DE3344525A1 - Verfahren zur lagerung abgebrannter brennelemente - Google Patents
Verfahren zur lagerung abgebrannter brennelementeInfo
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Description
J O O D *" β
Kernforschungsanlage Julien Gesellschaft mit beschränkter Haftung
Verfahren zur Lagerung abgebrannter Brennelemente
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Lagerung abgebrannter Brennelemente. Brennelemente
dienen in Kernreaktoren als Kernbrennstoff träger»
Von der in den Brennelementen enthaltenen Kernbrennstoffmenge wird bei Betrieb im Reaktorcore
nur ein verhältnismäßig geringer Anteil verbraucht. Ursache hierfür sind die bei der
Kernspaltung entstehenden Spaltprodukte, die zumindest teilweise als Neutronengifte wirken
und die Reaktivität herabsetzen«, Im Allgemeinen beträgt der erzielte Abbrand des Kernbrennstoffes
im Kernreaktor,, d,h» der Anteil der durch
Kernspaltung zu Spaltprodukten zerfallenen Nuklidef nur etwa 3-4 Gew«% der in das Reaktorcore
eingebrachten Kernbrennstoff menge«, Der größte Teil des Kernbrennstoffes bleibt somit
unverbraucht und kann wiedergewonnen werden.
Wegen ihrer Radioaktivität sind abgebrannte Brennelemente nach Entnahme aus dem Reaktorcore
in strahlungsabschirmenden Lagern unterzubringen, in denen die Radioaktivität allmählich abklingt»
Die Lagerung hat derart zu erfolgen, daß Kritikalität
im Lager auszuschließen ist. Dies
kann durch eine geeignete geometrische Anordnung der Brennelemente erfolgen. Lager für eine
Unterbringung abgebrannter Brennelemente zum Abklingen ihrer ersten Strahlungsaktivität
befinden sich unmittelbar innerhalb der Kernreaktoranlage. Im Anschluß an diese Lagerung
sind die Brennelemente zur Wiederaufarbeitung geeignet. Zur Beförderung der Brennelemente
zur Wiederaufarbeitungsanlage oder zu der Wiederaufarbeitung vorgeschalteten weiteren
Lagern sind Transporte in speziellen, behördlich genehmigten Transportbehältern erforderlich,
die so beschaffen sein müssen, daß weder während des Transportes noch bei möglichen Transportunfällen
eine Schädigung der Umgebung durch Strahlung oder austretendes radioaktives Material
möglich ist.
Als Abklinglager für die Kernbrennstoffelemente nach Entnahme aus dem Reaktorcore ist es bekannt,
Wasserbecken zu benutzen. Auch in diesen Wasserbecken muß durch geeignete räumliche Anordnung
der Brennelemente ein Kritischwerden durch Anhäufung von Brennelementen ausgeschlossen
sein.
Aufgabe der Erfindung ist es, eine sichere Lagerung abgebrannter Brennelemente auch in
Störfällen zu erreichen, bei denen die zur Verhinderung der Kritikalität getroffene Anordnung
gestört wird und durch Anhäufung von Brennelementen ein Kritischwerden zu befürchten
ist.
Diese Aufgabe wird bei einem Verfahren der eingangs genannten Art gemäß der Erfindung
durch die in Patentanspruch 1 angegebenen Maßnahmen gelöste Die abgebrannten Brennelemente
werden in eine Lösung oder Emulsion oder Schmelze einer auf der Oberfläche der Brennelemente
sich anlagernden neutronenabsorbierenden Substanz getaucht oder mit einer solchen Lösung oder
Emulsion oder Schmelze besprüht oder übergössen. Die neutronenabsorbierende Substanz verhindert
ein Kritischwerden jeder Ansammlung und Anordnung von abgebrannten Brennelementen. Die Menge
der sich anlagernden Substanz wird im wesentlichen durch die Konzentration der Substanz in der
Lösung oder Emulsion und durch die Behandlungszeit der Brennelemente (Tauchzeit, Dauer des Besprühens)
bestimmt« Ein wesentlicher Vorteil der erfindungsgemäßen Maßnahme besteht darin,
daß selbst für einen Störfall, bei dem ein mit Lösung oder Emulsion oder Schmelze gefülltes
Lagerbecken zerstört würde, keine sicherheitstechnischen
Probleme mit den Brennelementen bezüglich einer Kritikalität auftreten,, denn
auch nach Abfließen der Flüssigkeit verbleibt auf der Oberfläche der Brennelemente eine
solche Menge der neutronenabsorbierenden Substanz,, daß ein Kritischwerden verhindert wird«,
Die Erfindung weiterausgestaltende Maßnahmen sind in Patentansprüchen 2 bis 6 angegeben»
Danach ist es vorgesehen,, die Brennelemente
nach Anlagerung der Substanz zu trocknen oder die Schmelze auf den Brennelementen erstarren
zu lassen, wobei die angelagerte neutronenab-
sorbierende Substanz auf der Oberfläche haften bleibt.
Für die genannte Behandlung sind insbesondere Brennelemente aus Graphit geeignet. Beim Eintauchen
der Brennelemente oder bei deren Besprühen oder übergießen bleibt die neutronenabsorbierende
Substanz nicht nur auf der Oberfläche der Brennelemente haften, sondern dringt auch
in Poren des Graphits ein und füllt diese nach dem Trocknen der Lösung oder Emulsion
oder nach Erstarren der Schmelze aus. Die derart eingelagerte Substanz erhöht nicht
nur die Sicherheit bei Lagerung der abgebrannten Brennelemente, es wird in vorteilhafter Weise
auch die Gefahr bei Störfällen beim Transport solcher Brennelemente weitgehend herabgesetzt.
Um die anhaftende neutronenabsorbierende Substanz davor zu schützen, daß sie abgewaschen werden
kann, ist es zweckmäßig, die getrockneten Brennelemente mit einer wasserabweisenden
Schicht zu überziehen. Als Material für eine solche Schicht sind beispielsweise Lacke,
Harze, Kunststoff, Bitumen usw. oder auch nichtwasserlösliche Gadoliniumverbindungen,
insbesondere Gadoliniumacetylacetonat geeignet. Werden die Brennelemente in eine Gadoliniumacetylacetonat
lösung getaucht, sind die getrockneten Brennelemente auch ohne zusätzlichen Überzug mit einer Schutzschicht indolent gegenüber
einer späteren Berührung mit Wasser.
Brennelemente, in denen die Kernbrennstoffe
in Graphit eingebettet sind, werden nach Entnahme
aus dem Kernreaktor bevorzugt in eine Gadoliniumacetatlösung getaucht. Das Eindringen
dieser Lösung in den Graphit wird durch Behandeln der Brennelemente bei Siedetemperatur der
Gadoliniumacetatlösung und durch nachfolgendes Abkühlen der Brennelemente in der Lösung gefördert»
Eine weitere Sicherheitsmaßnahme besteht nach Patentanspruch 7 darin, die Brennelemente
mit einer Kunststoffolie zu umhüllenf die
eine neutronenabsorbierende Substanz enthält« Als neutronenabsorbierende Substanzen sind
beispielsweise die Oxide des Europiums,, Gadoliniums
oder Cadmiums geeignet,, Bei entsprechender Dosierung der neutronenabsorbierenden Substanz
lassen sich solche Folien auch zum Umhüllen frischer Brennelemente als Kritikalitätsschutz
verwenden«, Die Folien werden vor Einsatz der frischen Brennelemente oder vor Wiederaufarbeitung
der abgebrannten Brennelemente von der Oberfläche der Brennelemente entfernte
Die Erfindung wird nachfolgend anhand von Ausführungsbeispielen näher erläutert»
Ausführungsbeispiel 1
Für abgebrannte Brennelemente mit metallischer umhüllung ist ein mit Kühlwasser gefülltes
Lagerbecken vorgesehen„ Dem Kühlwasser sind wasserlösliches Gadoliniumsalz„ beispielsweise
Gadoliniumnitrat t Gadoliniumchlorid o.dglo^
oder andere wasserlösliche Salze anderer neutronenabsorbierender chemischer Elemente beigegeben.
— β* —
Das Anlagern von Gadolinium auf der metallischen Umhüllung der Brennelemente erfolgt galvanisch
durch Anlegen einer Niedervolt-Gleichspannung. Die Umhüllung der Brennelemente bildet dabei
die Kathode. Auf der Umhüllung wird so viel Gadolinium angelagert, daß ein Kritischwerden
der Brennelemente auch bei einem störfallbedingten
Abfließen des Kühlwassers verhindert ist.
Ausführungsbeispiel 2
Zum Tauchen abgebrannter Brennelemente oder zum Besprühen ist ein Ein- oder Mehrkomponentenlack,
beispielsweise auf Epoxidharz-Basis, vermischt mit Gadoliniumoxid vorgesehen. Das
Gadoliniumoxid wird in Pulverform mit dem Lack vermengt.
Ausführungsbeispiel 3
Die Brennelemente werden mit Gadoliniumacetylacetonat
durch Tauchen in eine Schmelze oder in eine Lösung dieser Substanz oder durch Besprühen oder Übergießen überzogen. Nach
Trocknung des Überzugs sind die Brennelemente wasserabweisend.
Ausführungsbeispiel 4
Abgebrannte graphitische Brennelemente werden in eine Schmelze von Gadoliniumacetylacetonat
oder in eine wäßrige Gadoliniumacetat-Lösung eingebracht und in der Schmelze oder Lösung
erhitzt. Hierbei werden in den Poren im Graphit
ID O OO
334Α525
enthaltene Gase, beispielsweise Luft, weitgehend ausgetrieben. Beim anschließenden Abkühlen
der Brennelemente in der Schmelze oder Lösung wird nicht nur die Oberfläche der Brennelemente
beschichtet,, die Schmelze oder Lösung dringt auch in die Poren im Graphit ein und füllt
diese ganz oder teilweise aus. Nach Trocknen der Brennelemente konnte elektronenmikroskopisch,
autoradiographisch und mit Hilfe der Neutronenaktivierungsanalyse im Kernreaktor eine Ablagerung
neutronenabsorbierender Substanz in tieferen Schichten der graphitischen Brennelemente
nachgewiesen werden,, Die Oberfläche der Brennelemente war bei Brennelementen,
die einige Stunden in heiße,, gesättigte wäßrige Gadoliniumacetatlösung getaucht, abgekühlt
und getrocknet waren t dicht mit Gadoliniumacetat-Kristalliten
belegt„
Erhitzt man mit Gadoliniumacetatlösung behandelte graphitische Brennelemente über ca, 750 0C
hinaus,, so zerfällt das Gadoliniumacetat» Zurück bleibt Gadoliniumoxid ? das wasserunlöslich
und in Graphit auch bei hohen Temperaturen unbeweglich ist«, Gadoliniumoxid ist damit
integrierter Bestandteil der abgebrannten Brennelemente geworden und wird auch bei schweren
Störfällen während eines Transportes oder beim Lagern der Brennelemente beispielsweise
bei Wasser- oder Temperatureinwirkung oder bei einem Bruch der Brennelemente nicht mehr
-JS-
νοη den Brennelementen getrennt. Ausführungsbeispiel 5
Mit Ausführungsbeispiel 4 vergleichbare Ergebnisse wurden auch bei Einlagerung graphitischer
Brennelemente in eine wäßrige Gadoliniumacetatlösung
bei Raumtemperatur und unter Atmosphärendruck erzielt. Die vom Brennelement aufgenommene
Menge neutronenabsorbierender Substanz nahm mit der Lagerzeit der Brennelemente in der
Lösung zu.
Ausführungsbeispiel 6
Brennelemente werden mit einer Kunststoffolie umhüllt. Die Kunststoffolie enthält als neutronenabsorbierende
Substanz Europiumoxid. Als Sicherheitshüllen sind auch Gadolinium- oder Cadmiumoxid
enthaltende Kunststoffolien verwendbar. Vor weiterer Verarbeitung der Brennelemente wird
die Kunststoffolie wieder entfernt.
Claims (7)
- na α ρ ο οα ο« »οι»ββοά«· α ο α α «ο σO α ft O a Cf ο« οO DOOPO ο O OO β 9λ λ ο α ο ο ο a α«β »α ο α ε» α α α ο cn ο οKernforschungsanlage Julien Gesellschaft mit beschränkter HaftungPatentansprüche1/ Verfahren zur Lagerung abgebrannter Brennelemente eines Kernreaktors (,dadurch gekennzeichnet , daß die abgebrannten Brennelemente in eine Lösung oder Emulsion oder Schmelze einer sich zumindest auf der Oberfläche der Brennelemente anlagernden Neutronen absorbierenden Substanz getaucht oder mit einer solchen Lösung oder Emulsion oder Schmelze besprüht oder übergössen werden.
- 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß die Brennelemente nach Anlagerung der Substanz der Lösung,, Emulsion oder Schmelze entnommen und getrocknet oder zum Erstarren der Schmelze abgekühlt werden«
- 3. Verfahren nach Anspruch 2S dadurch gekennzeichnet , daß die getrockneten Brennelemente mit einer wasserabweisenden Schicht überzogen werden.
- 4. Verfahren nach Anspruch Zs dadurch gekennzeichnet , daß eine Gadoliniumacetylacetonatlösung verwendet wird«,
- 5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß graphitische Brennelemente in eine Gadoliniumacetatlösung getaucht werden.
- 6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet , daß die Gadoliniumacetatlösung auf Siedetemperatur gehalten wird und die sich in der Lösung befindenden Brennelemente zum weiteren Eindringen der Lösung in den Graphit der Brennelemente zusammen mit der Lösung abgekühlt werden.
- 7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß Brennelemente mit einer Kunststoffolie umhüllt werden, die eine neutronenabsorbierende Substanz enthält.
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