DE3638301A1 - Verfahren zur autotrophen denitrifikation von wasser - Google Patents
Verfahren zur autotrophen denitrifikation von wasserInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur autotrophen
Denitrifikation von Wasser oder Abwasser.
Es sind Verfahren zur autotrophen Denitrifikation von
Wasser bekannt, bei denen die Denitrifikation durch
Wasserstoff-Zusatz erfolgt, wobei wahlweise eine zusätzliche
Zugabe von CO₂ vorgesehen ist, um den pH-Wert
des Wassers etwa neutral (pH = 7) zu halten. Gleichzeitig
wird dem Wasser dadurch Kohlenstoff als Nährstoff für die
Mikroorganismen zugeführt (EP-B-1 00 65 035).
Autotrophe Denitrifikations-Verfahren mit Hilfe von
Wasserstoff haben den Vorteil, daß dessen Überschuß
ohne Schwierigkeiten nach oder aus dem Reaktor - gemeinsam
mit bei der Umsetzung entstandenem Stickstoff und gegebenenfalls
anderen Gasen, wie beispielsweise überschüssigem
CO₂ - entfernt werden kann. Auf eine aerobe biologische
Nachbehandlung, die bei heterotrophen Verfahren im allgemeinen
erforderlich ist, kann daher bei einer Mehrzahl
der aufzubereitenden Wässer verzichtet werden. Es genügt
neben der Entgasung - und unter Umständen einer pH-
Korrektur - fast immer, eine einfache Filtration bzw.
Flockungsfiltration als Nachbehandlung.
Die praktische Anwendung des geschilderten Verfahrens
hat jedoch gezeigt, daß der pro m³ Reaktorvolumen und
Tag erreichbare Umsatz für Nitrat-N nur einen Bruchteil
von etwa 10-40% der mit heterotrophen Verfahren erreichbaren
Werte beträgt.
Weiterhin ist eine biologische Denitrifikation mit geeigneten
autotrophen Mikroorganismen unter Verwendung
von elementarem Schwefel auf Trägermaterialien bekannt
(H. Overath u. K. Haberer "Biologische Denitrifikation
mit autotrophen Mikroorganismen des Typus Thiobacillus
Denitrifcans unter Verwendung von elementarem Schwefel
auf Trägermaterialien" in der Zeitschrift "Vom Wasser"
63 [1984], Seite 249-251). Auch bei diesem Verfahren
liegen die erreichbaren Denitrifikationswerte weit unter
denjenigen von heterotrophen Verfahren.
Aufgabe der Erfindung ist es, die Wirksamkeit der geschilderten
autotrophen Denitrifikationsverfahren zu verbessern:
die Lösung dieser Aufgabe ist erfindungsgemäß gekennzeichnet
durch die Kombination einer Behandlung mit einer biologischen
Population, die mindestens wasserstoffoxidierende
Denitrifikanten enthält, wobei bei dieser Behandlung
dem Rohwasser mindestens Wasserstoff zudosiert wird, und
einer Behandlung mit einer biologischen Population, die
mindestens schwefeloxidierende Denitrifikanten enthält,
wobei bei dieser Behandlung elementarer Schwefel als
Reduktionsmittel verwendet wird.
Mit der erfindungsgemäßen Kombination lassen sich überraschenderweise
Leistungssteigerungen um einen Faktor
3 bis 6 erzielen. Dies läßt sich folgendermaßen erklären:
Eine autotrophe Denitrifikation mit Wasserstoff gehorcht
unter Beachtung der Gesamtstöchiometrie der Reaktionsgleichung:
3,36 H₂ + H⁺ + NO₃- + 0,38 CO₂ → 0,075 C₅H₇O₂N + 3,6 H₂O + 0,46 N₂,
während eine autotrophe Denitrifikation mit Schwefel
nach der Reaktionsgleichung abläuft:
1,2 S + NO₃- + 0,76 H₂O + 0,08 NH₄⁺ + 0,4 CO₂ → 0,08 C₅H₇O₂N + 0,5 N₂ + 1,1 SO₄2- + 1,28 H⁺.
Bei der Denitrifikation mit Wasserstoff werden also sowohl
Wasserstoffionen als auch CO₂ verbraucht, was eine starke
pH-Wert-Erhöhung bis in den Bereich ungünstiger Milieubedingungen
zur Folge hat und sich in einer niedrigen
Denitrifikationsleistung äußert; die pH-Wert-Erhöhung
kann außerdem einen Ausfall von Kalziumkarbonat
(CaCO₃) im Biofilm bewirken, woraus ebenfalls ein Leistungsabfall
des autotrophen Verfahrens mit Wasserstoff resultiert.
Bei der autotrophen Denitrifikation mit Schwefel werden
dagegen H⁺-Ionen produziert, der pH-Wert erniedrigt sich
bei diesem Verfahren und bewegt sich bei alleiniger Anwendung
damit ebenfalls in den Bereich ungünstiger Milieubedingungen.
Durch die erfindungsgemäße Kombination beider Reaktionen
wird bewirkt, daß sich diese unerwünschten pH-Wert-Verschiebungen
weitgehend kompensieren. Dadurch wird erreicht,
daß bei etwa gleichen partiellen Denitrifikationsleistungen
der Einzelreaktionen die Gesamtreaktion im
optimalen pH-Wert-Bereich um den Neutralpunkt (pH = 7)
abläuft, und der pH-Wert des Reaktorablaufes nur unwesentlich
vom Rohwasser-pH-Wert abweicht; weiterhin kann
auch der störende CaCO₃-Ausfall im Biofilm der wasserstoffoxidierenden
Bakterien verhindert werden.
Mit Vorteil werden beide Denitrifikations-Behandlungen
simultan in einem Trägermaterial für den Mikroorganismen
enthaltenden Reaktor durchgeführt, wobei als Trägermaterial
vorzugsweise mit Schwefel beaufschlagte Aktivkohle verwendet
werden kann. Der simultane Ablauf der beiden
Denitrifikations-Reaktionen am Kohledorn, wie er in einem
gemeinsamen Reaktor abläuft, hat damit vor allem einen
sehr günstigen Einfluß auf die pH-Wert-Verhältnisse
sowohl im äußeren Biofilm als auch im Korn des Trägermaterials.
Weiterhin kann eine zusätzliche Leistungssteigerung bei
der Verfahrenskombination erreicht werden, wenn dem
Wasser zusätzlich CO₂ und/oder andere Säuren zudosiert
werden, wobei die Zugabe in Abhängigkeit des pH-Wertes
im Reaktorablauf geregelt wird. Dadurch besteht die Möglichkeit,
Veränderungen der Denitrifikationsleistung,
die durch zu starkes Überwiegen der Denitrifikation
mit Wasserstoff im äußeren Biofilm bzw. durch die damit
verbundene pH-Wert-Erhöhung zustande kommen können,
auszugleichen.
Ein weiterer Vorteil der neuen Verfahrenskombination
besteht darin, daß sich die Karbonathärte (m-Wert) des
aufzubereitenden Wassers nicht oder nur unwesentlich
erhöht, was insbesondere bei Rohwässern mit hoher Gesamthärte
erwünscht ist. Die Verfahrenskombination zeichnet
sich außerdem durch eine sehr gute Anpassungsfähigkeit
an die Rohwasserqualität aus.
Selbstverständlich ist die Kombination beider Verfahren
auch derart möglich, daß die Verfahren in einzelnen
Reaktorabschnitten getrennt durchgeführt werden. So
kann beispielsweise im ersten Reaktorabschnitt eine
Denitrifikation mit Wasserstoff vorteilhaft unter Einsatz
einer bestimmten Säure-Dosierung und im Anschluß
daran eine Denitrifikation mit Hilfe schwefelbeladener
Aktivkohle vorgenommen werden.
Im folgenden wird die Erfindung in einem Ausführungsbeispiel
anhand der Zeichnung näher erläutert.
Die einzige Figur zeigt schematisch eine Anlage zur
Durchführung der erfindungsgemäßen Verfahrenskombination.
Für die Durchführung des Gesamtverfahrens ist im vorliegenden
Beispiel ein Reaktorgefäß 1 vorgesehen, das,
auf einem gas- und wasserdurchlässigen Zwischenboden 2
gelagert, ein Fest- oder Fließbett 3 enthält; das
Fest- oder Fließbett 3 wird dabei beispielsweise von
einer körnigen Masse gebildet, die aus einem der in der
Filtertechnik bekannten Materialien - wie z. B. Sand,
Aktivkohle, Kalziumkarbonat oder Kunststoff-Füllkörper -
und elementarem Schwefel besteht. Die Korngröße von
Trägermaterial und Schwefel beträgt einige mm, beispielsweise
1-6 mm. Der Schwefelanteil liegt bei etwa
50 Gew.-%. Es ist jedoch auch möglich, den Reaktor mit
sogenannten statischen Mischelementen zu füllen, die
zusammen mit körniger Masse, die ebenfalls zumindest
teilweise aus körnigem Schwefel besteht, ein Festbett
bilden.
Eine besonders vorteilhafte Füllung für den Reaktor 1
ist jedoch körnige Aktivkohle, die mit elementarem
Schwefel beladen ist. Derartige beladene Aktivkohle ist
im Handel erhältlich.
Die Füllungen oder Einbauten des Reaktorgefäßes 1
dienen als Trägermaterialien für die Ansiedlung der
den Abbau der Nitrat- oder Nitritionen bewirkenden
Mikroorganismen.
Unter dem Zwischenboden 2 befindet sich im Reaktorgefäß 1
ein Verteil- und Mischraum 4, in den eine Rohwasserzuführleitung
5 sowie eine mit einem regelbaren Absperrorgan
6 versehene Zugabeleitung 7 einmünden. Über die
Zugabeleitung 7, die gleichzeitig auch als Zuführleitung
für Rückspülflüssigkeit - falls eine periodische Reinigung
unter Rückspülung des Festbettes 3 erforderlich sein
sollte - dienen kann, werden, falls für die Aufrechterhaltung
des aktiven Lebens der Mikroorganismen erforderlich,
kohlenstoff- und/oder phosphorhaltige Nährstoffe
in den Reaktor 1 eingespeist.
Über dem Festbett 3 enthält der Reaktor 1 einen Sammelraum
9 für das behandelte Wasser, das über eine Reinwasserleitung
10, in der ein einstellbares Drossel- und
Absperrorgan 11 vorhanden ist, aus dem Reaktor weggeführt
wird. Im Sammelraum 9 erfolgt eine Trennung der den
Reaktor 1 durchsetzenden Gasphase von dem Reinwasser;
für die Wegführung der Gase ist eine Leitung 12 vorgesehen,
die durch ein einstellbares Drossel- und Absperrorgan
13 abschließbar ist. Die Drosselorgane 11 und 13
sind im allgemeinen Druckreduzierventile, mit denen
im Reaktor 1 gegebenenfalls ein gewünschter Überdruck
aufrechterhalten werden kann, wodurch, wie erwähnt, eine
Erhöhung der im Wasser gelösten Wasserstoffmenge erreicht
wird.
Der Reaktor 1 kann als Schlaufenreaktor ausgeführt sein,
d. h. zur Erhöhung der Strömungsgeschwindigkeit bei vorgegebener
Verweilzeit kann ein Teil des in ihm enthaltenen
Gas-Wasser-Gemisches in mindestens einem Teil seines
Volumens umgewälzt werden. Diese Umwälzung erfolgt mit
Hilfe einer Umwälzpumpe 14, die über Umwälzleitungen 15
und 16, die aus dem Sammelraum 9 bzw. dem Festbett 3
abzweigen und zur Einstellung der Zirkulationsmenge mit
einstell- und absperrbaren Drosselventilen 17 und 18
ausgerüstet sind, die zirkulierende Menge zurück in den
Verteilraum 4 fördert.
Die Beladung des Wassers mit Wasserstoff kann auf bekannte
Weise erfolgen; bewährt hat sich dabei besonders
das bekannte Verfahren (EP-B-1-00 65 035), bei dem der
unter erhöhtem Druck stehende Rohwasserstrom mit
Wasserstoff gesättigt wird.
In der Rohwasserzuführleitung zum Reaktor 1 ist daher
vor dem Reaktor eine Begasungsstufe 25 vorgesehen. In
diese führt eine Speiseleitung 21 für das Rohwasser,
in der eine Rohwasserpumpe 22 vorhanden ist, durch die
der Druck des Rohwassers vor der Behandlungsstufe 25
erhöht wird. In die Behandlungsstufe 25 mündet weiterhin
eine Wasserstoffzuführleitung 23, die eine nicht dargestellte
Druckgasquelle für Wasserstoff mit der Begasungsstufe
25 verbindet.
Falls zur Konstanthaltung des pH-Wertes eine Zugabe von
Kohlendioxid (CO₂) oder von einer anderen Säure erforderlich
ist, kann diese über eine Leitung 24 erfolgen, in der
ein regelbares Absperrorgan 28 angeordnet ist. Für die
Regelung einer Säurezugabe in Abhängigkeit vom pH-Wert
in der Reaktorauslaufleitung 10 ist in dieser ein pH-
Wert-Messer 26 vorgesehen, der über eine in unterbrochenen
Linien dargestellte Signalleitung 27 das Regelorgan 28
in der Leitung 24 verstellt.
Eine Zugabe von Schwefel bzw. ein Austauschen von
schwefelbeladenem Trägermaterial kann über den Aufstauraum
9 des Reaktors 1 erfolgen; es ist jedoch auch möglich,
dafür eine schematisch angedeutete Ein- und Austragsvorrichtung
19 am Reaktor 1 vorzusehen.
Mit der beschriebenen Anlage wird das erfindungsgemäße
Verfahren beispielsweise wie folgt durchgeführt.
Das Rohwasser, das Nitratkonzentrationen von 30 bis
über 200 mg/l aufweisen kann, enthält im vorliegenden
Beispiel im Liter etwa 100-110 mg/l NO₃-Ionen. Es wird
über die Pumpe 22 auf einen Druck von beispielsweise
3 bar gebracht und in der Begegnungsstufe 25 mit H₂ beladen.
Das mit H₂ beladene oder mindestens nahezu
gesättigte Wasser fließt über das Ventil 8 in den Verteilraum
4. In diesem wird es über die ganze Fläche des
Reaktors verteilt und gelangt im aufsteigenden Strom
durch die Öffnungen im Zwischenboden 2 in das Festbett 3,
das als Trägermaterial für die Mikroorganismen dient.
Der Druck im Verteilraum 4 entspricht der Summe aus dem
Druck der Wassersäule im Reaktor 1, dem Druckabfall im
Festbett 3 und einem evtl. noch am Ende des Reaktors 1
aufrechterhaltenen Überdruck, der durch die Ventile 11
und 13 gewährleistet und eingestellt wird. Die Verweilzeiten
im Reaktor 1 betragen zwischen 0,5 und einigen
Stunden, wenn als Trägermaterial für die Mikroorganismen
körnige Massen mit Korngrößen von etwa 2 mm oder
statische Mischelemente mit einer internen Oberfläche
zwischen 100 und 500 m²/m³ dienen.
Da das zu behandelnde Wasser große Mengen an NO₃-Ionen
enthält, kann durch die biologischen Abbau-Reaktionen
unter Umständen ein Mangel an kohlenstoff- und/oder
phosphorhaltigen Nährstoffen für die Mikroorganismen
entstehen und/oder der pH-Wert zu groß werden. Diese
Mängel werden durch eine Zudosierung von Kohlenstoff
und/oder Phosphor beispielsweise durch die Zugabe von
Hefeextrakt in Spuren, d. h. in Mengen von einigen mg/l
bzw. durch Zugabe von Kohlendioxid oder einer anderen
Säure - in einer Menge, daß der pH-Wert auf etwa 7
gehalten werden kann - durch die Leitungen 7 bzw. 24
nach Öffnen des Ventils 6 bzw. einer pH-Wert-abhängigen
Regelung des Regelorgans 28 ausgeglichen.
Weiterhin erfolgt über die Leitungen 15, 16 nach Öffnen
der Ventile 17 oder 18 eine Umwälzung des Wassers mit
Hilfe der Pumpe 14; bei dieser Umwälzung - durch die im
Mittel ein etwa 3- bis 10facher Durchlauf für die einzelnen
Wasserteilchen bewirkt wird, bevor sie den
Reaktor 1 über die Leitung 10 verlassen - wird bei gleichbleibender
mittlerer Verweilzeit die Strömungsgeschwindigkeit
im Reaktor 1 erheblich gesteigert, wodurch die Mischungsintensität
und die Phasenübergänge der einzelnen
an den Reaktionen beteiligten Stoffe verbessert werden.
Erfolgt eine Umwälzung über die Leitung 16, so entsteht
darüber eine beruhigende Zone in dem Reaktionsgemisch,
durch die - gegenüber einer Umwälzung über die ganze
Reaktorhöhe - die Ausnützung des im Wasser enthaltenen H₂
verbessert wird. Nach einer Verweilzeit von etwa 1 bis
2 Stunden verläßt das denitrifizierte Wasser den
Reaktor 1 über die Leitung 10; sein Nitratgehalt ist
durch die geschilderte Kombination der beiden autotrophen
Behandlungen aufgrund der angegebenen Reaktionsgleichungen
auf etwa 5 bis 10 mg NO₃/l erniedrigt worden.
Claims (4)
1. Verfahren zur autotrophen Denitrifikation von Wasser
oder Abwasser, gekennzeichnet durch die Kombination
einer Behandlung mit einer biologischen Population,
die mindestens wasserstoffoxidierende Denitrifikanten
enthält, wobei bei dieser Behandlung dem Rohwasser
mindestens Wasserstoff zudosiert wird, und einer Behandlung
mit einer biologischen Population, die mindestens
schwefeloxidierende Denitrifikanten enthält, wobei bei
dieser Behandlung elementarer Schwefel als Reduktionsmittel
verwendet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß beide Denitrifikationsbehandlungen simultan in
einem Trägermaterial (3) für den Mikroorganismen enthaltenden
Reaktor (1) durchgeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet,
daß als Trägermaterial mit Schwefel beaufschlagte
Aktivkohle verwendet wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß dem Wasser zusätzlich CO₂ und/oder andere Säuren
zudosiert werden, wobei die Zugabe in Abhängigkeit
des pH-Wertes geregelt wird.
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