DE3718016A1 - Verfahren zur mechano - chemothermischen entschwefelung von steinkohle - Google Patents
Verfahren zur mechano - chemothermischen entschwefelung von steinkohleInfo
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Description
Gattung der Anmeldung:
Die Erfindung betrifft die Entschwefelung von
Steinkohle, bei gleichzeitiger Vermahlung zu
Kohlenstaub; sei es für die schwefelfreie Verbrennung,
sei es für die schwefelfreie Darstellung
von Kohlenstaub für andere Zwecke, z. B.
für die Herstellung von Synthesegasen, Preßpulvern
für Formkörper, oder zu Kohlenstoffpulverherstellung
nach Abtrennung der flüchtigen
Bestandteile der Steinkohle in heißem Inertgas,
oder dergleichen mehr.
Zugleich mit der mechanischen Zerkleinerung der
Steinkohle in Kohlemahlanlagen wird eine chemothermische
Reaktion bewirkt durch Zugabe von
Paraffin. Die erforderliche Aktivierungsenergie
erfolgt durch Zufuhr von heißem Inertgas, welches
außerdem die Trocknung der Steinkohle bewirkt
und das pneumatische Ausblasen des feingemahlenen
Kohlenstaubes, zum Zwecke der Trennung
von Kohlenstaub und dem Inertgas, welches nun
auch Schwefelwasserstoff und Wasserdampf enthält.
Der Schwefelwasserstoff entsteht durch Reaktion
von freiem Schwefel mit Paraffin C₂₀H₄₂ bis
C₃₀H₆₂, z. B.: C₂₀H₄₂ + 21 S = 21 H₂S + 20 C.
Die Reaktion von Paraffin mit den organischen
und anorganischen Schwefelverbindungen erfolgt
bereits bei 0,5 T Schm., bzw. 0,3 T Schm. der
organischen bzw. anorganischen Schwefelverbindungen
in der Steinkohle, ohne daß die sonstigen
flüchtigen Bestandteile der Steinkohle erweichen.
Angaben zur Gattung:
Die Größe der Kohlenstaubteilchen richtet sich
ausschließlich nach dem Zweck der Verwendung.
Für Formpreßkörper aus bituminöser Steinkohle
mit 17-35% flüchtigen Bestandteilen sollen
50% des gemahlenen Kornes unter 10 µm groß sein.
Für Verbrennungen oder Vergasung von Kohlenstaub
kann man die Steinkohle auf 90 µm vermahlen.
Die Temperatur des Inertgases soll sich unter
der Erweichungstemperatur der Steinkohle halten,
damit ein Zusammenbacken der Kohlenstaubkörner
unterbleibt.
Die Vermahlung erfolgt in explosionsgeschützten
Walzen-, Kugel- oder Rollenmühlen, kurz Kohlemahlanlagen
genannt. Diese müssen aber mit Einrichtungen
gegen elektrische statische Aufladung
und gegen Blitzeinschlag gesichert sein.
Wegen der Explosionsgefahr von Schwefelwasserstoff
darf kein Sauerstoff in die Gesamtanlage
eintreten können. Eine Fremdstoffabscheidung muß
gegeben sein.
Das Inertgas ist nach dem Verwendungszweck des
schwefelfreien Kohlenstaubes auszuwählen und
danach, ob sauerstofffreies Gas oder Abgas zur
Verfügung steht, oder sauerstofffrei gemacht
werden kann. Auch Erdgas oder Ölgas kann in Frage
kommen. Sie müssen aber aufgeheizt werden.
In einem Zyklon-Kohlenstaubabscheider, dem Filter
oder Elektrofilter vorgeschaltet sein können,
wird der Kohlenstaub von dem Gemisch aus
Inertgas, Schwefelwasserstoff und Wasserdampf,
dem auch Paraffingas noch beigefügt sein kann,
getrennt.
Das Gemisch aus Inertgas, Schwefelwasserstoff,
Wasserdampf und eventuell Paraffingas wird am
Kopf des Zyklon-Kohlenstaubabscheiders abgesaugt
und in eine Schwefelgewinnungsanlage gedrückt.
Hier wird der Schwefelwasserstoff zu Schwefel
reduziert nach bekannten Verfahren, z. B. durch
Verbrennen von 1/3 Schwefelwasserstoff und anschließende
Reduzierung mit den übrigen 2/3
Schwefelwasserstoff:
H₂S + 3 O2/2 = H₂O + SO₂,
SO₂ + 2 H₂S = 2 H₂O + 3 S, oder
H₂S + O2/2 = H₂O + S.
SO₂ + 2 H₂S = 2 H₂O + 3 S, oder
H₂S + O2/2 = H₂O + S.
Es sind noch andere Verfahren bekannt, gehören
deshalb auch nicht zur Erfindungshöhe und zu
den Patentansprüchen.
Die mechano-chemotechnische Entschwefelung von
Steinkohle beginnt mit dem Einbringen der Rohkohle
in den Silo für Rohkohle. Diese Rohkohle
enthält noch den ganzen Schwefel.
Nach Dosierung und Zugabe von Paraffin zur Rohkohle,
die ebenfalls mengenbestimmt ist, erfolgt
die Eingabe in die Kohlemahlanlage über eine
Drehschleuse mit Überdruck durch Inertgas.
In der Kohlemahlanlage wird die Rohkohle mit
Paraffinzusatz gemahlen und mit der Aktivierungsenergie
des heißen Inertgases die Reaktion von
Schwefel und Paraffin bewirkt. Feingemahlener
Kohlenstaub wird durch das entstehende Gasgemisch
aus Inertgas, Schwefelwasserstoff, Wasserdampf
und eventuell Paraffindampf aus der Kohlemahlanlage
pneumatisch ausgetrieben und der
Kohlenstaubabscheidungsanlage mit Zyklon-Kohlenstaubabscheider
zugeleitet. In diesem wird
der Kohlenstaub und das Gas/Dampf-Gemisch aus
Inertgas, Schwefelwasserstoff, Wasserdampf und
eventuell Paraffindampf durch Fliehkraft getrennt.
Der Kohlenstoff gelangt in einen Silo
für schwefelfreien Kohlenstaub und von da pneumatisch
in weitere Lagersilos. Das am Kopf des
Zyklon-Kohlenstaubabscheiders anfallende Gas/
Dampf-Gemisch aus Inertgas, Schwefelwasserstoff,
Wasserdampf und eventuell Paraffindampf wird
abgesaugt und durch ein Gebläse in eine Schwefelgewinnungsanlage
gedrückt, wo der Schwefelwasserstoff
zu Schwefel reduziert wird. Das
Inertgas wird zurückgewonnen, ebenso eventuell
anfallendes Paraffin. Alles anfallende Wasser
wird kondensiert und entfernt. Anorganisches
Korn wird im Windsichter ausgeschieden.
Stand der Technik und Fundstellen:
Es gibt eine große Zahl von Rauchgasentschwefelungsanlagen.
Es ist aber nicht bekannt, daß
es schon Kohleentschwefelungsanlagen gibt, die
eine vollständige Entfernung allen Schwefels
aus der Steinkohle ermöglichen.
Eben deshalb sucht die Industrie fieberhaft
nach Rauchgasentschwefelungsverfahren, die aber
umweltverträglich sein sollen und den Gipsanfall
vermeiden.
Es wird immer wieder, aber unberechtigt vorgetragen,
daß nur mit Gasreaktionen der gesamte
Schwefel aus Rauchgas entfernt werden könne. Aus
Steinkohle sei dies unmöglich. Organisch- und
anorganisch gebundener Schwefel sei aus Steinkohle
nicht entfernbar.
Dem trete ich mit der vorliegenden Erfindung
entgegen, weil sowohl freier Schwefel, als auch
organischer Schwefel und besonders der anorganische
Schwefel aus dem Pflanzeneiweiß der
Pflanzen stammt, die unsere Kohlenwälder im
Karbon einmal enthalten. Aus mehr als 330 g
Pflanzensubstanz können sich höchstens 1 g Pyrit
gebildet haben bei Anwesenheit eisenhaltiger,
saurer Wässer.
In tieferen Schichten entstand beim Inkohlungsprozeß
die Zersetzung von Eiweiß aus Pflanzensubstanz
zunächst bei niedrigen Temperaturen.
Schon bei 110°C erfolgte die Absetzung von freiem
Schwefel S, Schwefeleisen FeS, Pyrit FeS₂,
und anderen Schwefelverbindungen aus Wasserdampf
und wurde in der Kohle angelagert, also am Ort
der Entstehung. Das Eisen stammt aus dem Hangenden
und Liegenden der Flöze, die bekanntlich
über 8% Eisenhydrate enthalten. Bei 110°C wurden
nicht immer die organischen Schwefelverbindungen
aus dem Pflanzeneiweiß vollständig
dissoziiert. Bei höheren Temperaturen ist dies
aber jetzt noch möglich, denn der Inkohlungsprozeß
ist noch nicht abgeschlossen und führt
über Anthrazit noch zum Graphit. Letzterer aber
ist schwefelfrei.
Fundstellen:
Karl Mägdefrau, Paläobiologie der Pflanzen,
4. Auflage, VEB Gustav Fischer Verlag, Jena,
u. a. Seite 46, Zeile 6 und 7.
Carl W. Correns, Einführung in die Mineralogie,
Springer Verlag, Berlin, Göttingen, Heidelberg,
1949, u. a. Seite 206, Zeilen 10-14.
Linck und Jung, Grundriß der Mineralogie und
Petrographie, 2. Auflage, Jena, VEB Gustav
Fischer Verlag, Seite 234, Zeilen 19-21.
Taschenbuch D′ANS · Lax 3 Bände, Tabellen.
Anorganikum,
Anorganisch-Chemisches Lehr- und Praktikumsbuch,
VEB Deutscher Verlag der Wissenschaften,
Seite 775, die beiden letzten Zeilen und Seite
776, Zeilen 1-11.
Krupp-Polysius A. G., Graf Galenstraße 17,
D-4720 Beckum: "Verfahrenstechnische und konstruktive
Gesichtspunkte für Kohlemahlanlagen".
Hofman Rüdorf, Anorganische Chemie, Vieweg
Verlag Braunschweig, Seite 801, Zeile 3-5.
Kritik des Standes der Technik:
Kohle ist nicht nur Brennstoff, sondern auch
Werkstoff und Chemierohstoff.
Die Rauchgasentschwefelung ist im Investitionsbereich
mit rd. 50 Millionen DM und mehr zu teuer
und verteuert den Strompreis um etwa 4 Pfg.
pro KWh. Die Einleitung von Rauchgas in Waschtürme
ist beim Einsatz von Ammoniumwasser als
Waschflüssigkeit nicht unproblematisch; desgl.
beim Einsatz von Perhydrol (30%iges Wasserstoffperoxid).
Die Kalziumoxideinstäubung ist problemlos, mehrt
und verändert die Schlacke nur wenig, ist aber
nur in Kohlekraftwerken anwendbar, nicht aber
beim Einsatz von Steinkohle als Chemierohstoff,
und gerade da wird schwefelfreie Kohle bevorzugt,
wegen der Vergiftungen der Katalysatoren
durch Schwefel und seine Verbindungen.
Aufgabe:
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, freien
Schwefel, eingelagert in Steinkohle, über die
an sich bekannte Reaktion von Schwefel mit Paraffin
in der Wärme von mehr als 250°C Schwefelwasserstoff
zu gewinnen, dies in einer Kohlemahlanlage,
um auch an den versteckten Schwefel zu
gelangen und weitestgehend auch den organisch
gebundenen Schwefel, aus unvollendetem Eiweißzerfall,
möglichst raumnah erfassen zu können.
Aus dem Pflanzeneiweiß stammender Schwefel
fällt im allgemeinen schon bei 110°C an. Die
noch nicht zerfallenen organischen Schwefelverbindungen
dissoziieren aber bei 0,5 T Schm.,
und der freiwerdende Schwefel reagiert dann wie
der schon freie Schwefel mit Paraffin. Anorganisch
gebundener Schwefel ist teilweise löslich
in heißem Paraffin und reagiert mit heißem Paraffin
durch Zerfall. Nicht lösliche anorganische
Schwefelverbindungen wie z. B. Pyrit FeS₂
werden mit den Fremdstoffen (Holz, Eisenteile
etc.) aus der Kohlemahlanlage getrennt ausgetragen.
Anorganisches Korn wird im Windsichter ausgeschieden.
Erzielbare Vorteile:
Enorme Verbilligung durch Kohleentschwefelung,
an Stelle von Rauchgasentschwefelung, bei den
Investitionen und der Unterhaltung. Größere Einsatzmöglichkeit
von entschwefelter, getrockneter
und gemahlener Kohle, als bei nicht entschwefelter
und nicht getrockneter Steinkohle.
Weitgehende Übereinstimmung mit bestehenden
Kohlemahlanlagen und damit Modernisierung von
Altanlagen ohne Rauchgasentschwefelung mit wenigen
zusätzlichen Geräten und Anlagen, wie Armaturen,
Behälter für Paraffin mit Dosieranlage,
Kohle-Zyklonabscheider, Schwefelerzeugungsanlage
für die Schwefelerzeugung aus Schwefelwasserstoff,
Wärmetauscher, Kondensabscheider u. a.
mehr.
Beschreibung von zwei Ausführungsbeispielen:
Das Ausführungsbeispiel 1 zeigt eine Anlage
mit einer Rollenmühle als Kohlenmahlanlage
(in Zeichnung 1 dargestellt).
In Zeichnung 2 ist eine Rohrmühle für sehr
großen Durchsatz für Kugel- bzw. Walzenmühlenbetrieb
dargestellt.
In den beiden Zeichnungen bezeichnen übereinstimmend:
Fig. 1: Rohkohlesilo für schwefelhaltige
Steinkohle, mit darüber liegendem
Kohleeintrag.
Fig. 2: Erwärmter Behälter für Paraffin mit
Dosiereinrichtung.
Fig. 3: Kohlemahlanlage, wobei die Zeichnung
1 eine Rollenmühle, die Zeichnung
2 eine Rohrmühle für Kugel-
oder Walzenbetrieb zeigt.
Fig. 4: Windsichter zur Abscheidung anorganischen
Kornes.
Fig. 5: Zyklon-Kohlenstaubabscheider.
Fig. 6: Kohlenstaubsilo.
Fig. 7: Absauggebläse für den Transport des
Mischgases aus dem Zyklon-Kohlenstaubabscheider,
bestehend aus
Inertgas, Schwefelwasserstoff, Wasserdampf
und eventuell aus gasförmigem Paraffin, zur Schwefelgewinnungsanlage.
Anmerkung:
Die Schwefeldarstellung aus Schwefelwasserstoff
kennt mehrere Möglichkeiten, die sich in der
Praxis bewährt haben, z. B. das Clausverfahren.
Eine direkte Darstellung von Schwefelsäure mit
Perhydrol (Wasserstoffperoxid H₂O₂) wurde erwogen,
aber wegen der Explosionsgefahr beim Eindringen
von mitgerissenem Kohlenstaub verworfen.
Claims (4)
- Oberbegriff:
1. Verfahren zur mechano-chemothermischen Entschwefelung von Steinkohle, Kennzeichnender Teil:
dadurch gekennzeichnet, daß schwefelhaltige Steinkohle (stückige Rohkohle) mit festem, oder flüssigem Paraffin C₂₀H₄₂ bis C₃₀H₆₂ fortlaufend und gleichmäßig, entsprechend dem Schwefelanteil der Rohkohle, versetzt oder getränkt wird und dann in Kohlemahlanlagen (Rollen, Kugel- oder Walzenmühlen) mit zugesetztem heißen Inertgas gemahlen, getrocknet und entschwefelt wird, wobei als Reaktion zwischen Schwefel und Paraffin in der Wärme sich Schwefelwasserstoff bildet und sich mit dem Inertgas und dem in der Wärme gebildeten Wasserdampf mischt. Das Gemisch aus Inertgas, Schwefelwasserstoff und Wasserdampf treibt den feingemahlenen Kohlenstaub aus der Kohlemahlanlage heraus, Kohlenstaub und das Gemisch aus Inertgas, Schwefelwasserstoff und Wasserdampf werden in einer Entstaubungsanlage (Filter-, Elektrofilter-, oder/und Zyklon-Kohlenstaub- Entstaubungsanlage) voneinander so getrennt, daß der Kohlenstaub in einen Kohlenstaubsilo gelangt und das Gemisch aus Inertgas, Schwefelwasserstoff und Wasserdampf am Kopf des Zyklon- Kohlenstaubabscheiders abgesaugt und einer Schwefelgewinnungsanlage zugeführt wird mittels Gebläse. - Oberbegriff des Unteranspruchs:
2. Verfahren nach Anspruch 1, Kennzeichnender Teil des Unteranspruchs:
dadurch gekennzeichnet, daß festes, oder flüssiges Paraffin sich in der Wärme mit freiem Schwefel direkt zu Schwefelwasserstoff und Kohlenstoff umsetzt, organisch gebundener Schwefel bei 0,5 T Schm. der Schwefelverbindung zerfällt und damit tief unter den Zerfallstemperaturen der flüchtigen Bestandteile der Steinkohle liegt und gleichfalls mit Paraffin reagiert und zu Schwefelwasserstoff und Kohlenstoff umgesetzt wird. Anorganisch gebundener Schwefel, soweit er bis 250°C zerfällt, zerfällt in der Wärme einer Mischgasatmosphäre mit Paraffin gleichfalls, aber in Me-Pulver und Schwefel. Der frei gewordene Schwefel reagiert gleich weiter mit Paraffin zu Schwefelwasserstoff und Kohlenstoff. Das zerfallene Metall Me bleibt als Pulver im Kohlenstaub. Über 250°C nicht lösbare anorganische Verbindungen werden ausgesiebt und aus der Kohlenmahlanlage ausgetragen, zusammen mit Fremdstoffen, wie Holz oder Eisenteilen. Anorganisches Korn wird im Windsichter ausgeschieden. - Oberbegriff des Unteranspruchs:
3. Verfahren nach Anspruch 1, Kennzeichnender Teil des Unteranspruchs:
dadurch gekennzeichnet, daß Kohlendisulfid CS₂ in stöchiometrischen Mengen einem kalten Rauchgas mit Restsauerstoff zwecks Reaktion mit diesem Restsauerstoff zugesetzt und gezündet wird, damit das Rauchgas als nunmehr heißes Inertgas eingesetzt wird. Durch die Reaktion:CS₂ + 3 O₂ = CO₂ + 2 SO₂werden 1088 kj/Mol Wärme frei, die das Rauchgas aufheizen und nachfolgend die Reaktion:SO₂ + H₂S = 2 H₂O + 3 Sbedingen, die letztlich zu der Reaktion mit dem Paraffin führt, etwa:C₂₀H₄₂ + 21 S = 20 C + 21 H₂S. - Oberbegriff:
2. Entschwefelung durch Reaktion von Schwefelwasserstoff, Wasserdampf, Paraffindampf, mit Stickstoffdioxid, Kennzeichnender Teil des Unteranspruchs:
dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch aus Inertgas, Schwefelwasserstoff, Wasserdampf und eventuellem Paraffindampf mit Stickstoffdioxid in einem Brenner zur Reaktion gebracht wird:H₂S + 2 NO₂ + H₂O(g) = H₂SO₄ · H₂O + N₂ ↑Je nach Gehalt der Kohle ist das Reaktionsprodukt Schwefelsäure mehr oder minder wäßrig. Der Stickstoff enthält Kohlendioxid aus der Umsetzung von Schwefelsäure mit eventuell anfallendem Paraffindampf und mitgerissenem Kohlenstaub.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19873718016 DE3718016A1 (de) | 1987-05-27 | 1987-05-27 | Verfahren zur mechano - chemothermischen entschwefelung von steinkohle |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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DE19873718016 DE3718016A1 (de) | 1987-05-27 | 1987-05-27 | Verfahren zur mechano - chemothermischen entschwefelung von steinkohle |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE3718016A1 true DE3718016A1 (de) | 1988-12-15 |
Family
ID=6328626
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DE19873718016 Withdrawn DE3718016A1 (de) | 1987-05-27 | 1987-05-27 | Verfahren zur mechano - chemothermischen entschwefelung von steinkohle |
Country Status (1)
Country | Link |
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DE (1) | DE3718016A1 (de) |
Cited By (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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-
1987
- 1987-05-27 DE DE19873718016 patent/DE3718016A1/de not_active Withdrawn
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