DE3615021A1 - Verfahren und vorrichtung zum selektiven katalytischen reduzieren der stickoxyde aus verbrennungsmotor-abgasen - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zum selektiven katalytischen reduzieren der stickoxyde aus verbrennungsmotor-abgasen

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum selektiven katalytischen Reduzieren der Stickoxide (NO x ] aus Verbrennungsmotor-Abgasen unter Zugabe von Ammoniak (NH₃) in einem Reaktor sowie eine Vorrichtung zum Durchführen dieses Verfahrens.
In den bei Verbrennungsprozessen entstehenden Abgasen sind unter anderem auch Stickstoffoxide, insbesondere Stickstoffmonoxid (NO) und Stickstoffdioxid (NO₂) enthalten, welche als Umweltgifte (Schadstoffe) gelten bzw. neben ihrer Geruchsbelästigung auch toxische Wirkungen auf den menschlichen und tierischen Organismus ausüben können. Bei der Umwandlung dieser Stickstoffoxide mittels Ammoniak unter Bildung umweltfreundlicher Produkte (z. B. N₂ und H₂O) ist es erforderlich, die jeweils benötigte Ammoniak-Menge möglichst genau und schnell mit vertretbarem technischen Aufwand zu ermitteln und dem Abgas beizugeben. Zur Zeit gibt es zu diesem Zweck noch kein automatisches Verfahren, das in wirtschaftlicher Hinsicht akzeptabel wäre. Die Ermittlung der erforderlichen Ammoniak-Mengen aus der gemessenen NO x -Konzentration ist zwar technisch möglich, aber scheidet als unwirtschaftliche Lösung zumindest dann aus, wenn der Verbrennungsmotor zum Betreiben von Wärmepumpen oder Blockheizkraftwerken verwendet wird.
Davon ausgehend liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, eine möglichst exakte Ammoniak-Dosierung in Abhängigkeit von dem Istwert der Stickstoffoxid-Konzentration im Verbrennungsabgas zu realisieren.
Ausgehend von einem Verfahren der eingangs erwähnten Art wird diese Aufgabe hinsichtlich eines Verfahrens dadurch gelöst, daß die Ammoniak-Zugabe in Abhängigkeit von der Stickstoffoxid (NO x )-Konzentration in dem Abgas erfolgt und daß die Stickstoffoxidkonzentration indirekt ermittelt wird durch Messen von Betriebsparametern des Verbrennungsmotors und nachfolgendes Berechnen unter Berücksichtigung von Kennlinienfeldern der Stickstoffmonoxid (NO)- und der Stickstoffdioxid (NO₂)-Konzentration in Abhängigkeit von ausgewählten Betriebsparametern am Verbrennungsmotor, insbesondere unter weiterer Berücksichtigung des Lastzustandes am Verbrennungsmotor.
Hinsichtlich einer Vorrichtung zum Durchführen dieses Verfahrens wird diese Aufgabe gelöst durch ein Datenverarbeitungsgerät mit einem Kennlinienfeldspeicher zum Speichern von Werten, die lastabhängige Luftzahlen Lambda Stickstoffmonoxid- und Stickstoffdioxidkonzentrationswerten des Verbrennungsmotors zuordnen, mit einer Dateneingabeeinheit für Meßwerte aktueller Luftzahlen des Verbrennungsmotors, einer Dateneingabeeinheit für Meßwerte aktueller Lastzustände des Verbrennungsmotors und einer Datenausgabeeinheit für die dem Abgas des Verbrennungsmotors zuzuführenden Ammoniak-Mengen, die auf der Basis des Abgasvolumenstromes und der Luftzahl nach Brutto-Reaktionsgleichungen errechnet werden, sowie durch eine von dem Datenverarbeitungsgerät gesteuerte Ammoniak-Dosiervorrichtung.
Besonders vorteilhaft läßt sich die Erfindung auf solche Abgase anwenden, die bei der Verbrennung von Primärenergieträgern, insbesondere durch Verbrennung in Gasmotoren, entstehen. Besonders vorteilhaft ist die Anwendung der Erfindung, wenn der Verbrennungsmotor zum Betreiben von Blockheizkraftwerken oder Wärmepumpen dient.
Die Stickstoffoxid-Emission von Verbrennungsmotoren ist generell von einer Reihe unterschiedlicher Betriebsparameter abhängig. Diese Betriebsparameter sind unter anderem: Der O₂-Gehalt, die Verbrennungstemperatur, der Druck, die Verweilzeit, die Luftzahl, die Drehzahl und der Zündwinkel.
Für Verbrennungsmotoren gibt es charakteristische Abhängigkeiten der Stickstoffoxide im Verbrennungsabgas von der Luftzahl Lambda, was im einzelnen noch erläutert wird.
Der Einfluß der Drehzahl auf die NO x -Konzentration kann z. B. dann in erster Näherung vernachlässigt werden, wenn der von dem Verbrennungsmotor abverlangte Drehzahlbereich relativ klein ist; dies ist z. B. für den Antrieb von Wärmepumpen der Fall, die einen Drehzahlbereich von etwa 1200 bis 1800 min-1 erfordern. Gleiches gilt auch für Blockheizkraftwerke, da derartige Anlagen nahezu ausschließlich mit konstanter Motordrehzahl betrieben werden.
Im Gegensatz zur Drehzahl hat der Zündwinkel einen entscheidenden Einfluß auf die NO x -Bildung. Seine Einstellung sollte deshalb sorgfältig vorgenommen werden; außerdem sollte dafür gesorgt werden, daß sich der Zündwinkel während des Betriebes nicht verändert, damit dieser Betriebsparameter ein konstanter Einstellwert bleibt, der folglich nicht gemessen und bei der indirekten Bestimmung der NO x -Konzentration eigens berücksichtigt werden muß.
Die für die indirekte Ermittlung der NO x -Konzentration zu messenden Betriebsparameter werden daher mit der Maßgabe ausgewählt, daß sich die entsprechenden NO x -Meßwerte signifikant ändern. Dieses ist insbesondere bei der Luftzahl der Fall.
Zur indirekten NO x -Konzentrations-Ermittlung ist außerdem die Kenntnis des aktuellen Lastzustandes am Verbrennungsmotor erforderlich. Die NO x -Konzentration für einen bestimmten Meßwert des ausgewählten Betriebsparameters hängt nämlich auch vom Lastzustand des Verbrennungsmotors ab. Mit Hilfe eines Kennlinienfeldes, dessen Parameter vorteilhafterweise der Lastzustand des Verbrennungsmotors ist, ist also eine hinreichend eindeutige Ermittlung der NO x -Konzentration auf indirektem Wege möglich.
Da erfindungsgemäß zumindest die NO- und die NO₂-Konzentration bei der Bemessung der Ammoniak-Zugabe berücksichtigt werden sollen, sind zumindest zwei von einander unabhängige Kennlinienfelder zu berücksichtigen. Dies ist, gemäß einer Weiterbildung der Erfindung, dadurch auf besonders elegantem Wege möglich, daß die Kennlinienfelder zum einem die NO x -Konzentration mit dem ausgewählten Betriebsparameter korrelieren und zum anderen das Verhältnis von Stickstoffdioxid zu Stickstoffmonoxid mit dem selben ausgewählten Betriebsparameter korrelieren. Natürlich ist nur ein einziges Kennlinienfeld erforderlich, wenn Stickstoffmonoxid oder Stickstoffdioxid das jeweils einzige Stickstoffoxid in dem Abgas ist.
Die in Abhängigkeit von der NO x -Konzentration im Verbrennungsabgas erfolgende Ammoniak-Zugabe wird gemäß einer anderen Weiterbildung der Erfindung, bevorzugt mit Hilfe von Bruttoreaktionsgleichungen der Reduktionsreaktionen von Ammoniak mit Stickstoffoxiden ermittelt. Hierzu dienen folgende Reaktionsgleichungen, nach denen Ammoniak mit den im Abgas enthaltenen Stickstoffoxiden NO und NO₂ reagiert:
4 NH₃ + 6 NO → 5 N₂ + 6 H₂O (1)
8 NH₃ + 6 NO → 7 N₂ + 12 H₂O (2)
Befindet sich im Abgas Sauerstoff, so kann auch dieser mit Ammoniak nach folgenden Reaktionsgleichungen reagieren:
4 NH₃ + 5 O₂ → 4 NO + 6 H₂O (3)
2 NH₃ + 5 O₂ → N₂O + 3 H₂O (4)
4 NH₃ + 3 O₂ → 2 N₂ + 6 H₂O (5)
Während die Reaktionen (4) und (5) zu unschädlichen Produkten führen, wird durch Reaktionen (3) das NO im Abgas vermehrt. Jedoch hat diese Reaktion eine niedrige Reaktionsenthalpie und läuft deshalb erst bei höheren Temperaturen ab.
Die für die stöchiometrische Umsetzung notwendige Ammoniak-Menge zur Reduzierung der Stickstoffoxide berechnet man aus den Reaktionen (1) und (2) durch entsprechende Umformung:
NH₃ (NO und NO₂) = Abg (1,34 10-6 ppm NO₂ + 0,67 10-6 ppm NO)
Hierbei kann der Abgasvolumenstrom Abg durch den Brennstoffvolumenstrom B und einen Umrechnungsfaktor ersetzt werden.
Einem möglichen Ammoniak-Durchbruch wird, gemäß einer Weiterbildung der Erfindung, dadurch vorgebeugt, daß die Ammoniak-Zugabe entsprechend einer stöchiometrischen Umsetzung mit einem Stöchiometriefaktor β von bis zu 0,85 vorzugsweise von 0,8 bis 0,85 erfolgt. Es werden also lediglich die Reaktionen (1) und (2) berücksichtigt, während die Reaktionen (3) bis (5) unberücksichtigt bleiben, so daß bei Anwesenheit von Sauerstoff im Abgas eine geringere Ammoniak-Menge zugeführt wird als für den vollständigen Umsatz erforderlich.
Der Lastzustand eines Verbrennungsmotors kann bekanntlich in sehr verschiedener Weise ermittelt werden. Für das erfindungsgemäße Verfahren erweisen sich folgende zwei Methoden als besonders wirkungsvoll: Zum einen die Ermittlung der NO x -Konzentration unter Berücksichtung der Drosselklappenstellung am Verbrennungsmotor und zum anderen die Ermittlung der NO x -Konzentration unter Berücksichtigung der von dem Verbrennungsmotor an eine von ihm angetriebene Arbeitsmaschine abgegebene Antriebsleistung, die indirekt aus den Betriebsparametern der Arbeitsmaschine ermittelt wird.
Für den ersten Lösungsweg ist die Kenntnis der genauen Stellung der Drosselklappe erforderlich. Hierzu kann die Welle der Drosselklappe mit einem entsprechenden Winkelgeber versehen sein. Ganz geöffnete Drosselklappe (90°C) entspricht dann der Vollast - kleinere Winkelgrade entsprechen den verschiedenen Teillasten. Entsprechend dem so ermittelten Lastbereich und dem gemessenen Wert der Luftzahl kann dann aus den Kennlinienfeldern die NO x -Konzentration und das NO₂/NO-Verhältnis ermittelt und daraus mittels Gleichungen (1) und (2) die erforderliche Ammoniak-Dosiermenge errechnet werden.
Die Luftzahl kann dabei aus dem Sauerstoff-Gehalt, gemessen mit einer Lambda-Sonde, bestimmt oder aus den gemessenen Volumenströmen des Brenngases ( G ) und der Luft ( L ) errechnet werden.
Für den zweiten Lösungsweg ist es erforderlich, die von dem Verbrennungsmotor an die von ihm angetriebene Arbeitsmaschine abgegebene Antriebsleistung zu ermitteln. Dies geschieht auf indirektem Weg über die Ermittlung von Betriebsdaten der angetriebenen Arbeitsmaschine. Am Beispiel einer Wärmepumpe als Arbeitsmaschine wird diese Vorgehensweise dargestellt: Während für den Verbrennungsmotor die Drehzahl, der Sauerstoffgehalt, die Betriebstemperatur und die Betriebsdrücke ermittelt werden, wird für die Wärmepumpe die Verdampfungstemperatur, die Kondensationstemperatur, die Drehzahl und der mechanische Wirkungsgrad ermittelt. In einem für den jeweiligen Verdichter bekannten Kennlinienfeld läßt sich mit Hilfe der Verdampfungs- und Kondensationstemperatur und der Drehzahl die Verdichterleistung ermitteln. Unter Berücksichtigung des mechanischen Wirkungsgrades und der Leistung der Antriebsmaschine ergibt sich dann die erforderliche Antriebsleistung, d. h. die Motorleistung. Mit Hilfe eines für den betreffenden Verbrennungsmotor bekannten Motorkennfeldes läßt sich aus der Motorleistung (Pe) und der Laststufe die Luftzahl ermitteln. Die Luftzahl korelliert wiederum mit der NO x -Emission und dem NO₂/NO-Verhältnis.
Mit der Kenntnis dieser Daten ist es auch hier möglich, unter Zuhilfenahme der Bruttoreaktionsgleichungen die erforderliche Ammoniak-Menge zu bestimmen.
Im folgenden wird die Erfindung anhand der Zeichnung näher erläutert. In der Zeichnung zeigen:
Fig. 1 Ein Blockdiagramm, das den prinzipiellen Ablauf des erfindungsgemäßen Verfahrens veranschaulicht, bei dem die Ermittlung der NO x -Konzentration mit Hilfe der Drosselklappenstellung des Verbrennungsmotors erfolgt;
Fig. 2 ein ähnliches Blockdiagramm, zur Veranschaulichung des erfindungsgemäßen Verfahrens, bei dem die Ermittlung der NO x -Konzentration mit Hilfe eines Kennlinienfeldes der Arbeitsmaschine, nämlich einer Wärmepumpe oder eines Blockheizkraftwerkes, erfolgt;
Fig. 3 ein Kennlinienfeld für den Verbrennungsmotor, das die NO x -Konzentration in Abhängigkeit von der Luftzahl Lambda schematisch darstellt;
Fig. 4 ein Kennlinienfeld für den Verbrennungsmotor, das das NO₂/NO-Verhältnis in Abhängigkeit von der Luftzahl Lambda schematisch darstellt;
Fig. 5 ein Motorkennfeld für Erdgas, das die Abhängigkeit der Motorleistung von der Luftzahl Lambda darstellt;
Fig. 6 die abhängigen Parameter a) bei der Luftzahlbestimmung λ und b) ausgehend von der Last bis hin zur NH₃-Einspritzung; und
Fig. 7 die notwendigen Ausgangsvoraussetzungen, die bekannt sein müssen, in Tabellenform.
Für beide in den Fig. 1 und 2 dargestellten Verfahrensvarianten wird ein als Mikrorechner bezeichnetes Datenverarbeitungsgerät 11, 110 mit einem Kennlinienfeldspeicher 12, 13 zum Speichern von Wertepaaren verwendet, die lastabhängige Luftzahl Lambda Stickstoffmonoxid- und Stickstoffdioxid-Konzentrationswerten des Verbrennungsmotors 14 zuordnen. Konkret sind vom Kennlinienfeldspeicher 12 die NO x -Konzentrationen in Abhängigkeit von den lastabhängigen Luftzahlen Lambda und im Kennlinienspeicher 13 die NO/NO₂-Verhältnisse ebenfalls in Abhängigkeit von den lastabhängigen Luftzahlen Lambda gespeichert.
In beiden Fällen sind die Datenverarbeitungsgeräte 11, 110 mit einer lediglich durch Pfeile angedeuteten Dateneingabeeinheit 15 oder alternativ 15′ für den aktuellen Luftzahlen Lambda entsprechende Meßwerte des Verbrennungsmotors ausgestattet. Mit Hilfe der Dateneingabeeinheit 15 wird die aktuelle Luftzahl Lambda aus den gemessenen Volumenströmen des Abgases oder des Brenngases und der Luft sowie dem stöchiometrischen Luftbedarf errechnet; dies ist sowohl im Generator als auch im Verdichter-Betrieb auf einfache Weise möglich. Alternativ dazu kann die Luftzahl aus dem Sauerstoff-Gehalt, gemessen mit einer Lambda-Sonde 24 über die Dateneingabeeinheit 15′ im Datenverarbeitungsgerät 11 bestimmt werden. Eine weitere Möglichkeit zur Bestimmung der Luftzahl besteht in einer Abgasanalyse.
Der aktuelle Lastzustand des Verbrennungsmotors 14 wird bei dem Beispiel gemäß Fig. 1 mit Hilfe der Drosselklappenstellung bestimmt, was sowohl für den Generator- als auch für den Verdichter-Betrieb möglich ist. Hierzu ist die Welle der Drosselklappe mit einem entsprechenden Winkelgeber 17 versehen, der den Meßwert über die als Pfeil angedeutete Dateneingabeeinheit 18 dem Datenverarbeitungsgerät 11 zugeführt. Dort wird der der Drosselklappenstellung α D entsprechende Meßwert mittels eines Kennlinienspeichers 16 dem aktuellen Lastzustand des Verbrennungsmotors 14 zugeordnet. In Abhängigkeit von diesem Lastzustand und der ermittelten Luftzahl sowie der Motordrehzahl n wird dann auf der Basis des Abgasvolumenstromes Abgas , der ermittelten Stickstoffmonoxid- und Stickstoffdioxid-Konzentration mit Hilfe der Brutto-Reaktionsgleichungen (1) und (2) die Ammoniak-Menge bestimmt, die dem Abgas des Verbrennungsmotors zuzuführen ist. Über eine entsprechende Datenausgabeeinheit kann dann ein Ventil 19 gesteuert werden, über das das Ammoniakgas aus einem Vorratsbehälter 20 dem Abgas des Verbrennungsmotors 14 und mit diesem gemeinsam einem Reaktor 21 zugeführt wird, in dem die selektive katalytische Reduzierung der Stickstoffoxide erfolgt.
Gemäß der in Fig. 2 dargestellten Verfahrensweise wird der Lastzustand des Verbrennungsmotors 14 mit Hilfe der Betriebsdaten der angetriebenen Arbeitsmaschine 22 ermittelt. Handelt es sich bei der Arbeitsmaschine z. B. um eine Wärmepumpe, so wird der Lastzustand mit Hilfe der Verdampfungstemperatur t₀, der Kondensationstemperatur t K , der Motordrehzahl n und unter Einbeziehung mechanischer Verluste bestimmt. Diese Meßwerte werden über eine Dateneingabeeinheit 18′ dem Datenverarbeitungsgerät 110 zugeführt. Dort wird mittels eines Kennlinienfeldspeichers 23 die Motorleistung mit der Luftzahl Lambda korreliert. Der Kennlinienfeldspeicher 23 kann - je nach Anwendungsfall - ein Kennlinienfeld des Verbrennungsmotors oder der Arbeitsmaschine beinhalten. Im übrigen entspricht die Ermittlung der erforderlichen Ammoniak-Menge und deren Dosierung dem Beispiel gemäß Fig. 1.
In den Kennlinienfeldspeichern 12, 13 und 23 sind die den Fig. 3 bis 5 jeweils entnehmbaren Wertepaare abgespeichert. Dabei versteht es sich, daß jeweils nur die konkret benötigten Kennlinienfelder abgespeichert sein müssen - auch wenn der Mikrorechner zum Abspeichern weiterer Kennlinienfelder geeignet ist. Für den Betrieb des Reaktors 21 kann es sinnvoll sein, die Ammoniak-Zugabe während der Start- und Stopphase, also im kalten Betrieb, zu unterbinden. Ebenso wird die Ammoniak-Zugabe beim Erreichen einer Mindestdrehzahl bzw. bei Erreichen einer maximalen Reaktionstemperatur abgeschaltet.
In der Tabelle (Fig. 7) sind die für die Bestimmung der Luftzahl, der Last, des Abgasvolumenstromes sowie der Stickoxid-Konzentration notwendigen Meßgrößen für verschiedene Bestimmungsmethoden, die jeweils mit kleingeschriebenen Buchstaben in der zweiten Spalte gekennzeichnet sind, angegeben. Soweit für eine Bestimmungsmethode mehrere Varianten verfügbar sind, sind diese mit Indexzahlen hinter dem kleingeschriebenen Buchstaben kenntlich gemacht.

Claims (12)

1. Verfahren zum selektiven katalytischen Reduzieren der Stickstoffoxide (NO x ) aus Verbrennungsmotor-Abgasen unter Zugabe von Ammoniak (NH₃) in einem Reaktor, dadurch gekennzeichnet, daß die Ammoniak-Zugabe in Abhängigkeit von der NO x -Konzentration in dem Abgas erfolgt und daß die NO x -Konzentration indirekt ermittelt wird durch Messen von Betriebsparametern des Verbrennungsmotors und nachfolgendes Berechnen unter Berücksichtigung von Kennlinienfeldern der Stickstoffmonoxid (NO) und Stickstoffdioxid (NO₂)-Konzentration in Abhängigkeit von mindestens einem ausgewählten Betriebsparameter am Verbrennungsmotor.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Ammoniak-Zugabe mit Hilfe von Brutto-Reaktionsgleichungen der Reduktionsreaktionen von Ammoniak mit Stickstoffoxiden ermittelt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Ammoniak-Zugabe entsprechend einer stöchiometrischen Umsetzung mit einem Stöchiometriefaktor β 1,0 erfolgt.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Ermittlung der NO x -Konzentration unter Berücksichtigung der Drosselklappenstellung am Verbrennungsmotor erfolgt.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Ermittlung der NO x -Konzentration unter Berücksichtigung der von dem Verbrennungsmotor an eine von ihm angetriebene Arbeitsmaschine abgegebenen Antriebsleistung erfolgt, die indirekt aus den Betriebsparametern der Arbeitsmaschine bestimmt wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Abgase aus der Verbrennung von Primärenergieträgern stammen.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß als Verbrennungsmotor ein Gasmotor verwendet wird.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Verbrennungsmotor zum Betreiben eines Blockheizkraftwerkes verwendet wird.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Verbrennungsmotor eine Wärmepumpe antreibt.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß der/die ausgewählte(n) Betriebsparameter einerseits von der NO x -Konzentration und andererseits von dem NO₂/NO-Verhältnis abhängt/abhängen.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß der ausgewählte Betriebsparameter die Luftzahl Lambda ist.
12. Vorrichtung zum Durchführen des Verfahrens nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch ein Datenverarbeitungsgerät (11, 110) mit einem Kennlinienfeldspeicher (12, 13) zum Speichern von Werten, die lastabhängige Luftzahlen (Lambda) NO- und NO₂-Konzentrationswerten des Verbrennungsmotors (14) zuordnen, mit einer Dateneingabeeinheit (15 oder 15′) für Meßwerte aktueller Luftzahlen des Verbrennungsmotors, einer Dateneingabeeinheit (18 oder 18′) für Meßwerte aktueller Lastzustände des Verbrennungsmotors und einer Datenausgabeeinheit für die dem Abgas des Verbrennungsmotors zuzuführenden NH₃-Mengen, die auf der Basis des Abgasvolumenstromes und der Luftzahl nach Brutto-Reaktionsgleichungen errechnet werden, sowie eine von dem Datenverarbeitungsgerät (11, 110) gesteuerte NH₃-Dosiervorrichtung (19, 20).
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