DE4030991C2 - Process for cleaning contaminated radio iodine - Google Patents

Process for cleaning contaminated radio iodine

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Reinigen von verunreinigtem Radiojod, insbesondere von Jod 123, das durch ein langlebiges Radionuklid verunreinigt ist, indem eine Lösung des verunreinigten Radiojods mit einem Material in Kontakt gebracht wird, das das langlebige Radionuklid absorptiv oder adsorptiv bindet, und eine Lösung von ge­ reinigtem Radiojod abgegeben wird.The invention relates to a method for cleaning contaminated radioiodine, in particular from iodine 123, the is contaminated by a long-lived radionuclide by a solution of the contaminated radio iodine with a material the long-lived radionuclide binds absorptively or adsorptively, and a solution of ge purified radio iodine is released.

Ein Verfahren zum Abtrennen eines Jodisotops von anderen Isotopen ist aus der US-PS 2 942 943 zu entnehmen. Dabei wird Jod 132 mit Ammoniumhydroxidlösung von Tellur abge­ trennt.A method of separating an iodine isotope from others Isotopes can be found in US Pat. No. 2,942,943. Here iodine 132 is dispensed with ammonium hydroxide solution from tellurium separates.

Aus der DE 28 39 317 A1 ist zu entnehmen, daß zur Trennung eines Isotopengemisches Adsorptionsmittel einsetzbar sind. Dabei werden beispielsweise organische Ionenaustauscher­ harze als Adsorptionsmittel genannt.From DE 28 39 317 A1 it can be seen that for separation of an isotope mixture adsorbent can be used. Organic ion exchangers, for example Resins called adsorbents.

Zur Markierung einer Substanz und zu Leitisopenversuchen werden käufliche Jod 123fPräparate eingesetzt. Bevorzugt dienen Jod 123-Präparate aber auch medizinischen Zwecken. Neben Jod 123 werden auch andere Jodisotope eingesetzt.For labeling a substance and for conducting isopic experiments commercially available iodine 123f preparations are used. Prefers Iodine 123 preparations also serve medical purposes. In addition to iodine 123, other iodine isotopes are used.

Käufliche Präparate des Radionuklids Jod 123 sind her­ stellungsbedingt mit Spuren langlebiger Radionuklide verunreinigt. Beispielsweise können in einem Jod 123- Präparat Spuren von Tellur 121, Technetium 95 m, Tech­ netium 96, Technetium 99 m, Molybdän 99, Kobalt 56 oder Kobalt 57 vorhanden sein. Die Aktivität der lang­ lebigen Radionuklide beträgt dabei meistens das 10-4 bis 10-8-fache der Jod 123-Aktivität. Commercially available preparations of the radionuclide iodine 123 are contaminated with traces of long-lived radionuclides. For example, traces of tellurium 121, technetium 95 m, tech netium 96, technetium 99 m, molybdenum 99, cobalt 56 or cobalt 57 can be present in an iodine 123 preparation. The activity of the long-lived radionuclides is usually 10 -4 to 10 -8 times the iodine 123 activity.

Beim Einsatz käuflicher Jod 123-Präparate in Leitisotopen­ versuchen sind jedoch die langlebigen Radionuklide in den Präparaten wegen der relativ langen Halbwertszeiten aus Strahlenschutzgründen nachteilig. Während die Halbwerts­ zeit von Jod 123 nur 13,2 Stunden beträgt, hat Tellur 121 eine Halbwertszeit von 17 Tagen und Kobalt 57 eine Halb­ wertszeit von 271 Tagen. Hinzu kommt, daß bei mehrfachem Einsatz von Jod 123-Präparaten in der gleichen Versuchs­ einrichtung sich dort längerlebige Radionuklide auf den Innenoberflächen anreichern können. Auch im entstehenden Abfall können sich langlebige Radionuklide anreichern.When using commercially available iodine 123 preparations in lead isotopes However, the long-lived radionuclides in the Preparations because of the relatively long half-lives Radiation protection disadvantageous. While the half value time of iodine 123 is only 13.2 hours, tellurium has 121 a half-life of 17 days and cobalt 57 a half waiting time of 271 days. In addition, that with multiple Use of iodine 123 preparations in the same trial longer-lived radionuclides there Can enrich interior surfaces. Also in the making Long-lived radionuclides can accumulate waste.

Bei einem medizinischen Einsatz käuflicher Jod 123-Präpa­ rate sind die Verunreinigungen durch langlebige Radionukli­ de mit Blick auf das Minimierungsgebot der Strahlenschutz­ verordnung ebenfalls unerwünscht, auch wenn die zusätz­ liche Strahlenexposition durch die Verunreinigungen gering ist.Iodine 123 prepa available for medical use rate are the contaminants from long-lived radionukli de with a view to minimizing radiation protection regulation also undesirable, even if the additional low radiation exposure due to the impurities is.

Bisher wurden käufliche Jod-Präparate keiner Vorbehandlung unterzogen.So far, commercially available iodine preparations have not been pretreated subjected.

Der Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zum Reinigen von verunreinigtem Radiojod, das durch ein oder mehrere langlebige Radionuklide verunreinigt ist, anzuge­ ben. Dabei sollen Materialien eingesetzt werden, die leicht erhältlich und kostengünstig sind. Sie sollen auch chemisch weitgehend nicht angreifbar sein, so daß das ge­ reinigte Radiojod nicht verunreinigt wird.The invention was based on the object of a method for Clean contaminated radio iodine by one or suits several long-lived radionuclides ben. Materials should be used that are readily available and inexpensive. You should too largely chemically not attackable, so that the ge cleaned radio iodine is not contaminated.

Die Aufgabe wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß die Lösung des verunreinigten Radiojods mit Glaspulver und/oder Quarzpulver und/oder mit einem anorganischen Ionenaustauschermaterial, das aus wasserfreiem Mangandi­ oxid besteht, in Kontakt gebracht wird, die das langlebige Radionuklid binden. The object is achieved according to the invention in that the solution of the contaminated radio iodine with glass powder and / or quartz powder and / or with an inorganic Ion exchange material made from anhydrous manganese oxide, is brought into contact with the durable Bind radionuclide.  

Dabei werden in der Regel wäßrige Jodlösungen eingesetzt. Jodlösung steht im folgenden für Radiojodlösung.As a rule, aqueous iodine solutions are used. In the following, iodine solution stands for radio iodine solution.

Mit diesem Verfahren wird der Vorteil erzielt, daß der chemische Status des Jods, z. B. des Jod 123, nicht verän­ dert wird. Das Jod kann also nach der Reinigung sofort seinem bestimmungsgemäßen Zweck zugeführt werden. Darüber hinaus wird der Vorteil erzielt, daß das gereinigte Jod von den langlebigen Radionukliden befreit ist, die wegen ihrer relativ langen Halbwertszeiten und ihrer strahlen­ schutztechnischen Nachteile als zusätzliche Aktivitäten im Präparat unerwünscht sind. Beim Einsatz eines Jod-Präpa­ rates wird gemäß der Erfindung der Vorteil erzielt, daß die Aktivität des Präparates gemäß der Strahlenschutzver­ ordnung auf die eigentlich notwendige Aktivität minimiert ist. Darüber hinaus wird bei medizinischem, wie technischem Einsatz eine Anreicherung langlebiger Radionuklide auf Innenoberflächen von Geräten und im Abfall verhindert.This method has the advantage that the chemical status of iodine, e.g. B. the iodine 123, not change is changed. The iodine can be removed immediately after cleaning be used for its intended purpose. About that in addition, the advantage is achieved that the purified iodine is liberated from the long-lived radionuclides because of their relatively long half-lives and their radiance protection-technical disadvantages as additional activities in Preparation are undesirable. When using an iodine preparation rates is achieved according to the invention in that the activity of the preparation according to the radiation protection ver order is minimized to the actually necessary activity is. In addition, both medical and technical Use an enrichment of long-lived radionuclides Internal surfaces of devices and waste are prevented.

Man erhält vorteilhafterweise schnell und zuverlässig von störenden langlebigen Radionukliden befreite Jod-Präparate.It is advantageously obtained quickly and reliably from annoying long-lived radionuclides freed iodine preparations.

Mit dem Einsatz von Glaspulver wird der Vorteil erzielt, daß die Jodlösung chemisch nicht beeinflußt wird. Insbeson­ dere wird der chemische Status von Jod 123 nicht verändert. Mit Glaspulver wird darüber hinaus der Vorteil erzielt, daß die langlebigen Radionuklide Tellur 121, Kobalt 56 und Kobalt 57 an einer vergleichsweise kleinen Materialmenge aus Glaspulver gebunden werden können. Man kommt also mit wenig Glaspulver aus, um ein großes Volumen Jodlösung von langlebigen Radionukliden zu befreien. The advantage of using glass powder is that the iodine solution is not influenced chemically. In particular the chemical status of iodine 123 is not changed. Glass powder also has the advantage of that the long-lived radionuclides tellurium 121, cobalt 56 and Cobalt 57 on a comparatively small amount of material can be bound from glass powder. So you come with me little glass powder to make up a large volume of iodine solution rid long-lived radionuclides.  

Quarzpulver hat die gleichen vorteilhaften Eigenschaften wie Glaspulver. Bei einem großen Oberflächen-Volumen- Verhältnis werden von einem kleinen Quarzpulvervolumen die langlebigen Radionuklide auch aus großen Jodlösungsvolumi­ na absorbiert oder adsorbiert.Quartz powder has the same advantageous properties like glass powder. With a large surface volume Ratio will be from a small volume of quartz powder long-lived radionuclides also from large iodine solution volumes na absorbed or adsorbed.

Mit dem Einsatz des anorganischen Ionenaustauschermaterials, das aus wasserfreiem Mangandioxid besteht, wird das am häu­ figsten als Verunreinigung von Jod 123 auftretende Radio­ nuklid Tellur 121 fast vollständig zurückgehalten. Die Kobaltnuklide Kobalt 56 und Kobalt 57 werden mit einem Ionenaustauscher aus wasserfreiem Mangandioxid zu etwa 80% aus der wäßrigen Lösung entfernt.With the use of the inorganic ion exchange material, which is made of anhydrous manganese dioxide, is the most common figured radio appearing as contamination of iodine 123 nuclide tellurium 121 almost completely retained. The Cobalt nuclides cobalt 56 and cobalt 57 are combined with a Ion exchanger made from anhydrous manganese dioxide to about 80% removed from the aqueous solution.

Um eine möglichst vollständige Reinigung des Radiojods zu erzielen, können die verschiedenen Materialien zum Binden langlebiger Radionuklide einzeln nacheinander oder gleich­ zeitig eingesetzt werden.In order to clean the radio iodine as completely as possible can achieve the various binding materials long-lived radionuclides one after the other or the same be used early.

Die Lösung des verunreinigten Radiojods kann beispielsweise über das Material geleitet werden. Das Material, das ein Ionenaustauscherharz sein kann, ist dazu in einem Behälter angeordnet. Die Lösung fließt durch den Behälter hindurch und tritt dadurch mit dem Material in Kontakt.The contaminated radioiodine can be dissolved, for example passed over the material. The material that a Ion exchange resin can be in a container arranged. The solution flows through the container and thereby comes into contact with the material.

Beispielsweise wird der Lösung des verunreinigten Radio­ jods das Material, das ein Ionenaustauscherharz sein kann, zugemischt. Die dadurch gebildete Mischung wird so gerührt, daß das Material weitgehend in der Lösung schwebend gehalten wird. Nach erfolgter Reinigung wird die Lösung vom Material getrennt. Diese Verfahrensweise ist auf einfache Weise durchführbar. For example, the solution of the contaminated radio iodine is the material that will be an ion exchange resin can, mixed. The mixture thus formed becomes like this stirred that the material was largely in the solution is kept floating. After cleaning, the Solution separated from the material. This procedure is easy to do.  

Beispielsweise wird im Material zurückgebliebenes, gerei­ nigtes Radiojod mit Deionat ausgewaschen. Damit wird ein Jodverlust verhindert. In Zwischenräumen des Materials oder des Ionenaustauschers kann nämlich ein Teil der Lösung, die von den langlebigen Radionukliden befreit ist, zurückbleiben. Durch Auswaschen mit Deionat werden diese Reste zurückgewonnen.For example, what is left behind in the material is cleaned Washed out radioiodine with deionized water. So that becomes a Prevents iodine loss. In between spaces of the material or the ion exchanger can namely part of the Solution that is liberated from the long-lived radionuclides, stay behind. By washing them with deionized water they become Leftovers recovered.

Mit dem Verfahren nach der Erfindung wird der Vorteil erzielt, daß Jod-Präparate, insbesondere Jod 123-Präpa­ rate, von langlebigen Radionukliden befreit werden können, ohne daß das Jod seine chemischen Eigenschaften verändert oder erneut verunreinigt wird.With the method according to the invention, the advantage achieved that iodine preparations, especially iodine 123 prep rate, can be freed from long-lived radionuclides, without the iodine changing its chemical properties or is contaminated again.

Durch das Entfernen der unerwünschten langlebigen Radio­ nuklide gemäß der Erfindung wird dem Minimierungsgebot der Strahlenschutzverordnung entsprochen. Das gilt auch für den medizinischen Bereich. Dort können auch sterile Ionen­ austauscher oder steriles Absorptionsmaterial eingesetzt werden.By removing the unwanted long-lived radio nuclide according to the invention is the minimization requirement Radiation Protection Ordinance complied. This also applies to the medical field. There can also be sterile ions exchanger or sterile absorption material used will.

Nach Entfernen der Radionuklide reichert sich weder in Bauteilen, die mit Jod in Berührung kommen, noch im Abfall, der mit Jod in Berührung kommt oder Jod enthält, ein langlebiges Radionuklid an.After removing the radionuclides, neither accumulates in Components that come into contact with iodine are still in the Waste that comes into contact with iodine or contains iodine, a long-lived radionuclide.

Das Verfahren nach der Erfindung ist vorteilhafterweise mit geringem technischem Aufwand durchführbar.The method according to the invention is advantageous feasible with little technical effort.

Die Zeichnung zeigt Einrichtungen zum Reinigen von verunreinigtem Jod mit dem Verfahren nach der Erfindung.The drawing shows facilities for cleaning contaminated iodine with the method according to the invention.

Fig. 1 zeigt ein erstes Beispiel für eine solche Einrichtung. Fig. 1 shows a first example of such a device.

Fig. 2 zeigt ein zweites Beispiel. Fig. 2 shows a second example.

Es ist nach Fig. 1 ein beispielsweise trichterförmiger Zuführstutzen 1 vorgesehen, in den verunreinigtes Radiojod J, insbesondere Jod 123, das durch ein langlebiges Radionuklid verunrei­ nigt ist, als Lösung, insbesondere wäßrige Lösung, eingefüllt werden kann. Dem Zuführstutzen 1 ist ein Behälter 2 nachgeordnet. Im Behälter 2 befindet sich den gesamten Querschnitt des Be­ hälters 2 ausfüllend ein Material 3. Dieses Material 3 kann auch ein Ionenaustauscher sein. Das Material 3 zeichnet sich dadurch aus, daß an ihm das zu entfernende langlebige Radio­ nuklid gebunden wird. Das Material 3 hat dazu ein großes Ober­ flächen-Volumen-Verhältnis. Dem Behälter 2 ist ein Ablaßstutzen 4 für gereinigte Radiojodlösung J* nachgeordnet. Unter dem Ablaß­ stutzen 4 kann sich eine Auffangvorrichtung 5 befinden. Es kann aber auch eine Abführleitung mit dem Ablaßstutzen 4 verbunden sein. Nachdem das gesamte vorrätige verunreinigte Jod durch den Behälter 2 hindurchgeleitet worden ist, kann in den Zuführ­ stutzen 1 Deionat D eingefüllt werden. Durch dieses Deionat D wird Jodlösung, die sich in Zwischenräumen des Materials 3 durch Adhäsionskräfte hält, aus dem Behälter 2 heraus in die Auffang­ vorrichtung 5 gespült. Langlebige Radionuklide, z. B. Kobalt 56, die im Material 3 durch Absorption, Adsorption oder Ionenaus­ tausch gebunden sind, verbleiben dabei im Material 3 und werden nicht herausgespült.There is provided according to FIG. 1, for example, a funnel-shaped feed piece 1, can be introduced into the contaminated radioiodine J, in particular iodine 123, which is nigt contami by a long-lived radionuclide, as a solution, especially an aqueous solution. A container 2 is arranged downstream of the feed nozzle 1 . In the container 2 is the entire cross section of the container 2 filling a material 3rd This material 3 can also be an ion exchanger. The material 3 is characterized in that the long-lived radio to be removed is nuclide bound to it. The material 3 has a large surface area to volume ratio. The container 2 is followed by a drain port 4 for cleaned radio iodine solution J *. Under the drain pipe 4 , a collecting device 5 may be located. However, a discharge line can also be connected to the drain port 4 . After all the contaminated iodine in stock has been passed through the container 2 , 1 deionized water D can be poured into the feed pipe. This deionized D iodine solution, which remains in the interstices of the material 3 by adhesive forces, is flushed out of the container 2 into the collecting device 5 . Long-lived radionuclides, e.g. B. cobalt 56, which are bound in the material 3 by absorption, adsorption or ion exchange, remain in the material 3 and are not washed out.

Nach Fig. 2 ist ein Gefäß 6 vorgesehen, das eine Rührvorrich­ tung 7 aufweist. Oberhalb des Bodens des Gefäßes 6 kann ein Ablaßstutzen 8 angeordnet sein, der mit einer Armatur 9 ver­ schließbar ist und dem eine Auffangvorrichtung 10 zugeordnet ist. In das Gefäß 6 wird verunreinigtes Radiojod J als Lösung, insbesondere wäßrige Lösung, und ein Material 11 eingefüllt, (Pfeil 12), an dem zu entfernende langlebige Radionuklide ge­ bunden werden können. Mit der Rührvorrichtung 7 wird das Material 11 aufgewirbelt, so daß ein guter Kontakt mit dem Material 11 gegeben ist. Das Material 11 kann dem Material 3 nach Fig. 1 entsprechen. Wenn die langlebigen Radionuklide am Material 11 gebunden sind, wird die Rührvorrichtung 7 abge­ schaltet. Dann sinken die Teile des Materials 11 auf den Boden des Gefäßes 6 und die Lösung des gereinigten Radiojods J* wird über den Ablaßstutzen 8 in die Auffangvorrichtung 10 geleitet. According to FIG. 2, a vessel 6 is provided which tung a Rührvorrich 7 has. Above the bottom of the vessel 6 , a drain port 8 can be arranged, which can be closed with a valve 9 and to which a collecting device 10 is assigned. In the vessel 6 is contaminated radioiodine J as a solution, in particular aqueous solution, and a material 11 is filled (arrow 12 ), to which long-lived radionuclides to be removed can be bound. The material 11 is whirled up with the stirring device 7 , so that there is good contact with the material 11 . The material 11 can correspond to the material 3 according to FIG. 1. If the long-lived radionuclides are bound to the material 11 , the stirring device 7 is switched off. Then the parts of the material 11 sink to the bottom of the vessel 6 and the solution of the cleaned radio iodine J * is passed through the drain port 8 into the collecting device 10 .

Mit der gezeigten Einrichtung kann verunreinigtes Jod schnell und kostengünstig von langlebigen Radionukliden befreit werden. Zum Einsatz für medizinische Zwecke können das Material 3, aber auch der Behälter 2 mit Zufuhrstutzen 1 und Ablaßstutzen 4 und die Auffangvorrichtung 5 in steriler Form vorliegen.With the device shown, contaminated iodine can be freed from long-lived radionuclides quickly and inexpensively. For use for medical purposes, the material 3 , but also the container 2 with the supply connector 1 and the outlet connector 4 and the collecting device 5 can be in sterile form.

Beeinträchtigungen durch Radionuklide, die eine längere Halb­ wertszeit als Jod 123 haben, sind beim Einsatz von Jod auf­ grund des Verfahrens und der Einrichtung nach der Erfindung stark eingeschränkt.Radionuclide interferences affecting a longer half value than iodine 123 are when using iodine reason of the method and the device according to the invention highly limited.

Claims (3)

1. Verfahren zum Reinigen von verunreinigtem Radiojod (J), insbesondere von Jod 123, das durch ein langlebiges Radio­ nuklid verunreinigt ist, indem eine Lösung des verunrei­ nigten Radiojods (J) mit einem Material in Kontakt gebracht wird, das das langlebige Radionuklid absorptiv oder adsorptiv bindet, und eine Lösung von gereinigtem Radiojod (J*) abgegeben wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Lösung mit Glaspulver und/oder Quarzpulver und/oder mit einem anorganischen Ionenaustauschermaterial, das aus wasserfreiem Mangandioxid besteht-in Kontakt gebracht wird, die das langlebige Radionuklid binden.1. A method for cleaning contaminated radioiodine (J), in particular iodine 123, which is contaminated by a long-lived radio nuclide by contacting a solution of the contaminated radioiodine (J) with a material that absorbs the long-lived radionuclide or binds adsorptively, and a solution of purified radioiodine (J *) is released, characterized in that the solution is brought into contact with glass powder and / or quartz powder and / or with an inorganic ion exchange material consisting of anhydrous manganese dioxide, which has a long life Bind radionuclide. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Lösung des verunreinigten Radiojods (J) ein Material (11) zugemischt wird, daß die dadurch gebildete Mischung gerührt wird und daß das Material (11) dann abgetrennt wird.2. The method according to claim 1, characterized in that the solution of the contaminated radio iodine (J) is mixed with a material ( 11 ), that the mixture thus formed is stirred and that the material ( 11 ) is then separated. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß im Material (3, 11) zurückgebliebenes gereinigtes Radiojod mit Deionat (D) ausgewaschen wird.3. The method according to claim 1 and 2, characterized in that in the material ( 3 , 11 ) remaining cleaned radioiodine is washed out with deionized (D).
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