DE3324291A1

DE3324291A1 - Verfahren zum befuellen von metallbehaeltern mit einer radioaktiven glasschmelze und vorrichtung zur aufnahme einer radioaktiven glasschmelze

Info

Publication number: DE3324291A1
Application number: DE3324291A
Authority: DE
Inventors: Eckhart Balen Ewest; Wilfried Dr. Mol Heimerl; Detlef Dr. Mol Stritzke
Original assignee: Deutsche Gesellschaft fuer Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen mbH
Current assignee: Deutsche Gesellschaft fuer Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen mbH
Priority date: 1983-07-06
Filing date: 1983-07-06
Publication date: 1985-01-17
Also published as: DE3324291C2; BE899841A; BR8403341A; US4626382A; GB2146165A; GB8416892D0; GB2146165B; JPS6038699A; FR2548820A1; JPH0376880B2; FR2548820B1

Description

Verfahren zum Befüllen von Metallbehältern mit einer radioaktiven Glasschmelze und Vorrichtung zur Aufnahme einer radioaktiven Glasschmelze

Die Erfindung betrifft ein Verfahren gemäß dem Oberbegriff des Anspruches 1.

Bei der Wiederaufarbeitung bestrahlter Brennelemente fallen hochaktive Abfälle in Form hochaktiver flüssiger Spaltproduktkonzentrate an. Diese flüssigen Spaltproduktkonzentrate werden durch geeignete Verglasungsverfahren verfestigt. Durch Zugabe von glasbildenden Materialien werden die radioaktiven Stoffe in einem Glasschmelzofen zu Glas geschmolzen. Die radioaktive Glasschmelze wird aus dem Glasschmelzofen in Metallbehälter aus Edelstahl, sogenannte Stahlkokillen, eingefüllt. Nach dem Abkühlen und Verfestigen des gebildeten Glasblockes und einer etwaigen längeren Oberflächenlagerung sollen diese mit Glas gefüllten Stahlkokillen dann der Endlagerung zugeführt werden. !

Bei der Befüllung des Stahlbehälters aus dem Glasschmelzofen

sind im wesentlichen 3 Methoden bekannt: >

das Bodenauslaufsystem, t

das überlaufsystem, ^ ;

die Absaugmethode.

Das Bodenauslaufsystem besteht im Prinzip aus einer Öffnung im . Ofenboden, in der das Glas entweder durch Kühlung eingefroren oder aber durch Beheizung aufgeschmolzen werden kann. Wird das Glas in der Bodenöffnung aufgeschmolzen, befüllt die auslaufen de Glasschmelze einen unter dem Ofen stehenden Stahlbehälter.

Beim Überlaufsystem wird die Schmelze vorzugsweise über eine zweite Kammer des Schmelzofens, die in der Seitenwand eine öffnung aufweist, abgelassen. Die zweite Kammer steht am Ofenboden mit der Hauptkammer' des Schmelzofens in Verbindung. Bei Überschreiten eines bestimmten Füllstandes läuft das Glas aus der Seitenwandoffnung durch ein waagerechtes Überlaufrohr in die Stahlkokille.

Bei der Absaugmethode wird für einen Unterdruck im Stahlbehälter gesorgt und dieser vakuumdicht verschlossen. Nach Eintauchen eines am Stahlbehälter installierten verschlossenen Saugrohres von oben in die Glasschmelze, sorgt der Unterdruck im Stahlbehälter nach Aufschmelzen des Saugrohrverschlusses für ein Einsaugen der Glasschmelze in den geschlossenen Lagerbehälter.

Eine Schwierigkeit bei der Herstellung des Glasblockes in der Stahlkokille ist in der Rißneigung des Glases zu sehen. Während der Abkühlungsphase treten in dem Glasblock Rißbildungen auf. Um diese Rißbildungen im Glasblock zu minimieren, wurden bereits vielfältige Anstrengungen unternommen.

Zur Minimierung von Rißbildungen ist ein Verfahren vorgeschlagen worden (DE-OS 28 46 845) , bei dem in die Mitte des Stahlbehälters vor dem Eingießen der die Spaltprodukte enthaltenden Glasschmelze Füllelemente aus metallischen Strukturen eingebracht werden. Diese Füllelemente können verschiedenartige Ausbildungen aufweisen und sollen einen weitgehenden Abbau" thermischer Spannungen im Glasblock während der Abkühlungsphase bewirken und eine hohe Wärmeableitung zur Wand des Stahlbehälters ermöglichen.

Die Ergebnisse mit diesem Verfahren waren nicht befriedigend. Es wurden weiterhin in der Außenzone des Glasblockes unkontrollierte Rißbildungen festgestellt.

_ Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zum Befüllen eines Metallbehälters mit radioaktiver Glasschmelze zu schaffen, durch das die Rißbildung des in dem Metallbehälter bei der Abkühlung entstehenden Glasblockes weiter verringert wird.
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Die Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die im Kennzeichen des Anspruches 1 genannten Merkmale gelöst.

Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren wurden nahezu rißfreie Glasblocke erzielt. Diese wesentliche Verbesserung wird dem Zusammenwirken der erfindungsgemäßen Maßnahmen zugeschrieben.

Die Verbesserung wird einerseits auf die Kohlenstoffbeschichtung des Metällbehälters und andererseits auch auf die verzögerte Abkühlung des Glasblockes in dem isolierenden Aufnahmebehälter zurückgeführt. j

Es wird angenommen, daß die Kohlenstoffbeschichtung ein Ankleben des erstarrenden Glases an der Metallbehälterinnenwand verhindert. Dadurch bleibt eine Beweglichkeit zwischen Glas und · Metallbehälterwand erhalten. Scher- und Zugspannungen im Glasblock, die aufgrund von Wechselwirkungen mit dem Metallbehälter auftreten könnten, werden dadurch weitgehend reduziert.

Die Anordnung des Metallbehälters in einem thermisch isolierenden Aufnahmebehälter verlangsamt die Abkühlgeschwindigkeit des Glasblockes auf einfache Weise. Diese verzögerte Abkühlung verhindert das Aufbauen thermisch-mechanischer Spannungen im

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Glasblock. Dieses wird darauf zurückgeführt, daß sich das Glas langer im Bereich der Transformationstemperatur befindet, wo das Glas noch nicht ganz erstarrt ist.

In den Ansprüchen 2 und 3 werden vorteilhafte Innenbesdichtungen des Metallbehälters vorgeschlagen. Graphit und Glaskohlenstoff haben eine sehr gute Wärmeleitfähigkeit. Die Graphittrennschicht kann ohne größere technische Probleme auf die Innenfläche der Stahlkokille aufgesprüht werden. 10

Die Graphittrennschicht kann auch durch Auskleiden mit einer Graphitfolie hergestellt werden.

Die Verwendung von Glaskohlenstoff bringt den Vorteil, daß Glaskohlenstoff äußerst korrosions- und erosionsbeständig ist. Er ist nicht benetzbar durch keramische Schmelzen und Gläser. Außerdem hat er eine ausgezeichnete Temperaturwechselbeständigkext.

Wird während des Befüllvorganges die Kokille gemäß dem Merkmal im Kennzeichen des Anspruches 4 behandelt, so wird ein Abbrennen der Graphit- oder Kohlenstoffauskleidung sicher verhindert. Es ist allerdings auch möglich, ohne ein derartiges Spülen des Metallbehälters den Befüllvorgang vorzunehmen, weil das bei der Verbrennung entstehende CO₂ ein weiteres Abbrennen der Kohlenstoff- oder Graphitauskleidung aufgrund der größeren Dichte des CO₂ gegenüber Luft verhindern würde. Es ist daher bei einer Abfüllmethode nach dem Boden- oder Überlaufsystem lediglich die Kohlenstoff- oder Graphitbeschichtung stärker auszubilden. Bei der Absaugmethode tritt das Problem nicht auf, da kein Luftsauerstoff vorhanden ist. Eine Verbrennung kann deshalb nicht stattfinden.

Die Erfindung betrifft auch eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1. Die Vorrichtung besteht im

wesentlichen aus einem Metallbehälter zur Aufnahme der radioaktiven Glasschmelze und einem den Metallbehälter umgebenden thermisch isolierenden Aufnahmebehälter. Eine derartige Vorrichtung ist im Kennzeichen der Ansprüche 5 und 6 offenbart.

Durch die Erfindung wird es möglich, in Metallbehälter eingegossene Glasblöcke zu erzielen, die nahezu rißfrei sind. Auch die Aufheizung des Glasblockes nach dem Verfestigen und Abkühlen aufgrund der Wärmefreisetzung der hochradioaktiven Abfallstoffe kann aufgrund des erfindungsgemäßen Verfahrens bzw. der erfindungsgemäßen Vorrichtung auf der Außenoberfläche des Glasblockes keine unkontrollierten Rißbildungen mehr entstehen lassen, da die Innenbeschichtung reibungsvermindernd wirkt und eine Beweglichkeit zwischen Glas und Kokille ergibt.

Anhand der Zeichnung wird ein Ausführungsbeispxel der Erfindung nachstehend näher erläutert. Es zeigt

Fig. 1 eine Vorrichtung zur Aufnahme von radioaktiver Glasschmelze und zur verzögerten Abkühlung,

Fig. 2 einen vergrößerten Ausschnitt zur Darstellung der Metallbehälterwand mit anliegender Kohlenstofftrennschicht.
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In der Fig. 1 wird eine Vorrichtung zur Aufnahme und zum verzögerten Abkühlen von Glasschmelze im schematischen Schnitt gezeigt. Die Vorrichtung weist einen thermisch isolierenden Aufnahmebehälter 3 auf. Dieser Aufnahmebehälter 3 weist einen isolierten Boden 4 auf, der mit einem zylindrischen Mantel 5 einstückig ausgebildet ist. Oben auf der Zylinderöffnung ist ein ebenfalls wärmeisolierter Abschlußdeckel 6 vorhanden. Abschlußdeckel 6, Zylindermantel 5 und Boden 4 weisen jeweils

Doppelwände auf und sind dazwischen mit isolierendem Material 7, beispielsweise Aluminiumoxidfasern, gefüllt.

Ein die Glasschmelze 8 aufnehmender Stahlbehälter 9 hat einen runden Querschnitt, dessen Durchmesser etwas kleiner ist, als der innere Durchmesser"des Aufnahmebehälters 3, in dem.der Stahlbehälter 9 angeordnet ist. Der Stahlbehälter 9 steht auf dem Boden des Aufnahmebehälters 3 und ist mit einem hochgezogenen Boden 11 versehen, durch den ein ringförmiger Rand 12 als Standfläche ausgebildet ist. In den Stahlbehälter 9 ist radioaktive Glasschmelze 8 eingefüllt. Der Füllstand ist mit dem Bezugszeichen 13 versehen. .

In der Fig. 3 wird in vergrößertem Maßstab ein Ausschnitt aus der Stahlbehälterwand gezeigt. An der Innenfläche des Stahlbehälters-ist eine Graphitfolie 14 gelegt, die sich nach dem Befüllen des Stahlbehälters 9 mit Glasschmelze 8 zwischen der Glasschmelze 8 und der Stahlbehälterinnenwand befindet. Stahlbehälterinnenwand und Glasschmelze 8 kommen nicht miteinander in Berührung.

Verfahrensbeispiel

Eine Edelstahlkokille 3 aus dem Werkstoff (nach DIN) 1.4306 mit einer Länge von 1.200 mm und einem Durchmesser von 298 mm-wird auf den Boden des wärmeisolierten Aufnahmebehälters 3 gesetzt. Die Innenfläche der Stahlkokille 3 ist mit Graphitpapier 14 ausgekleidet, das eine Stärke von 0,5 mm aufweist. Derartige Graphitfolien sind im Handel erhältlich. Die Vorrichtung wird ohne Deckel unter dem Schmelzofen positioniert. Die Vorrichtung wird hochgefahren, damit die Stahlkokille bis an den Bodenauslauf des Schmelzofens heranreicht. Nach dem Aufschmelzen des Ver-

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Schlusses des Bodenauslaufes wurde die Stahlkokille mit ca. 145 kg Glasschmelze in ca. 90 Minuten befüllt. Nach dem Einfrieren des Bodenauslaufes wurde die Vorrichtung abgesenkt, der wärmeisolierende Deckel 6 aufgesetzt und die Vorrichtung - an einen Lagerort gefahren. Die Stahlkokille 9 verblieb 3 Tage in dem wärmeisolierenden Aufnahmebehälter 3. Die Wandtemperatur der Kokille 9 sank in dieser Zeit von ca. 850⁰C auf 80⁰C. Die Sentraltemperatur des Glasblockes sank dabei von 1.050⁰C auf 100⁰C.

Durch die Graphitauskleidung wurde das Verkleben zwischen Metall und Glas verhindert. Die langsame Abkühlung der Stahlkokille in dem wärmeisolierenden Aufnahmebehälter verhinderte das Auftreten unzulässiger Termospannungen. Der entstehende Glasblock wies nur noch minimale Rißbildungen auf.

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Claims

Verfahren zur Herstellung eines radioaktive Spaltprodukte enthaltenden Glasblockes in einem Metallbehälter, bei dem radioaktive Glasschmelze in den Metallbehälter gefüllt und in diesem abgekühlt wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Innenflächen des Metallbehälters vor dem Befüllvorgang mit einem Kohlenstoffmaterial beschichtet oder bedeckt werden, daß der Metallbehälter in einen thermisch isolierenden Aufnahmebehälter gestellt wird, daß der Metallbehälter dann in an sich bekannter Weise mit der aus einem Glasschmelzofen stammenden radioaktiven Glasschmelze befüllt wird, und daß der befüllte Metallbehälter in dem thermisch isolierenden Aufnahmebehälter langsam abgekühlt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Innenflächen des Metallbehälters vor dem Befüllvorgang mit Graphit oder mit Graphitfolie ausgekleidet werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Innenflächen des Metallbehälters vor dem Befüllvorgang mit Glaskohlenstoff beschichtet werden.

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4." Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet,

d_aß während des Befüllens des Metallbehälters dieser mit einem Schutzgas gespült wird.
5. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,

daß die Vorrichtung einen Metallbehälter (9) aufweist, der im Innenraum eines thermisch isolierenden Aufnahmebehälters (3) angeordnet ist und auf seinen Innenflächen eine aufgebrachte Kohlenstoffbeschichtung· oder -auskleidung (14) aufweist.
6. Vorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der thermisch isolierende Aufnahmebehälter (3) durch einen thermisch isolierenden Verschlußdeckel (6) abdeckbar ist.