DE2822487A1 - METHOD FOR REFINING COAL - Google Patents

Description

u.Z.: M 490
Case: 5847-26ΕuZ: M 490
Case: 5847-26Ε

ELECTRIC POWER RESEARCH INSTITUTE, INC. Palo Alto, Kalifornien, V.St.A.ELECTRIC POWER RESEARCH INSTITUTE, INC. Palo Alto, California, V.St.A.

ⁿ Verfahren zur Veredelung von Kohle ^{M n} Process for refining coal ^M

Es besteht ein anhaltendes Interesse an der Aufbereitung von Primärenergieträgern, insbesondere Kohle, zur Herstellung von Brenn- und Treibstoffen mit einem weiten Anwendungsbereich, die bestimmten Normen, beispielsweise des Umweltschutzes oder physikalischen Normen, genügen. Infolge der verhältnismäßig großen Kohlereserven konzentriert sich sehr viel Aufmerksamkeit auf die Verwendung von Kohle als Ersatz für Mineralöl. Bituminöse und subbitumlnöse Kohle sind in der Form, wie sie aus dem Bergwerk kommen, nur begrenzt verwendbar. Die Kohle enthält nennenswerte Mengen Schwefel, Stickstoff und anorganische Stoffe, wie Calciumsalze. Um den Umwelterfordernissen Genüge zu tun, ist es erforderlich, einen erheblichen Anteil des Schwefels und Stickstoffs abzutrennen. Da die Calcium- und anderen anorganischen Verbindungen keinen Brennstoffwert besitzen, vermindern sie den Wärmeinhalt pro Gewichtseinheit der Kohle und bilden Verunreinigungen, die aus einer Verbrennungszone entfernt werden müssen und die sogar den eigentlichen Vorgang der Verbrennung des Brenn- Stoffs beeinträchtigen können. Außerdem wird für viele Herstellungsverfahren eher ein flüssiger als ein fester Brennstoff erstrebt.There is a continuing interest in the processing of primary energy sources, in particular coal, for production of fuels with a wide range of applications, the specific standards, for example environmental protection or physical standards, suffice. As a result of the relatively large coal reserves, it is very concentrated much attention is paid to the use of coal as a substitute for mineral oil. Bituminous and sub-bituminous coal are in the form as they come from the mine, can only be used to a limited extent. The coal contains significant amounts of sulfur, nitrogen and inorganic substances such as calcium salts. In order to meet environmental requirements, it is necessary to have a considerable Separate proportion of sulfur and nitrogen. There the calcium and other inorganic compounds have no fuel value, they reduce the heat content pro Unit of weight of the coal and form impurities that must be removed from a combustion zone and which can even affect the actual process of burning the fuel. It is also used for many manufacturing processes strives for a liquid rather than a solid fuel.

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Bei jeder Veredelung, die die Aufbereitung der Kohle zu günstigen Brenn- oder Treibstoffen zum Gegenstand hat, ist die wirtschaftliche Seite von größter Bedeutung. Bei der Umsetzung soll, wenn möglich, zumindest ein Teil der notwendigen Stoffe aus dem System selbst stammen. Außerdem sollen Produkte erhalten werden, die im Vergleich zur ursprünglichen Kohle hohen wirtschaftlichen Wert aufweisen.With every refinement, which has the processing of the coal to cheap fuels or fuels, is the economic side of the utmost importance. When implementing, if possible, at least some of the necessary Substances originate from the system itself. In addition, products should which have high economic value compared to the original coal.

In der US-PS 3 888 896 ist ein Verfahren zur Herstellung von Methanol in flüssiger Phase beschrieben. Ein Vergaser mit teilweiser Oxidation ist beispielsweise aus den US-PSen 3 816 322 und 3 764 547, sowie den darin zitierten Patentschriften bekannt.US Pat. No. 3,888,896 describes a process for the production of methanol in the liquid phase. A carburetor with partial oxidation is disclosed, for example, in U.S. Patents 3,816,322 and 3,764,547, as well as those cited therein Patents known.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Veredelung von Kohle zu schaffen, das die wirtschaftliche und wirkungsvolle Aufbereitung von Kohle zu einer sauberen Leichtölfraktion, einer Schwerölfraktion und Methanol ermöglicht. The invention is based on the object of creating a method for refining coal that is economical and enables efficient processing of coal into a clean light oil fraction, a heavy oil fraction and methanol.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß Kohle unter scharfen Bedingungen in Gegenwart eines Lösungsmittels, vorzugsweise in Wasserstoff atmosphäre, verflüssigt wird, wobei eine im wesentlichen flüssige Fraktion erhalten wird, die in einer Trennzone la eine Leichtölfraktion, eine im Kreislauf zu '' führende Lösungsmittelfraktion, eine Schwerölfraktion und einen Vakuumdestillationsrückstand, nachstehend kurz als Rückstand bezeichnet, aufgetrennt wird. Der Rückstand stellt eine ausgezeichnete Beschickung für einen Vergaser mit teilweiser Oxidation dar, in dem Synthesegase als Beschickung für die Methanolherstellung und als Wasserstoff quelle für den vorstehend genannten Verflüssiger produziert werden. Kohlenwasserstoffverunreinigungen im Synthesegas werden entweder in den Vergaser zurückgeführt oder in anderer Weise zur Umwandlung in weiteres Synthesegas behandelt. Das erhaltene Schweröl kann als Brennstoff in der Anlage verwen-According to the invention, this object is achieved in that coal is liquefied under severe conditions in the presence of a solvent, preferably in a hydrogen atmosphere, wherein an essentially liquid fraction is obtained, which in a separation zone la a light oil fraction, one in the circuit '' leading solvent fraction, a heavy oil fraction and a vacuum distillation residue, hereinafter referred to as Referred to residue, is separated. The residue makes an excellent feed for a partial gasifier Oxidation is in the synthesis gases as a feed for methanol production and as a hydrogen source for the aforementioned liquefier can be produced. Hydrocarbon impurities in the synthesis gas are either returned to the gasifier or otherwise treated for conversion into further synthesis gas. That The heavy oil obtained can be used as fuel in the plant.

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det werden. In einer anderen Ausführungsform können auch die Kohlenwasserstoffgase als Brennstoff in der Anlage benutzt werden und die Schweröle zusammen mit dem Rückstand vergast werden.be det. In another embodiment, the Hydrocarbon gases are used as fuel in the plant and the heavy oils are gasified together with the residue will.

Die Erfindung betrifft somit den in den Ansprüchen gekennzeichneten Gegenstand.The invention thus relates to that characterized in the claims Object.

Figur zeigt ein Fließschema des erfindungs gemäß en Verfahrens. Figure shows a flow diagram of the fiction according to the method.

Das erfindungsgemäße Verfahren betrifft die wirkungsvolle und wirtschaftliche Herstellung von Leichtöl und Methanol oder Methan. Als Rohstoff wird Kohle, insbesondere bituminöse oder subbituminöse Kohle, vorzugsweise letztere, verwendet. The process according to the invention relates to the efficient and economical production of light oil and methanol or methane. The raw material used is coal, in particular bituminous or subbituminous coal, preferably the latter.

Zur IXirchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird ein Hydrier-Verflüssiger verwendet, in dem die Kohle mit Wasserstoff und der im Kreislauf geführten Lösungsmittelfraktion unter scharfen Bedingungen behandelt wird, um eine hohe Ausbeute an Leichtölen zu erzielen. Die dabei erhaltene Gasfraktion wird oben abgezogen und der Wasserstoff zum Hydrier-Verflüssiger zurückgeführt. Die flüssige Fraktion wird in eine Trennzone tiberführt und in eine Leichtölfraktion, eine Schwerölfraktion und einen Rückstand aufgetrennt. Die erhaltene Leichtölfraktion ist ein reiner Treibstoff. Die Schwerölfraktion kann innerhalb der Anlage als Energiequelle verwendet werden, zusammen mit dem Rückstand in den Vergaser eingespeist, weiter zu Leichtölen hydrierend gecrackt oder gelagert und für andere Zwecke verwendet werden. Der Rückstand dient als Beschickung für einen Vergaser mit teilweiser Oxidation, der das Synthe-«· segas als Ausgangsmaterial für die Methanolherstellung erzeugt. Mögliche Kohlenwasserstoffe als Verunreinigungen kön- nen vom Methanol abgetrennt und in den Vergaser zurückgeführt, als Brennstoff verwendet oder zur Herstellung von weiterem Synthesegas dampfreformiert werden.To carry out the process according to the invention, a hydrogenation liquefier is used in which the coal is treated with hydrogen and the circulating solvent fraction under severe conditions in order to achieve a high yield of light oils. The gas fraction obtained is drawn off at the top and the hydrogen is returned to the hydrogenation liquefier. The liquid fraction is transferred to a separation zone and separated into a light oil fraction, a heavy oil fraction and a residue. The light oil fraction obtained is a pure fuel. The heavy oil fraction can be used within the plant as an energy source, fed into the gasifier together with the residue, further hydrogenated cracking to light oils or stored and used for other purposes. The residue is used as a feed for a gasifier with partial oxidation, which produces the synthesis gas as the starting material for the production of methanol. Possible hydrocarbons as impurities kön- NEN of methanol removed and recycled to the gasifier, is used as fuel or steam reforming for the production of additional synthesis gas.

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Die erste Stufe des erfindungsgemäßen Verfahrens läuft im Hydrier-Verflüssiger ab. Die Beschickung des Hydrier-Verflüssigers besteht aus feinvermahlener Kohle und einem Wasserstoff liefernden Lösungsmittel. Verschiedene Verfahren zur Kohleverflüssigung sind aus einer großen Anzahl von Patentschriften, beispielsweise den US-PSen 3 536 608 und 3 700 584, bekannt.The first stage of the process according to the invention runs in Hydrogen condenser off. The charge to the hydrogenation-liquefier consists of finely ground coal and a hydrogen supplying solvent. Different processes for coal liquefaction are from a large number of patents, for example U.S. Patents 3,536,608 and 3,700,584, known.

Im erfindungsgemäßen Verfahren können verschiedene bituminöse Kohlesorten verwendet werden. Vorzugsweise wird jedoch subbituminöse Kohle verwendet, da diese eine hohe Ausbeute an Leichtölen ergibt, die einen niedrigen Schwefel- und Stickstoffgehalt aufweisen. Die vermahlene Kohle hat im allgemeinen einen Korndurchmeser von höchstens etwa 0,64 cm, meistens von höchstens 0,32 cm und im allgemeinen etwa 0,075 bis 0,85 mm, vorzugsweise etwa 0,15 bis 0,35 mm. Die Korngröße der Kohle ist im erfindungsgemäßen Verfahren nicht kritisch.Various types of bituminous coal can be used in the method according to the invention. Preferably, however, subbituminous coal is used, as this has a high yield Results in light oils that have a low sulfur and nitrogen content. The ground coal generally has a grain diameter of at most about 0.64 cm, mostly of at most 0.32 cm and generally about 0.075 to 0.85 mm, preferably about 0.15 to 0.35 mm. the The grain size of the coal is not critical in the process according to the invention.

Als Wasserstoff liefernde Lösungsmittel kommen in erster Linie teilweise hydrierte aromatische Kohlenwasserstoffe in Betracht. Im allgemeinen werden Kohlenwasserstoffgemische mit einem Siedebereich bis etwa 425⁰C verwendet. Beispiele für geeignete Lösungsmittelkomponenten sind Tetralin, Decalin, Biphenyl oder Methylnaphthalin. Phenole, wie Phenol oder Kresol, können als eine weitere Art von Lösungsmitteln den bevorzugten Lösungsmitteln zugesetzt werden oder einen Teil der im Kreislauf zu führenden Lösungsmittelfraktion darstellen. Das Lösungsmittelgemisch kann vor der Einspeisung in den Hydrier-Verflüssiger mit Wasserstoff behandelt werden, um seine Wasserstoffdonorkapazität zu erhöhen. Hydrogen-generating solvents are primarily partially hydrogenated aromatic hydrocarbons. In general, hydrocarbon mixtures with a boiling range of up to about 425 ^° C. are used. Examples of suitable solvent components are tetralin, decalin, biphenyl or methylnaphthalene. Phenols, such as phenol or cresol, can be added to the preferred solvents as a further type of solvent or can constitute part of the solvent fraction to be circulated. The solvent mixture can be treated with hydrogen prior to being fed into the hydrogenation-liquefier in order to increase its hydrogen donor capacity.

Der Hydrier-Verflüssiger wird unter scharfen Bedingungen betrieben, um die Produktion von Leichtölen zu steigern. Normalerweise wird der Verflüssiger bei einer Temperatur von etwa 371 bis 482°c, vorzugsweise etwa 440 bis 482°C und bei Drucken von etwa 14 bis 280 bar betrieben. Die Raumgeschwin-The hydrogenation liquefier is operated under severe conditions, to increase the production of light oils. Usually the condenser is at a temperature of about 371 to 482 ° C, preferably about 440 to 482 ° C and operated at pressures of about 14 to 280 bar. The space velocity

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digkeit im Reaktor liegt im allgemeinen bei etwa 80 bis 8000 kg Kohle/Std. und nr Reaktorvolumen, vorzugsweise bei 80 bis 640 kg Kohle/Std. und m Reaktorvolumen. Das Verfahren verläuft normalerweise ohne Verwendung eines Katalysators. In einigen Fällen können Jedoch Katalysatoren zugesetzt werden, beispielsweise Oxide oder Sulfide von Nickel, Molybdän oder Kobalt, die auf Aluminiumoxid mit großer Oberfläche oder auf Siliciumdioxid/Aluminiumoxid-Stäben als Träger aufgebracht sind.speed in the reactor is generally about 80 to 8000 kg coal / hour. and nr reactor volume, preferably at 80 to 640 kg coal / hour and m reactor volume. The process normally proceeds without the use of a catalyst. In some cases, however, catalysts can be added, for example oxides or sulphides of nickel, Molybdenum or cobalt supported on aluminum oxide with a large surface area or on silicon dioxide / aluminum oxide rods are upset.

Das erfindungsgemäße Verfahren kann in Gegenwart oder in Abwesenheit von Wasserstoff durchgeführt werden. Wenn Wasserstoff verwendet wird, beträgt seine Menge im allgemeinen etwa 0,3 bis 3,1 nr/kg Kohle. Das Gewichts verhältnis von Lösungsmittel zu Kohle in der Beschickung beträgt im allgemeinen etwa 1 bis 10 : 1, vorzugsweise 1 bis 3 : 1 und besonders bevorzugt 1,5 bis 2:1.The process according to the invention can be carried out in the presence or in the absence carried out by hydrogen. When hydrogen is used, its amount is generally about 0.3 to 3.1 nr / kg coal. The weight ratio of solvent to coal in the feed is generally about 1 to 10: 1, preferably 1 to 3: 1, and most preferably 1.5 to 2: 1.

Das aus dem Hydrier-Verflüssiger austretende Gas ist ein Gemisch, das hauptsächlich aus Schwefelwasserstoff, Kohlendioxid, Wasser, Methan und Wasserstoff besteht. Unter Verwendung bekannter Auswaschverfahren kann der Wasserstoff von den anderen Gasen abgetrennt und in den Hydrier-Verflüssiger zurückgeführt werden.
25The gas emerging from the hydrogenation liquefier is a mixture consisting mainly of hydrogen sulfide, carbon dioxide, water, methane and hydrogen. Using known scrubbing methods, the hydrogen can be separated from the other gases and returned to the hydrogenation liquefier.
25th

Der im wesentlichen flüssige Auslauf aus dem Hydrier-Verflüssiger wird in eine Trennzone überführt, die normalerweise von einer Destillationsvorrichtung gebildet wird und vorzugsweise eine Kolonne für die Vakuumdestillation enthält. Dort wird der Auslauf aus dem Hydrier-Verflüssiger in vier ' Fraktionen aufgeteilt, nämlich eine Leichtölfraktion, eine im Kreislauf zu führende Lösungsmittelfraktion, eine Schwerölfraktion und ein Rückstand. Die Auftrennung erfolgt vorzugsweise in zwei Stufen, wobei in der ersten das Destillat in zwei Fraktionen aufgeteilt wird, deren erste einen Siedebereich bis etwa 343°c und deren zweite einen Siedebereich von etwaThe essentially liquid effluent from the hydrogenation-liquefier is transferred to a separation zone, which is normally is formed by a distillation device and preferably contains a column for vacuum distillation. there the outlet from the hydrogenation-liquefier is divided into four 'fractions, namely a light oil fraction, an im Solvent fraction to be recycled, a heavy oil fraction and a residue. The separation is preferably carried out in two stages, the distillate in the first in two Fractions is divided, the first of which has a boiling range up to about 343 ° c and the second has a boiling range of about

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343 bis 510°C aufweist. Die niedriger siedende Fraktion wird danach weiter in eine im Kreislauf zu führende Lösungsmittelfraktion und in eine Leichtölfraktion aufgetrennt. Die Menge des Rückstands wird so gewählt, daß er bei der nachstehend beschriebenen Vergasung eine wesentlich größere Menge Gas liefert als zur Bereitstellung des Wasserstoffs für den Verflüssiger benötigt wird.343 to 510 ° C. The lower boiling fraction is afterwards further separated into a circulating solvent fraction and a light oil fraction. The amount the residue is chosen so that it contains a much larger amount of gas in the gasification described below supplies than is required to provide the hydrogen for the liquefier.

• Bezogen auf trockene und aschefreie Kohle liegt die Ausbeute an Leichtölen im Bereich von etwa 15 bis 45, gewöhnlich im Bereich von etwa 17 bis 40 Gewichtsprozent und die Menge an Rückstand im Bereich von etwa 40 bis 80, gewöhnlich im Bereich von etwa 44 bis 75 Gewichtsprozent.• The yield is related to dry and ash-free coal of light oils in the range of about 15 to 45, usually in the range of about 17 to 40 percent by weight and the amount of Residue in the range of about 40 to 80, usually in the range of about 44 to 75 weight percent.

Der Rückstand der Trennzone wird ohne weitere Bearbeitung als Beschickung für einen Vergaser mit teilweiser Oxidation verwendet. Diese Art von Vergaser, mit der Synthesegas erzeugt wird, ist in der Patentlitaratur ausführlich beschrieben. Verschiedene Ausführungsformen sind beispielsweise aus den US-PSen 3 528 930 und 3 816 332 und den darin zitierten Patentschriften bekannt. Infolgedessen kann die Beschreibung dieser Verfahrensstufe kurz gefaßt werden.The residue from the separation zone is left without further processing used as a feed to a partial oxidation carburetor. This type of gasifier used to produce synthesis gas is described in detail in the patent literature. Various embodiments are exemplified U.S. Patents 3,528,930 and 3,816,332 and the patents cited therein. As a result, the description at this stage of the procedure.

Der aschehaltige Rückstand wird in den Vergaser mit teilwei-²ⁱⁱ ser Oxidation eingespeist und mit Sauerstoff und Wasserdampf in einer geschlossenen Reaktionszone bei einer sich selbst einstellenden Temperatur im Bereich von etwa 982 bis 1649, gewöhnlich von etwa 120 4 bis 15 38°C umgesetzt. Der Rückstand und der Wasserdampf werden im allgemeinen auf etwa 260, gewöhnlich auf mindestens etwa 315⁰C vorerhitzt. Der Druck im Vergaser beträgt im allgemeinen etwa 42 bis 70 bar. Es sind Jedoch auch Drucke bis zu etwa 210 bar möglich.The ash-containing residue is ^{fed into the gasifier with partial oxidation and reacted} with oxygen and water vapor in a closed reaction zone at a self-adjusting temperature in the range from about 982 to 1649, usually from about 120 4 to 15 38 ° C. The residue and the water vapor are typically generally preheated to about 260, to at least about 315 ⁰ C. The pressure in the carburetor is generally about 42 to 70 bar. However, pressures up to about 210 bar are also possible.

Als Produkte des Vergasers werden Kohlenmonoxid und Wasser-The products of the carburetor are carbon monoxide and water

stoff mit einem geringen Gehalt an Kohlendioxid, Methan und mitgerissenem Kohlenstoff erhalten. Der mitgerissene Kohlen-obtained substance with a low content of carbon dioxide, methane and entrained carbon. The carried away coal

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stoff kann nach üblichen Verfahren entfernt werden. Der Gasstrom wird hierauf zur Methanolsynthese geführt.substance can be removed using standard procedures. The gas stream is then fed to the methanol synthesis.

Das Verhältnis von Wasserstoff zu Kohlenmonoxid in vorstehend hergestelltem Synthesegas wird nach bekannten und für den Fachmann geläufigen Verfahren in Richtung auf eine Vergrößerung des Wasserstoffanteils verschoben. Die sauren Gase werden aus dem Synthesegas entfernt.The ratio of hydrogen to carbon monoxide in synthesis gas produced above is according to known and for processes familiar to those skilled in the art are shifted in the direction of increasing the hydrogen content. The acid gases are removed from the synthesis gas.

Zur Steigerung des Wasserstoffanteils wird das Synthesegas " mit Wasser unter Bedingungen umgesetzt, unter denen Kohlenmonoxid mit Wasser zu Wasserstoff und Kohlendioxid reagiert. Hierauf wird der wasserstoffreiche Gasstrom aufgespalten. Ein Teil dient als Wasserstoffquelle für den Verflüssiger. Der verbleibende Teil wird mit dem aus dem Vergaser kommenden Strom vereinigt, um zumindest die stöchiometrischen Erfordernisse für die Methanol- oder Methanherstellung, d.h. ein zwei- bzw. dreifaches molares Verhältnis, zu erfüllen.To increase the hydrogen content, the synthesis gas " reacted with water under conditions under which carbon monoxide reacts with water to form hydrogen and carbon dioxide. The hydrogen-rich gas flow is then split up. One part serves as a hydrogen source for the liquefier. The remaining part is combined with the flow coming from the gasifier to at least meet the stoichiometric requirements for the production of methanol or methane, i.e. a double or triple molar ratio.

Es können verschiedene Verfahren zur Herstellung von Methanol verwendet werden. Bevorzugt ist aber das in der US-PS 3 888 896 beschriebene Verfahren zur Herstellung von Methanol aus Synthesegas. Bei diesem Verfahren wird die Methanolsynthese in flüssiger Phase durchgeführt. Als flüssige Phase werden Polyalkylbenzole mit einem Siedebereich von etwa 100 bis 250⁰C verwendet. Es ist jedoch auch die Mitverwendung anderer Flüssigkeiten möglich. Die Umsetzungstemperatur liegt im Bereich von etwa 93 bis 510, im allgemeinen von etwa 205 bis 399°C bei Drucken von etwa 14 bis 700, gewöhnlich von etwa 35 bis 250 bar. Normalerweise wird der Wasserstoff im Überschuß über die stöchiometrisch benötigte Menge verwendet, gewöhnlich höchstens in fünffacher, vorzugsweise höchstens in vierfacher stöchiometrischer Menge. Die Raumgeschwindigkeit der Reaktionsteilnehmer beträgt gewohnlich etwa 0,1 bis 10 kg Beschickung/kg Katalysator und Std., vorzugsweise etwa 0,5 bis 5 kg Beschickung/kg Katalysator und Std..Various methods of producing methanol can be used. However, the process described in US Pat. No. 3,888,896 for the production of methanol from synthesis gas is preferred. In this process, the methanol synthesis is carried out in the liquid phase. Polyalkylbenzenes with a boiling range of approximately 100 to 250 ^° C. are used as the liquid phase. However, it is also possible to use other liquids. The reaction temperature is in the range from about 93 to 510, generally from about 205 to 399 ° C. at pressures of from about 14 to 700, usually from about 35 to 250 bar. Normally, the hydrogen is used in excess of the stoichiometrically required amount, usually not more than five times the stoichiometric amount, preferably not more than four times the stoichiometric amount. The space velocity of the reactants is usually about 0.1 to 10 kg feed / kg catalyst and hour, preferably about 0.5 to 5 kg feed / kg catalyst and hour.

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Es kann jeder für die Methanolherstellung bekannte Katalysator verwendet werden, beispielsweise ein Kupfer-, Chrom- und Zinkkatalysator, wie in der US-PS 3 326 956 beschrieben.Any catalyst known for the production of methanol can be used, for example a copper, chromium and zinc catalyst as described in U.S. Patent 3,326,956.

Das von der Methanolherstellung kommende Methanol ist im allgemeinen mit flüchtigen Kohlenwasserstoffen mit niedrigem Molekulargewicht verunreinigt. Diese können leicht vom Methanol abgetrennt und in den Vergaser zurückgeführt werden. In einer anderen Ausführungsform, wenn das stöchiometrische Verhältnis der Reaktionsteilnehmer nicht für eine vollständige Reduktion des Kohlenmonoxids ausreicht, können die nichtumgesetzten Ausgangsverbindungen, die im austretenden Gasstrom enthalten sind, direkt zur Erzeugung von elektrischer Energie oder als Brennstoff verwendet werden. In einer weiteren Ausführungsform kann ein Strom vom Ausgang des Vergasers abgezweigt und direkt zur Erzeugung von elektrischer Energie verwendet werden. Außerdem können die vom Methanol abgetrennten Kohlenwasserstoffe zu Synthesegas dampfreformiert werden, das dann wieder der Methanolerzeugung zugeführt wird. Diese Ausführungsform ist günstiger als die Rückführung der abgetrennten Kohlenwasserstoffe in den Vergaser.The methanol coming from methanol production is generally low in volatile hydrocarbons Molecular weight contaminated. These can easily be separated from the methanol and fed back into the gasifier. Alternatively, if the stoichiometric ratio of the reactants is not complete Reduction of the carbon monoxide is sufficient, the unreacted starting compounds that are in the emerging Gas stream are included, can be used directly to generate electrical energy or as fuel. In a Another embodiment can branch off a current from the outlet of the carburetor and directly to the generation of electrical Energy to be used. In addition, the hydrocarbons separated from the methanol can be steam reformed into synthesis gas which is then fed back into methanol production. This embodiment is cheaper than recycling the separated hydrocarbons in the carburetor.

Die Menge des aus überschüssigen vergasten Produkten hergestellten Methanols beträgt im allgemeinen etwa 35 bis 80, vorzugsweise 40 bis 60 %,des gesamten Heizwertes der erzeugten Brenn- oder Treibstoffe.The amount of product made from excess gasified products Methanol is generally about 35 to 80, preferably 40 to 60%, of the total calorific value of the produced Fuels or fuels.

In einer weiteren Ausführungsform kann die Methanolerzeugung auch durch die Herstellung von Methan ersetzt sein. Dabei wird nach dem erfindungs gemäß en Verfahren Methan hergestellt, das als Brennstoff verwendet werden kann.In a further embodiment, the methanol production also be replaced by the production of methane. Methane is produced according to the process according to the invention, that can be used as fuel.

Zum besseren Verständnis wird das erfindungs gemäße VerfahrenFor a better understanding, the fiction, contemporary method

anhand des Fließschemas weiter erläutert. 35further explained using the flow chart. 35

' 809849/0775 ' 809849/0775

4%4%

Kohle 2 und im Kreislauf geführtes Lösungsmittel 30 werden zusammen in der Aufschlämmzone 4 aufgeschlämmt. Die verwendete Kohle ist verhältnismäßig trocken und fein vermählen. Hierauf wird die Aufschlämmung mit frisch zugeführtem Wasserstoff 82 und zurückgeführtem Gas 23 im Vorerhitzer 6 vermischt. Die erhitzte Beschickung 7 fließt dann zum Verflüssiger 8. Die im Verflüssiger erhaltenen Produkte 9 werden in der Trennvorrichtung 10 in Dämpfe 14 und flüssige Produkte 12 aufgetrennt. Die flüssigen Produkte 12 werden in eine Vakuum-Destilliervorrichtung 13 eingespeist. Die abdestillierten, dampfförmigen Produkte 14 werden gekühlt und fließen in eine Trennvorrichtung 20, in der dieCoal 2 and circulating solvent 30 are combined slurried in the slurry zone 4. The used Coal is relatively dry and finely ground. The slurry is then mixed with freshly added hydrogen 82 and recycled gas 23 mixed in the preheater 6. The heated charge 7 then flows to the condenser 8. The products 9 obtained in the liquefier are converted into vapors 14 and liquid products 12 in the separating device 10 separated. The liquid products 12 are fed into a vacuum distillation device 13. The distilled vaporous products 14 are cooled and flow into a separation device 20 in which the

Gase 21 vom Wasser 19 und den kondensierten Kohlenwasserstoffen 26 abgetrennt werden.
15Gases 21 are separated from the water 19 and the condensed hydrocarbons 26.
15th

Das Destillat 24 der Vakuum-Destilliervorrichtung 13 wird mit den kondensierten Kohlenwasserstoffen 26 vermischt und in eine unter Normaldruck betriebene Fraktioniervorrichtung 28 eingespeist. Aus dieser Fraktioniervorrichtung werden drei Produktfraktionen erhalten, nämlich i"¹- Kreislauf zu führendes Lösungsmittel 30 mit einem Siedebereich von 204. bis 510⁰C, gegebenenfalls Schweröl 32 sowie ein reines Destillat 34. In Abhängigkeit von der erwünschten Produktpalette kann .die Schwerölfraktion 32 gegebenenfalls fehlen. Die Vakuum-The distillate 24 of the vacuum distillation device 13 is mixed with the condensed hydrocarbons 26 and fed into a fractionation device 28 operated under normal pressure. From this fractionator three product fractions are obtained, namely i ^"1 - circuit to leading solvent 30 having a boiling range of 204 to 510 ⁰ C, if appropriate, heavy oil 32 and a pure distillate 34. Depending on the desired range can .the heavy oil fraction 32 optionally are missing.

Destilliervorrichtung kann derart betrieben werden, daß diese Fraktion im Rückstand verbleibt, d.h. in der Beschickung 36 für den Vergaser 42.The still can be operated so that this fraction remains in the residue, i.e. in the feed 36 for the carburetor 42.

Das Gas 21 aus der Trennvorrichtung 20 wird in zurückzufüh-30 The gas 21 from the separation device 20 is returned to 30

rendes Gas 23 und Spülgas 22 aufgeteilt. Der Strom 23 wird auf eine solche Menge eingestellt, daß die Entstehung von Verunreinigungen in der gasförmigen Beschickung des Verflüssigers vermieden und der erwünschte Wasserstoffpartialdruck im Verflüssiger erreicht wird. Der Strom 22 enthält Wasser-rendes gas 23 and flushing gas 22 divided. The stream 23 becomes adjusted to such an amount that impurities are generated in the gaseous feed to the liquefier avoided and the desired hydrogen partial pressure is achieved in the condenser. Stream 22 contains water

stoff sowie gasförmige Kohlenwasserstoffe, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid, Schwefelwasserstoff und Verunreinigungen. Die-substance as well as gaseous hydrocarbons, carbon monoxide, Carbon dioxide, hydrogen sulfide and impurities. The-

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Ser Strom kann mit den Produkten 50 des Vergasers vermischt oder in einer anderen Ausführungsform als gasförmiger Brennstoff verwendet werden.This stream can be mixed with the products 50 of the gasifier or in another embodiment used as a gaseous fuel.

Der Rückstand 36 der Vakuumdestillation und gegebenenfalls das Abgas 46 werden zusammen mit Sauerstoff 40 und Wasserdampf 44 in den Vergaser mit teilweiser Oxidation 42 eingespeist. Das Produkt 50 des Vergasers ist Synthesegas, das hauptsächlich aus Kohlenmonoxid, Wasserstoff und sauren Verunreinigungen (CO₂, H₂S, COS) besteht. Die sauren gasförmigen Verunreinigungen werden in der Vorrichtung 56 abgetrennt. Gegebenenfalls kann auch die gleichzeitige Entfernung von als Verunreinigung vorliegenden Kohlenwasserstoffen erwünscht sein, wenn zur Entfernung der sauren Gase ein physikalisches Absorptionsverfahren verwendet wird. Falls diese Ausführungsform gewählt wird, wird ein Teil oder der ganze Strom 48 aus der Vorrichtung 56 entnommen und nicht aus dem Abgas 46 der Methanolherstellung. Ein Teil des gereinigten Gasstroms 62 wird iri die Vorrichtungen 68 und 72 geführt, wo verhältnismäßig reiner Wasserstoff erzeugt wird. Ein Teil/ des Wasserstoffstromes 74 wird in den Kohleverflüssiger zurückgeführt. Der verbleibende Anteil des wasserstoffreichen Gases 74 wird mit dem nichtumgesetzten Teil , des Gasstromes 62 vermischt und bildet die Beschickung 76 für die Methanolherstellung. Die Aufspaltung des Gasstromes 62 wird so vorgenommen, daß das Molverhältnis von Wasserstoff zu Kohlenmonoxid im Gasstrom 76 einen Wert von etwa 2 besitzt. Wasserstoff und Kohlenmonoxid werden in der Vorrichtung 78 zu Methanol umgesetzt. Die im Strom 76 enthaltenen Verunreinigungen verlassen als Strom 46 und das alkoholische Produkt als Strom 80 die Vorrichtung 78.The residue 36 of the vacuum distillation and optionally the exhaust gas 46 are fed into the gasifier with partial oxidation 42 together with oxygen 40 and water vapor 44. The product 50 of the gasifier is synthesis gas, which consists mainly of carbon monoxide, hydrogen and acidic impurities (CO ₂ , H ₂ S, COS). The acidic gaseous impurities are separated in the device 56. Optionally, the simultaneous removal of contaminant hydrocarbons may also be desirable when a physical absorption process is used to remove the acidic gases. If this embodiment is chosen, some or all of the stream 48 is withdrawn from the device 56 and not from the exhaust gas 46 of the methanol production. A portion of the purified gas stream 62 is directed to devices 68 and 72 where relatively pure hydrogen is produced. Part / of the hydrogen stream 74 is returned to the coal liquefier. The remaining portion of the hydrogen-rich gas 74 is mixed with the unreacted portion, the gas stream 62 and forms the feed 76 for the methanol production. The gas flow 62 is split up in such a way that the molar ratio of hydrogen to carbon monoxide in the gas flow 76 has a value of approximately 2. Hydrogen and carbon monoxide are converted to methanol in device 78. The impurities contained in stream 76 leave device 78 as stream 46 and the alcoholic product as stream 80.

Die vorstehende Beschreibung des erfindungsgemäßen Verfahrens stellt eine Ausführungsform dar, die vom Durchschnittsog The above description of the method according to the invention represents an embodiment that differs from the average og

fachmann aufgrund seiner Fachkenntnis abgewandelt werden kann. Von besonderer Bedeutung für die Wirtschaftlichkeit desspecialist can be modified on the basis of his specialist knowledge can. Of particular importance for the profitability of the

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AfAf

gesamten Verfahrens ist dabei die wirksame Wiedergewinnung der Wärme von abzukühlenden Strömen und die Verwendung dieser Wärmeenergie zum Ausgleich von anderen Verfahrenserfordernissen. Die spezielle Auswahl einer Ausführungsform obliegt somit dem Fachmann.The whole process is the efficient recovery of heat from streams to be cooled and the use of this Thermal energy to compensate for other process requirements. The specific selection of an embodiment is thus incumbent on the person skilled in the art.

Im erfindungsgemäßen Verfahren wird Kohle auf wirtschaftliche und wirksame Weise in eine Anzahl von Brenn- und Treibstoffen und Chemikalien hoher Qualität umgewandelt. Statt die Kohle direkt in einem Vergaser zur Herstellung von Koh- ~ lenmonoxid und Tasserstoff zu vergasen, wird die Kohle im erfindungsgemäßen Verfahren zunächst unter scharfen Bedingungen hydriert und verflüssigt, wobei eine Leichtölfraktion in hoher Ausbeute erhalten wird. Zusätzlich wird im erfindungsgemäßen Verfahren Wasserstoff für die hydrierende Verflüssigung der Kohle und Brennstoff für den Betrieb der Anlage gewonnen. Der Rückstand der Vakuumdestillation, der eine bei erhöhter Temperatur abpumpbare Aufschlämmung darstellt, wird zur Herstellung von Synthesegas und dadurch letztlichIn the process according to the invention, coal is economical and efficiently converted into a variety of high quality fuels and chemicals. Instead of the coal directly in a gasifier for the production of coal ~ To gasify lenmonoxide and hydrogen, the coal in the process according to the invention is initially under severe conditions hydrogenated and liquefied to obtain a light oil fraction in high yield. In addition, in the invention Process hydrogen for the hydrogenative liquefaction of coal and fuel for the operation of the plant won. The residue of vacuum distillation, which is a slurry that can be pumped off at an elevated temperature, is used to produce synthesis gas and thereby ultimately

zur Herstellung von Methanol verwendet. In einer anderen Ausführungsform kann das erfindungsgemäße Verfahren leicht zur Herstellung von Methan statt Methanol modifiziert werden. Ein wichtiges Kennzeichen des erfindungsgemäßen Verfahrens ist die gleichzeitige Herstellung von Destillaten und Methanol (oder Methan) in hohen Ausbeuten.used to make methanol. In another embodiment, the method according to the invention can easily modified to produce methane instead of methanol. An important characteristic of the method according to the invention is the simultaneous production of distillates and methanol (or methane) in high yields.

Im erfindungs gemäß en Verfahren kann gewünschtenfalls eine erhöhte Methanolausbeute erzielt werden. Der in den Vergaser 42 eingespeiste Rückstand kann mit weiteren festen Koh-If desired, an increased methanol yield can be achieved in the process according to the invention. The one in the carburetor 42 fed-in residue can be mixed with other solid carbon

lenwasserstoffen, beispielsweise auch mit Kohle, versetzt werden, wobei er seinen Charakter als Aufschlämmung beibehält. Es kann eine nennenswerte Menge Kohle, beispielsweise" bis zu 30 Gewichtsprozent oder mehr des Stromes 36, zugesetzt werden. Diese Ausführungsform des erfindungsgemäßenlenhydrogen, for example also with coal, are added, whereby it retains its character as a slurry. An appreciable amount of coal, for example up to 30 weight percent or more of stream 36, can be added will. This embodiment of the invention

Verfahrens wird nachstehend in Beispiel 4 beschrieben.Procedure is described in Example 4 below.

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Das erfindungsgemäße Verfahren zeigt die Aufbereitung von Kohle zu wertvollen Brennstoffen und Chemikalien. Die verschiedenen aus Kohle erhältlichen Produkte werden in einer einzigen Anlage gewonnen. Sie können entweder zum Betrieb der Anlage oder als Brennstoffe oder Rohstoffe hoher Qualität für weitere Umsetzungen verwendet werden.The inventive method shows the processing of Coal to valuable fuels and chemicals. The various products available from coal are combined in one single plant won. They can either be used to operate the facility or as high quality fuels or raw materials can be used for further conversions.

Die Beispiele erläutern die Erfindung.The examples illustrate the invention.

BeispieliExample i Hydrierende VerflüssigungHydrogenic liquefaction

Subbituminöse Kohle ' aus der Wyodak-Mine, Campbell County, Wyoming wird kontinuierlich unter den in Tabelle I aufgeführten Bedingungen und Ausbeuten verflüssigt.Subbituminous coal 'from the Wyodak Mine, Campbell County, Wyoming is continuously liquefied among those listed in Table I. conditions and yields.

Analvse der KohleAnalvse of the coal 6,46.4 Feuchtigkeit, Gew.-#Moisture, wt .- # Kurzanalvse. Gew.-% (trocken)Brief analysis. Wt -.% (Dry) 7,07.0 Ascheash 46,546.5 Flüchtige BestandteileVolatiles 46,546.5 Gebundener KohlenstoffBound carbon Elementaranalvse_t Gew.-^ (trocken)Elemental analysis _t wt .- ^ (dry) 67,867.8 Kohlenstoffcarbon 5,05.0 Wasserstoffhydrogen 0,80.8 Stickstoffnitrogen 0,80.8 Schwefelsulfur 7,07.0 Ascheash 18,618.6 Sauerstoff(als Differenz)Oxygen (as difference) 26,926.9 Heizwert (trocken)Calorific value (dry)

.10⁶J /kg.10 ⁶ J / kg

' ' Johanson, Edwin, Solvent Refining of Wyodak, Illinois 6, and Black Mesa Coals, EPRI RP389 (vol. 2), Electric Power Research Institute, Palo Alto, California, Februar 1976 . Die angegebenen Werte beziehen sich auf Run 177-114).'' Johanson, Edwin, Solvent Refining of Wyodak, Illinois 6, and Black Mesa Coals, EPRI RP389 (vol. 2), Electric Power Research Institute, Palo Alto, California, February 1976. The specified values refer to Run 177-114).

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Tabelle ITable I.

Versuch Nr. 22 13B Experiment No. 22 13B

VersuchsbedingungenTest conditions

Raumgeschwindigkeit der
5 Kohle kg trockene Kohle 509 509Space velocity of the
5 coal kg dry coal 509 509

Std. χ nrHour χ no

Gewichtsverhältnis von im Kreislauf geführtem Lösungsmittel zu KohleWeight ratio of circulating solvent to coal

Temperatur, CTemperature, C

Druck, bar (Beschickung :Pressure, bar (feed:

reiner H2 )pure H2)

ReaktorartReactor type

Ausbeuten, Gew.-^, bezogen auf feuchtigkeits~ und aschefreie Kohle Yields, wt .-%, based on moisture and ash-free coal

CO₂
COCO ₂
CO

Fraktion C₁- bis C,-'Kohlenwasserstoffe ' ^ό
Fraktion C.-Kohlenwasserstoffe bis Fraktion 177 - 343°C 177°C Fraktion 343 - 51O⁰CFraction C ₁ - to C, - 'Hydrocarbons' ^ό
Group C. hydrocarbons to fraction 177 - 343 ° C 177 ° C fraction 343 - 51O ⁰ C

Fraktion über 510⁰C "(Rückstand) feuchtigkeits- und aschefreie nichtumgesetzte KohleFraction above 510 ⁰ C "(residue) moisture- and ashless unreacted coal

H₂OH ₂ O

NH,NH,

3
H₂S3
H ₂ S

Summe (100+ umgesetzter Wasserstoff) Total (100+ converted hydrogen)

Eigenschaften der ProdukteProperties of the products

30 . Fraktion. ^-Kohlenwasserstoffe bis 177°C
Schwefelgehalt, Gew.-% 0,0930th Fraction. ^ -Hydrocarbons up to 177 ° C
Sulfur content, wt% 0.09

Stickstoffgehalt, Gew.-% 0,06Nitrogen content, wt% 0.06

Fraktion 177 bis 343°CFraction 177 to 343 ° C

Schwefelgehalt, Gew.-# 0,40Sulfur content, wt. # 0.40

³⁵ Stickstoffgehalt, Gew.-% 0,30 ³⁵ nitrogen content, wt% 0.30

22 22 449449 446446 176176 140140 vollständigCompletely vermischtemingled Strömungflow 8,258.25 5,845.84 o,61o, 61 1,771.77 9,109.10 5,705.70 8,238.23 8,288.28 11,5311.53 8,818.81 10,0110.01 13,0813.08 36,9936.99 34,9434.94 7,387.38 13,1913.19 10,6610.66 10,6610.66 0,240.24 o,13o, 13 0.500.50 0.470.47

809849/0775809849/0775

2822A87"¹ 2822A87 " ¹

Beispiel 2Example 2

Vergasung des Rückstandes der hydrierenden Verflüssigung Der Rückstand der hydrierenden Verflüssigung von Wyodak-Kohle ' wird in einem vergaser mit teilweiser oxidation vergast. Es werden folgende Ergebnisse erhalten: Wirkungsgrad (oberer Heizwert des Synthesegases als Bruchteil des oberen Heizwerts der Beschickung): 85 % Gasification of the residue from the hydrogenation liquefaction The residue from the hydrogenation liquefaction of Wyodak coal is gasified in a gasifier with partial oxidation. The following results are obtained: Efficiency (upper calorific value of the synthesis gas as a fraction of the upper calorific value of the feed): 85 %

Sauerstoffverbrauch: 0,270 Volumenteile O₂ pro Volumen-Oxygen consumption: 0.270 parts by volume O ₂ per volume

' ' ■ teil CO+H₂ '' ■ part CO + H ₂

Beispiel 3Example 3

Zusammenfassung von Verflüssigen. Vergasen und MethanolherstellungSummary of liquefy. Gasification and methanol production

Auf der Grundlage der vorstehenden Beispiele 1 und 2 sind folgende Ausbeuten für ihre Verbindung gemäß Figur 1 (Versuch Nr. 22 von Beispiel 1) vorgesehen, wobei die Ströme und 54 gleich O sind.On the basis of the above examples 1 and 2, the following yields for their compound according to FIG. 1 (experiment No. 22 of Example 1), where the currents and 54 are equal to zero.

Ausbeuten pro 1,05 x 10^ J unterer Heizwert der Kohle:Yields per 1.05 x 10 ^ J lower calorific value of coal:

Fraktion C^-Kohlenwasserstoffe 0,13 x 10* J (unterer Heiz- ^H bis 177⁰C wert)Fraction C ^ hydrocarbons 0.13 x 10 * J (lower heating ^H up to 177 ⁰ C value)

Fraktion 177 - 343⁰C 25 Fraktion 343 - 510⁰C MethanolFraction 177-343 ⁰ C 25 fraction 343-510 ⁰ C methanol

Gesamttotal

Benötigte Sauerstoffmenge:Required amount of oxygen:

Zum Vergleich beträgt die Ausbeute, wenn Methanol aus Kohle direkt durch teilweise Oxidation hergestellt werden soll, wobei die Beschickung als Aufschlämmung in Wasser erfolgt, etwa 0,58 bis 0,63 x 10* J als Methanol (unterer Heizwert) pro 1,05 x 10* J der als Beschickung verwendeten KohleFor comparison, if methanol is to be produced directly from coal by partial oxidation, the yield is where the charging takes place as a slurry in water, about 0.58 to 0.63 x 10 * J as methanol (lower calorific value) per 1.05 x 10 * J of coal used as feed

(2) Robin, Allen M., Hydrogen Production from Coal(2) Robin, Allen M., Hydrogen Production from Coal

Liquefaction Residue, EPRI AF-233 Final Report, ElectricLiquefaction Residue, EPRI AF-233 Final Report, Electric

Power Research Institute
L -IPower Research Institute
L -I

8098A9/07758098A9 / 0775

0,180.18 XX 10⁵ 10 ⁵ JJ ηη 0,160.16 XX 10⁵ 10 ⁵ JJ IlIl 0.370.37 XX 10⁵ 10 ⁵ JJ titi 0,840.84 XX 10⁵ 10 ⁵ JJ 0,0010.001 44th 2
m2
m

- 18 -- 18 -

(unterer Heizwert) und der Sauerstoffverbrauch ist mehr als zweimal so hoch.(lower calorific value) and the oxygen consumption is more than twice as high.

In beiden vorstehenden Fällen wurde der eigene Brennstoffbedarf der Anlage nicht berücksichtigt. Der Brennstoffbedarf der Anlagen ist in beiden Fällen etwa gleich.In both of the above cases, your own fuel requirement was of the system are not taken into account. The fuel requirement of attachments is roughly the same in both cases.

Der Fortschritt des erfindungsgemäßen Verfahrens in bezug auf den Wirkungsgrad der Anlage ist somit offensichtlich.The progress of the method according to the invention in relation to on the efficiency of the plant is thus obvious.

Beispiel 4 Zusatz von Kohle zum Rückstand Die folgenden Werte zeigen die Viskosität des Rückstands der Vakuumdestillation bei der verarbeitung von subbituminöser Kohle sowie eines Gemisches dieser Kohle mit dem Rückstand bei 316⁰C.Example 4 Addition of carbon to the residue, the following values of the viscosity of the residue of the vacuum distillation in the processing of sub-bituminous coal, and a mixture of these coal with the residue at 316 ⁰ C.

Rückstand der Vakuumdestillation: ο,04 Pa.s 30 % Kohle/ 70 % Rückstand: ι _{tΛ Pa}._s Residue from vacuum distillation: 0.04 Pa.s 30 % charcoal / 70 % residue: ι _{tΛ Pa} . _s

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Claims (8)

VOSSIUS · VOSSIUS · HILTL · IAUCHNER · HEUNEMANNVOSSIUS · VOSSIUS · HILTL · IAUCHNER · HEUNEMANN SIEBERTSTRASSE 4 ■ 8OOO MÖNCHEN 86 . PHONE: (OS9) 4-7 4-O75 CABLE: BENZOLPATENT MÖNCHEN -TELEX 5-29 4-53 VOPAT DSIEBERTSTRASSE 4 ■ 8OOO MÖNCHEN 86. PHONE: (OS9) 4-7 4-O75 CABLE: BENZOLPATENT MÖNCHEN -TELEX 5-29 4-53 VOPAT D . Mai 1978. May 1978 u.Z.: M 490 (Vo/Ra/kä)
Case: 5847-26EuZ: M 490 (Vo / Ra / kä)
Case: 5847-26E ELECTRIC POWER RESEARCH INSTITUTE, INC. Palo Alto, Kalifornien, V.St.A.ELECTRIC POWER RESEARCH INSTITUTE, INC. Palo Alto, California, V.St.A. " Verfahren zur Veredelung von Kohle ""Process for the refinement of coal" Priorität: 23. Mai 1977, V.St.A., Nr. 799 831 15Priority: May 23, 1977, V.St.A., No. 799 831 15th PatentansprücheClaims Verfahren zur Veredelung von Kohle, dadurch gekennzeichnet, daß manProcess for refining coal, thereby marked that one a.) Kohle in einer Hydrier-Verflüssigungszone unter scharfen Bedingungen zur Herstellung von Leichtölen mit Siedepunkt bis 343⁰C in hoher Ausbeute verflüssigt, wobei man eine gasförmige und eine flüssige Fraktion erhält,a.) Coal liquefied in a hydrogenation-liquefaction zone under severe conditions for the production of light oils with a boiling point of up to 343 ⁰ C in high yield, whereby a gaseous and a liquid fraction are obtained, b) die flüssige Fraktion in eine Trennzone überführt und sie in eine Leichtölfraktion, eine im Kreislauf zu führende Lösungsmittelfraktion, eine Schwerölfraktion und eine nennenswerte Menge Vakuumdestillationsrückstand auftrennt, wobei letzterer in so großer Menge anfällt, daß er bei der Vergasung mehr Gas liefert als der für den Hydrier-Verflüssiger benötigten Wasserstoffmenge entspricht,b) the liquid fraction is transferred to a separation zone and it is converted into a light oil fraction, one to be circulated Separates solvent fraction, a heavy oil fraction and a significant amount of vacuum distillation residue, the latter being obtained in such a large amount that it supplies more gas during gasification than that for the hydrogenation-liquefier corresponds to the required amount of hydrogen, c) den Vakuumdestillationsrückstand in einen Vergaser mit teilweiser Oxidation pumpt und in im wesentlichen aus Koh- lenmonoxid und Wasserstoff bestehendes Synthesegas umwandelt ,c) pumps the vacuum distillation residue into a gasifier with partial oxidation and essentially consists of carbon monoxide and hydrogen converts existing synthesis gas, d) das Verhältnis von Wasserstoff zu Kohlenmonoxid in dem gemäß c) erhaltenen Synthesegas in an sich bekannter Weise in Richtung auf einen größeren Wasserstoffanteil verschiebtd) the ratio of hydrogen to carbon monoxide in the synthesis gas obtained according to c) in a manner known per se shifts towards a larger proportion of hydrogen ^L 809849/0775 ^{J L} 809849/0775 ^J. ORIGINAL INSPECTEDORIGINAL INSPECTED und die sauren Gase entfernt,and removes the acid gases, e) einen wasserstoffreichen Anteil aus dem gemäß d) erhaltenen Synthesegas in den Hydrier-Verflüssiger zurückführt,e) recirculates a hydrogen-rich fraction from the synthesis gas obtained according to d) to the hydrogenation liquefier, f) den Rest des Synthesegases zur Herstellung von Methanol
oder Methan umsetzt undf) the remainder of the synthesis gas for the production of methanol
or methane converts and g) das gemäß b) erhaltene, im Kreislauf zu führende Lösungsmittel in die Hydrier-Verflüssigungszone zurückführt.g) recirculating the solvent obtained according to b) to the hydrogenation-liquefaction zone. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Ausbeute an Leichtölen etwa 15 bis 45 %, bezogen auf trockene, aschefreie Kohle, und die Menge des Vakuumdestillationsrückstandes etwa 40 bis 80 % der Kohle beträgt und daß Methanol in einer Menge von etwa 35 bis 80 % des gesamten Heizwertes der Treibstoffprodukte aus den überschüssigen Vergasungsprodukten erhalten wird.2. The method according to claim 1, characterized in that the yield of light oils is about 15 to 45 %, based on dry, ash-free coal, and the amount of vacuum distillation residue is about 40 to 80 % of the coal and that methanol in an amount of about 35 up to 80 % of the total calorific value of the fuel products is obtained from the excess gasification products. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man subbitomunöse Kohle einsetzt.3. The method according to claim 2, characterized in that subbitomous coal is used. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Vakuumdestillationsrückstand ai
siedende Schwerölfraktion enthält.4. The method according to claim 3, characterized in that the vacuum distillation residue ai
contains boiling heavy oil fraction. der Vakuumdestillationsrückstand auch die von 343 bis 510°Cthe vacuum distillation residue also that of 343 to 510 ° C 5. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man Kohlenmonoxid und Wasserstoff nur unvollständig zu Methanol umsetzt und nicht umgesetztes Kohlenmonoxid und Wasserstoff zur Erzeugung von elektrischer Energie verbrennt.5. The method according to claim 3, characterized in that carbon monoxide and hydrogen are only incompletely converted to methanol converts and burns unconverted carbon monoxide and hydrogen to generate electrical energy. 6. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die Menge der Beschickung des Vergasers durch Zufügen von Kohle vergrößert.6. The method according to claim 3, characterized in that the amount of charge of the gasifier by adding Coal enlarged. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Beschickung des Vergasers bis zu 30 Gewichtsprozent Kohle enthält.7. The method according to claim 6, characterized in that the charge of the gasifier is up to 30 percent by weight of coal contains. 809849/0775 '809849/0775 ' ^Γ _3- 2822Α87"^{1 Γ} _3- 2822Α87 " ¹ 1 1 8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Kohlenmonoxid und der Wasserstoff zu Methan umgesetzt werden.8. The method according to claim 1, characterized in that the carbon monoxide and hydrogen are converted to methane. 809849/0775809849/0775