DE3344525A1

DE3344525A1 - Verfahren zur lagerung abgebrannter brennelemente

Info

Publication number: DE3344525A1
Application number: DE19833344525
Authority: DE
Inventors: Werner Dr. 4000 Düsseldorf Malléner
Original assignee: Kernforschungsanlage Juelich GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date: 1983-12-09
Filing date: 1983-12-09
Publication date: 1985-06-20
Also published as: FR2556490B1; GB8430987D0; DE3344525C2; JPS60140191A; US4756869A; GB2151068B; US4756871A; GB2151068A; FR2556490A1

Description

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Kernforschungsanlage Julien Gesellschaft mit beschränkter Haftung

Verfahren zur Lagerung abgebrannter Brennelemente

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Lagerung abgebrannter Brennelemente. Brennelemente dienen in Kernreaktoren als Kernbrennstoff träger»

Von der in den Brennelementen enthaltenen Kernbrennstoffmenge wird bei Betrieb im Reaktorcore nur ein verhältnismäßig geringer Anteil verbraucht. Ursache hierfür sind die bei der Kernspaltung entstehenden Spaltprodukte, die zumindest teilweise als Neutronengifte wirken und die Reaktivität herabsetzen«, Im Allgemeinen beträgt der erzielte Abbrand des Kernbrennstoffes im Kernreaktor,, d,h» der Anteil der durch Kernspaltung zu Spaltprodukten zerfallenen Nuklide_f nur etwa 3-4 Gew«% der in das Reaktorcore eingebrachten Kernbrennstoff menge«, Der größte Teil des Kernbrennstoffes bleibt somit unverbraucht und kann wiedergewonnen werden.

Wegen ihrer Radioaktivität sind abgebrannte Brennelemente nach Entnahme aus dem Reaktorcore in strahlungsabschirmenden Lagern unterzubringen, in denen die Radioaktivität allmählich abklingt» Die Lagerung hat derart zu erfolgen, daß Kritikalität im Lager auszuschließen ist. Dies

kann durch eine geeignete geometrische Anordnung der Brennelemente erfolgen. Lager für eine Unterbringung abgebrannter Brennelemente zum Abklingen ihrer ersten Strahlungsaktivität befinden sich unmittelbar innerhalb der Kernreaktoranlage. Im Anschluß an diese Lagerung sind die Brennelemente zur Wiederaufarbeitung geeignet. Zur Beförderung der Brennelemente zur Wiederaufarbeitungsanlage oder zu der Wiederaufarbeitung vorgeschalteten weiteren Lagern sind Transporte in speziellen, behördlich genehmigten Transportbehältern erforderlich, die so beschaffen sein müssen, daß weder während des Transportes noch bei möglichen Transportunfällen eine Schädigung der Umgebung durch Strahlung oder austretendes radioaktives Material möglich ist.

Als Abklinglager für die Kernbrennstoffelemente nach Entnahme aus dem Reaktorcore ist es bekannt, Wasserbecken zu benutzen. Auch in diesen Wasserbecken muß durch geeignete räumliche Anordnung der Brennelemente ein Kritischwerden durch Anhäufung von Brennelementen ausgeschlossen sein.

Aufgabe der Erfindung ist es, eine sichere Lagerung abgebrannter Brennelemente auch in Störfällen zu erreichen, bei denen die zur Verhinderung der Kritikalität getroffene Anordnung gestört wird und durch Anhäufung von Brennelementen ein Kritischwerden zu befürchten ist.

Diese Aufgabe wird bei einem Verfahren der eingangs genannten Art gemäß der Erfindung durch die in Patentanspruch 1 angegebenen Maßnahmen gelöste Die abgebrannten Brennelemente werden in eine Lösung oder Emulsion oder Schmelze einer auf der Oberfläche der Brennelemente sich anlagernden neutronenabsorbierenden Substanz getaucht oder mit einer solchen Lösung oder Emulsion oder Schmelze besprüht oder übergössen. Die neutronenabsorbierende Substanz verhindert ein Kritischwerden jeder Ansammlung und Anordnung von abgebrannten Brennelementen. Die Menge der sich anlagernden Substanz wird im wesentlichen durch die Konzentration der Substanz in der Lösung oder Emulsion und durch die Behandlungszeit der Brennelemente (Tauchzeit, Dauer des Besprühens) bestimmt« Ein wesentlicher Vorteil der erfindungsgemäßen Maßnahme besteht darin, daß selbst für einen Störfall, bei dem ein mit Lösung oder Emulsion oder Schmelze gefülltes Lagerbecken zerstört würde, keine sicherheitstechnischen Probleme mit den Brennelementen bezüglich einer Kritikalität auftreten,, denn auch nach Abfließen der Flüssigkeit verbleibt auf der Oberfläche der Brennelemente eine solche Menge der neutronenabsorbierenden Substanz,, daß ein Kritischwerden verhindert wird«,

Die Erfindung weiterausgestaltende Maßnahmen sind in Patentansprüchen 2 bis 6 angegeben»

Danach ist es vorgesehen,, die Brennelemente nach Anlagerung der Substanz zu trocknen oder die Schmelze auf den Brennelementen erstarren zu lassen, wobei die angelagerte neutronenab-

sorbierende Substanz auf der Oberfläche haften bleibt.

Für die genannte Behandlung sind insbesondere Brennelemente aus Graphit geeignet. Beim Eintauchen der Brennelemente oder bei deren Besprühen oder übergießen bleibt die neutronenabsorbierende Substanz nicht nur auf der Oberfläche der Brennelemente haften, sondern dringt auch in Poren des Graphits ein und füllt diese nach dem Trocknen der Lösung oder Emulsion oder nach Erstarren der Schmelze aus. Die derart eingelagerte Substanz erhöht nicht nur die Sicherheit bei Lagerung der abgebrannten Brennelemente, es wird in vorteilhafter Weise auch die Gefahr bei Störfällen beim Transport solcher Brennelemente weitgehend herabgesetzt.

Um die anhaftende neutronenabsorbierende Substanz davor zu schützen, daß sie abgewaschen werden kann, ist es zweckmäßig, die getrockneten Brennelemente mit einer wasserabweisenden Schicht zu überziehen. Als Material für eine solche Schicht sind beispielsweise Lacke, Harze, Kunststoff, Bitumen usw. oder auch nichtwasserlösliche Gadoliniumverbindungen, insbesondere Gadoliniumacetylacetonat geeignet. Werden die Brennelemente in eine Gadoliniumacetylacetonat lösung getaucht, sind die getrockneten Brennelemente auch ohne zusätzlichen Überzug mit einer Schutzschicht indolent gegenüber einer späteren Berührung mit Wasser.

Brennelemente, in denen die Kernbrennstoffe in Graphit eingebettet sind, werden nach Entnahme

aus dem Kernreaktor bevorzugt in eine Gadoliniumacetatlösung getaucht. Das Eindringen dieser Lösung in den Graphit wird durch Behandeln der Brennelemente bei Siedetemperatur der Gadoliniumacetatlösung und durch nachfolgendes Abkühlen der Brennelemente in der Lösung gefördert»

Eine weitere Sicherheitsmaßnahme besteht nach Patentanspruch 7 darin, die Brennelemente mit einer Kunststoffolie zu umhüllen_f die eine neutronenabsorbierende Substanz enthält« Als neutronenabsorbierende Substanzen sind beispielsweise die Oxide des Europiums,, Gadoliniums oder Cadmiums geeignet,, Bei entsprechender Dosierung der neutronenabsorbierenden Substanz lassen sich solche Folien auch zum Umhüllen frischer Brennelemente als Kritikalitätsschutz verwenden«, Die Folien werden vor Einsatz der frischen Brennelemente oder vor Wiederaufarbeitung der abgebrannten Brennelemente von der Oberfläche der Brennelemente entfernte

Die Erfindung wird nachfolgend anhand von Ausführungsbeispielen näher erläutert»

Ausführungsbeispiel 1

Für abgebrannte Brennelemente mit metallischer umhüllung ist ein mit Kühlwasser gefülltes Lagerbecken vorgesehen„ Dem Kühlwasser sind wasserlösliches Gadoliniumsalz„ beispielsweise Gadoliniumnitrat _t Gadoliniumchlorid o.dglo^ oder andere wasserlösliche Salze anderer neutronenabsorbierender chemischer Elemente beigegeben.

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Das Anlagern von Gadolinium auf der metallischen Umhüllung der Brennelemente erfolgt galvanisch durch Anlegen einer Niedervolt-Gleichspannung. Die Umhüllung der Brennelemente bildet dabei die Kathode. Auf der Umhüllung wird so viel Gadolinium angelagert, daß ein Kritischwerden der Brennelemente auch bei einem störfallbedingten Abfließen des Kühlwassers verhindert ist.

Ausführungsbeispiel 2

Zum Tauchen abgebrannter Brennelemente oder zum Besprühen ist ein Ein- oder Mehrkomponentenlack, beispielsweise auf Epoxidharz-Basis, vermischt mit Gadoliniumoxid vorgesehen. Das Gadoliniumoxid wird in Pulverform mit dem Lack vermengt.

Ausführungsbeispiel 3

Die Brennelemente werden mit Gadoliniumacetylacetonat durch Tauchen in eine Schmelze oder in eine Lösung dieser Substanz oder durch Besprühen oder Übergießen überzogen. Nach Trocknung des Überzugs sind die Brennelemente wasserabweisend.

Ausführungsbeispiel 4

Abgebrannte graphitische Brennelemente werden in eine Schmelze von Gadoliniumacetylacetonat oder in eine wäßrige Gadoliniumacetat-Lösung eingebracht und in der Schmelze oder Lösung erhitzt. Hierbei werden in den Poren im Graphit

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enthaltene Gase, beispielsweise Luft, weitgehend ausgetrieben. Beim anschließenden Abkühlen der Brennelemente in der Schmelze oder Lösung wird nicht nur die Oberfläche der Brennelemente beschichtet,, die Schmelze oder Lösung dringt auch in die Poren im Graphit ein und füllt diese ganz oder teilweise aus. Nach Trocknen der Brennelemente konnte elektronenmikroskopisch, autoradiographisch und mit Hilfe der Neutronenaktivierungsanalyse im Kernreaktor eine Ablagerung neutronenabsorbierender Substanz in tieferen Schichten der graphitischen Brennelemente nachgewiesen werden,, Die Oberfläche der Brennelemente war bei Brennelementen, die einige Stunden in heiße,, gesättigte wäßrige Gadoliniumacetatlösung getaucht, abgekühlt und getrocknet waren _t dicht mit Gadoliniumacetat-Kristalliten belegt„

Erhitzt man mit Gadoliniumacetatlösung behandelte graphitische Brennelemente über ca, 750 ⁰C hinaus,, so zerfällt das Gadoliniumacetat» Zurück bleibt Gadoliniumoxid _? das wasserunlöslich und in Graphit auch bei hohen Temperaturen unbeweglich ist«, Gadoliniumoxid ist damit integrierter Bestandteil der abgebrannten Brennelemente geworden und wird auch bei schweren Störfällen während eines Transportes oder beim Lagern der Brennelemente beispielsweise bei Wasser- oder Temperatureinwirkung oder bei einem Bruch der Brennelemente nicht mehr

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νοη den Brennelementen getrennt. Ausführungsbeispiel 5

Mit Ausführungsbeispiel 4 vergleichbare Ergebnisse wurden auch bei Einlagerung graphitischer Brennelemente in eine wäßrige Gadoliniumacetatlösung bei Raumtemperatur und unter Atmosphärendruck erzielt. Die vom Brennelement aufgenommene Menge neutronenabsorbierender Substanz nahm mit der Lagerzeit der Brennelemente in der Lösung zu.

Ausführungsbeispiel 6

Brennelemente werden mit einer Kunststoffolie umhüllt. Die Kunststoffolie enthält als neutronenabsorbierende Substanz Europiumoxid. Als Sicherheitshüllen sind auch Gadolinium- oder Cadmiumoxid enthaltende Kunststoffolien verwendbar. Vor weiterer Verarbeitung der Brennelemente wird die Kunststoffolie wieder entfernt.

Claims

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Kernforschungsanlage Julien Gesellschaft mit beschränkter Haftung

Patentansprüche

1/ Verfahren zur Lagerung abgebrannter Brennelemente eines Kernreaktors (,dadurch gekennzeichnet , daß die abgebrannten Brennelemente in eine Lösung oder Emulsion oder Schmelze einer sich zumindest auf der Oberfläche der Brennelemente anlagernden Neutronen absorbierenden Substanz getaucht oder mit einer solchen Lösung oder Emulsion oder Schmelze besprüht oder übergössen werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß die Brennelemente nach Anlagerung der Substanz der Lösung,, Emulsion oder Schmelze entnommen und getrocknet oder zum Erstarren der Schmelze abgekühlt werden«
3. Verfahren nach Anspruch 2_S dadurch gekennzeichnet , daß die getrockneten Brennelemente mit einer wasserabweisenden Schicht überzogen werden.
4. Verfahren nach Anspruch Z_s dadurch gekennzeichnet , daß eine Gadoliniumacetylacetonatlösung verwendet wird«,
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß graphitische Brennelemente in eine Gadoliniumacetatlösung getaucht werden.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet , daß die Gadoliniumacetatlösung auf Siedetemperatur gehalten wird und die sich in der Lösung befindenden Brennelemente zum weiteren Eindringen der Lösung in den Graphit der Brennelemente zusammen mit der Lösung abgekühlt werden.
7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß Brennelemente mit einer Kunststoffolie umhüllt werden, die eine neutronenabsorbierende Substanz enthält.