angeordnet sind.
Die Zwischenstücke 12 sind so mit der Zelle 10 zusammenge
fügt, daß die Luftdurchgangsöffnung 12b des oberen Zwischen
stücks 12 mit der Luftdurchgangsöffnung 6b in Verbindung
steht und daß die Brennstoffgas-Durchgangsöffnung 12a des
unteren Zwischenstücks 12 mit der Brennstoffgas-Durchgangs
öffnung 9a in Verbindung steht. Die scheibenförmige Zelle 10
ist somit sowohl auf ihrer Ober- als auch auf ihrer Unter
seite mit Zwischenstücken 12 versehen.
Als nächstes soll die Funktionsweise der so zusammengebauten
Zelle 10 erläutert werden.
Ein Brennstoffgas 14 fließt durch die Brennstoffgas-Durch
gangsöffnung 12a des unteren Zwischenstücks 12, die Brenn
stoffgas-Durchgangsöffnung 9a des Abstandshalters 9 und die
Brennstoffgas-Durchgangsöffnung 1a des Festelektrolyten 1
nach oben zum Verteiler 5. Der Verteiler 5 verteilt das
Brennstoffgas 14 gleichmäßig auf die der Brennstoffseite
zugewandte Elektrode 2.
Luft 15 fließt durch die Luftdurchgangsöffnung 12b des
oberen Zwischenstücks 12, die Luftdurchgangsöffnung 6b des
Abstandshalters 6 und die Luftdurchgangsöffnung 1b des
Festelektrolyten 1 nach unten zum Verteiler 8. Der Verteiler
8 verteilt die Luft 15 gleichmäßig auf die der Luftseite
zugewandte Elektrode 3. Die Temperatur innerhalb der Zelle
10 wird auf einem hohen Temperaturwert gehalten (600-1200°C),
und die Luft 15, die auf die der Luftseite zugewandte
Elektrode 3 verteilt wird, reagiert über den Festelektroly
ten 1 mit dem Brennstoffgas 14, das auf die der Brennstoff
seite zugewandte Elektrode 2 verteilt wird. Dadurch wird
eine elektrischer Strom in der Richtung der Dickenabmessung
der Zelle 10 (die durch den Pfeil a in Fig. 1 angedeutete
Richtung) zum Fließen gebracht. Der elektrische Strom fließt
nach außen durch das obere Zwischenstück 12. Das Brennstoff
gas 14 und die Luft 15 strömen nach der Reaktion durch die
Brennstoffgas-Durchgangsöffnung 12a des oberen Zwischen
stücks 12 bzw. durch die Luftdurchgangsöffnung 12b des unte
ren Zwischenstücks 12 aus.
Eine Brennstoffzelle wird durch Laminieren mehrerer schei
benförmiger Zellen 10 mit dazwischen angeordneten Zwischen
stücken hergestellt.
Im folgenden wird ein Verfahren zur Herstellung der Bestand
teile der Brennstoffzelle bildenden Verteiler 5 bzw. 8 be
schrieben.
Fig. 5 stellt ein Ablaufdiagramm dar, das die einzelnen
Schritte des Verfahrens zeigt.
Zuerst wird, beim Schritt S1, ein Verstärkungsmaterial, wie
zum Beispiel mit Yttrium stabilisiertes Zirkoniumoxid, das
auch für den Festelektrolyten 1 verwendet wird, zusammen mit
einem Lösungsmittel, wie zum Beispiel Toluol, in eine Schüs
selmühle bzw. Walzenschüsselmühle gegeben, und das Verstär
kungsmaterial wird einem Naßmahlgang unterworfen. Nach dem
Naßmahlen des Verstärkungsmaterials wird, beim Schritt S2,
ein Bindemittel, vorzugsweise ein Acrylbindemittel, zuge
setzt, so daß das Material in einem Naßmischgang mit dem
Bindemittel zu einer Verstärkungsaufschlämmung vermischt
wird.
Als nächstes wird die poröse Unterlage 20 mit der Verstär
kungsaufschlämmung beim Schritt S3 imprägniert. Die poröse
Unterlage 20 ist zum Beispiel ein scheibenförmiges Teil mit
einem Durchmesser von 33-120 mm und einer Dickenabmessung
von 5 mm, das aus weichem Polyurethanschaum besteht und keine
Zellwände aufweist. Beim Schritt S4 wird überschüssige Auf
schlämmung von der porösen Unterlage 20 entfernt. Im Laufe
des Schritts S5 wird die Verstärkungsaufschlämmung, die eine
vollständige Beschichtung auf der porösen Unterlage 20 bil
det, bei einer Temperatur von 60°C getrocknet, um so eine
Verstärkungsmaterialschicht 22 zu bilden. Die Schritte S2-S5
werden wiederholt, bis die Verstärkungsmaterialschicht 22
auf eine vorbestimmte Dicke angewachsen ist.
Daraufhin wird, beim Schritt S6, ein leitfähiges Material,
zum Beispiel bei einer Temperatur von 1100°C vorgebranntes
Lanthan-Manganitpulver, wie zum Beispiel (La,Sr)MnO3 oder
(La,Sr)(Mn,Cr)O3, zusammen mit einem Lösungsmittel, wie zum
Beispiel Toluol, in eine Walzenschüsselmühle gegeben, und
das leitfähige Material wird einem Naßmahlgang unterworfen.
Nach dem Naßmahlen des leitfähigen Materials, das im Laufe
des Schritts S7 durchgeführt wird, wird ein Bindemittel,
vorzugsweise ein Acrylbindemittel, zugesetzt, so daß das
leitfähige Material in einem Naßmahlgang mit dem Bindemittel
zu einer leitfähigen Aufschlämmung vermischt wird.
Als nächstes wird die poröse Unterlage 20, auf der die Ver
stärkungsmittelschicht 22 aufgebracht ist, im Laufe des
Schritts S8 mit der leitfähigen Aufschlämmung imprägniert
und im Laufe des Schritts S9 wird überschüssige Aufschläm
mung von der porösen Unterlage entfernt. Beim Schritt S10
wird die leitfähige Aufschlämmung, die eine vollständige
Beschichtung auf der Verstärkungsmaterialschicht 22 bildet,
bei einer Temperatur von 60°C getrocknet, um so die Schicht
aus leitfähigem Material 24 zu bilden. Die Schritte S7-S10
werden wiederholt, bis die Schicht aus leitfähigem Material
24 auf eine vorbestimmte Dicke angewachsen ist. Anschließend
wird im Laufe des Schritts S11 die mit der Verstärkungs
materialschicht 22 und der Schicht aus leitfähigem Material
24 versehene poröse Unterlage 20 bei einer Temperatur von
400°C entfettet und sodann bei einer Temperatur von 1400°C
gebrannt.
Tabelle 1 zeigt die Kennwerte der so erstellten Verteiler 5
bzw. 8. Außerdem zeigt Tabelle 1 zum Vergleich Kennwerte
herkömmlicher Verteiler.
Gemäß Tabelle 1 weisen die Verteiler 5 bzw. 8 im wesentli
chen die gleiche Porosität auf wie die herkömmlichen Vertei
ler. Da die Verteiler 5 bzw. 8 keine Zellwände haben, weisen
sie geringe Widerstandswerte bezüglich des Brennstoffgases
14 und der Luft 15 auf, das heißt, daß die Druckverluste des
Brennstoffgases 14 und der Luft 15 in den Verteilern 5 bzw.
8 gering sind. Die Leitfähigkeit der Verteiler 5 bzw. 8 ist
ausgezeichnet, und ihre mechanische Festigkeit ist viel bes
ser als die herkömmlicher Verteiler. Ein Wärmeausdehnungs
koeffizient des Festelektrolyten 1 ist 10,5×10-6cm/°C. Die
Unterschiede zwischen dem Wärmeausdehnungskoeffizienten des
Festelektrolyten 1 und dem der Verteiler 5 bzw. 8 sind ge
ringer als die zwischen dem Festelektrolyten 1 und herkömm
lichen Verteilern bestehenden Unterschiede. Folglich wird
eine den Festelektrolyten 1 und die Verteiler 5 bzw. 8 auf
weisende Festoxidbrennstoffzelle unter thermischer Belastung
zuverlässiger arbeiten als eine Festoxidbrennstoffzelle, die
den Festelektrolyten 1 und herkömmliche Verteiler aufweist.
Der Festelektrolyt muß nicht in Scheibenform hergestellt
werden, und, entsprechend, können die Verteiler auch eine
andere Form als die einer Scheibe aufweisen. Wenn, zum Bei
spiel, der Festelektrolyt als Rechteck ausgebildet ist,
sollte ein rechteckiger Verteiler 35, wie er in Fig. 6 dar
gestellt ist, verwendet werden. In der Fig. 6 bezeichnet
das Bezugszeichen 36 einen Abstandshalter, während sich das
Bezugszeichen 37 auf eine Luftdurchgangsöffnung oder eine
Brennstoffgas-Durchgangsöffnung bezieht. Die Verteiler kön
nen so in jeder beliebigen, der Form des Festelektrolyten
entsprechenden Form hergestellt werden.
Claims (12)
1. Verteiler, der einen Bestandteil einer Festoxidbrenn
stoffzelle bildet und eine poröse Unterlage aufweist,
gekennzeichnet durch
eine auf der porösen Unterlage (20) vorgesehene Verstär kungsmaterialschicht (22), und
eine auf der Verstärkungsmaterialschicht (22) vorgesehe ne Schicht aus einem leitfähigen Material (24).
eine auf der porösen Unterlage (20) vorgesehene Verstär kungsmaterialschicht (22), und
eine auf der Verstärkungsmaterialschicht (22) vorgesehe ne Schicht aus einem leitfähigen Material (24).
2. Verteiler nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß die poröse Unterlage (20) aus einem weichen Polyure
thanschaum ohne Zellwände besteht.
3. Verteiler nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeich
net,
daß die Verstärkungsmaterialschicht (22) aus mit Yttrium
stabilisierten Zirkoniumoxid besteht.
4. Verteiler nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch ge
kennzeichnet,
daß die Schicht aus leitfähigem Material (24) aus einer
Masse besteht, deren Hauptbestandteil (La,Sr)(Mn,Cr)O3
ist.
5. Verteiler nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch ge
kennzeichnet,
daß die Schicht aus leitfähigem Material (24) aus einer
Masse besteht, deren Hauptbestandteil (La,Sr)MnO3 ist.
6. Verteiler nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch
gekennzeichnet,
daß der Verteiler (5, 8) scheibenförmig ausgebildet ist.
7. Verteiler nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch
gekennzeichnet,
daß der Verteiler (5, 8) rechteckig ausgebildet ist.
8. Verfahren zur Herstellung eines Verteilers für ein Fest
oxidbrennstoffzelle,
gekennzeichnet durch folgende Verfahrensschritte:
- - Ausbilden einer Verstärkungsmaterialschicht (22) auf einer porösen Unterlage (20) durch Imprägnieren der porösen Unterlage (20) mit eine Verstärkungsaufschläm mung und durch anschließendes Entfernen überschüssiger Verstärkungsaufschlämmung von der porösen Unterlage (20); und
- - Ausbilden einer Schicht aus leitfähigem Material (24) auf der Verstärkungsmaterialschicht (22) durch Impräg nieren der mit der Verstärkungsmaterialschicht (22) versehenen porösen Unterlage (20) mit einer leitfä higen Aufschlämmung und durch anschließendes Entfernen überschüssiger leitfähiger Aufschlämmung von der porösen Unterlage.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet,
daß die Verstärkungsaufschlämmung hergestellt wird,
indem ein Verstärkungsmaterial zusammen mit einem
Lösungsmittel in eine Schüsselmühle bzw. Walzen
schüsselmühle gegeben wird, um das Verstärkungs
material naßzumahlen, und indem anschließend zu
sätzlich ein Bindemittel in die Walzenschüsselmühle
zum Naßmischen des Verstärkungsmaterials mit dem
Bindemittel gegeben wird.
10. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet,
daß die leitfähige Aufschlämmung hergestellt wird,
indem ein leitfähiges Material zusammen mit einem Lö
sungsmittel in eine Walzenschüsselmühle gegeben wird,
um das leitfähige Material naßzumahlen, und indem an
schließend zusätzlich ein Bindemittel in die Walzen
schüsselmühle zum Naßmischen des leitfähigen Materials
mit dem Bindemittel gegeben wird.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 10, dadurch
gekennzeichnet,
daß der Verfahrensschritt zur Ausbildung der Ver
stärkungsmaterialschicht (22) auf der porösen Schicht
(20) wiederholt wird, bis die Verstärkungsmaterial
schicht (22) auf eine vorbestimmte Dicke angewachsen
ist.
12. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 10, dadurch
gekennzeichnet,
daß der Verfahrensschritt zur Ausbildung der Schicht
aus leitfähigem Material (24) auf der Verstärkungs
materialschicht (22) wiederholt wird, bis die Schicht
aus leitfähigem Material (24) auf eine vorbestimmte
Dicke angewachsen ist.
Applications Claiming Priority (1)
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