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Beschreibung
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Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines feuerfesten
bzw. feuerbeständigen Materials aus Silizium-Aluminiumoxynitrid und insbesondere
ein Verfahren, das die Verwendung von Al203 und SiO2 in Form getrennter Teilchen
als Ausgangsreaktanten umfaßt.
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Die Erfindung betrifft weiterhin ein Verfahren der genannten Art,
bei dem mindestens ein Teil der Ausgangsreaktanten in mindestens einen Teil wirksamer
bzw. effektiver Reaktanten in einer ersten Erhitzungsstufe in Gegenwart von Stickstoff
umgewandelt wird, und die wirksamen Reaktanten in einer zweiten Erhitzungsstufe
in ein feuerfestes Material aus Silizium-Aluminiumoxynitrid umgewandelt werdn.
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Feuerbeständige Materialien bzw. Baustoffe aus Silizium-Aluminiumoxynitrid
und insbesondere Materialien innerhalb des Si3N4-AlN-Al203-SiO2-Systems, sind von
ständig wachsendem Interesse für Feuerbeständigkeitsanwendungen. Zur leichteren
Kennzeichnung werden Zusammensetzungen innerhalb dieses Systems als SiAlON wiedergegeben,
wobei eine Anzahl unterschiedlicher Phasen von SiAlON hergestellt und identifiziert
worden sind. Beispielsweise beschreibt die US-PS 3 991 166 eine Phase und Verfahren
zu deren Herstellung, wobei diese Phase die allgemeine Formel Si6 zAlzOzN8 z besitzt,
wobei z größer als Null und weniger als oder gleich 5 ist. Zahlreiche Zusammensetzungen
innerhalb der Bindungen dieser allgemeinen Formel, wie in dieser Patentschrift vorgeschlagen,
können hergestellt werden, wobei jede eine kristalline Struktur ähnlich zu beta
-Si3N4 aufweist und konsequenterweise als beta'-SiAlON identifiziert wird. Beta'-SiAlON
kann als feste Lösung von Al 203 innerhalb einer Matrix aus Si3N4 definiert werden.
Die Zusammensetzungsgrenzen der Reaktanten, als effektive Reaktanten bezeichnet,
um beta'-
SiAlON herzustellen, sind aus Fig. 2 ersichtlich. Die
Zusammensetzungsmengen von Si3N4, AlN und Al2 0 für ir-3 gendeine beta'-SiAlON-Formulierúng
können mit Hilfe der Linie AB bestimmt werden, die eine graphische Darstellung der
Zusammensetzungen der oben genannten Verbindungen zur Herstellung eines beta'-SiAlON
der allgemeinen Formel Si6 zAlzOzN8 ist, wobei z größer als Null und weniger als
oder gleich 5 ist.
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Eine andere Phase, als y-Phasen-SiAlON bekannt und durch die Formel
SiAl402N4 angegeben, ist in einem Bericht mit dem Titel "Review: SiAlONs and Related
Nitrogen Ceramics", veröffentlich in Journal of Material Sciences, 11, (1976), Seiten
1 135 bis 1 158, beschrieben. Zusammensetzungen von SiAlON innerhalb einer vorgegebenen
Phase und von Phase zu Phase zeigen variierende Charakteristika, beispielsweise
Abweichungen hinsichtlich der Dichte, welche deren bevorzugte Verwendung bei einer
vorgegebenen Anwendung bewirken.
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Bislang haben von allen SiAlON-Materialien die beta'-SiAlON-Arten
das meiste Interesse hervorgerufen, da deren Feuerbeständigkeits- und Korrosionsbeständigkeitseigenschaften
ähnlich denen anderer feuerfester Nitridmaterialien, wie etwa Siliziumnitrid und
Siliziumoxynitrid, sind.
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Beta'-SiAlON-Zusammensetzungen weisen jedoch gegenüber Siliziumnitrid
und Siliziumoxynitrid zur Herstellung eines feuerfesten Materials einen entscheidenden
Vorteil auf, da einige der Zusammensetzungen aus beta'-SiAlON-Material zur Herstellung
eines feuerfesten Materials bzw.
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Baustoffs mit hoher Dichte durch herkömmliche Sinterverfahren verwendet
werden können. Um feuerfeste Materialien mit hoher Dichte aus Siliziumnitrid oder
Silizimoxynitrid herzustellen, ist die Anwendung von Druck-Sinterverfahren erforderlich.
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Es wurde eine Anzahl von Verfahren zur Herstellung von feuerfesten
Materialien bzw. Baustoffen aus Silizium-Aluminiumoxynitrid vorgeschlagen. Die US-PS
3 837 871 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung eines Produkts mit einer wesentlichen
Menge einer Verbindung, von der in diesem Patent angenommen wird, daß es die quaternäre
Verbindung Silizium-Aluminiumoxynitrid ist, mit einer Struktur ähnlich derer von
beta -Si3N4, jedoch mit einer erweiterten Gitterstruktur. Dieses Produkt wird gemäß
diesem Patent hergestellt durch Heißpressen von Si20N2 (Siliziumoxynitrid) in Gegenwart
variierender Mengen von Aluminium.
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Die US-PS 3 903 230 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung eines
Keramikmaterials aus Silizium-Aluminiumoxynitrid durch Sintern oder Heißpressen
einer Mischung aus fein verteilten Pulvern von Siliziumnitrid, Aluminiumoxid und
Aluminiumnitrid.
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Die US-PS 3 960 581 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung von SiAlON
durch Umsetzen von Silizium- und Aluminiumverbindungen in Gegenwart von Kohlenstoff
und Stickstoff. Dieses Patent lehrt und betont die Wichtigkeit der Verwendung eines
Reaktantenmaterials, bei dem die Silizium- und Aluminiumverbindungen vor der Nitridierung
innig vermischt werden, so daß das Aluminiumoxid im Endprodukt im gesamten Siliziumnitrid
innig dispergiert ist. Die vorgeschlagenen Reaktantenmaterialien sind Ton, Reishülsen
mit einer Lösung, enthaltend ein darin absorbiertes, gelöstes Aluminiumsalz, und
ein Prazipitat aus Aluminium- und Siliziumsalzen. In jedem Fall wird gemäß diesem
Patent herausgestellt, daß die Reaktanten aus den Silizium- und Aluminiumverbindungen
vor dem Nitridieren, um SiAlON herzustellen, innig vermischt werden. Weiterhin muß
bei dem Verfahren der US-PS 3 960 581 überschüssiger Kohlenstoff und nichtumgesetztes
Siliziumdioxid von der Mischung entfernt werden, nachdem die Mischung nitridiert
ist.
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Die US-PS 3 991 166 beschreibt ein beta'-SiAlON-Produkt, das durch
Sintern einer Mischung aus Aluminiumoxid oder einer Verbindung, die sich unter Bildung
von Aluminiumoxid zersetzt, und Siliziumnitrid hergestellt wird. Bei einem anderen
Verfahren gemäß diesem Patent zur Herstellung von beta'-SiAlON wird Siliziumpulver
in Gegenwart von Aluminiumoxidpulver nitridiert.
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Es sei darauf hingewiesen, daß bei mehreren der vorgenannten Verfahren
Siliziumnitrid oder Siliziumoxynitrid als Reaktanten verwendet werden. Keine dieser
Verbindungen kommt in der Natur vor,und diese Verbindungen sind in der Herstellung
relativ teuer. Das Verfahren gemäß der US-PS 3 960 581 sieht zwar die Verwendung
von in der Natur vorkommenden Reaktanten vor, umfaßt jedoch nicht ein Zweistufen-Erhitzungsverfahren
zur Herstellung von beta'-SiAlON.
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Es wäre somit von Vorteil, ein Verfahren zu schaffen, bei dem leicht
verfügbare und relativ billige Ausgangsreaktantenmaterialien, umfassend Al203 und
SiO2, nitridiert werden, um Silizium-Aluminiumoxynitrid-Materialien ohne die Notwendigkeit
einer weiteren Behandlung zur Entfernung von überschüssigem Kohlenstoff und/oder
Siliziumoxid herzustellen.
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Erfindungsgemäß können getrennte Teilchen von Siliziumoxid, Aluminiumoxid
und Kohlenstoff als Ausgangsreaktanten zur Herstellung von im wesentlichen beta'-SiAlON
verwendet werden. Für erfindungsgemäße Zwecke, soll ein Material, das im wesentlichen
beta'-SiAlON ist, ein Material mit ungefähr 80 % oder mehr beta'-SiAlON bedeuten.
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Alternativ hierzu können Verbindungen, die unter den beim erfindungsgemäßen
Verfahren angewandten Temperaturen Siliziumoxid oder Aluminiumoxid bilden, als Quellen
für Siliziumoxid oder Aluminiumoxid verwendet werden. Solche
Quellen
umfassen beispielsweise Silikate, wie etwa Quartz, Cristobalit, Tridymit und amorphes
Siliziumoxid als Silizium-Quellen und beispielsweise Aluminiumcarbonat, Aluminiumnitrat,
Aluminiumhydroxid oder Hydrargillit (Aluminiumtrihydrat) als Aluminiumoxid-Quellen.
Wird nachstehend auf Siliziumoxid (sir2) und Aluminiumoxid (Al203) Bezug genommen,
so sollen, ohne darauf beschränkt zu sein, die vorstehend beispielhaft genannten
Materialien umfaßt werden. Ein Verfahren zur Herstellung von beta'-SiAlON aus getrennten
Teilchen von Al 203 und SiO2 ist Gegenstand einer anhängigen US-Patentanmeldung
(Phelps et al). Andere Ausgangsreaktanten können Quellen für Siliziumdioxid und
Aluminiumoxid umfassen, wie sie in der US-PS 3 960 581, auf deren Off§barung hiermit
Bezug genommen wird, beschrieben sind.
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Liegen die Ausgangsreaktanten in<Form getrennter Teilchen vor,
werden diese gemischt, um wie Teilchen über die gesamte Mischung einheitlich zu
verteilen, wobei die Mischung danach mit genügend Wasser vermischt wird, um die
Mischung für die Formbildung zu plastifizieren.
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Werden die Ausgangsreaktanten innig vermischt, wie in der US-PS 3
960 581 beschrieben, so werden die Reaktanten einfach fein vermahlen, falls erforderlich,
um die Reaktanten für die Formbildung geeigneterweise vorzubereiten. Die Formbildung
kann durch Extrudieren oder andere dem Fachmann bekannte Formgebungsverfahren erfolgen,
um die Mischung in Pellets zu formen. Die Pellets werden dann nitridiert, um die
Ausgangsreaktanten in vorübergehende oder wirksame Reaktanten umzuwandeln. In einer
weiteren Erhitzungsstufe in einer Stickstoffatmosphäre werden die wirksamen Reaktanten
in beta'-SiAlON umgewandelt.
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Ein Ziel der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Herstellung von beta'-SiAlON
aus kostengünstigen, leicht verfügbaren Ausgangsreaktanten, umfassend Al2 03 und
SiO2, zu schaffen. Dieses und andere Ziele sowie Vorteile werden
unter
Bezugnahme auf die nachfolgende Beschreibung und die Zeichnungen näher erläutert.
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In den Zeichnungen zeigt Figur 1 eine graphische Darstellung, aus
der die Zusammensetzungsgrenzen der Ausgangsreaktanten zur Herstellung von beta'-SiAlON
nach dem erfindungsgemäßen Verfahren ersichtlich sind; und Fig. 2 eine graphische
Darstellung, aus der die Zusammensetzungsgrenzen der vorübergehenden oder wirksamen
Reaktanten zur Herstellung von beta'-SiAlON nach dem erfindungsgemäßen Verfahren
ersichtlich sind.
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Wie bereits oben erwähnt, kann beta'-SiAlON als eine feste Lösung
von Al 203 innerhalb einer Si3N4-Matrix definiert und durch die allgemeine Formel
Si6 zAlzOzN8 z wiedergegeben werden, wobei z größer als Null und weniger als oder
gleich 5 ist. Um beta'-SiAlON nach einem erfindungsgemäßen Verfahren herzustellen,
werden die Ausgangsreaktanten Al203, Si02 und C in Zusammensetzungsverhältnissen,
wie durch die Linie AB in Fig. 1 angezeigt, vorgesehen. Um ein beta'-SiAlON mit
z = 2 der Formel Si2AlON3 herzustellen, sind beispielsweise 23 Gew.-% Al203, 24
Gew.-% C und 53 Gew.-% Si02 erforderlich. Es ist vorteilhaft, obwohl nicht wesentlich,
Eisen in einer Form, wie etwa Fe203, als Katalysator zur Förderung der Bildung von
beta'-SiAlON zuzufügen. Es wird angenommen, daß Oxide anderer Übergangsmetalle,
wie beispielsweise Nickel, Chrom oder Mangan, ebenso als Katalysatoren beim erfindungsgemäßen
Verfahren verwendet werden können. Es wird nur ein geringer Prozentsatz an Katalysator,
beispielsweise etwa 2 % zugesetzt.
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Die Ausgangsreaktanten SiO2, Al203 und C werden mechanisch durch irgendein
geeignetes Mischverfahren vermischt, um die Teilchen einheitlich zu vermischen.
Dann werden die Teilchen mit genügend Wasser durch Vermischen entweder während dem
Mischen oder daran anschließend, vorzugsweise daran anschließend, vermischt, um
die Mischung für das Extrudieren oder andere dem Fachmann bekannte Formverfahren,
um für die Nitridierung geeignete Pellets herzustellen, plastisch zu machen. Die
Teilchengröße und Teilchenverteilung der Reaktanten kann variieren. Im allgemeinen
gilt jedoch, daß je feiner die Teilchen sind, desto vollständiger die Umsetzung
bei der Erhitzung ist, wie nachstehend noch erläutert werden wird.
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Bei Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens unter Verwendung
von fumed Silica, Erdöl-Kohlenstoff und Al 203 als Reaktanten hat sich gezeigt,
daß etwa 70 % des Al203-Reaktants innerhalb einer Si3N4-Matrix mit folgender Verteilung
der Al203-Teilchen in Lösung gehen : 90 % weniger als 136 um, 507o weniger als 77
um, 30 % weniger als 62 um und 10 % weniger als 42 um. Wird die Teilchengrößenverteilung
von Al203 geändert in 90 % weniger als 7 um, 70 % weniger als 4,4 um, 50 % weniger
als 3,3 um, 30 % weniger als 2,3 um und 10 % weniger als 1,3 um, erhöht sich die
Menge an Al203, die innerhalb der Si3N4-Matrix in Lösung geht, auf 81 %. Mit einer
weiteren Verringerung der Teilchen größe und -verteilung von 90 % weniger als 1,1
um, 70 % weniger als 0,52 um, 50 % weniger als 0,37 um, 30 % weniger als 0,29 um
und 10 % weniger als 0,20 um, erhöht sich der Prozentsatz an Al 203 in der festen
Lösung innerhalb der Si3N4-Matrix auf mehr als 95 %.
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Um eine bevorzugte mittlere Teilchengröße und Teilchenverteilung für
SiO2 zu bestimmen, wurde das erfindungsgemäße Verfahren unter Verwendung von Erdöl-Kohlenstoff,
Al203 mit einer mittleren Teilchengröße von 0,37 um und SiO2 mit einer Teilchengrößenverteilung
von 90 % weniger als 88 ,um, 70 % weniger als 44 um, 50 °, weniger als
27,6
um, 30 % weniger als 11 um und 10 % weniger 3,9 um, durchgeführt. Mit der vorgenannten
SiO2-Teilchenverteilung wurden 92,3 % des SiO2 nitridiert und 86 % des Al203 gingen
in eine feste Lösung innerhalb einer Si3N4-Matrix über. Bei einer Änderung der SiO2-Teilchenverteilung
zu 90 % weniger als 24,7 um, 70 °/ weniger als 11 um, 50 % weniger als 5,7 um, 30
% weniger als 3,9 um und 10 % weniger als 2,3 um, wurden 100 % des SiO2 nitridiert
und 86 % des Al203 gingen in eine feste Lösung innerhalb einer Si3N4-Matrix über.
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Auf Grundlage der oben genannten Beobachtungen beträgt die bevorzugte,mittlere
Teilchengröße für Al203 bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens weniger
als 3,5 um, wobei eine mittlere Teilchengröße des A1203 von weniger als 0,5 um,
insbesondere weniger als 0,37 um am meisten bevorzugt ist. Die bevorzugte, mittlere
Teilchengröße für SiO2 beträgt weniger als 27,6 um und insbesondere bevorzugt weniger
als 5,7 um. Die bevorzugte SiO2-Quelle ist fumed Silica mit einer mittleren Teilchengröße
von 0,1 um Nach dem Mischen und der Formgebung der Ausgangsreaktanten zu Pellets
werden die Pellets bei einer niedrigen Temperatur, wie etwa beispielsweise 1100
C, getrocknet, um jeglichen Überschuß an Feuchtigkeit auszutreiben. Bei einer bevorzugten
Ausführungsform werden die Pellets dann in eine Reaktionskammer, die zur Nitridierung
und Erhitzung der Pellets in einem zweistufigen Erhitzungszyklus geeignet ist, eingebracht.
Stickstoff kann als Gas oder in Form einer Verbindung, wie etwa beispielsweise Ammoniak,
die sich bei der Reaktionstemperatur zu Stickstoffgas reduziert, vorgesehen werden.
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Es ist bevorzugt, daß der Stickstoff kontinuierlich unter einem positiven
Druck vorgesehen wird, um sicherzustellen, daß der Stickstoff die gesamten Reaktanten
während des Reaktionszyklus einheitlich kontaktiert. Ein für die Durchführung der
obigen Zwecke geeigneter Reaktor ist ein Fließbettreaktor oder ein Packungsbettreaktor,
der mit einer Vorrichtung zur Verteilung des Stickstoffgases nahe dem Boden des
Reaktors und einem Stickstoff- und Abgas-
auslaß nahe dem Kopf
versehen ist. Nach dem Einbringen einer ersten Füllung der Pellets in den Reaktor
in eine obere Erhitzungszone, um ein geeignetes Bett zu bilden, wird Stickstoff
unter einem positiven Druck durch das Bett hindurch verteilt, um den Reaktor von
seiner normalen Atmosphäre zu reinigen.
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Nach Einstellung einer Stickstoffatmosphäre innerhalb des Reaktors
wird die Temperatur der Reaktanten mittels einer geeigneten Heizvorrichtung auf
eine Temperatur von mindestens 1 2000 C, vorzugsweise mindestens 1 14000 C in der
oberen Erhitzungszone des Reaktors erhöht. Es wird angenommmen, daß durch das Beibehalten
der Reaktanten bei einer gegebenen Temperatur von mindestens 1 200° C über einen
ausreichend langen Zeitraum, ein Teil der Ausgangsreaktanten zu einem Teil der zur
Erzeugung von beta'-SiAl-ON notwendigen, wirksamen Reaktanten reduziert wird. Die
zur Durchführung dieser anfänglichen Reaktion erforderliche Zeitspanne variiert
mit der angewandten Temperatur.
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Es hat sich gezeigt, daß ein Erhitzen bei einer Temperatur von 1 4000
C über beispielsweise 1-1/2 Stunden ausreichend ist, um die anfängliche Reaktion
in dem Verfahren auszuführen.
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Es wird angenommen, daß die oben beschriebene, anfängliche Nitridierungsstufe
Si3N4, AlN und CO als Ab- bzw.
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Nebengase erzielt und durch folgende Gleichungen angegeben werden
kann: N2 (al Sio2 + C Si 3N4 + CO N2 (.b) Al203 + C + N2 AlN + CO.
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Es ist zu erwähnen, daß zusätzlich zu Si3N4 und AlN, Al 203 ebenso
als wirksamer Reaktant zur Bildung von
beta'-SiAlON erforderlich
ist, und daß Al203 in einer zur Bildung des notwendigen A1N überschüssigen Menge
vorgesehen wird, so daß ein Teil des Al203 als wirksamer Reaktant nach der anfänglichen
Reaktion verbleibt.
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Im Anschluß an die oben beschriebene anfängliche Nitridierungsstufe
wird die erste Füllung der Pellets nach unten zu einer zweiten Erhitzungszone bewegt
und die Reaktantentemperatur bis auf maximal 1 6500 C, vorzugsweise innerhalb eines
Bereichs von 1 550 bis 16000 C erhöht und innerhalb dieses Temperaturbereichs über
eine ausreichende Zeit beibehalten, um die wirksamen Reaktanten in beta'-SiAlON
umzuwandeln. Gleichzeitig mit der Fortbewegung der ersten Füllung der Pellets in
die zweite Erhitzungszone werden zusätzliche Ausgangsreaktanten in die erste Erhitzungszone
eingebracht. Es wird angenommen, daß eine gewisse Umwandlung der effektiven Reaktanten
bei niedrigen Temperaturen von 1 2000 C aufzutreten beginnt, jedoch hat sich gezeigt,
daß bei Erhöhung der Temperatur weniger Zeit erforderlich ist, um eine überwiegend
vollständige Umwandlung der wirksamen Reaktanten in beta'-Si-MALON zu bewirken.
Innerhalb eines Bereichs von 1 550 bis 1 6000 C ist eine Erhitzungszeit von 1-1/2
Stunden ausreichend, um ein im wesentlichen Einphasen-beta'-SiAlON zu erzielen.
Somit kann die Verweilzeit der Reaktanten in Jeder Erhitzungszone so reguliert werden,
daß sie im wesentlichen gleich ist, und das Verfahren kann im kontunierlichen Chargenbetrieb
durchgeführt werden. Bei einer alternierenden Methode zur kontinuierlichen Durchführung
des Verfahrens können die Ausgangsreaktanten in die erste Erhitzungszone mit einer
Geschwindigkeit, die zur Durchquerung der ersten Erhitzungszone und zur Bewirkung
der Umwandlung der wirksamen Reaktanten geeignet ist, eingeführt werden. Die wirksamen
Reaktanten bewegen sich dann kontinuierlich in die zweite Erhitzungszone und durchqueren
die zweite Zone in einer ausreichenden Zeit, um die Reaktanten überwiegend zu beta'-SiAlON
umzuwandeln.
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Es ist zu ersehen, daß die Ausdehnung der Erhitzungszonen so eingestellt
werden kann, um sicherzustellen, daß die Pellets in jeder Erhitzungszone über eine
ausreichende Zeitlänge, sowie sie mit einer einheitlichen Geschwindigkeit vordringen,
verbleiben. Obwohl die Erhöhung der Temperatur nach der Nitridierung hinsichtlich
der Bewirkung einer Umwandlung der vorübergehenden oder wirksamen Reaktanten zu
einem im wesentlichen Einphasen-beta'-SiAlON vorteilhaft ist, fördert eine Erhöhung
der Temperatur über etwa 1 6500 C die Bildung anderer SiAlON-Phasen, was jedoch
für die erfindungsgemäßen Zwecke schädlich ist.
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Während der Enderhitzungsstufe nach dem Nitridieren wird eine Stickstoffatmosphäre
in dem Reaktor aufrechterhalten, um ein stöchiometrisches Gleichgewicht gemäß der
Gleichung: Si3N4 + A1203 + AlN + beta'-SiAlON.
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zu erhalten.
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Bei der vorangehenden Beschreibung wird die zweistufige Nitridierung
und der Erhitzungszyklus der Reaktanten erfolgreich und kontinuierlich in einem
Reaktor, etwa einem vertikalen Schachtreaktor, durchgeführt. Falls erwünscht, kann
das Verfahren nach der anfänglichen Nitridierungsstufe bei der Herstellung der wirksamen
Reaktanten unterbrochen werden und die wirksamen Reaktanten können dann in einen
darauffolgenden Reaktor überführt werden, um die letztendliche Umwandlung zu beta'-SiAlON
durchzuführen.
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Das folgende Beispiel erläutert die Herstellung von beta'-SiAlON nach
dem erfindungsgemäßen Verfahren gemäß einer bevorzugten Ausführungsform.
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Beispiel 500 g beta'-SiAlON der Formel Si2AlON3 wurden aus getrennten
Teilchen von Al203, fumed SiO2, Erdöl-Kohlenstoff und einem Fe 2O3-Katalysator hergestellt.
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Die genannten Ausgangsreaktionsteilchen aus Al203, fumed SiO2 und
Je 203 wurden mit folgenden mittleren Teilchengrößen vorgesehen: Al203 - ungefähr
1 um, SiO2 - 0,1 um und Fe203 - 2,5 um.
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Unter Bezugnahme auf Fig. 1 wurden die Mengen der für die Umsetzung
erforderlichen Materialien zur Herstellung von 500 g Si2AlON3 wie folgt bestimmt:
115 g Al203, 265 g SiO2 und 120 g Kohlenstoff.
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Die Reaktionsmaterialien in den oben genannten Mengen zuzüglich 2
7o oder 10 g Fe2o3-Katalysatormaterial wurden in eine Keramik-Kugelmühle mit 4,9
1 Inhalt eingebracht und einheitlich vermischt. Die resultierende Mischung wurde
dann mit genügend Wasser, um die Mischung plastisch zu machen, vermischt. Hiervon
wurden durch Extrudieren Pellets mit den Abmessungen von etwa 3,1 mm Durchmesser
x 18,75 mm Länge hergestellt.
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Danach wurden die Pellets getrocknet, um überschüssiges Wasser abzutreiben
und in einen geschlossenen Reaktorbehälter eingebracht, der mit einem Einlaß unterhalb
des Pelletbettes, um eine einheitliche Zirkulation des gasförmigen Stickstoffes
durch die Pellets zu ermöglichen, und einem Auslaß nahe dem Kopf des Behälters,
um ein Abziehen von Stickstoff und der Reaktionsgasprodukte zu ermöglichen, versehen
war.
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Der die Pellets enthaltende Behälter wurde in eine Erhitzungskammer
eingeschlossen. In den Behälter wurde Stickstoff, bei einem Druck der zur Aufrechterhaltung
eines Stickstoffstroms durch den Behälter während der gesamten anschließenden Erhitzungszyklen
ausreichend ist, eingeführt.
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Nachdem man festgestellt hat, daß die Luft in dem Reaktionsbehälter
verdrängt war, wurde die Temperatur in der Erhitzungskammer bis zu einem Ausmaß,
das erforderlich war, um die Temperatur der Pellets auf 1 4000 C zu erhöhen, gesteigert,
wobei diese Pelletstemperatur über 1-1/2 Stunden aufrechterhalten wurde.
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Danach wurde die Pelletstemperatur auf 1 6000 C erhöht und über 1-1/2
Stunden hierbei aufrechterhalten. Danach wurden die Pellets auf Raumtemperatur abgekühlt
und hinsichtlich ihrer Zusammensetzung analysiert. Durch Röntgenstrahlenbeugung
wurde festgestellt, daß das hergestellte Material zu über 90 % aus beta'-Si2AlON3
bestand, wobei der Rest aus 3Al203 2Si02 (Mullit), alpha-Fe, SiC und anderen, nicht-identifizierten
Phasen bestand.
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