DE2759185C2 - Method for cleaning the exhaust gases of a reprocessing plant for irradiated nuclear fuel and device for carrying out the method - Google Patents

Method for cleaning the exhaust gases of a reprocessing plant for irradiated nuclear fuel and device for carrying out the method

Info

Publication number
DE2759185C2
DE2759185C2 DE19772759185 DE2759185A DE2759185C2 DE 2759185 C2 DE2759185 C2 DE 2759185C2 DE 19772759185 DE19772759185 DE 19772759185 DE 2759185 A DE2759185 A DE 2759185A DE 2759185 C2 DE2759185 C2 DE 2759185C2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
exhaust gas
countercurrent
iodine
exhaust
liquid
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19772759185
Other languages
German (de)
Other versions
DE2759185A1 (en
Inventor
Edmund Dipl.-Chem.Dr. 7521 Dettenheim Henrich
Detlef Dipl.-Ing. 7500 Karlsruhe Leuchtmann
Walter Dipl.-Phys.Dr. 7520 Bruchsal Weinländer
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Forschungszentrum Karlsruhe GmbH
Original Assignee
Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH filed Critical Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH
Priority to DE19772759185 priority Critical patent/DE2759185C2/en
Priority to ES475229A priority patent/ES475229A1/en
Priority to BE192072A priority patent/BE872439A/en
Priority to FR7835439A priority patent/FR2413759A1/en
Priority to GB7850142A priority patent/GB2015374B/en
Publication of DE2759185A1 publication Critical patent/DE2759185A1/en
Application granted granted Critical
Publication of DE2759185C2 publication Critical patent/DE2759185C2/en
Expired legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/02—Treating gases
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/46—Removing components of defined structure
    • B01D53/54—Nitrogen compounds
    • B01D53/56—Nitrogen oxides
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/46—Removing components of defined structure
    • B01D53/68—Halogens or halogen compounds

Abstract

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein einfach und rasch durchfuehrbaresThe invention is based on the object of a simple and quick implementable

Description

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,-daß bei Veiumenuromverhältnissen oberhalb von etwa J50 nach der Gleichstromwäsche die Temperatur des Abgases auf jnter 00C eingestellt wird.2. The method according to claim 1, characterized in -that at Veiumenuromverhältnissen above about J50 to the DC wash, the temperature of the exhaust gas to jnter 0 0 C is set.

3 Einrichtung zum Durchführen des Verfahrens nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß in bezug auf die Strömungsrichtung der Waschflüssigkeit in einer Bodenkolonne einem Gleichstromteil (1) ein Gegenstromteil (4) nachgeordnet ist,3 device for performing the method according to claim 1 or 2, characterized in that
that with respect to the direction of flow of the washing liquid in a tray column a cocurrent part (1) is followed by a countercurrent part (4),

daß am Kopf (6) des Gegenstromteiles (4) unmittelbar vor dem Gasaustritt (J) Aerosolabscheider (8, 9) eingebaut sind, undthat aerosol separators (8, 9) are installed at the head (6) of the countercurrent part (4) immediately before the gas outlet (J), and

daß am Kopf (6) des Gegenstromteiles (4) eine Einrichtung (12) zum dosierten Einleiten der Waschflüssigkeit und zum Besprühen der Aerosolabscheider (8,9) vorgesehen ist..that at the head (6) of the countercurrent part (4) a device (12) for the metered introduction of the washing liquid and for spraying the aerosol separator (8,9) is provided ..

4. Einrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, 4. Device according to claim 3, characterized in that

daß der vertikale Abstand (v) der Gegenstromböden in Richtung zum Kopf (6) des Gegenstromteiles (4) zunimmt, undthat the vertical distance (v) of the countercurrent trays in the direction of the head (6) of the countercurrent part (4) increases, and

daß der Durchmesser (d) der Böden des Gegenstromteiles (4) konstant ist.that the diameter (d) of the bottoms of the countercurrent part (4) is constant.

5. Einrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, 5. Device according to claim 3, characterized in that

daß der vertikale Abstand (v) zwischen zwei Gegenstromböden (40,41) konstant ist, und
daß der Durchmesser (d) der Gegenstromböden in Richtung zum Kopf (6) des Gegenstromteiles (4) größer wird.that the vertical distance (v) between two countercurrent trays (40, 41) is constant, and
that the diameter (d) of the countercurrent trays in the direction of the head (6) of the countercurrent part (4) becomes larger.

6. Einrichtung nach einem der Ansprüche 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Abstand zwischen dem Gleichstromteil (1) und dem Gegenstromteil (4) so groß ist, daß der statische Druck der Flüssigkeit zwischen dem Austritt (16) aus dem Gegenstromteil (4) und dem Eintritt (17) in den Gleichstromteil (1) größer ist als der Druckverlust im Gleichstromteil (I)-6. Device according to one of claims 3 to 5, characterized in that the distance between the cocurrent part (1) and the countercurrent part (4) is so large that the static pressure of the liquid between the outlet (16) from the countercurrent part (4) and the inlet (17) into the cocurrent part (1) is greater than the pressure loss in the direct current part (I) -

Die Erfindung betrifft ein Verfahren nach dem Oberbegriff des Anspruches 1 und eine Einrichtung zum Durchführen des Verfahrens.The invention relates to a method according to the preamble of claim 1 and a device for performing the method.

Mit der wachsenden Zahl von Kernkraftwerken steigt die Bedeutung von Wiederaufarbeitungsanlagen als notwendige Voraussetzung für deren Betrieb. Dabei entstehen radioaktive Abfälle, deren unkontrolliertes Freisetzen auf jeden Fall verhindert und deren Volumen wegen der Kosten beim Konditionieren und Endlagern so weit als möglich reduziert werden muß. Das relativkleine Volumen der festen und flüssigen Abfälle wird nach Konditionierung in einem Endlager von der Biosphäre isoliert, das große Volumen der gasförmigen Abfälle nach gründlicher Dekontamination in die Atmosphäre geleitet, wenn am Aufpunkt des Abluftkanals die Strahlenexplosion unterhalb der festgesetzten Grenzwerte bleibtWith the growing number of nuclear power plants, the importance of reprocessing plants increases as necessary prerequisite for their operation. This creates radioactive waste, its uncontrolled Releases definitely prevented and their volume because of the costs of conditioning and final storage must be reduced as much as possible. The relatively small volume of solid and liquid waste will isolated from the biosphere after conditioning in a repository, the large volume of gaseous waste after thorough decontamination released into the atmosphere, if at the point of the exhaust air duct the radiation explosion remains below the specified limit values

Das Auflöser- und Scherenabgas besteht im wesentlichen aus einem inerten Transportgas, das mit wenigen Volumenpromille verschiedenartiger Spalt- und Aktivierungsprodukte beladen istThe dissolver and scissors exhaust gas consists essentially of an inert transport gas, which with a few Volume per mill of various types of cleavage and activation products is loaded

Dabei handelt es sich insbesondere um tritiierten Wasserdampf, Aerosole, Stickoxide, Jod, Rutheniumtetroxid und 14CO2.These are in particular tritiated water vapor, aerosols, nitrogen oxides, iodine, ruthenium tetroxide and 14 CO 2 .

Es ist sinnvoll, das für den Transport der Spaltgase verwendete Volumen des Trägergases möglichst klein zu halten, weil die Dekontamination eines kleineren Volumens mit geringerem Aufwand schneller und mit höherem Dekontaminationsfaktor erfolgen kann.It makes sense to keep the volume of the carrier gas used for the transport of the fission gases as small as possible to keep, because the decontamination of a smaller volume with less effort and with higher Decontamination factor can be done.

Beim mechanischen Zerkleinern der Brennelemente und beim Auflösen des oxidischen Kernbrennstoffes werden die Spaltprodukte in fliichtige, nichtflüchtige und partiell flüchtige Spezies überführt Flüchtige Spezies wie die Spaltedelgase gelangen in die Gasphase, nichtflüchtige Spezies in die Brennstofflösung und Lösungsrückstände. Das Spaltjod liegt nach der Auflösung bevorzugt in der partiell flüchtigen elementaren J2-Form vor und verteilt sich auf Gasphase und Brennstofflösung. Ohne besondere Vorkehrung würde das Jod deshalb über eine Vielzahl von Flüssigkeits- und Gasströmen der Wiederaufarbeitungsanlage verschleppt werden, so daß in allen mit der Biosphäre kommunizierenden Abgassystemen Rückhalteeinrichtungen für Spaltjod vorgesehen werden müßten.During the mechanical comminution of the fuel elements and during the dissolution of the oxidic nuclear fuel the fission products become volatile, non-volatile and partially volatile species transferred Volatile species such as the fission noble gases get into the gas phase, non-volatile species in the fuel solution and residual solution. The fission iodine lies after the dissolution preferably in the partially volatile elementary J2 form and is distributed over the gas phase and fuel solution. Therefore, without special precautions, the iodine would flow through a multitude of liquid and gas streams the reprocessing plant, so that in all communicating with the biosphere Exhaust systems would have to provide retention devices for fission iodine.

Geringe Teile des Spaltrutheniums werden als leichtzersetzliches Rutheniumoxid ebenfalls verschleppt und stören bei Interventionen in Form der unlöslichen und hochradioaktiven 106RuO2-Ablagerungen.Small parts of the fission ruthenium are also carried over as easily decomposable ruthenium oxide and interfere with interventions in the form of the insoluble and highly radioactive 106 RuO2 deposits.

Ein Verfaren der eingangs genannten Art ist aus der DE-OS 25 29 362 bekannt.
Dabei durchläuft aber das Abgas zunächst einen Kon-A method of the aforementioned type is known from DE-OS 25 29 362.
In doing so, however, the exhaust gas first passes through a con

eo densator und anschließend einen Stickoxidwäscher. Diese Verfahrensführung hat eine unzureichende Dekontamination des Abgases von Stickoxiden, Jod un RuO* zur Folge und kann z. B. im Kondensator zum Auskristallisieren des Jods führen.eo capacitor and then a nitrogen oxide scrubber. This procedure results in inadequate decontamination the exhaust gas of nitrogen oxides, iodine and RuO * result and can z. B. in the capacitor for Lead to crystallization of the iodine.

In der auf einer älteren Anmeldung beruhenden DE-OS 27 11 368 ist ein Verfahren beschrieben, hei dem zum Zurückhalten von flüchtigen radioaktiven Substanzen, die bei der Aufarbeitung von KernbrennstoffenIn DE-OS 27 11 368 based on an earlier application, a method is described, he the for the retention of volatile radioactive substances that occur during the reprocessing of nuclear fuel

anfallen, Luft als Trägergas eingesetzt und eine Gegenstromwäsche durchgeführt wird. Durch unzureichend vorgekühltes Gas oder die Rekombinationswärme können im Gaseintrittsteil des Wäschers Joddesorptionsbedingungen, im oberen Teil des Wäschers Jodabsorptionsbedingungen auftreten,, die zur Akkumulation des Jods und damit zur Betriebssstörung führen.incurred, air used as a carrier gas and a countercurrent scrubbing is carried out. Due to insufficiently pre-cooled gas or the recombination heat iodine desorption conditions in the gas inlet part of the scrubber, iodine absorption conditions in the upper part of the scrubber occur, which lead to the accumulation of iodine and thus to malfunction.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, neben Stickoxiden Jod und Rutheniurntetroxid insbesondere aus kleinen Abgastr.engen weitgehend abzutrennen und eine Einrichtung zum Durchführen des Verfahrens zu entwickeln.The invention is based on the object, in addition to nitrogen oxides, in particular iodine and ruthenium tetroxide largely separated from small exhaust ducts and a device for carrying out the process to develop.

Diese Aufgabe wird ei Hndungsgemäß durch das im kennzeichnenden Teil des Anspruches 1 angegebene Verfahren und durch die im kennzeichnenden Teil des Anspruches 3 beschriebene Einrichtung zum Durchführen des Verfahrens gelöstThis task is carried out according to the im characterizing part of claim 1 specified method and by the in the characterizing part of the Claim 3 described device for performing the method solved

Die mit der Erfindung erzielten Vorteile bestehen insbesondere darin, daß bereits durch die Stickoxidwäsche ein praktisch jod- und rutheniumtetroxidfreies Abgas erzeugt wird, daß die Weiterbehandlung des Jods nicht mehr im Abgasstrom erfolgen muß, sondern in einem von diesem getrennten Nebenstrom, daß deshalb Jm Abgasstrom eine Verringerung der Zahl der erforderlichen Apparate erreicht wird, und daß bei den möglichen niedrigen Arbeitstemperaturen gearbeitet werden kann und eine Verbesserung der Stickoxidentfernung möglich istThe advantages achieved by the invention are in particular that already through the nitrogen oxide scrubbing a practically iodine and ruthenium tetroxide-free exhaust gas is generated that the further treatment of the iodine does not must take place more in the exhaust gas flow, but in one from this separate bypass flow that therefore Jm exhaust gas flow a reduction in the number of required Apparatus is achieved, and that are operated at the possible low working temperatures and an improvement in nitrogen oxide removal is possible

Diese Vorteile treten mit zunehmender Herabsetzung des Transportgasstromes stärker hervor. Im Extremfall ist es möglich, mit dem vorgeschlagenen Verfahren, ausgenommen Spaltedelgase, eine ausreichende Abtrennung aller anderen im Auflöserabgas auftretenden Schadstoffe zu erreichen.These advantages become more apparent as the transport gas flow is reduced. In the extreme it is possible with the proposed method, with the exception of fission noble gases, a sufficient separation of all other pollutants occurring in the dissolver exhaust gas.

Nachstehend wird ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens anhand von Einrichtungen für dessen Durchführung beschrieben. Diese Einrichtungen sind in der Zeichnung dargestellt und werden im folgenden auch näher erläutert Es zeigtAn exemplary embodiment of the method according to the invention is described below with the aid of devices described for its implementation. These facilities are shown in the drawing and are in the The following also explained in more detail It shows

F i g. 1 ein schematisches Schnittbild einer Bodenkolonne, F i g. 1 a schematic sectional view of a tray column,

F i g. 2 ein schematisches Schnittbild einer Bodenkolonne mit zum Kolonnenkopf zunehmenden Bodenabstand, F i g. 2 is a schematic sectional view of a tray column with increasing bottom clearance to the top of the column,

F i g. 3 ein schematisches Schnittbild einer Bodenkolonne mit zum Kolonnenkopf zunehmendem Bodendurchmesser, F i g. 3 a schematic sectional view of a tray column with a tray diameter increasing towards the top of the column,

F i g. 4 das Temperaturprofil in der Kolonne.F i g. 4 the temperature profile in the column.

Eine Bodenkolonne ist in F i g. 1 als schematisches Schnittbild dargestellt und besteht aus einem unteren Gleichstromteil 1 und einen, oberen Gegenstromteil 4. Gleichstrotnteil 1 und Gegenstromteil 4 der Bodenkolonne haben 2ine gemeinsame vertikale Achse 5. im Kopf 6 des Gegenstromteiles 4 sind unmittelbar vor dem Gasaustritt 7 Aerosolabscheider 8,9 zum Grob-und Feinabscheiden eingeoaut. Der Aerosolabscheider 9 ist ringförmig ausgebildet, koaxial zu der vertikalen Achse 5 angeordnet und an seiner Unterseite verschlossen. Über eine Rohrleitung 10 und eine Kühleinrichtung 11 wird bis zu 4 η Salpetersäure, die aus hochradioaktivem Abfall zurückgewonnen ist, zugeführt und über eine Düsenanordnung 12 ganz oder teilweise auf die Außenseite des Aerosolabscheiders 9 gesprüht. Der Innenraum 13 des Aerosolabscheiders 9 ist über einen Siphon 14 mit dem Waschflüssigkeitseintritt 15 des obersten Bodens des Gegenstromteiles 4 verbunden. Zwischen den Waschflüssigkeitsausgang 16 des untersten Bodens des Gegenstromteiles 4 unJ» den Waschflüssigkeitseingang 17 am oberen Ende 2 des GleichstromteHes 1 ist ein Ausgleichsbehälter 18 geschaltet Am unteren Ende 19 des Gleichstromteiles 1 ist ein Kolonnensumpf 20 angeschlossen, aus dem über eine Leitung 21 spaltjodhaltige rekombinierte Salpetersäure abgeführt wird. Am oberen Ende 2 des Gleichstromteiles 1 ist eine erste Rohrleitung 22 zum Einleiten des Abgases und unterhalb des untersten Gleichstrombodens am unteren Ende 19 des Gleichstromteiles t eine zweite Rohrleitung 23 zum Abführen des Abgases abgeschlossen, die mit dem Gaseintritt 24 am unteren Ende 3 des Gegenstromteiles 4 verbunden ist Jeder Boden der Bodenkolonne ist mit einer Kühleinrichtung 25 zum Abführen der Reaktionswärme ausgerüstetA tray column is shown in FIG. 1 shown as a schematic sectional view and consists of a lower cocurrent part 1 and an upper countercurrent part 4.Cocurrent part 1 and countercurrent part 4 of the tray column 2 have a common vertical axis 5 Coarse and fine particles are moistened. The aerosol separator 9 is ring-shaped, arranged coaxially to the vertical axis 5 and closed on its underside. Up to 4 η nitric acid, which has been recovered from highly radioactive waste, is fed in via a pipe 10 and a cooling device 11 and sprayed entirely or partially onto the outside of the aerosol separator 9 via a nozzle arrangement 12. The interior 13 of the aerosol separator 9 is connected via a siphon 14 to the washing liquid inlet 15 of the uppermost base of the countercurrent part 4. Between the washing liquid output 16 of the lowermost tray of the countercurrent part 4 un J "the washing liquid inlet 17 at the upper end 2 of the GleichstromteHes 1 is a reservoir connected 18 at the lower end 19 of the DC power part 1 is connected to a bottom of the column 20, from the spaltjodhaltige via a line 21 recombined nitric acid is discharged. At the upper end 2 of the cocurrent part 1 is a first pipe 22 for introducing the exhaust gas and below the lowermost cocurrent bottom at the lower end 19 of the cocurrent part t a second pipe 23 for discharging the exhaust gas, which connects to the gas inlet 24 at the lower end 3 of the countercurrent part 4 Each tray of the tray column is equipped with a cooling device 25 for removing the heat of reaction

Bei einer in F i g. 2 dargestellten abgewandelten Einrichtung zum Durchführen des Verfahrens ist der Durchmesser c/und die Bauhöhe Λ aller Böden 30 gleich groß; der vertikale Abstand ν zwischen den Böden des Gegenstromteiles 4 nimmt in Richtung zum Kopf 6 des Gegenstromteiles 4 zu.In the case of one shown in FIG. 2 shown modified device for performing the method, the diameter c / and the overall height Λ of all floors 30 is the same; the vertical distance ν between the bases of the countercurrent part 4 increases in the direction of the head 6 of the countercurrent part 4.

Eine andere Ausführungsform der Einrichtung zeigt F i g. 3. Diese ist mit Absorptionsböden 4% 41 ausgerüstet, deren Durchmesser d in Richtung zum Kopf des Gegenstromteiles 4 größer wird und deren Bauhöhe h und gegenseitiger vertikaler Abstand ν gleich bleibt Diese Anordnung erleichtert das Anwenden einer Fernbedienungseinrichtung beim Herausziehen der Böden 40, 41 in eine Interventionszone am Kopf 6 des Gegenstromteiles 4 zur Inspektion, zur Reparatur oder zum Austausch.Another embodiment of the device is shown in FIG. 3. This is equipped with absorption trays 4% 41, the diameter d of which increases in the direction of the head of the countercurrent part 4 and whose overall height h and mutual vertical distance ν remain the same Intervention zone at the head 6 of the countercurrent part 4 for inspection, repair or replacement.

Unter Verwendung der oben beschriebenen Einrichtung läuft das Verfahren wie folgt ab:Using the facility described above, the procedure is as follows:

Das Trägergas mit dem Auflöser- und/oder Scherenabgas der Wiederaufarbeitungsanlage für bestrahlte Kernbrenn- und/oder Brutstoffe wird über die erste Rohrleitung 22 am oberen Ende 2 in den Gleichstromteil 1 eingeleitet, die den unteren Teil der Rekombinationskolonne bildet Die Temperatur des eingeleiteten Abgases wird schrittweise von 10 bis 500C heruntergekühlt auf +10 bis -2O0C am Gasausgang 23 des Gleichstromteiles 1. Dieser Temperaturverlauf ist in Fig.4 Kurve Ή) dargestellt, die für eine Absorptionskolonne entsprechend F i g. 1 mit Böden gleichen Durchmessers und mit im Gegenstromteil 4 zu dessen Kopf 6 zunehmendem Abstand ν zwischen den Böden gilt Im Gleichstromteil 1 wird der überwiegende Teil de; Stickoxide rekombiniert und die Reaktionswärme über eine Kühleinrichtung 25 abgeführt. Bei einer Jodkonzentration im Abgas größer als die dem Sättigungsdampfdruck entsprechende Jodkonzentration wird bereits hier ein Teil des radioaktiven Jods auskondensiert. Das kann beim Auftreten von Konzentrationsspitzen kurzfristig toleriert werden. Im Zeitmittei ist aber das Jod in gelöster Form mit der Waschflüssigkeit zu transportieren.The carrier gas with the dissolver and / or scissors exhaust gas from the reprocessing plant for irradiated nuclear fuel and / or breeding material is introduced via the first pipe 22 at the upper end 2 into the direct current section 1, which forms the lower part of the recombination column. The temperature of the introduced exhaust gas is gradually increased cooled down from 10 to 50 0 C to +10 to -2O 0 C at the gas outlet 23 of the direct current part 1. This temperature profile is shown in Fig.4 curve Ή), which for an absorption column according to F i g. 1 with trays of the same diameter and with the distance ν between the trays increasing in the countercurrent part 4 to its head 6, in the cocurrent part 1 the predominant part is de; Nitrogen oxides are recombined and the heat of reaction is dissipated via a cooling device 25. If the iodine concentration in the exhaust gas is greater than the iodine concentration corresponding to the saturation vapor pressure, some of the radioactive iodine is already condensed out here. This can be tolerated for a short time when concentration peaks occur. In the middle of the time, however, the iodine has to be transported in dissolved form with the washing liquid.

Die Absorption des Jods und damit die Joddekontamination des Abgases erfolgt im wesentlichen im oberen Teil der Bodenkolonne, also im Gegenstromteil 4. Zu diesem Zweck wird das den Gleichstromteil 1 am Gasausgang 23 verlassende Abgas dem Gaseintritt 24 am unteren Ende 3 des G^genstromteiies 4 zugeführt.The absorption of iodine and thus the iodine decontamination of the exhaust gas takes place essentially in the upper part of the tray column, that is, in the countercurrent part 4 For this purpose, the exhaust gas leaving the direct current part 1 at the gas outlet 23 is the gas inlet 24 at the the lower end 3 of the counterflow part 4 is supplied.

Während der Gegenstromwäsche wird das Volumenstromverhältnis von Abgas zu Waschflüssigkeit kleiner als der Jodverteilungskoeffizient der molaren Konzentration von Waschflüssigkeit zu Abgas eingestellt, d. h., daß das Jod in der Waschflüssigkeit gelöst abgeführt wird.During the countercurrent scrubbing, the volume flow ratio of exhaust gas to scrubbing liquid is increased smaller than the iodine distribution coefficient of the molar Concentration of scrubbing liquid to exhaust gas adjusted, d. that is, the iodine is dissolved in the washing liquid is discharged.

Um das Auskondensieren von Jod im Gegenstromteil 4 zu verhindern, wird die Temperatur des Abgases inIn order to prevent iodine from condensing out in the countercurrent part 4, the temperature of the exhaust gas in

diesem Teil der Bodenkolonne und insbesondere im Bereich des Gaseintritts 24 immer bis um einige Grad oberhalb der durch die noch vorhandene Jodkonzentration gegebene Kondensationstemperatur am Austritt des Abgases aus dem Gleichstromteil 1 gehalten. Diesen s Temperaturverlauf zeigt beispielsweise die Kurve Sl der F i g. 4.this part of the tray column and in particular in the area of the gas inlet 24 always up to a few degrees above that due to the iodine concentration that is still present given condensation temperature at the outlet of the exhaust gas from the direct current part 1 held. This s The temperature curve is shown, for example, by curve S1 in FIG. 4th

Die Waschflüssigkeit durchläuft infolge der Schwerkraft zuerst den Gegenstromtcil 4 und danach den Gleichstromteil 1 der Bodenkolonne. Verdünnte SaI-petersäure als Waschflüssigkeit wird nur am Kopf 6 des Gegenstromteils 4 über die Rohrleitung 10 eingespeist, um das Volumenstromverhältnis von Abgas zu Waschflüssigkeit in der oben erläuterten Weise einzustellen.As a result of gravity, the washing liquid first passes through the countercurrent flow part 4 and then the Direct current part 1 of the tray column. Dilute salt-pitric acid as washing liquid is only applied to the head 6 of the Countercurrent part 4 fed via the pipeline 10 in order to adjust the volume flow ratio of exhaust gas to scrubbing liquid in the manner explained above.

Bei sehr großen Volumenstromverhältnissen können Temperaturen unter 00C erforderlich werden. In diesem Fall hat es sich als vorteilhaft erwiesen, zum Vermeiden des Ausfrierens von Wasser Salpetersäure entsprechender Konzentration zur Absorption der Stickoxide und als Kühlmittel einzusetzen.In the case of very large volume flow ratios, temperatures below 0 ° C. may be necessary. In this case, it has proven to be advantageous to use nitric acid in an appropriate concentration to absorb the nitrogen oxides and as a coolant in order to prevent water from freezing out.

Die für die Jod- und Rutheniumtetroxidrückhaltung günstige niedrige Betriebstemperatur verbessert gleichzeitig die Stickoxiddekontamination des Gases, weil in diesem Temperaturbereich sowohl die NO-Oxidation wegen des negativen Temperaturkoeffizienten der Reaktion schneller verläuft als auch die Stickoxidabsorption verbessert wird.The low operating temperature, which is favorable for the retention of iodine and ruthenium tetroxide, is improved at the same time the nitrogen oxide decontamination of the gas, because in this temperature range both the NO oxidation due to the negative temperature coefficient the reaction is faster and the nitric oxide absorption is improved.

Bei einer ausgeführten Absorptionskolonne mit 20 Böden von 100 mm Durchmesser hat im Gegenstromteil 4 in Richtung zum Kolonnenkopf 6 zunehmenden Zwischenbodenvolumina und einer Gesamthöhe von 4 m kann zum Beispiel unter folgenden Betriebsbedingungen gearbeitet werden: Beaufschlagung des über die erste Rohrleitung 22 in den Gleichstromteil 1 eingeleiteten Abgases mit 50 l/h NO und O2 und 100 l/h N2, jeweils gemessen bei Normalbedingungen. Bei einem Gesamttransportgasfluß von 112 l/h, davon 100 l/h N2 und ca. 12 l/h Oj-Überschuß, jeweils gemessen bei Normalbedingungen, ergibt sich eine mittlere Verweilzeit in der Kolonne für das Abgas von etwa 103 Sekunden, für die Waschflüssigkeit von 1 bis 2 Stunden und ein Volumenstromverhältnis von Abgas zu Waschflüssigkeit von etwa 120. Der Druckverlust beträgt dabei pro Boden 5 mbarund in der Kolonne insgesamt 100 mbar.In an absorption column designed with 20 trays of 100 mm diameter, the countercurrent part 4 in the direction of the column top 6 has increasing intermediate tray volumes and a total height of 4 m with 50 l / h NO and O 2 and 100 l / h N 2 , each measured under normal conditions. With a total transport gas flow of 112 l / h, of which 100 l / h N 2 and about 12 l / h Oj excess, each measured under normal conditions, there is an average residence time in the column for the exhaust gas of about 10 3 seconds for the scrubbing liquid from 1 to 2 hours and a volume flow ratio of exhaust gas to scrubbing liquid of about 120. The pressure loss per tray is 5 mbar and in the column a total of 100 mbar.

Die unter diesen Bedingugen erreichten NO1-Dekontaminationsfaktoren sind bei einer Temperatur der Waschflüssigkeit von 5°C größer 200 und bei einer Temperatur der Waschflüssigkeit von 300C größer 100. Bei einem NOx und HNO2-Gehalt der rekombinierten Säure von gleich oder größer als 0,1 η liegt ein echter Rekombinationsgrad von 90 bis 96% vor.The NO reached under these Bedingugen 1 -Dekontaminationsfaktoren are at a temperature of the washing liquid of 5 ° C greater than 200 and greater than 100. x at a temperature of the washing liquid of 30 0 C In one NO and HNO 2 content of the recombined acid equal to or greater a real degree of recombination of 90 to 96% is present as 0.1 η.

Durch Rezyklieren der rekombinierten Säure vor die NUx-Wasche laßt sich der N'GrDekontaminationsfaktor zum NOi-Rekombinationsgrad machen. Die Einpassung der Rekombination in unterschiedliche Fließschemata kann durch Einspeisung von 0 bis ca. 3 η Salpetersäure in die Kolonne erfolgen.By recycling the recombined acid before the NU x wash, the N'Gr decontamination factor can be made the NOi recombination level. The recombination can be fitted into different flow schemes by feeding from 0 to approx. 3 η nitric acid into the column.

Bei einer Beaufschlagung des über die erste Rohrleitung 22 in den Gleichstromteil 1 eingeleiteten Abgases mit ca. ΙΟ"4 mol/h Jod und Rutheniumtetroxid, sind die unter den angegebenen Betriebsbedingungen bei 5° C erreichen Dekontaminationsfaktoren für elementares Jod ca. ΙΟ3 und für RuO4 größer 102.When a load of the introduced into the DC power part 1 via the first conduit 22 the exhaust gas with about ΙΟ "4 mol / h iodine and ruthenium tetroxide, are under the specified operating conditions at 5 ° C achieve decontamination factors for elemental iodine about ΙΟ 3 and RuO 4 greater than 10 2 .

Hierzu 2 Blatt ZeichnungenFor this purpose 2 sheets of drawings

Claims (1)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zum Reinigen-der Abgase einer Wiederaufbereitungsanlage für bestrahlte Kernbrennstoffe von Aerosolen, Stickoxiden, Jod, Rutheniumtetroxid und tritiiertem Wasserdampf durch Aerosolabscheidung, Stickoxid-Rekombination und Jodabsorption, wobei das Abgas im Gegenstrom zu als Waschflüssigkeit verwendeter Salpetersäure geführtwird, dadurch gekennzeichnet, daß1. Method of cleaning-the exhaust of a Reprocessing plant for irradiated nuclear fuel from aerosols, nitrogen oxides, iodine, ruthenium tetroxide and tritiated water vapor through aerosol deposition, nitric oxide recombination and Iodine absorption, with the exhaust gas being fed in countercurrent to nitric acid used as scrubbing liquid, characterized in that a) das Abgas zuerst im Gleichstrom und danach im Gegenstrom mit Salpetersäure einer Konzentration von bis zu 8 mol/l als Waschflüssigkeit gewaschen wird,a) the exhaust gas first in cocurrent and then in countercurrent with nitric acid of one concentration up to 8 mol / l is washed as washing liquid, b) die Waschflüssigkeit zunächst im Gegenstrom und anschließend im Gleichstrom zum Abgas geführt wird,b) the scrubbing liquid initially in countercurrent and then in cocurrent to the exhaust gas to be led, c) der Abgasstrom, der Waschflüssigkeitsstrom und -die Temperaturen während der Waschzeit entsprechend einem zumindest im Zeitmittel kondensationsfreien Jodtransport eingestellt werden,c) the exhaust gas flow, the scrubbing liquid flow and the temperatures during the washing time according to at least one time average condensation-free iodine transport can be set, d) während der Gleichstromwäsche die Rekombinationswärme abgeführt wird,d) the recombination heat is dissipated during direct current washing, e) während der Gegenstromwäsche das Volumenstromverhältnis van Abgas zu Waschflüssigkeit kleiner als der Jodverteilungskoeffizient der molaren Konzentration von Waschflüssigkeit zu Abgas eingestellt wirde) is adjusted during the countercurrent wash, the volume flow ratio van exhaust gas washing liquid is less than the Jodverteilungskoeffizient the molar concentration of washing liquid to the exhaust
DE19772759185 1977-12-31 1977-12-31 Method for cleaning the exhaust gases of a reprocessing plant for irradiated nuclear fuel and device for carrying out the method Expired DE2759185C2 (en)

Priority Applications (5)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19772759185 DE2759185C2 (en) 1977-12-31 1977-12-31 Method for cleaning the exhaust gases of a reprocessing plant for irradiated nuclear fuel and device for carrying out the method
ES475229A ES475229A1 (en) 1977-12-31 1978-11-20 Decontaminating nuclear reprocessing waste gas
BE192072A BE872439A (en) 1977-12-31 1978-11-30 PROCESS FOR DECONTAMINING WASTE GAS AND INSTALLATION FOR IMPLEMENTING THIS PROCESS
FR7835439A FR2413759A1 (en) 1977-12-31 1978-12-15 PROCEDURE FOR DECONTAMINING THE WASTE GASES FROM A PLANT FOR THE TREATMENT OF FERTILE MATERIALS AND / OR IRRADIED NUCLEAR FUEL AND INSTALLATION FOR IMPLEMENTING THIS PROCESS
GB7850142A GB2015374B (en) 1977-12-31 1978-12-28 Decontaminating nuclear reprocessing waste gas

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19772759185 DE2759185C2 (en) 1977-12-31 1977-12-31 Method for cleaning the exhaust gases of a reprocessing plant for irradiated nuclear fuel and device for carrying out the method

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE2759185A1 DE2759185A1 (en) 1979-07-05
DE2759185C2 true DE2759185C2 (en) 1983-11-10

Family

ID=6027884

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19772759185 Expired DE2759185C2 (en) 1977-12-31 1977-12-31 Method for cleaning the exhaust gases of a reprocessing plant for irradiated nuclear fuel and device for carrying out the method

Country Status (5)

Country Link
BE (1) BE872439A (en)
DE (1) DE2759185C2 (en)
ES (1) ES475229A1 (en)
FR (1) FR2413759A1 (en)
GB (1) GB2015374B (en)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2800120C2 (en) * 1978-01-03 1983-10-20 Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe Process for cleaning the exhaust gases of a reprocessing plant for irradiated nuclear fuel

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3752876A (en) * 1971-08-26 1973-08-14 Atomic Energy Commission Removal of organic and inorganic iodine from a gaseous atmosphere
JPS565960B2 (en) * 1972-12-27 1981-02-07
FR2277415A1 (en) * 1974-07-03 1976-01-30 Commissariat Energie Atomique PROCESS FOR THE EXTRACTION, TRAPPING AND STORAGE OF RADIOACTIVE IODINE CONTAINED IN IRRADIED NUCLEAR FUELS
DE2711368A1 (en) * 1977-03-16 1978-09-21 Hoechst Ag PROCEDURE FOR CONTAINING VOLATILE RADIOACTIVE SUBSTANCES ARISING FROM THE PROCESSING OF NUCLEAR FUEL

Also Published As

Publication number Publication date
GB2015374A (en) 1979-09-12
GB2015374B (en) 1982-03-17
ES475229A1 (en) 1979-04-01
BE872439A (en) 1979-03-16
DE2759185A1 (en) 1979-07-05
FR2413759B1 (en) 1982-10-22
FR2413759A1 (en) 1979-07-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0309742B1 (en) Process for removal of nitrogen oxides from a flue gas stream
DE2609299C2 (en) Device for solidifying aqueous, radioactive waste solutions in a glass or ceramic-like block
DE2649180A1 (en) CLEANING DEVICE FOR CLEANING A GAS CONTAINING LOSS COMPOUNDS
EP0820802A2 (en) Multi-washer and process for complete cleaning of gases
DE2855174A1 (en) METHOD AND DEVICE FOR RETURNING THE CARRIER GAS IN GAS CHROMATOGRAPHIC SYSTEMS
DE1934479A1 (en) Method and device for extracting a gas from a gas mixture
WO1986004519A1 (en) Purification plant and process for removing pollution from hot gases
DE3703706C2 (en) Method and arrangement for cleaning a contaminated hot gas stream
DE2847862C3 (en) Cooling device for cooling the atmosphere in the primary protection container of a nuclear reactor
DE2916095A1 (en) SOLVENT RECOVERY PLANT
DE2357363A1 (en) HELIUM, PROCESS FOR ITS MANUFACTURING AND USE AS A COOLANT FOR HIGH TEMPERATURE NUCLEAR REACTORS
DE2759185C2 (en) Method for cleaning the exhaust gases of a reprocessing plant for irradiated nuclear fuel and device for carrying out the method
DE3123683A1 (en) METHOD FOR DELETING COOKS AND WASHING THE GASES THEREOF
EP0227008A2 (en) Method of and device for operating a milling plant
DE3329823A1 (en) Purification plant and process for removing pollutants from hot gases
EP0456797B1 (en) Process for treating gases
EP0274037A1 (en) Process and device for the separation of particles
DE3520166C2 (en)
DE2800120C2 (en) Process for cleaning the exhaust gases of a reprocessing plant for irradiated nuclear fuel
DE2818473C2 (en) Method and device for removing nitrous gases from exhaust air and exhaust gases
DE2844608C2 (en)
DE2058108A1 (en) Separating nitrogen oxides from off-gases - by absorption in soln
DE3920702A1 (en) METHOD AND DEVICE FOR THE SEPARATION OF METALLIC MERCURY FROM GAS CAUGHTED BY GASIFICATION OR COMBUSTION OF CARBON
DE4018488C1 (en) Removing dust and hazardous materials from waste gases - by sepg. dust in dry multi-cyclone stage, and wet electrostatic precipitator stage
EP0839567A1 (en) Process and apparatus for separating very fine oxide particles

Legal Events

Date Code Title Description
OAP Request for examination filed
OD Request for examination
D2 Grant after examination
8364 No opposition during term of opposition
8339 Ceased/non-payment of the annual fee