DE3743818C2 - Verfahren zur Herstellung eines wasserauslaugungsfesten Baustoffes und seine Verwendung - Google Patents
Verfahren zur Herstellung eines wasserauslaugungsfesten Baustoffes und seine VerwendungInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung
eines wasserauslaugungsfesten Baustoffes und seine Verwendung.
Zur Abscheidung von sauren Schadstoffen, wie SO₃, SO₂, HCl,
HF und NOx aus Rauchgasen hinter Verbrennungsanlagen werden
außer Naßrauchgasreinigungsverfahren auch Trocken- bzw.
Halbtrockenrauchgasreinigungsverfahren, die auf Kalkbasis,
bevorzugt auf Kalkhydratbasis, arbeiten, für die Schadstoffsorption
eingesetzt.
Bei Einsatz solcher Trocken- oder Halbtrockenrauchgasreinigungsverfahren
wird eine ausreichende Rauchgasreinigung mit
hohen Abscheideraten für SO₃, SO₂, HCl, HF und NOx nur erreicht,
wenn eine erhöhte, entsprechend den Schadstoffanteilen
überstöchiometrische Kalkhydratmenge eingesetzt wird
und durch Rauchgaskonditionierung mit Wasser eine Rauchgastemperatur
von z. B. 10°C über dem Taupunkt eingestellt
wird. Trotzdem ist die Kalkhydratausnutzung ungenügend; der
aus dem Rauchgasreinigungsverfahren auszuscheidende
Kalk enthält im Durchschnitt nachfolgende Stoffzusammensetzung:
- a) Hinter Kohleheiz- oder Kraftwerkskessel:
ca. 2,5% Calciumchlorid,
ca. 18,0% Calciumsulfat,
ca. 10,0% Calciumsulfit,
ca. 12,0% Calciumcarbonat,
ca. 53,5% Calciumhydroxid und
ca. 4,0% E-Filterasche; - b) hinter Müllverbrennungs- oder Müllheizkraftwerken:
ca. 20,0% Calciumchlorid,
ca. 6,0% Calciumsulfat,
ca. 11,0% Calciumcarbonat,
ca. 50,0% Calciumhydroxid und
ca. 13,0% Flugstaub (einschließlich Schwermetalle).
Dieser bei der Trocken- oder Halbtrockenrauchgasreinigungsverfahren
anfallende Kalk ist ein Problemabfallstoff,
der für eine Deponierung aufgrund seiner Stoffzusammensetzung
hinsichtlich der Anteile an Calciumchlorid,
Calciumsulfit, Calciumhydroxid und den Schwermetallen ohne
Zusatzbehandlung selbst auf Sonderdeponien nicht geeignet
ist.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das eingangs geschilderte
Verfahren zur Herstellung eines wasserauslaugungsfesten
Baustoffs derart auszugestalten, daß es bei
wirtschaftlich vertretbarem Aufwand zur umweltfreundlichen
Entsorgung des vorstehend erwähnten Kalks nutzbar
ist.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß man
Kalk aus trockenen oder quasitrockenen Abgasreinigungen
hinter Kohle- oder Müllheizkraftwerken auf Kalkbasis
mit aus Eisensulfatheptahydrat und 0,5% freier Schwefelsäure
bestehender oder mit Abfallschwefelsäure oder mit aus
Eisen(II)sulfat und Schwefelsäure bestehender Dünnsäure bei
einem pH-Wert von 6,8 bis 7,1 in einer zum Gehalt des
Kalks an Calciumhydroxid oder Calciumcarbonat stöchiometrischen
Menge und mit Wasser mischt und das dabei erhaltene
Gemisch bei einer Temperatur von 200°C bis 800°C
thermisch behandelt. Überraschend stellte sich heraus, daß
so aus mehreren Abfall- und Problemstoffen durch entsprechende
Mischungen und Verfahrensschritte ein Wirtschaftsgut
in Form eines Baustoffes hergestellt werden kann. Durch die
thermische Behandlung im angegebenen Temperaturbereich ergibt
sich eine Keramisierung der Abfall- bzw. Problemstoffe.
Die GB-PS 15 81 539 offenbart ein Verfahren zur Herstellung
von Gips aus Eisen(II)sulfat durch Mischen von Eisen(II)sulfat,
in dem jegliche vorhandene freie Säure neutralisiert
ist, mit einer oder mehr Calciumverbindungen (Calciumcarbonat,
Calciumhydroxid und/oder Calciumoxid) in einem wäßrigen
Medium und Erhitzen des dabei erhaltenen Reaktionsgemisches
in Gegenwart von Wasserdampf bei einer Temperatur
von mehr als 100°C und unter einem Druck von mehr als
Atmosphärendruck unter Bildung eines kristallinen Gipsproduktes.
Nach den Angaben in den bevorzugten Ausführungsformen
der Erfindung erfolgt die Wärmebehandlung in einem Autoklaven
bei einer Temperatur von 126°C und einem Druck
von 1,8 bzw. 3,8 bar. Dieses bekannte Verfahren ist somit
beschränkt auf die Weiterverarbeitung der bei der Titangewinnung
anfallenden Beizlauge bzw. Dünnsäure zu Gips unter
den angegebenen Reaktionsbedingungen. Bei dem bekannten Verfahren
erfolgt eine thermische Behandlung in einem Autoklaven
in Gegenwart von Wasserdampf, die technisch aufwendig
ist.
Die EP-A-0 181 088 offenbart ein Verfahren zur Herstellung
einer schnell abbindenden Aushärtungsmasse mit einer hohen
Festigkeit durch Rückgewinnungen des trockenen verbrauchten
Absorbens aus der Rauchgas-Desulfurierung auf Kalkbasis,
das Calciumsulfit, Calciumsulfat und nicht umgesetzten Kalk
enthält, Oxidieren des trockenen verbrauchten Absorbens in
einem Sauerstoff enthaltenden Gas bei erhöhter Temperatur zur
Umwandlung des Calciumsulfits in Calciumsulfat und Kontaktieren
des oxidierten verbrauchten Absorbens mit Schwefelsäure
zur Neutralisation der darin enthaltenen basischen
Calciumverbindungen bei einer Temperatur von über 55°C.
Die DE-OS 28 29 382 zeigt ein Verfahren zur Herstellung von
Calciumsulfat durch stufenförmige Behandlung einer gelösten
Eisen(II)sulfat enthaltenden wäßrigen Schwefelsäurelösung in
unterschiedlichen Zonen bei unterschiedlichen pH-Werten in
der Größenordnung von 3 bis 4, wobei man als Endprodukt Gipsbauplatten
erhält.
Die DE-OS 32 29 520 betrifft das Mischen von Bergen aus dem
Kohlebergbau mit Abfallprodukten aus der trockenen und nassen
Rauchgasreinigung, wobei dem Keramisierungsprozeß im Bereich
der Abgasführung Erdalkaliverbindungen zugesetzt werden.
Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung ergeben sich aus
den Unteransprüchen.
Im folgenden wird die Erfindung anhand von unterschiedlichen
Verfahrensgängen näher erläutert.
Der Kalk aus den trockenen oder quasitrockenen Abgasreinigungen
hinter Kohleheizkraftwerken wird stöchiometrisch,
bezogen auf die im Gebrauchtkalk vorliegende Calciumhydroxidmenge,
zum Sulfatrest der zuzugebenden Beizlaugensalzmenge
als Eisen(II)sulfat (FeSO₄×7 H₂O+ ca. 0,5%
freie H₂SO₄) zugesetzt und durch Zugabe von Wasser gemischt,
so daß eine bröselige Masse entsteht.
Die Umsetzung des Calciumhydroxids erfolgt mit dem Sulfatrest
des Beizlaugensalzes und der anteiligen freien Schwefelsäure
zu Calciumsulfatdihydrat und Eisen(II)hydroxid
Ca(OH)₂ + FeSO₄ × 7 H₂O → CaSO₄ × 2 H₂O + Fe(OH)₂ + 5 H₂O
Anstelle des Beizlaugensalzes können auch Abfallschwefelsäuren
oder Dünnsäuren aus der Titanerzeugung (FeSO₄ + H₂SO₄) eingesetzt
werden.
Ca(OH)₂ + H₂SO₄ → CaSO₄ × 2H₂O
Dabei kann erwogen werden, noch einen Teil des im
Kalk vorhandenen Calciumcarbonats zu Calciumsulfatdihydrat
umzusetzen. Jedoch sollte darauf geachtet werden, daß der
pH-Wert der Mischung pH 6,8 nicht unterschreitet. Die so
hergestellte bröselige Mischung wird in einer herkömmlichen
Heiz- und Brennofenvorrichtung als Förmling oder bröselige
Masse auf 450°C erhitzt. Dabei entsteht aus dem Calciumsulfatdihydrat
und dem Calciumsulfit Anhydrit und aus dem
Eisen(II)hydroxid ein Eisenmischoxid. Die geringe Menge
an Calciumchlorid bleibt als Abbindebeschleuniger in der
Masse. Diese thermisch behandelte Masse läßt sich als Baustoff
für den Untertagebergbau einsetzen und zeichnet sich
durch hohe Druck- und Biegezugfestigkeit aus.
Der Kalk aus den trockenen oder quasitrockenen Abgasreinigungen
hinter Müllheizkraftwerken ist gegenüber dem
Kalk aus Anlagen hinter Kohlekraftheizwerken mit
einem höheren Calciumchloridgehalt (ca. 20% CaCl₂) belastet.
Dieser Kalk wird durch stöchiometrische Zugaben von
Beizlaugensalz (FeSO₄×7 H₂O+ ca. 0,5% H₂SO₄) und/oder
Dünnsäure (FeSO₄+H₂SO₄) aus der Titanerzeugung, wie unter
dem Verfahrensgang 1 beschrieben, aufbereitet.
Ca(OH)₂ + FeSO₄ × 7 H₂O → CaSO₄ × 2 H₂O + Fe(OH)₂ + 5 H₂O
Ca(OH)₂ + H₂SO₄ → CaSO₄ × 2 H₂O
Um das Calcium des Calciumchlorid auch in Calciumsulfatdihydrat
zu wandeln, werden dem Calcium entsprechend stöchiometrische
Mengen von Natriumsulfat zugegeben.
Hierbei kann es sich um Natriumsulfatmengen aus Überproduktionen
oder um nicht vermarktbare verunreinigte, bei Chemie-Prozessen
anfallende Natriumsulfatmengen handeln.
Anstelle von Natriumsulfat kann auch Rotschlamm aus der Aluminiumerzeugung
mit ca. 1,5-2,5% Natronlauge zugesetzt
werden. Für die damit eingebrachte Natronlauge ist dann der
Stöchiometrie entsprechend mehr Schwefelsäure als Dünnsäure
oder Eisen(II)sulfat als Beizlauge einzusetzen.
Nach Anmischung mit Wasser kann auch diese Mischung nach Erhitzung
auf 200°C bis 450°C als Baustoff für den
Untertagebau eingesetzt werden.
Den Mischungen beider Verfahrensgänge noch Flotationsberge
mit einem Brennwert von 6000 bis 9000 KJ aus der Kohleaufbereitung
im Bergbau zugesetzt werden können, um die Mischungen
nach einer Wärmebehandlung zwischen 200°C und 450°C
keramisiert und wasserauslaugungsfest als Baustoff, Versatzmaterial
für den Untertagebau oder Straßenbaumaterial einsetzen
zu können.
Bei Zusätzen von 20% bis 80% Flotationsbergen, vorzugsweise
40% bis 50%, zeigte sich überraschend, daß diese Mischungen
mit Flotationsbergen zwischen 200°C und 450°C
ohne Flammenbildung oxidativ verbrennen und keramisieren. Bei
dieser Wärmebehandlung werden alle wasserlöslichen Stoffe
wie z. B. Calciumchlorid, Sulfate usw. von der Keramik eingebunden.
Selbst mit den Abfallstoffen eingebrachte Schwermetalle
werden von der Keramik auslaugungsfest eingebunden.
Je nach eingestellter Keramisierungstemperatur, zum Beispiel
250°C bis 300°C, werden auch die flüchtigen Schwermetalle
(z. B. Quecksilber usw.) fest eingebunden. Selbst bei
Zusatz von Schwermetallsulfiden oder aus dem Pyrit enthaltenden
Flotationsbergen wird bis zu 450°C kein SO₂ durch
thermische Zersetzung der Metallsulfide freigesetzt.
Durch den Zusatz von Flotationsbergen zu den Mischungen aus
den Verfahrensgängen 1 und 2 sind weitere Zusätze wie
Calciumsulfatdihydrat aus nassen Rauchgasentschwefelungsanlagen
sowie E.D.T.A-haltiger Gips aus nassen SO₂/NOx-Simultanrauchgasentschwefelungsanlagen,
selbst der Zusatz von
20 bis 25% schwefelbelastetem Raseneisenerz aus den Gasentschwefelungsanlagen
von Kokereien möglich, ohne die Herstellung
von Baustoffen oder Versatzmaterial für den Untertagebau
sowie Straßenbaustoffe negativ zu beeinflussen.
Claims (7)
1. Verfahren zur Herstellung eines wasserauslaugungsfesten Baustoffes, bei
dem man Kalk aus trockenen oder quasitrockenen Abgasreinigungen hinter
Kohle- oder Müllheizkraftwerken auf Kalkbasis mit aus Eisensulfatheptahydrat
und 0,5% freier Schwefelsäure, bestehender Beizlauge oder mit Abfallschwefelsäure
oder mit aus Eisen(II)sulfat und Schwefelsäure bestehender
Dünnsäure bei einem pH-Wert von 6,8 bis 7,1 in einer zum Gehalt des Kalks
an Calciumhydroxid und Calciumcarbonat stöchiometrischen Mengen und mit Wasser
mischt und das dabei erhaltene Gemisch bei einer Temperatur von 200°C
bis 800°C thermisch behandelt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Kalk
Kalkhydrat einsetzt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man die
thermische Behandlung bei einer Temperatur von 450°C durchführt.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß
man bei Einsatz von Kalk mit höherem Calciumchloridgehalt, insbesondere
solchem aus trockenen oder quasitrockenen Abgasreinigungen hinter Müllheizkraftwerken,
zusätzlich Natriumsulfat in einer dem Calcium des Calciumchlorids
entsprechenden stöchiometrischen Menge oder Rotschlamm aus der Aluminiumerzeugung
mit 1,5 bis 2,5% Natronlauge zugibt, und daß man dann entsprechend
der mit dem Rotschlamm zugesetzten Natronlauge stöchiometrisch
mehr Schwefelsäure in Form von Dünnsäure oder Eisen(II)sulfat in Form von
Beizlauge zusetzt.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß
man zusätzlich 20 bis 80%, vorzugsweise 40 bis 50%, Flotationsberge mit
einem Brennwert von 6000 bis 9000 KJ aus der Kohleaufbereitung des Bergbaus
zusetzt.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß
man dem Gemisch zusätzlich Calciumsulfatdihydrat aus nassen Rauchgasentschwefelungsanlagen
und/oder mit E.D.T.A. und Salzen aus SO₂/NOx-Simultannaßwäschen
belastetes Calciumsulfatdihydrat sowie mit 20 bis 25% Schwefel
belastetes Raseneisenerz aus Gasentschwefelungsanlagen zusetzt.
7. Verwendung des nach dem Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 6
erhaltenen Baustoffes im Untertage- und im Straßenbau.
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DE3743818A1 (de) | 1989-07-06 |
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