DE3811654C2 - - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von reformiertem
Gas zur Verwendung bei der Direktreduktion von
Eisen enthaltenden Metalloxiden zu metallischen Eisenprodukten.
Ferner betrifft die Erfindung ein Verfahren zur
Direktreduktion von Metalloxiden mit dem reformierten Gas und
eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens.
Die Direktreduktion von Eisenoxid, beispielsweise in Form von
Pellets oder Stückerz, zu metallischem Eisen in gediegenem
Zustand wurde in den letzten Jahren in der gesamten Welt
großtechnisch eingeführt. Die Gesamtjahreskapazität der
gegenwärtig in Betrieb oder im Bau befindlichen Anlagen zur
Direktreduktion beträgt mehr als 15 Millionen Tonnen an direkt
reduzierten Eisenprodukten, wobei die Produkte vorwiegend als
Ausgangsprodukte in elektrischen Lichtbogenöfen zur Stahlherstellung
eingesetzt werden. Es wird erwartet, daß der Weltbedarf
an zusätzlichem, direkt reduziertem Eisen über viele
Jahre hinaus noch wesentlich zunimmt, um den Bedarf an Ausgangsprodukten
zu decken, der durch den Bau weiterer elektrischer
Lichtbogenöfen für die Stahlherstellung entsteht.
Bekannte Verfahren zur Direktreduktion von Eisenoxid zu metallischem
Oxid,
wie in US-PS 33 75 099, US-PS 37 64 123 oder US-PS 40 46 557 beschrieben,
verwenden ein reformiertes Gas als Reduktionsmittel.
Erdgas wird als Quelle zur Erzeugung des reformierten
Gases eingesetzt. Das reformierte Gas zum Einsatz bei Verfahren
unter Direktreduktion wird in einer als Reformer bezeichneten
Einrichtung erzeugt, indem man Erdgas mit einem Sauerstoff
enthaltenden Material in Gegenwart eines Katalysators,
im allgemeinen eines Nickelkatalysators, der die Reformierungsreaktion
des Erdgases unter Bildung eines an H2 und CO
reichen, reformierten Gases aktiviert, in Kontakt bringt. Das
aus dem Reformer gewonnene reformierte Gas wird anschließend
in einen das Eisenoxidmaterial enthaltenden Reduktionsreaktor
eingespeist, wo die Reaktion der Direktreduktion durchgeführt
wird. Somit sind bei bisher üblichen Verfahren zur Direktreduktion
zwei getrennte Reaktionszonen zur Durchführung des
Verfahrens erforderlich, nämlich eine erste Zone zur Herstellung
eines reformierten Gases unter Verwendung eines
Nickelkatalysators und eine zweite Zone zur Durchführung des
tatsächlichen Verfahrens zur Direktreduktion. Bei diesen herkömmlichen
Verfahren ist es notwendig, daß das in der ersten
Zone gebildete reformierte Gas vor dem Eintritt in die Reduktionszone
einer Behandlung zur Entfernung von CO2 und/oder
Wasserdampf unterzogen wird.
Naturgemäß wäre es sehr wünschenswert, über ein Verfahren zur
Direktreduktion von Eisenoxidmaterialien zu metallischem Eisen
zu verfügen, bei dem die Notwendigkeit von getrennten Reaktionszonen
und die Verwendung von Nickelkatalysatoren entfallen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein verbessertes
Verfahren und eine Vorrichtung zur Direktreduktion sowie ein
verbessertes Verfahren zum Herstellen von reformiertem
Zufuhrgas bereitzustellen, das bei der Direktreduktion von
Eisen enthaltenden Metalloxiden eingesetzt werden kann.
Diese Aufgabe wird mit den Merkmalen der Ansprüche gelöst.
Erfindungsgemäß kann auf einen Katalysator zum Aktivieren
der Reformierungsreaktion verzichtet werden. Ferner wird die
Direktreduktion von Eisen enthaltenden Metalloxiden zu
metallischen Eisenprodukten mit lediglich einer Reaktionszone
ermöglicht.
Erfindungsgemäß wird das reformierte Gas in der Reduktionszone
eines Direktreduktionsreaktors gebildet, wobei es unmittelbar
in Kontakt mit dem zu reduzierendem Eisenoxidmaterial
kommt.
Ferner wird eine Vorrichtung zur Direktreduktion von Eisen
enthaltenden Metalloxiden zu metallischen Eisenprodukten bereitgestellt,
bei der ein Zufuhrgas direkt reduziertem Eisen zunächst mit Material
(im folgenden DRI-Material genannt)
in Kontakt gebracht wird, um ein reformiertes Gas zu bilden,
das anschließend mit den Metalloxiden zu deren Direktreduktion
in Kontakt gebracht wird.
Gegenstand der Erfindung ist somit auch eine Vorrichtung zur
Durchführung der Direktreduktion von Eisen enthaltenden Metalloxiden
zu metallischen Eisenprodukten, die gekennzeichnet
ist durch einen eine Reaktionszone definierenden Reaktor, eine
erste Auflageeinrichtung, auf der ein Katalysatormaterial in
der Reaktionszone an einer ersten Stelle aufliegt, eine zweite
Auflageeinrichtung, auf der die Metalloxide in der Reaktionszone
an einer zweiten Stelle in der Nähe zur ersten Stelle
aufliegen, und eine Einspeiseeinrichtung zum Einspeisen eines
Zufuhrgases in die Reaktionszone, wobei das Zufuhrgas in Kontakt
mit dem Katalysatormaterial gelangt und vor dem Kontakt
mit den Metalloxiden reformiert wird.
Das erfindungsgemäße Verfahren kommt mit einer einzigen Reaktionszone
in einem Direktreduktionreaktor aus, die sowohl für
die Bildung des reformierten Gases zum Einsatz in Reduktions
verfahren als auch für die tatsächliche Direktreduktion des
Eisenoxidmaterials herangezogen wird.
Nachstehend wird die Erfindung anhand der Zeichnung näher
erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 eine schematische Darstellung eines erfindungsgemäßen
Reduktionsreaktors;
Fig. 2a, 2b und 2c schematische Darstellungen der in den
Vergleichsbeispielen verwendeten Testvorrichtung; und
Fig. 3 ein Diagramm, in dem die Ergebnisse der erfindungsge
mäßen Direktreduktion mit den Ergebnissen eines herkömmlichen
Verfahrens verglichen werden.
Die in Fig. 1 gezeigte schematische Darstellung einer Vor
richtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens
umfaßt einen Reduktionsreaktor 10 mit einer ersten Auflage
fläche 12 zur Auflage von direkt reduziertem Eisen (DRI), das
im erfindungsgemäßen Verfahren als Katalysator zur Bildung von
an H2 und CO reichem, reformiertem Gas aus Erdgas dient. Beim
direkt reduzierten Eisen (DRI) handelt es sich um ein Produkt
des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Direktreduktion. Die
erste Auflagefläche 12 ist mit einer Mehrzahl von Öffnungen 14
versehen, durch die Gas aus einer ringförmigen Vorwärmzone 16,
die eine Reaktionszone 18 umgrenzt, eingespeist wird. Ein
Einlaß 20 ist zum Einspeisen eines Zufuhrgases (das nachste
hend näher erläutert wird) in die ringförmige Vorwärmzone 16
vorgesehen. Der Reaktor umfaßt ein zweites Auflageelement 22,
das sich oberhalb der ersten Auflagefläche 12 befindet, so
daß ein dazwischen liegender Zwischenraum definiert wird, der
vom DRI-Material eingenommen wird. Die zweite Auflagefläche 22
trägt die Eisenoxidteilchen 24, die beim erfindungsgemäßen
Direktreduktionsverfahren zu metallischem Eisen reduziert
werden sollen. Die zweite Auflagefläche 22 ist mit einer
Mehrzahl von Öffnungen 26 in entsprechender Weise wie die
erste Auflagefläche 12 versehen.
Beim erfindungsgemäßen Verfahren wird ein Zufuhrgas in die
ringförmige Vorwärmzone geleitet und von dort nach oben durch
das DRI-Material geführt, wo das Zufuhrgas zu einem an H₂ und
CO reichen Gas reformiert wird. Das Zufuhrgas besteht aus
Erdgas, das mit Sauerstoff enthaltendem Material vermischt
ist. Beim Sauerstoff enthaltendem Material kann es sich um
Luft, CO2, H2O, reinen Sauerstoff oder beliebige andere Pro
zeßgase, die als eine Komponente Sauerstoff enthalten, han
deln. Erfindungsgemäß soll das Mengenverhältnis von Sauerstoff
zu Erdgas etwa 0,75 : 1,0 bis 1,0 : 1,0 betragen. Gemäß einer
weiteren Ausführungsform der Erfindung kann Stickstoff während
des Vorwärmvorgangs oder zusammen mit dem Erdgas in das Sauer
stoff enthaltende Gemisch eingespeist werden. Die Aufgabe des
Stickstoffs besteht darin, eine Reoxidation des DRI-Materials
zu verhindern. Erfindungsgemäß wird das Zufuhrgas zunächst im
Reduktionsreaktor mit dem DRI-Material in Kontakt gebracht und
reformiert, so daß ein an H2 und CO reiches, reformiertes Gas
gebildet wird. Das Mengenverhältnis von DRI-Material zum
Eisenoxidmaterial soll etwa 0,25 : 1,0 bis 0,50 : 1,0 betragen, um
eine ausreichende Menge an reformiertem Gas für das Direktre
duktionsverfahren bereitzustellen. Der Reaktor wird beim Gas
reformierungs-Direktreduktionsverfahren unter folgenden Bedin
gungen betrieben: Temperatur 850 bis 950°C; Druck 1,1 bis 1,2
bar; Gasströmungsgeschwindigkeit 5 bis 20 Liter/min. Das beim
Kontakt des Zufuhrgases mit dem DRI-Material gebildete refor
mierte Gas strömt nach oben durch die Eisenoxidteilchen und
wirkt als Reduktionsmittel für die Direktreduktion der Metall
oxide zu metallischen Eisenprodukten. Um ein Reduktionsverfah
ren von hohem Wirkungsgrad zu gewährleisten, soll das Mengen
verhältnis von reformiertem Gas zu Eisenoxidmaterial etwa 800
bis 1400 Nm3/Tonne und vorzugsweise etwa 100 bis 1200 m3/Tonne
betragen.
Das erfindungsgemäße Verfahren und die erfindungsgemäße
Vorrichtung ermöglichen ein mit hohem Wirkungsgrad ablaufendes
Direktreduktionsverfahren, das herkömmlichen Verfahren überle
gen ist.
Nachstehend wird die Erfindung anhand von Beispielen näher
erläutert.
Zum Nachweis der Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens
und der erfindungsgemäßen Vorrichtung gegenüber herkömmlichen
Direktreduktionsverfahren wird ein dreistufiges Programm
durchgeführt. Fig. 2a, 2b und 2c stellen schematische Erläute
rungen der drei einzelnen Stufen dar.
Fig. 2a betrifft das herkömmliche Direktreduktionsverfahren.
Bei diesem bekannten Verfahren begrenzt ein Reaktor 100 eine
Reaktionszone 102, die eine Mineralprobe 104 mit einem Gehalt
an einem Eisen enthaltenden Metalloxid enthält. In die Reak
tionszone wird selektiv über die Leitung 106 Stickstoff aus
einem Behälter 108 und ein reduzierendes Gemisch mit einem
Gehalt an 72% H2, 14% CO, 9% CO2 und 5% CH4 aus einem
Behälter 110 eingespeist. Das Reduktionsverfahren wird unter
herkömmlichen Bedingungen der Direktreduktion durchgeführt.
Nach Beendigung des Reduktionsverfahrens wird der Gewichts
verlust des Materials kontinuierlich mittels einer Thermowaage
und unter Verwendung der gemäß der nachstehenden Gleichung er
zeugten Reduktionskurve gemessen:
Die in Fig. 3 dargestellte Reduktionskurve zeigt, daß mit dem
herkömmlichen Verfahren zur Direktreduktion eine 90prozentige
Reduktion des Eisenoxidmaterials erzielt wird.
Zum Nachweis der Eignung von DRI als Katalysator bei der
Erzeugung eines reformierten Gases wird eine Reaktionszone,
die mit der von Beispiel 1 identisch ist, verwendet. Gemäß
Fig. 2b ist die Reaktionszone mit DRI-Material beschickt. In
die Reaktionszone werden selektiv Stickstoff (nur für Erwär
mungs- und Kühlzwecke), CO₂ und Erdgas aus den Behältern 112,
114 bzw. 116 mit folgenden Strömungsgeschwindigkeiten einge
speist: 5 Liter/min, 4 Liter/min bzw. 6 Liter/min. Die Refor
mierungsreaktion wird unter folgenden Bedingungen durchge
führt: 200 g DRI-Material; Temperatur 900°C bei einer Ein
speisung von Zufuhrgas von 10 Liter/min (4 Liter/min CO2 und 6
Liter/min CH4). Zu unterschiedlichen Zeitpunkten während der
Reformierungsreaktion werden Proben der austretenden Gase
entnommen, um ihre Zusammensetzung zu bestimmen. In Tabelle I
sind die Werte für die Behandlungszeit in der Reaktionskammer
und die Bildung an reformiertem Gas unter Verwendung von DRI
als Katalysator angegeben. Es ist ersichtlich, daß das refor
mierte Gas reich an H2 und CO ist.
Um die Wirksamkeit des erfindungsgemäßen Direktreduktionsver
fahrens zu ermitteln, wird Eisenoxid in dem im Fig. 1 gezeig
ten Reaktor auf folgende Weise umgesetzt. Gemäß Fig. 2c werden
200 g DRI-Material in den Reaktor gebracht. Über das DRI-Material werden
500 g Eisenoxidmaterial gegeben. Die Reaktionszone wird auf
die Reduktionstemperatur von 900°C vorgewärmt. Anschließend
wird ein Gemisch aus CO2 und Erdgas (40% CO2 und 60% CH₄) aus
den Behältern 114 und 116 in die Reaktionszone mit einer Geschwindigkeit von
10 Liter/min vom Boden der Reaktionszone aus so eingespeist, daß ein
Kontakt mit dem DRI-Material vor dem Kontakt mit dem Metall
oxid gewährleistet ist. Nach Beendigung des Reduktionsverfah
rens wird der Gewichtsverlust gemessen und eine Reduktions
kurve wird aufgestellt. Wie aus Fig. 3 ersichtlich ist, ist
der beim erfindungsgemäßen Verfahren erzielte Reduktionsgrad
praktisch identisch mit dem Ergebnis des herkömmlichen Re
duktionsverfahrens von Beispiel 1, womit die Wirksamkeit des
erfindungsgemäßen Verfahrens nachgewiesen ist.
Claims (6)
1. Verfahren zur Direktreduktion von Eisen enthaltenden
Metalloxiden (24) zu metallischen Eisenprodukten durch
Reduktion der Oxide mit einem reformierten, an H₂ und CO
reichen Zufuhrgasstrom in einem Reduktionsreaktor (10),
wobei die Reformation des zur Reduktion verwendeten
Zufuhrgasstroms in auf 850 bis 950°C erhitztem direkt reduziertem Eisen-Material
erfolgt, das in der Strömungsrichtung des Zufuhrgasstroms
im Reduktionsreaktor vor den Oxiden angeordnet ist, dadurch
gekennzeichnet, daß der Zufuhrgasstrom vor der Reformation
durch ein Gemisch aus Erdgas und Sauerstoff enthaltendem
Material, das Luft, CO₂, H₂O, reiner Sauerstoff oder ein
Sauerstoff enthaltendes Prozeßgas sein kann, gebildet wird, wobei das
Verhältnis von Sauerstoff zu Erdgas auf einen Wert von 0,75 : 1 bis 1 : 1
eingestellt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das
Verhältnis von direkt reduziertem Eisen-Material zu Metalloxid auf einen Wert von 0,25 : 1,00 bis
0,50 : 1,00 eingestellt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß man den Reaktor bei einem Erdgasdruck von etwa 1,1 bis
1,2 bar in Gegenwart von Sauerstoff in einer Menge von 16
bis 20 Vol.-% betrieben wird.
4. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens zur
Direktreduktion von Eisen enthaltenden Metalloxiden (24) zu
metallischen Eisenprodukten nach einem der Ansprüche 1 bis
3, mit einem eine Reaktionszone (18) definierenden Reaktor
(10), und mit einer Einspeiseeinrichtung (20) zum
Einspeisen eines Zufuhrgases in die Reaktionszone (18),
wobei das Zufuhrgas in Kontakt mit dem direkt reduzierten Eisen-Material gelangt
und vor dem Kontakt mit den Eisen enthaltenden Metalloxiden
(24) reformiert wird, gekennzeichnet durch eine erste
Auflageeinrichtung (12), auf der eine Schicht des direkt reduzierten Eisen-
Materials in der Reaktionszone (18) an einer ersten Stelle
aufliegt, und durch eine zweite Auflageeinrichtung (22),
auf der die Eisen enthaltenden Metalloxide (24) in der
Reaktionszone (18) an einer zweiten Stelle in der Nähe der
ersten Stelle aufliegen.
5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß
sich die erste Auflageeinrichtung (12) unterhalb der
zweiten Auflageeinrichtung (22) befindet.
6. Verfahren zum Herstellen von reformiertem Zufuhrgas zur
Verwendung bei der Direktreduktion von Eisen enthaltenden
Metalloxiden (24) zu metallischen Eisenprodukten,
dadurch gekennzeichnet, daß direkt reduziertes Eisen-
Material in eine Reaktionszone (18) eingebracht, die
Reaktionszone auf Reformationstemperatur vorgewärmt und
anschließend ein Gemisch aus Erdgas und Sauerstoff
enthaltendem Material, wie Luft, CO₂, H₂O, reiner
Sauerstoff oder ein Sauerstoff enthaltendes Prozeßgas, in
die Reaktionszone zur Herbeiführung eines Kontakts mit dem
direkt reduzierten Eisen-Material eingespeist wird.
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