DE2826909A1 - Ueberzogener metallgegenstand - Google Patents
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Description
Überzogener Metallgegenstand
Die Erfindung betrifft überzogene Metallgegenstände mit einer verbesserten Beständigkeit gegenüber der Umgebung und insbesondere
mit verbesserter Beständigkeit gegenüber Korrosion bei hohen Temperaturen, wobei die Gegenstände einen komplexen
abgestuften überzug aufweisen, der durch Interdiffusion mit
dem Substrat verbunden ist.
Die Hochtemperaturbetriebsbedingungen einer Gasturbine bringen das Problem mit sich, daß die Oberfläche eines Bestandteiles
als Ergebnis der Oxidation unter solchen Bedingungen beschädigt wird. Es sind daher eine Reihe von Überzugssystemen
entwickelt worden, um die Oberflächen solcher bei hoher Temperatur arbeitenden Komponenten, wie Tür Unenschaufein
und dergleichen zu schützen. Der Betrieb solcher Vorrichtungen in der Nähe von Salzwasser hat jedoch zu weiteren Problemen
geführt, die mit der Hitzekorrosion zusammenhängen, deren Mechanismus sich von dem der Oxidation unterscheidet.
Es ist seit langen Jahren bekannt, daß man die Beständigkeit von Metallgegenständen gegenüber der Umgebung durch einen
Aluminium- oder einen Aluminid-Überzug verbessern kann. Es ist auch über kürzliche Anstrengungen berichtet worden, in
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denen die verschiedenen Arten und Wechselbeziehungen von Oberflächenoxiden erkannt worden sind. So ist in der
US-PS 3 996 021 der Nutzen des Einbeziehens des Elementes Hafnium in einen Oberflächenüberzug beschrieben worden,
aus dem sich HfOp bildet, das für eine verbesserte Überzugslebensdauer sorgt. In der US-PS 3 976 436 sind die Vorteile
des Einbeziehens der Elemente Platin, Rhodium und Palladium zusammen mit Aluminium und Hafnium für eine verbesserte
Beständigkeit gegenüber der Umgebung beschrieben. Weiter ist der Nutzen einer darüber angebrachten Deckschicht
aus Aluminium in den US-PS 3 874 901 und 3 998 603 offenbart.
Die vorliegende Erfindung schafft demgegenüber einen Metallgegenstand
mit einem Substrat aus einer Superlegierung auf Eisen-, Kobalt- oder Nickelbasis, in den ein abgestufter
Überzug diffundiert worden ist, um die Korrosionsbeständigkeit in der Hitze zu verbessern und um eine gute Oxidationsbeständigkeit
bei erhöhten Temperaturen zu erhalten. Dieser diffundierte abgestufte Überzug schließt einen inneren Überzugsteil
benachbart und durch Diffusion mit dem Substrat verbunden ein, der hauptsächlich aus Aluminium, Chrom und mindestens einem
Element der Gruppe Eisen, Kobalt und Nickel zusammen mit Elementen besteht , die aus dem Substrat und dem äußeren Überzugsteil
in den inneren Überzugsteil diffundiert sind. Benachbart und durch Diffusion verbunden mit dem inneren Überzugsteil
befindet sich ein äußerer Überzugsteil, der 5-50 Gew.% mindestens eines Elementes aus Hafnium, Platin, Rhodium und
Palladium zusammen mit Elementen enthält, die aus dem Substrat und dem inneren Überzugsteil in den äußeren Überzugsteil diffundiert
sind.
In einer Ausführungsform besteht der innere Überzugsteil im
wesentlichen aus folgenden Bestandteilen in Gewichtsprozent: 8 - 30 Al, 10 - 50 Cr, bis zu 10 Hf, bis zu 30 von Elementen
aus Platin, Rhodium und Palladium, bis zu 3 Yttrium, und der Rest sind Elemente ausgewählt aus den Substratelementen,
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282690»
hauptsächlich Eisen, Kobalt und Nickel.
In einer bevorzugten Ausführungsform besteht der äußere Überzugsteil im wesentlichen aus folgenden Bestandteilen in
Gewichtsprozent : 2 - 5 Hafnium und 5-40 Platin zusammen
mit den Elementen, die aus dem inneren Überzugsteil in den äußeren Überzugsteil diffundiert sind. In einer bevorzugten
Ausführungsform besteht der innere Überzugsteil im wesentlichen aus folgenden Bestandteilen in Gewichtsprozent :
8-20 Al, 10 - 40 Cr, bis zu 5 Hf, bis zu 20 Pt, bis zu
2 Y, und der Rest ist mindestens eines der Elemente aus Eisen, Kobalt und Nickel.
Kürzlich sind MCrAlY-artige Überzüge zum Schutz von Superlegierungsgegenständen
gegenüber der Umgebung beschrieben worden, in denen "M" mindestens eines der Übergangselemente Eisen,
Kobalt und Nickel ist. Ein brauchbarer Bereich für einen solchen Überzug, wie er in den oben angegebenen US-PS beschrieben
ist, umfaßt in Gewichtsprozent 8 - 30 Al, 10 - 50 Cr, bis zu
3 Y, und der Rest ist mindestens eines der Elemente Eisen, Kobalt und Nickel. Diese Überzüge werden nach einer Vielfalt von
Verfahren auf ein Substrat aufgebracht, einschließlich physikalischer Bedampf ung, Flammen- oder Plasmaspritzen, Zerstäuben,
Elektronenstrahlbedampfen usw.. Nach dem Aufbringen mittels
eines solchen Verfahrens kann der Überzug mit dem Substrat durch Diffusion verbunden werden.
In der US-PS 3 874 901 ist erkannt worden, daß das Aufbringen eines aus mehreren Teilen bestehenden Überzugssystems eine
verbesserte Beständigkeit gegenüber der Umgebung durch Verwendung eines Decküberzuges aus Aluminium mit sich bringt.
Die vorliegende Erfindung stellt eine merkliche Verbesserung gegenüber diesen bekannten Systemen oder Überzügen durch Verwendung
eines abgestuften Überzuges aus mehreren Teilen dar.
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Der innere Teil des Überzuges ergibt eine diffundierte MCrAl-Basislegierung, und der äußere Teil des Überzuges
benachbart und durch Diffusion hauptsächlich mit dem inneren Überzugsteil verbunden, enthält 5-50 Gew.% der EIe mente
Hafnium, Platin, Rhodium und Palladium, und dies ergibt eine beträchtliche Verbesserung gegenüber einem aus
nur einem Teil bestehenden Überzug, wie er in den US-PS 3 976 436 und 3 996 021 beschrieben ist.
Mehr im besonderen ist in der vorliegenden Erfindung erkannt worden, daß durch die Verwendung einer Deckschicht bzw. eines
äußeren Überzugsteiles mit 5-50 Gew,% der Elemente Hafnium
und Platin eine deutliche Verbesserung hinsichtlich der Hitzekorrosionsbeständigkeit
erzielt wird. Diese Verbesserung erhält man nach der Interdiffusion zwischen Substrat, innerem
und äußerem Überzugsteil, wodurch eine sich regenerierende Außensperre aus in Wechselbeziehung stehenden Oxiden gebildet
wird, die während des Hochtemperaturbetriebes des überzogenen Artikels fortbestehen und zusammen mit einer guten Oxidationsbeständigkeit
eine merkliche Hitzekorrosionsbeständigkeit ergeben.
Der erfindungsgemäße Gegenstand ist teilweise abhängig von der Bildung eines dichten Oi-Al2O,, um dem Abbau zu widerstehen«
Unter den Bedingungen heißer korrosiver Umgebungen gibt es zusätzlich zur Abspaltung von Oi -AIpO^ noch mindestens zwei
weitere Faktoren, die einen rascheren Abbau des Überzuges verursachen. Der eine ist die flußmittelartige Wirkung ge schmolzenen
Salzes auf Al2O^ und der andere die rasche Diffusion
und Umsetzung des Schwefels durch Oberflächenoxid- und Überzugsmaterialien. Bei Verwendung einer Deckschicht mit
Hafnium und/oder Platin wird die Verfügbarkeit des Aluminiums, das zur Neubildung von Al2O^ aus dem inneren Überzugsteil
durch Diffusion in den äußeren Überzugsteil gelangt, durch Erhöhen der Al-Aktivität verstärkt. Die Zugabe von Hafnium
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verbessern
und Platin/die A^Q^-Schichthaftung ebenso wie ihre Beständigkeit
gegenüber der flußmittelartigen Wirkung von Salz. Beide Konzepte sind durch Untersuchungsergebnisse als zutreffend
demonstriert worden.
Der in der vorliegenden Erfindung benutzte überzug ist als
ein "abgestufter" Überzug definiert, da die Konzentrationen
der verschiedenen Elemente ausgehend vom Substrat durch den inneren Überzugsteil und den äußeren Überzugsteil als Funktion
des Grades der Interdiffusion zwischen Substrat und diesen
Überzugsteilen variieren. Nach der Diffusion ist der innere Überzugsteil hauptsächlich eine Legierung auf MCrAl-Basis
und der äußere Überzugsteil enthält 5-50 Gew.% der Elemente Hafnium, Platin, Rhodium und Palladium zusammen mit einer
Menge anderer Elemente, die von ihrer Diffusion zwischen dem Substrat und dem inneren und äußeren Überzugsteil abhängt.
Während der Auswertung der Erfindung wurde eine Vielfalt von Überzugskombinationen untersucht. In der folgenden Tabelle I
sind bevorzugte Zusammensetzungsbereiche für die Überzugs teile nach der Interdiffusion zusammengestellt. Der abgestufte
innere Überzugsteil wurde ausgewählt aus folgenden Bestandteilen in Gewichtsprozent: 8 - 30 Al, 10 - 50 Cr, bis zu 10 Hf,
bis zu 30 mindestens eines Elementes aus Platin, Rhodium und Palladium, bis zu 3 Y, und der Rest ist hauptsächlich mindestens
eines der Elemente Eisen, Kobalt und Nickel. Der abgestufte äußere Teil war bei einem Beispiel nicht vorhanden,
enthielt jedoch in einem anderen Beispiel hauptsächlich Aluminium und enthielt in einem weiteren Beispiel nach der vorliegenden
Erfindung Platin im Bereich von 20 - 40 Gew.% und Hafnium im Bereich von 2-5 Gew.96.
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DIFFUNDIERTE ÜBERZUGSZUSAMMENSETZUNG in Gewichtsprozent
Rest | Abgestufter innerer Teil |
Al | Y | Al | Abgestufter äußerer Teil |
Hf Rest | |
Beispiel | Co | Cr | 9-16 . | O2-.05 | Pt | ||
1 | Co | 20-30 | 9-16 | 10-50 | |||
2 | Co | 20-30 | 9-16 | 2-5 * | |||
3 | 20-30 | 20-40 | |||||
* Der Rest ist aus dem inneren Überzugsteil und dem Substrat eindiffundiert.
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2826303
ZYKLISCHER DYNAMISCHER HITZEKORROSIONS-LEBENSDAUERTEST
bei 925°C mit einer 5 ppm Seesalz enthaltendaiLösung
Gesamtüberzugsdicke : 0,1 mm Substratlegierung auf Nickelbasis: Rene1 80
Diffundierter, abgestufter Überzug nach Beispiel
1 2 3
Nominelle Lebensdauer in Stunden
1200
2000
> 3000
TABELLE III
HITZEKORROSIONS- und OXIDATIONS-ERGEBNISSE Überzugsangriff in 0,025 mm nach 1000 Stunden
Diffundierter, abgestufter Hitzekorrosion Überzug nach Beispiel bei etwa 925°C
1 2 3
0.2
Oxidation
bei etwa 1095 C
15
12
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Die Ergebnisse der obigen Tabellen II und III zeigen die verbesserte
Beständigkeit des erfindungsgemäßen Gegenstandes gegenüber der Umgebung aufgrund eines Vergleiches seiner Hitzekorrosionslebensdauer
und seiner Oxidationsbeständigkeit gegenüber bekannten überzogenen Gegenständen.
Der erfindungsgemäße Gegenstand ist hinsichtlich der Zusammensetzung
der des Beispiels 3 aus Tabelle I. Die bekannten Überzüge sind ein Einteilüberzug aus CoCrAlY (Beispiel 1), und ein
CoCrAl-Überzug mit einem Aluminiumdecküberzug, wie er in der US-PS 3 874 901 beschrieben ist (Beispiel 2).
Die bekannten Überzüge und die gemäß der vorliegenden Erfindung wurden auf Testkörper auf Nickelbasislegierung aufgebracht, die
auch als Rene· 80 bezeichnet wird und nominell aus folgenden
Bestandteilen in Gewichtsprozent besteht : 0,15 C, 14 Cr, 5Ti,
0,015 B, 3 Al, 4 W, 4 Mo, 9,5 Co, 0,06 Zr, und der Rest sind
Nickel und zufällige Verunreinigungen.
Um die Betriebsbedingungen einer Gasturbine in der Nähe von Salzwasser zu simulieren, wurde für den zyklischen dynamischen
Lebensdauertest eine 5 ppm Seesalz enthaltende Lösung verwendet, Bei diesem Test wurden die Probekörper bei etwa 925°C dieser
Seesalzlösung ausgesetzt, während man sie einmal in der Stunde rasch für etwa eine Minute auf etwa 260°C abkühlte, bevor man
sie wieder auf etwa 925°C erhitzte.
Der innere Überzugsteil wurde auf die Testkörper in jedem Beispiel
durch physikalisches Bedampfen aufgebracht.
Im Beispiel 2 wurde das Aluminium des äußeren Teiles mittels eines Packungsüberzugsverfahrens aufgebracht, wie es in der
US-PS 3 667 985 beschrieben ist, wobei die Bestandteile der Packung entsprechend variiert wurden, um die erwünschte Zusammensetzung
zu erhalten. Es können jedoch auch andere
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Verfahren, von denen einige oben erwähnt sind, zum Aufbringen der verschiedenen Überzugsteile angewendet werden.
Das Überzugssystem des Beispiels 3 der Tabelle I wurde aufgebracht,
indem man zuerst CoCrAl mittels physikalischem Be dampfen aufbrachte. Dann wurde der so überzogene Gegenstand
in eine Pulverpackung der Art eingebracht, wie sie in der US-PS 3 996 021 beschrieben ist, in der das Element Hafnium
vorhanden war. Dann brachte man Platin durch Zerstäuben auf.
Aus der Tabelle II ergibt sich, daß die Überzüge der Beispiele 1 und 2, die bekannte Überzugssysteme repräsentieren, eine
merklich geringere Hitzekorrosions-Lebensdauer haben als das abgestufte Überzugssystem nach der vorliegenden Erfindung, das
durch Beispiel 3 repräsentiert ist.
Die überraschenden und ungewöhnlichen Ergebnisse hinsichtlich der Beständigkeit gegenüber der Umgebung, die durch die vorliegende
Erfindung ermöglicht werden, werden weiter durch die Ergebnisse der Tabelle III sowohl hinsichtlich der Hitzekorrosion
als auch der Oxidation demonstriert.
In dieser Tabelle ist ein Vergleich vorgenommen zwischen bekannten
Überzugssystemen nach den Beispielen 1 und 2 mit Gegenständen, die gemäß der vorliegenden Erfindung überzogen sind,
repräsentiert durch das Beispiel 3.
Die bemerkenswerte Verbesserung hinsichtlich der Hitzekorrosionsbeständigkeit
sowie die Verbesserung hinsichtlich der Oxidationsbeständigkeit ist leicht erkennbar. Die Daten der
Tabelle III wurden hinsichtlich der Hitzekorrosion bei etwa 925°C unter Verwendung eines Düsentreibstoffes, der als JP5-Treibstoff
bezeichnet ist, erhalten, wobei eine Injektion von 5 ppiß Seesalz vorgenommen wurde.
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Die Probekörper wurden erhitzt und wie im Zusammenhang mit der obigen Tabelle II beschrieben abgekühlt.
Die Oxidationsergebnisse erhielt man bei einer Naturgasverbrennung,
bei der die Probekörper Temperaturen von etwa 1O95°C ausgesetzt waren, wobei man die Probekörper
sechsmal in der Stunde rasch für etwa eine Minute auf etwa 3700C abkühlte, bevor man sie wieder auf etwa 1095°C
erhitzte.
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Claims (6)
1./ Metallgegenstand mit einem Substrat aus einer Superle-
-^ gierung auf Eisen-, Kobalt- oder Nickelbasis und einem
abgestuften Überzug, der durch Diffusion mit dem Substrat verbunden ist, um den Korrosionswiderstand des
Substrates in der Wärme zu erhöhen, dadurch gekennzeichnet,
daß der abgestufte Überzug besteht aus :
daß der abgestufte Überzug besteht aus :
(i) einem inneren Überzugsteil benachbart und durch Diffusion mit dem Substrat verbunden, der hauptsächlich
Aluminium, Chrom und mindestens eines der Elemente aus Eisen, Kobalt und Nickel enthält, wobei die restlichen
Elemente aus dem Substrat und dem äußeren Überzugsteil in den inneren Überzugsteil diffundiert sind und
(ii) einem äußeren Überzugsteil benachbart zu und durch Diffusion verbunden mit dem inneren Überzugsteil, wobei
der äußere Überzugsteil 5-50 Gew.% von Elementen
QRIGINAL INSPECTED
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ausgewählt aus Hafnium, Platin, Rhodium und Palladium enthält und die restlichen Elemente aus dem inneren
Überzugsteil in den äußeren Überzugsteil diffundiert
sind.
2. Metallgegenstand nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß der innere Überzugsteil aus folgenden Bestandteilen in Gewichtsprozent besteht : 8 - 30 Al, 10 - 50 Cr, bis
zu 10 Hf, bis zu 30 von Elementen aus Platin, Rhodium und Palladium, bis zu 3 Yttrium, und der Rest mindestens
eines der Elemente aus Eisen, Kobalt und Nickel ist.
3. Metallgegenstand nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der äußere Überzugsteil 2-5 Gew.% Hafnium und
5-40 Gew.% Platin enthält.
4. Metallgegenstand nach Anspruch 3> dadurch gekennzeichnet,
daß der äußere Überzugsteil 20 - 40 Gew.% Platin enthält.
5. Metallgegenstand nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der innere Überzugsteil aus folgenden Bestandteilen
in Gewichtsprozent besteht : 8 - 20 Al, 10 - 40 Cr, bis
zu 5 Hf, bis zu 20 aus mindestens einem Element aus Platin, Rhodium und Palladium, bis zu 2 Yttrium und der
Rest mindestens ein Element aus Eisen, Kobalt und Nickel ist.
6. Metallgegenstand nach Anspruch 5» dadurch gekennzeichnet, daß Aluminium in einer Menge von 9 - 16 und Chrom in
einer Menge von 20 - 30 Gew.% vorhanden sind.
909814/0622
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