DE2728171C3 - Verfahren zur Gewinnung von Wasserstoff und Sauerstoff aus Wasser - Google Patents
Verfahren zur Gewinnung von Wasserstoff und Sauerstoff aus WasserInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Gewinnung von Wasserstoff und Sauerstoff aus Wasser,
bei dem einer galvanischen Zelle Wasser und Schwefeldioxid zugeführt und Wasserstoff und Schwefelsäure
entnommen werden, wobei Wasserstoffionen elektrochemisch durch anodische Oxidation des zugeführten
Schwefeldioxids unter Zersetzung des Wassers und Bildung von Schwefelsäure im Anolyten freigesetzt
werden und Wasserstoffgas elektrolytisch aus Wasserstoffionen an der Kathode erzeugt wird und wobei dem
Anodenraum der galvanischen Zelle, der durch eine Membran von dem Kathodenraum abgetrennt ist,
Elektrolytlösung zur Verdampfung von Wasser entnommen und nach erfolgter Verdampfung das dabei
gebildete Anhydrid der Schwefelsäure unter Bildung von Sauerstoff und Schwefeldioxidgas durch Erhitzen
zersetzt wird.
Wasserstoff wird als Sekundärenergieträger und als chemischer Grundstoff in vielfacher Weise eingesetzt.
Besondere Bedeutung kommt dabei der Gewinnung von Wasserstoff aus Wasser unter Einsatz von Wärmeenergie
zu, wobei die Wärmeenergie beispielsweise von einem Kernreaktor geliefert sein kann.
Aus der US-PS 38 88 750 ist ein Verfahren der eingangs bezeichneten Art, das auch als Schwefelsäure-Hybrid-Prozeß
bezeichnet wird, bekannt. Unter der Voraussetzung, daß der elektrochemische Schritt dieses
Verfahrens mit einer Zellspannung von einigen Zehntel Volt durchgeführt ist, wäre das bekannte Verfahren in
wirtschaftlicher Weise durchführbar. Nach der in der ίο vorgenannten Patentschrift gegebenen Beschreibung
bleibt jedoch für die Durchführung dieses bekannten Verfahrens offen, aus welchen Materialien die Elektroden
bestehen sollen, bzw. welche Maßnahmen zu ergreifen sind, um den Verbrauch an elektrischer
Energie möglichst gering zu halten. Zwar werden in einem Bericht von C. J. Warde und L E. Brecher:
»High-Efficiency Cell for Hydrogen Production« submitted for Publication to the »International Journal
of Hydrogen Energy« für die Durchführung des
•?o elektrochemischen Schrittes des bekannten Schwefelsäure-Hybrid-Prozesses
Elektroden angegeben, die aus Platinnetz bestehen, auf das Platin durch Elektro-Deposition
am Anfang eines jeden Experimentes aufgetragen wurde. Derartige Elektroden sind jedoch für eine
großtechnische Realisierung des Schwefelsäure-Hybrid-Prozesses nicht einsetzbar, da die Verwendung von
Platin in der vorgesehen oder auch in einer anderen Form aus wirtschaftlichen Gründen nicht tragbar ist.
Es ist Aufgabe der Erfindung, ausgehend von dem bekannten Verfahren, ein Verfahren zur Gewinnung von Wasserstoff und Sauerstoff aus Wasser zu schaffen, bei dem der elektrochemische Schritt und somit das gesamte Verfahren in wirtschaftlicher Weise auch bei großtechnischer Anwendung des Verfahrens durchführbar ist.
Es ist Aufgabe der Erfindung, ausgehend von dem bekannten Verfahren, ein Verfahren zur Gewinnung von Wasserstoff und Sauerstoff aus Wasser zu schaffen, bei dem der elektrochemische Schritt und somit das gesamte Verfahren in wirtschaftlicher Weise auch bei großtechnischer Anwendung des Verfahrens durchführbar ist.
Die der Erfindung zugrunde liegende Aul'gabe wird bei dem Verfahren der eingangs bezeichneten Art
gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß das Schwefeldioxid an einer aus Kohle und/oder Graphit bestehenden
Anode unter Anwesenheit sehr kleiner Mengen an Jodwasserstoff im Anolyten dem im Anodenraum
befindlichen Elektrolyten, oxidiert wird und daß der in dem dem Anodenraum entnommenen Teil des Elektrolyten
befindliche Jodwasserstoff zusammen mit Wasser
t5 abgedampft wird, worauf das abgedampfte Wasser
zusammen mit dem abgedampften Jodwasserstoff dem Anodenraum wieder zugeführt wird.
Die Verwendung von Jodwasserstoff als homogener Katalysator für die anodische Oxidation des Schwefeiso
dioxids ist zwar für hohe Konzentration an Jodwasserstoff im Anolyten, beispielsweise 2,0 Mol/l, schon in
Erwägung gezogen worden. Wenngleich dabei auch eine Steigerung der Effektivität des Elektrolyseschrittes
festgestellt worden ist, ist die Verwendung von Jodwasserstoff als Katalysator jedoch mit der Begründung,
daß die Gegenwart von H2SO3 und H2SO4 zu einer Bildung von J2 und S aus Jodwasserstoff führe, als nicht
praktikabel verworfen worden.
Auch aus der DE-OS 25 42 935 ist die Verwendung von Jodwasserstoff als Katalysator bekannt. Bei diesem bekanrten Verfahren wird jedoch der Einsatz von Jodwasserstoff als Katalysator in Verbindung mit einer platinierten Graphit-Anode vorgesehen, was aus den vorgenannten Gründen für einen großtechnischen Einsatz des Verfahrens zur Gewinnung von Wasserstoff und Sauerstoff nicht in Frage kommt.
Auch aus der DE-OS 25 42 935 ist die Verwendung von Jodwasserstoff als Katalysator bekannt. Bei diesem bekanrten Verfahren wird jedoch der Einsatz von Jodwasserstoff als Katalysator in Verbindung mit einer platinierten Graphit-Anode vorgesehen, was aus den vorgenannten Gründen für einen großtechnischen Einsatz des Verfahrens zur Gewinnung von Wasserstoff und Sauerstoff nicht in Frage kommt.
Demgegenüber geht die Erfindung von der überraschenden Feststellung aus, daß bereits sehr geringe
Mengen an Jodwasserstoff im Anolyten und eine aus
Kohle und/oder Graphit bestehende Anode einem Homogen-Heterogen-Katalysator bilden, dessen Verwendung
zu einer auf das Vierfache erhöhten Produktivität des elektrochemischen Schrittes gegenüber
der Verwendung eines Katalysators aus Jodwasserstoff und einer aus platziertem Graphit bestehenden
Anode führt. Dabei ist bei der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung die Konzentration an
Jodwasserstoff im Elektrolyten so bemessen, daß das im Elektrolyten oder an der Anode gebildete Jod ohne
Anreicherung direkt durch chemische Reaktion mit Schwefeldioxid und Wasser als Jodwasserstoff wieder in
Lösung geht, wobei die Mindestkonzentration an Jodwasserstoff im Anolyten bei 0,005 Gew.-°/o liegt.
Auch bei Konzentrationen von etwa 25 Gew.-% an Schwefelsäure Jiegt die Menge an Jodwasserstoff bei
sehr kleinen Werten.
Bei der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung wird dem Anolyten der Jodwasserstoff
zweckmäßigerweise über eine gesonderte Einrichtung oder über die Aufarbeitungseinrichtung des Anolyten
zugeführt, beispielsweise als wäßrige Lösung. Im Anolyten liegt der Jodwasserstoff in gelöster Form vor.
Für die Einstellung der Konzentration des zugegebenen Jodwasserstoffs in der Lösung ist dabei unter Beachtung
der vorgenannten Anagaben für die Konzentration an · Jodwasserstoff im Elektrolyten selbstverständlich auch
die Minimalisierung der Kosten des Verfahrens ausschlaggebend. Unter dieser Voraussetzung ist die
Gewinnung von Wasserstoff und Sauerstoff unter wirtschaftlichen Bedingungen durchführbar, da der
Verbrauch an elektrischer Energie relativ gering ist und die Herstellung der Anode infoige der preiswerten
Verfügbarkeit des Anodenmaterials nur geringe Kosten verursacht. Hinzu kommt, daß die Anode leicht und
kostengünstig zu ersetzen ist.
Der in dem dem Anodenraum entnommenen Teil der Elektrolytlösung enthaltene Jodwasserstoff wird im
nachfolgenden Verfahrensschritt der Abdampfung von Wasser ebenfalls und mit dem Wasser in Gegenwart
von Schwefeldioxid abgedampft und in dieser Weise bis auf Spuren von der Schwefelsäure abgetrennt. Eine sehr
zweckmäßige Verfahrensweise besteht dabei darin, daß die Entnahme von Elektrolytlösung und insbesondere
die Verdampfung des Wassers und Jodwasserstoffs unter Zuführung von Schwefeldioxid durchgeführt wird,
da auf diese Weise sichergestellt wird, daß sich vor und während des Verdampfungsvorganges kein festes Jod
bildet. Die Zuführung des Schwefeldioxids kann dabei dadurch geschehen, daß Schwefeldioxidgas in die
oberhalb der Elektrolytlösung befindliche Gasphase oder aber direkt in die Elektrolytlösung geleitet wird
und diese dabei durchspült.
Das abgedampfte Wasser wird zusammen mit dem abgedampften Jodwasserstoff in Gegenwart von
Schwefeldioxid zum elektrochemischen Verfahrensschritt zurückgeführt. Die in der Schwefelsäure
verbliebenen Spuren von Jodwasserstoff durchlaufen den Hochtemperaturschritt des Verfahrens und gelangen
als Bestandteil des zurückgeführten Schwefeldioxids und anderer zurückgeführter Ströme zum
elektrochemischen Verfahrensschritt zurück. Die in der Schwefelsäure verbleibenden geringen Spuren von
Jodwasserstoff führen nicht zu einer Beeinträchtigung der katalytischen Wirkung des Katalysators für die
Zersetzung von Schwefeldioxid in Schwefeldioxid und Sauerstoff. Die Bildung von Schwefelsäure aus Jod und
Schwefeldioxid als Nebenreaktion bei vorhergehender thermischer Zersetzung von Jodwasserstoff ist wegen
der geringen Konzentration des Jodwasserstoffs vernachlässigbar klein.
Ausführungsbeispiel
Für die Durchführung des elektrochemischen Verfahrensschrittes wurde eine Anode aus Graphit und als
Elektrolytlösung eine wäßrige Schwefelsäure von 50Gew.-% verwendet. Die Schwefelsäure war mit
Schwefeldioxid gesättigt und enthielt 0,005 Gew.-% Jodwasserstoff. Die Temperatur betrug 500C, der
Gesamtdmck 1 bar. Der Elektrolyt wurde gerührt. Bei einer Potentialdifferenz von 0,6 Volt gegen das
Gleichgewichtspotential der reversiblen Wasserstoffelektrode in gleicher Lösung wurde eine Stromdichte
von 100 mA/cm2 erzielt.
Zum Vergleich wurde eine Anode aus platziertem Graphit unter sonst g.eichen Bedingungen eingesetzt.
Dabei wurde eine Stromdichte von 25 mA/cm2 erzielt. Zum weiteren Vergleich wurde die gleiche Elektrolytlösung,
jedoch ohne Zusatz von Jodwasserstoff und wahlweise eine Anode aus Graphit und eine aus
platiniertem Graphit verwendet. Während beim Einsatz der aus Graphit bestehenden Anode nur ein vernachlässigbarer
Umsatz von Schwefeldioxid beobachtet wurde, betrug die Stromdichte am platinierten Graphit etwa
20 mA/cm2.
Zur Durchführung des Verfahrensschrittes zur Abdampfung von Wasser und Jodwasserstoff aus Elektrolytlösung wurde wäßrige Schwefelsäure der Konzentration 50 Gew.-% bei Zimmertemperatur unter Atmosphärendruck mit Schwefeldioxid gesättigt und anschließend mit 0,05 Gew.-% Jodwasserstoff versetzt.
Zur Durchführung des Verfahrensschrittes zur Abdampfung von Wasser und Jodwasserstoff aus Elektrolytlösung wurde wäßrige Schwefelsäure der Konzentration 50 Gew.-% bei Zimmertemperatur unter Atmosphärendruck mit Schwefeldioxid gesättigt und anschließend mit 0,05 Gew.-% Jodwasserstoff versetzt.
Die Lösung wurde darauf bei einem Gesamtdruck von 1 bar unter einer Schwefeldioxidatmosphäre bei etwa
12O0C zum Sieden gebracht und der Dampf bei
Zimmertemperatur ebenfalls bei 1 bar und in Gegenwart von Schwefeldioxid kondensiert. Dabei stieg die
Siedetemperatur mit zunehmender Schwefelsäurekonzentration in der Destillationsblase. Bei einer Siedetemperatur
von ca. 17O0C betrug die Schwefelsäurekonzentration
in der Destillationsblase etwa 70 Gew.-°/o, wobei die Jodwasserstoffkonzentration in der Destillationsblase
bereits unterhalb der Nachweisgrenze der üblichen Jodometrie blieb. Im Destillat betrug die Schwefelsäurekonzentration
etwa 3 Gew.-% und die Jodwasserstoffkonzentration etwa 0,15 Gew.-°/o.
Claims (3)
1. Verfahren zur Gewinnung von Wasserstoff und Sauerstoff aus Wasser, bei dem einer galvanischen
Zelle Wasser und Schwefeldioxid zugeführt und Wasserstoff und Schwefelsäure entnommen werden,
wobei WasserstoffiGnen elektrochemisch durch anodische Oxidation des zugeführten Schwefeldioxids
in Anwesenheit sehr kleiner Mengen an Jodwasserstoff im Anolyten unter Zersetzung des
Wassers und Bildung von Schwefelsäure im Anolyten freigesetzt werden und Wasserstoffgas elektrolytisch
aus Wasserstoffionen an der Kathode erzeugt wird und wobei dem Anodenraum der galvanischen
Zelle, der durch eine Membran von dem Kathodenraum abgetrennt ist. Elektrolytlösung zur Verdampfung
von Wasser entnommen und nach erfolgter Verdampfung das dabei gebildete Anhydrid der
Schwefelsäure unter Bildung von Sauerstoff- und Schwefeldioxidgas durch Erhitzen zersetzt wird,
dadurch gekennzeichnet, daß das Schwefeldioxid an einer aus Kohle und/oder Graphit
bestehenden Anode oxidiert wird und daß der in dem dem Anordenraum entnommenen Teil des
Elektrolyten befindliche Jodwasserstoff zusammen mit dem Wasser abgedampft wird, worauf das
abgedampfte Wasser zusammen mit dem abgedampften Jodwasserstoff dem Anodenraum wieder
zugeführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Konzentration an Jodwasserstoff
im Elektrolyten so bemessen ist, daß das im Elektrolyten oder an der Anode gebildete Jod ohne
Anreicherung direkt durch chemische Reaktion mit Schwefeldioxid und Wasser als Jodwasserstoff
wieder in Lösung geht, wobei die Mindestkonzentration an Jodwasserstoff im Anolyten bei
0,005 Gew.-o/o liegt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Entnahme von Elektrolytlösung
und insbesondere die Verdampfung des Wassers und des Jodwasserstoffs unter Zuführung
von Schwefeldioxid durchgeführt wird.
Priority Applications (8)
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