DE4126978C2

DE4126978C2 - Vorrichtung zum kontinuierlichen Denitrieren von Nitratlösungen von Kernbrennstoffmaterialien durch Mikrowellenbestrahlung

Info

Publication number: DE4126978C2
Application number: DE4126978A
Authority: DE
Inventors: Yoshiharu Takahashi
Original assignee: Doryokuro Kakunenryo Kaihatsu Jigyodan
Current assignee: Japan Atomic Energy Agency
Priority date: 1990-08-14
Filing date: 1991-08-14
Publication date: 1997-01-23
Anticipated expiration: 2011-08-15
Also published as: FR2665976A1; US5278379A; JPH0766076B2; FR2665976B1; DE4126978A1; JPH0495898A

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1.

Eine Vorrichtung dieser Art ist aus Derwent-Abstract: 94 214 D/51 zu J 56 145 104 bekannt, wobei eine Trommel vorgesehen ist, die durch radiale Platten unterteilt ist, die von einem Motor angetrieben werden, so daß sie sich in der Trommel drehen. Auf dem Trommelumfang ist eine Mikrowellenheizung vorgesehen.

Aus DE 33 16 639 A1 ist eine Wärmebehandlungsvorrichtung mit einem ortsfesten äußeren Zylinder und einem drehbaren inneren Zylinder bekannt, wobei zwischen den beiden Zylindern ein ringförmiger Durchgang zur fortlaufenden Wärmebehandlung von Kernbrennstoffmaterial vorgesehen ist. Vom äußeren Zylinder steht nach außen eine Wellenleitereinrichtung vor, die mit dem ringförmigen Durchgang verbunden ist, wobei die Wellenleitereinrichtung wenigstens einen Mikrowellenleiter für die Wärmebehandlung aufweist.

Ferner sind Verfahren und Vorrichtungen aus unterschiedlichen Systemen bisher entwickelt worden zum Heizen und Denitrieren der Nitratlösungen von Kernbrennstoff-Materialien, wie z. B. einer Lösung aus Plutonium-Nitrat, Uranylnitrat, ein Gemisch davon oder ähnlichem, wiedergewonnen durch Wiederaufbereitung von verbrauchtem Kernbrennstoff und zum Umwandeln in ein denitriertes Produkt, das sich aus Oxyden zusammensetzt, wobei Mikrowellen verwendet werden. Als eine kontinuierliche Behandlungsvorrichtung ist im speziellen eine schraubenartige Vorrichtung (japanische Patentveröffentlichungsnummer 22554/1988) und eine drehscheibenartige Vorrichtung zur Verwendung einer Vielzahl von Gefäßen (japanische Patentveröffentlichungsnummer 79394/1987) vorgeschlagen worden.

Der Vorteil des Verfahrens, das die Nitratlösung in das denitrierte Produkt durch Erhitzen und Denitrieren der Nitratlösung mittels Mikrowellen umwandelt, ist, daß das sich ergebende denitrierte Produkt zu einem porösen geschäumten Körper wird, weil das zu behandelnde Material von innen durch Mikrowellen erhitzt wird.

Jedoch ist das denitrierte Produkt, hergestellt durch die Verwendung der oben beschriebenen herkömmlichen kontinuierlichen Behandlungsvorrichtung, in den meisten Fällen hart und kompakt und es ist nicht völlig zufriedenstellend in Bezug auf die Handhabbarkeit des Produkts und der Abführbarkeit aus der Vorrichtung. Die Haltbarkeits- und Untersuchungseigenschaften der Vorrichtung nach dem Stand der Technik sind auch nicht befriedigend.

Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es deshalb, eine Vorrichtung der eingangs angegebenen Art vozusehen, bei der das sich ergebende denitrierte Produkt ein pulverisiertes Oxyd ist, das porös, weich und folglich leicht handzuhaben und aus der Vorrichtung abzuführen ist.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die Merkmale im kennzeichnenden Teil des Anspruchs 1 gelöst.

Bei der Vorrichtung nach der Erfindung werden folgende Schritte der Reihe nach ausgeführt: Auftragen der zu behandelnden Lösung → Erhitzen und Denitrieren der Lösung durch Mikrowellen → Erhitzen und Trocknen des sich ergebenden denitrierten Produkts durch die Heizung → Abschaben des getrockneten denitrierten Produkts, wobei diese Schritte in der oben beschriebenen Reihenfolge in bestimmten Stellungen auf der äußeren Umfangsoberfläche der Drehtrommel, während die Drehtrommel sich einmal dreht, ausgeführt werden, so daß eine wirkungsvolle kontinuierliche Heiz- und Denitrierbehandlung erreicht werden kann.

Im einzelnen wird die zu behandelnde Nitratlösung in den einzelnen Löchern des wabenförmigen oder porösen Materials aus Mikrowellen-Dielektrikum zurückgehalten, das an der äußeren Umfangsoberfläche der Drehtrommel angebracht ist, erhitzt und innerhalb jedes Loches denitriert, um einen geschäumten Körper vorzusehen. Es ist folglich möglich, Oxydpulver zu erhalten, das weich ist, eine einheitliche Teilchengröße hat und leicht durch Abschaben des denitrierten und geschäumten Produktes abzuführen ist, das auf der Oberfläche des mikrowellen- dielektrischen Elements gebildet ist.

Ausführungsbeispiele der Erfindung werden anhand der Zeichnungen näher beschrieben. Es zeigen:

Fig. 1 eine Teilansicht einer Ausführungsform der Vorrichtung,

Fig. 2 eine Draufsicht auf eine Drehtrommel, die in der Vorrichtung verwendet wird, und

Fig. 3 eine Teilansicht eines anderen Ausführungsbeispieles.

Fig. 1 zeigt ein Ausführungsbeispiel einer kontinuierlich denitrierenden Vorrichtung mit Mikrowellenheizung. Eine zylindrische Drehtrommel 2 mit einer horizontalen Drehachse ist drehbar innerhalb eines Ofens 1 angeordnet, in dem Mikrowellen von Mikrowellen-Wellenführungen 3, 3 angelegt werden. Ein Behälter 4 zum Speichern einer Nitratlösung aus Kernbrennstoff-Materialien, wie z. B. einer Lösung aus Plutoniumnitrat, Uranylnitrat oder dgl. als eine zu behandelnde Substanz wird unterhalb der Drehtrommel 2 innerhalb des Ofens 1 angeordnet, und die Lösung wird von einer Lösungszuführöffnung 5 in den Behälter 4 zugeführt. Die Stellung des Behälters und die Zuführmenge der Lösung werden in solch einem Ausmaß bestimmt, daß ein Teil des unteren Abschnitts der äußeren Umfangsoberfläche der Drehtrommel 2 in der Lösung in dem Behälter eintaucht. Eine Heizung 6 ist innerhalb des Ofens 1 über der Drehtrommel 2 angeordnet und kann das denitrierte Produkt erhitzen, das auf der äußeren Umfangsoberfläche der Drehtrommel 2 ausgebildet wird. Ein Schaber 7 zum Abschaben des denitrierten Produkts aus Oxyden, das auf der äußeren Umfangsoberfläche der Drehtrommel ausgebildet ist, ist zwischen der Heizung 6 und dem Behälter 4 stromabwärts von der Heizung 6 angeordnet, wie aus der Drehrichtung der Drehtrommel 2 ersichtlich ist. Eine Abführöffnung 8 ist an dem Ofen 1 vorgesehen, um das denitrierte Produkt abzuführen, das abgeschabt worden ist. Diese Produkt (denitriert)- Abführöffnung 8 kann das Austreten von Mikrowellen verhindern. Eine Gasauslaßöffnung 9 ist an der Oberseite des Ofens 1 angeordnet, zum Auslassen von Wasserdampf und Salpetersäuredampf, die durch Heizen und Denitrieren der zu behandelnden Substanz innerhalb des Ofens 1 erzeugt werden, und von Stickstoffoxyden, die bei der Zersetzung von Salpetersäure gebildet werden. In Fig. 1 zeigt das Bezugszeichen 10 eine Mikrowellensteuerung zum Steuern des Mikrowellenfelds innerhalb des Ofens 1, und das Bezugszeichen 11 ein Sichtfenster zum Betrachten des Heizzustandes innerhalb des Ofens 1 von außen.

Wie in einem vergrößerten Teilausschnitt von Fig. 1 und in Fig. 2 gezeigt ist, hat der äußere Umfang der Drehtrommel 2 einen Aufbau, in dem ein wabenförmiges oder poröses mikrowellen-dielektrisches Material 13 in Plattenform auf einer kompakten Platte 12 aus einem Mikrowellen-Dielektrikum angebracht ist. Siliziumnitrit und Zirkoniumoxyd haben eine relativ große Mikrowellen-Durchlässigkeit und werden vorzugsweise als ein mikrowellen-dielektrisches Material verwendet.

Das Verfahren der oben beschriebenen Vorrichtung läuft folgendermaßen ab: Am Anfang wird, wenn ein Teil des unteren Abschnitts des wabenförmigen oder porösen mikrowellen-dielektrischen Materials 13, das die äußere Umfangsoberfläche der Drehtrommel 2 bildet, in die Nitratlösung des Kernbrennstoff-Materials eingefüllt ist, daß ein vorbestimmtes Niveau erreicht wird, die Lösung in den einzelnen Löchern des wabenförmigen oder porösen Materials 13 zurückgehalten. Die auf der äußeren Umfangsoberfläche der Drehtrommel 2 zurückgehaltene Lösung bewegt sich fortschreitend mit der Drehung der Drehtrommel in den Raum innerhalb des Ofens 1, in dem Mikrowellen angelegt werden, wird erhitzt und durch Mikrowellen konzentriert und es wird ferner denitriert, um einen geschäumten Körper herzustellen. Auf diese Art und Weise wird das geschäumte denitrierte Produkt auf der Oberfläche des mikrowellen-dielektrischen Materials 13 auf der äußeren Umfangsoberfläche der Drehtrommel 2 ausgebildet. Das denitrierte Produkt bewegt sich fortschreitend zu dem oberen Abschnitt innerhalb des Ofens 1 mit der Drehung der Drehtrommel 2 und wird ferner auf etwa 400 bis 500°C durch die Heizung 6 erhitzt, so daß in dem denitrierten Produkt zurückbleibende Feuchte und Nitratradikale verdampft und zersetzt werden, wobei trockene Oxyde, deren Oxydationszustand weiter fortgeschritten ist, vorgesehen werden. Die Oxyde bewegen sich abwärts zu dem Abschnitt des Schabers 7 mit der Drehung der Drehtrommel 2, werden durch den Schaber 7 abgeschabt und dann nach außen aus dem Ofen 1 durch die Produkt(denitriert)- Abführöffnung 8 abgeführt.

Die Oberfläche der Drehtrommel 2 setzt, nachdem das denitrierte Produkt abgeschabt ist, die Drehung sukzessive fort, wird wiederum in die zu behandelnde Lösung in den Behälter 4 eingetaucht und hält die Lösung in dem wabenförmigen oder porösen mikrowellen-dielektrischen Material 13 auf seiner äußeren Oberfläche zurück. Auf diese Art und Weise wird das Denitrieren durch Mikrowellenheizung → Heizen und Trocknen des sich ergebenden denitrierten Produkts durch die Heizung 6 → und Abschaben des trockenen denitrierten Produkts in dieser Reihenfolge mit der Drehung der Drehtrommel 2 wiederholt.

Bei dem Abschabevorgang des denitrierten Produkts durch den Schaber 7 wird ein Teil des Produktes, das aus den Löchern des wabenförmigen oder porösen Materials 13 vorsteht, abgeschabt. Der andere Teil des denitrierten Produkts, der in jedem Loch zurückbleibt, dreht sich mit der Drehung der Drehtrommel 2, kommt in Berührung mit der Lösung innerhalb des Behälters 4 und wird aufgelöst und in dem nachfolgenden Zyklus behandelt.

Die Lösung, die in den Behälter 4 zugeführt wird, ist vorzugsweise eine relativ konzentrierte Lösung mit einer hohen Viskosität. Um die Lösung im Behälter zu konzentrieren, kann eine äußere Heizung 14, die geeignet ist, die Temperatur zu steuern, auf der äußeren Wand des Behälters 4 angeordnet werden, wobei sie außerhalb des Ofens, wie es Fig. 1 zeigt, angebracht ist.

Weiterhin, wie in der vergrößerten Teilansicht von Fig. 1 gezeigt wird, kann eine temperatursteuerbare Heizung 15 ferner innerhalb des mikrowellen-dielektrischen Materials 13 auf der äußeren Umfangsoberfläche der Drehtrommel 2 angeordnet werden. Das dielektrische Material 13 wird durch die Heizung 15 beheizt, und die Lösung, die durch das beheizte dielektrische Material 13 zurückgehalten wird, wird ferner erhitzt und auf dem dielektrischen Material 13 konzentriert, bevor sie in das Mikrowellenfeld eintritt. Deshalb kann die Lösung, deren Konzentration folglich gegenüber der Lösung innerhalb des Behälters 4 erhöht wurde, effektiver durch Mikrowellen erhitzt und denitriert werden.

Falls irgendwelche Metallvorsprünge, wie z. B. die Heizung 6 innerhalb des Mikrowellenfelds existieren, tritt eine elektrische Entladung auf. Deshalb kann eine Mikrowellenabschirmplatte 16 vorzugsweise um die Heizung 6 angeordnet werden.

Es ist auch möglich, wie es in Fig. 3 gezeigt wird, ein Mikrowellenabsorptionselement 17, wie z. B. Siliziumkarbid, anstatt der Heizung 6 anzuordnen, um Mikrowellen über die Mikrowellen- Wellenführung 18, 18 an das Mikrowellenabsorptionselement 17 anzulegen, um eine Hitzeerzeugung in letzterem zu verursachen und folglich das denitrierte Produkt auf der Oberfläche der Drehtrommel 2 zu erhitzen. Es werden auch hitzeerzeugende Einrichtungen, die das Mikrowellenabsorptionselement 17 verwenden, wie z. B. in Fig. 3 gezeigt, unter dem Ausdruck "Heizung" in seiner breiten Bedeutung umfaßt.

Heizen und Trocknen des denitrierten Produkts durch die Heizung 6 kann effektiver durch das Anordnen eines Gebläses 19, wie z. B. eines Lüfterrads über der Heizung 6, wie in Fig. 1 gezeigt, ausgeführt werden, um so Luft oder ein inertes Gas (wie z. B. Stickstoff oder Argon) von dem Gebläse 19 zuzuführen und um das denitrierte Produkt durch das durch die Heizung 6 beheizte Gas zu heizen und zu trocknen. In diesem Fall ist die untere Oberfläche der Mikrowellenabschirmplatte 16 in der Form eines Gitters oder eines kreisförmigen Loches offen. Selbst wenn die Öffnung in der Mikrowellenabschirmplatte 16 ausgebildet ist, können Mikrowellen abgeschirmt werden, wenn die Dicke der Mikrowellenabschirmplatte dem doppelten Durchmesser der Öffnung entspricht.

Der Aufbau der Vorrichtung kann nur durch das Anordnen des wabenförmigen oder porösen mikrowellen-dielektrischen Materials auf der äußeren Umfangsoberfläche eines Trommelfilters, wie z. B. der, der in der Vergangenheit in herkömmlicher Weise benutzt worden ist, und durch Kombinieren desselben mit einem Mikrowellenheizofen und einer Heizung erhalten werden. Daher kann die Vorrichtung leicht durch die Verwendung bestehender Technologie hergestellt werden.

Claims

1. Vorrichtung zum kontinuierlichen Denitrieren von Nitratlösungen von Kernbrennstoffmaterialien durch Mikrowellenbestrahlung, umfassend eine zylindrische Drehtrommel (2) mit horizontal liegender Achse, die drehbar in einem Ofen (1) angeordnet ist, dadurch gekennzeichnet,
daß die Drehtrommel (2) auf ihrem Umfang ein wabenförmiges oder poröses Material (13) aus einem Mikrowellen-Dielektrikum aufweist,
daß unter der Drehtrommel (2) ein Behälter (4), der eine Lösungszufuhröffnung (5) aufweist, zur Aufnahme der Nitratlösung derart angeordnet ist, daß ein Teil des Umfangs der Drehtrommel in die Nitratlösung eintaucht,
daß in Drehrichtung der Drehtrommel (2) zwischen Behälter (4) und einer über der Drehtrommel (2) angeordneten Heizung (6) zum Aufheizen des Umfangs der Drehtrommel eine Mikrowellenheizung vorgesehen ist,
daß in Drehrichtung nach dem beheizten Teil des Umfangs der Drehtrommel (2) ein Schaber (7) zum Abtragen des denitrierten Produktes von dem wabenförmigen oder porösen Material (13) vorgesehen ist, und
daß die Vorrichtung eine Abführöffnung (8) für das denitrierte Produkt und eine Gasauslaßöffnung (9) aufweist.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine Mikrowellenabschirmplatte (16) um die Heizung (6) angeordnet ist.

3. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine äußere Heizung (14) an der Außenwand des Behälters (4) außerhalb des Ofens (1) vorgesehen ist.

4. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine Heizung (15) auf der Innenseite des wabenförmigen oder porösen Materials (13) an der Drehtrommel (2) vorgesehen ist.

5. Vorrichtung nach den vorhergehenden Ansprüchen, dadurch gekennzeichnet, daß das wabenförmige oder poröse Material (13) in Form von Platten auf einem Zylinder (12) aus einem Mikrowellen-Dielektrikum aufgebracht ist.

6. Vorrichtung nach den vorhergehenden Ansprüchen, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasauslaßöffnung (9) zum Abführen von Gas und Dampf an der Oberseite des Ofens (1) vorgesehen ist.