DE2707417C3 - Poröser Elektrodenkörper für elektrische Akkumulatoren und Verfahren zu seiner Herstellung - Google Patents
Poröser Elektrodenkörper für elektrische Akkumulatoren und Verfahren zu seiner HerstellungInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft einen porösen Elektrodenkörper für elektrische Akkumulatoren und
ein Verfahren zu seiner Herstellung.
Poröse Elektrodenkörper für elektrische Akkumulatoren werden nunmehr seit langer Zeit aus gesintertem
Metallpulver hergestellt. Ein bekanntes Verfahren zur Herstellung gesinterter Elektrodenkörper weist die
Schritte, ein Metallpulver, ζ. B. nach dem Carbonylverfahren hergestelltes Nickel· oder Eisenpulver, in eine
Graphitform zu füllen und das locker gepackte Pulver in einem Ofen in reduzierender Atmosphäre zu sintern,
auf. Normalerweise wird ein Verstärkungselement in den gesinterten Körper eingebettet, z. B. in Form eines
Metallgeflechts, um die mechanische Widerstandsfähigkeit /u erhöhen und die elektrische Leitfähigkeit zu
verbessern.
Gegenwärtig werden gesinterte Elektrodenkörper auch unter Verwendung kontinuierlicher Verfahren
hergestellt. Ein solches Verfahren weist den Schritt auf.
ein Metallpulver mit einem Cellulosebindemittel zu mischen, um eine Schlämme zu bilden, die dann
getrocknet, gewalzt und in einem Ofen gesintert wird.
Auf diese Weise wird die Cellulose abgebrannt, wobei
sie Poren in dem Körper hinterläßt. In diesem Fall wird
wieder ein Metallgeflecht oder ein anderes Verstärkungsglied benötigt Man kann das Sintern auch mit
porenbildenden Wirkstoffen, z.B. in der Form von Salzen, die nach dem Sintern ausgelaugt werden, und
Fasern verschiedener Arten, die während des SLiterns
der Pyrolyse unterliegen oder abgebrannt werden, durchführen.
Elektrodenkörper mit verschiedenen Schichten, die mehr oder weniger dicht gesintert sind, sind auch
bekannt, z. B. aus den US-PSen 30 53 925 und 33 40 052.
Außer daß diese Elektrodenkörper einen anderen Aufbau als die erfindungsgemäßen Elektrodenkörper
haben, werden sie auch durch komplizierte Verfahren hergestellt
Es wurde auch vorgeschlagen, daß poröse Elektrodenkörper durch elektrisches Widerstandssintern eines
Metallpulvers zwischen zwei Elektroden mit niedrigerem elektrischem Widerstand als dem des gepreßten
Metallpulvers hergestellt werden sollten. Diese Art des
Widerstandssinterns kann durchgeführt werden, wenn
sich die Metallpulvermasse unter sehr geringem Druck befindet, was sehr vorteilhaft ist wenn eine gute
Porosität in dem gesinterten Elektrodenkörper angestrebt wird. Diese Technik ist in der deutschen
Offenlegungsschrift 22 15 210 beschrieben, die sich jedoch nicht Elektroden mit unterschiedlicher Wärmekapazität bedient. Demzufolge ist das Ausmaß der
Sinterung durch das ganze Material gleichmäßig.
ten Elektrodenkörper ist, daß sie entweder irgendeine Art eines eingebetteten Verstärkungselementes benötigen, um ihnen die entsprechende mechanische Festigkeit zu verleihen, oder daß der Herstellungsprozeß
normalerweise eine Mehrzahl von Stufen umfaßt, die
die Herstellung komplizierter und teuer machen.
Der erfindungsgemäße poröse Elektrodenkörper hat eine gute mechanische Festigkeit ohne daß ein
zusätzliches verstärkendes Gewebe od. dgl. angewendet werden muß.
Darüber hinaus ist die elektrische Leitfähigkeit des Elektrodenkörpers und seine Stromabgabekapazität
außergewöhnlich gut. Darüber hinaus kann die Herstellung des gesinterten Elektrodenkörpers in einem
einzigen Schritt durchgeführt werden, die ihn zur
automatischen Herstellung geeignet macht
Diese Merkmale werden dadurch geschaffen, daß der Elektrodenkörper mindestens zwei bündige Schichten
enthält, von denen mindestens eine eine poröse Schicht aus gesintertem Metallpulver und mindestens eine eine
dünnere Schicht aus festem Metall ist, das durch Schmelzen und Wiedererstarren der äußeren Oberfläche der anliegenden porösen Schicht hergestellt wird.
Der Elektrodenkörper kann mit einem leitfähigen Anschlußstück versehen sein, das an mindestens eine
eo Schicht aus festem Metall angeschweißt ist. Die Schicht aus festem Metall bietet dann eine gute Grundlage für
die Schweißung, die vorzugsweise in Form einer Punktschweißung ausgeführt wird. Darüber hinaus stellt
diese Anordnung einen guten elektrischen Kontakt zwischen dem Elektrodenkörper und dem Anschlußstück her und sorgt für eine wirkungsvolle Stromabgabe
vom Elektrodenkörper wie für eine wirkungsvolle Stromzufuhr zum Elektrodenkörper, wenn der Akku-
mulator geladen wird, in den der Elektrodenkörper
eingebaut ist.
Zwei Elektrodenkörper, jeder mit einer porösen Schicht und einer Schicht aus festem Metall, können
vorzugsweise so angeordnet werden, daß sie, z. B. durch Punktschweißung, mit den Metallschichten gegeneinander gekehrt und in elektrisch leitendem Kontakt
miteinander, zusammengeschweißt werden.
Ein bevorzugtes Verfahren der Herstellung eines erfindungsgemäQen porösen Elektrodenkörpers ist, ein
Metallpulver in eine Form zwischen zwei Elektroden zu pressen, während ein elektrischer Strom durch das
Pulver über die Elektroden geschickt wird, bis das Pulver zusammengesintert ist, wobei die beiden
erfindungsgemäßen Elektroden voneinander verschiedene Wärmekapazitäten haben. Wenn das Metallpulver
zusammengesintert ist, wird der Druck bis auf einen Wert nahe bei 0 Pascal vermindert, während der Strom
weiter durch das gesinterte Metallpulver fließt Dies wird gemacht, um das Schmelzen der Oberflächenschicht an der Seite des Elektrodenkörpers, die der
Elektrode mit der geringeren Wärmekapazität zugewandt ist, zu bewirken. Schließlich läßt man sich die
geschmolzene Oberflächenschicht verfestigen.
Um eine Schicht aus festem Metall der gewünschten Stärke zu erhalten, kann der Formdruck wiederholt
erhöht und vermindert werden, während der Strom weiter durch das gesinterte Metallpulver fließt
Die Erfindung wird im folgenden anhand der Zeichnungen im einzelnen beschrieben. jo
F i g. 1 zeigt einen erfindungsgemäßen Elektrodenkörper im Querschnitt;
Fig.2 zeigt eine andere Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Elektrodenkörpers im Querschnitt
und )■-,
Fig.3 zeigt schematisch eine Einrichtung zur Herstellung eines porösen Elektrodenkörpers, gemäß
der Erfindung.
F i g. 1 ist ein Querschnitt durch den Elektrodenkörper 10 mit einer porösen Schicht 12 und einer festen w
Schicht 14, pemäß der Erfindung. Die feste Metallschicht, die eine gute mechanische Festigkeit hat,
unterstützt den Elektrodenkörper und erhöht die elektrische Leitfähigkeit des porösen Körpers. Da die
Metallschicht 14 aus einem Teil des porösen Körpers gebildet ist, besteht keine Gefahr des Zerreißens oder
schlechten elektrischen Kontaktes zwischen den Schichten.
Fig.2 zeigt einen Querschnitt durch einen erfindungsgemäßen Elektrodenkörper, bei dem zwei Elek-
trodenkörper 10, jeder mit einer porösen Schicht 12 und einer festen Metallschicht 14, mit den festen Metallschichten 14 gegeneinandergekehrt, zusammengeschweißt sind. Wenn nötig, kann ein kleiner Teil der
gesinterten Schicht an einigen Stellen des äußeren Randes des Elektrodenkörpers von der Metallschicht
entfernt werden, um mehr Platz für das Schweißen zu haben, das als Punktschweißung ausgeführt werden
kann. Ein leitendes AnschlußstUck 16 aus Metall, z. B. Metallblech, wird an die festen Metallschichten ho
angeschweißt, z. B. durch Punktschweißung. Bei dem Elektrodenkörper sind die Poren in dem porösen
Bereich völlig offen gegen die Oberfläche, die von der Kontaktoberfläche zur festen Metallschicht abgewandt
ist. So hat der Elektrolyt in einem elektrischen t,o
Akkumulator, in dem die Elektrode benutzt wird, freien Zugang zu dem Porensystem der Elektrode. Bevor der
ElektrodenkörDer in einem elektrischen Akkumulator
benutzt wird, wird er mit einem elektrochemisch aktiven
Material versehen oder das Metall des; gesinterten Teils des Körpers wird in einer bekannten Weise aktiviert
Die Elekirodenkörper in F i g. I und 2 wurden mit
vorwiegend flachen, parallelen und gleichförmig dicken Schichten des porösen bzw. des festen Metalls gezeigt,
aber es besteht kein Grund, warum sie nicht irgendeine andere Querschnittsform haben sollten, die durch eine
dafür geeignete Form des Preßwerkzeuges, das bei der Herstellung benutzt wird, erzeugt werden könnte. Die
feste Metallschicht 14 sollte jedoch im wesentlichen gleichförmig dick sein und so dünn wie möglich im
Verhältnis zur Dicke der porösen Schicht gehalten werden. So ist es möglich, daß das niedrigstmögliche
Gewicht im Verhältnis zur Kapazität beim Akkumulator, in dem der Elektrodenkörper benutzt wird, erhalten
wird. Normale Dicken der Metallschicht sind 0,01 bis 0,2 mm, bei einer Gesamtdicke der porösen und der
festen Schicht von ungefähr 0,5 bis 5 mrn.
Das Herstellungsverfahren wird unter Bezugnahme auf F i g. 3 naher im einzelnen erläutert Die Herstellung
wird in einer Preßform mit einem obeiin Formstück 18, das mit einer Preßstange 20 versehen ist, durchgeführt
Die Form enthält auch ein Bodenformstück 22 und einen Hohlraum 24 aus elektrisch isolierendem Material z. B.
Seifenstein oder Speckstein, oder einem anderen geeigneten keramischen Material. Sowohl das obere
Formstück 18 als auch das untere Formstück 22 sind aus einem elektrisch leitenden Material hergestellt, wie z. B.
Eisen. Das obere Formstück 18 hat eine größere Wärmekapazität als das untere Formstück 22, und um
eine bessere Wärmeabfuhr während des Gebrauchs zu erreichen, kann es mit einer Einrichtung zur Flüssigkeits- oder Luftkühlung versehen sein. Eine Stromquelle, in der Figur als elektrische Batterie 26 angedeutet, ist
mit ihrem einen Pol über einen Unterbrecherschalter 28 an das obere Formstück 18 angeschlossen, während der
andere Pol mit dem unteren Formstück 22 verbunden ist Um den Herstellungsprozeß zu überwachen, wird
vorzugsweise ein Amperemeter A in der Schaltung angeordnet. Ein Voltmeter V kann ebenfalls zwischen
die Anschlüsse am oberen bzw. unteren Formstück geschaltet werden.
Als Ausgangsmaterial für das Herstellungsverfahren kann ein feinverteiltes Metallpulver, z. B. nach dem
Carbonylverfahren hergestelltes Nickel, benutzt werden. Es wird in die Preßhöhlung 24 eingebracht, wie
unter Nr.30 in Fig.3 gezeigt ist. Ein niedriger Druck
von zwischen 0,05 bis 1,0 Megapascal (1 Pascal gleich 1 N/m2) wird auf das Metallpulver 30 ausgeübt Eine
geeignete Presse ist eine pneumatische oder hydraulische Presse mit Manometern. Ein elektrischer Strom
von zwischen 100 und 1000 A/cm2 wird nun durch da« Metallpulver über die oberen und unteren Formstücke
18, 22, die als Elektroden dienen, geschickt. Das Pulver in der Pressenform hat bei dem niedrigen angewandten
Druck einen hohen Widerstand und das bedeutet, daß innerhalb des Pulvers große Wärmemengen freiwerden.
Das Pulver sintert daher schnell zusammen und die Sinterzeit liegt im allgemeinen irgendwo zwischen 2 und
60 Sekunden. Wegen des niedrigen in der Presse entwickelten Druckes behält die Pulvermasse beim
Sintern eine hohe Porosität. Wenn die gewünschte Porosität in der gesinterten Pulvermasse erreicht ist,
wird der Druck verringert, bis das obere Formstück gerade die Pulvermpsse berührt. Der Druck ist dann
nahe bei 0 Pascal. Dies ergibt einen sehr wesentlich erhöhten Kontaktwiderstand zwischen der Pulvermasse
und dem oberen bzw. unteren Formstück. Das bedeutet, daß die Wärmeentwicklung in den Kontaktflächen
zwischen den Preßformen und der nun gesinterten Pulvermasse schnell ansteigt. Bei dem oberen Formstück,
das eine große Wärmekapazität hat, wird die entwickelte Hitze von der zur Pulvermasse gewendeten
Konlaktfläche weg befördert, so daß die Schmelztemperatur des Pulvermaterials nicht erreicht wird. Beim
unteren Formstück hingegen reicht die geringere Wärmekapazität des Formstückes nicht aus, um die
Wärme ebenso schnell zu verteilen, was bedeutet, daü die äußere Oberfläche der gesinterten Pulvermasse
schmilzt
Die geschmolzene äußere Oberfläche der gesinterten Pulvcrmasse wird dann erstarren gelassen. Dies kann
auf mehrere Weisen geschehen.
Wenn das obere Formstück von der Pulvermasse so weit abgehoben wird, daß der Kontakt mit ihm
unterbrochen wird, wird der Strom automatisch abgeschnitten und die Wärmeentwicklung in der
Pulvermasse hört zur gleichen Zeit auf. Durch Wärmeübertragung durch die oberen und unteren
Formstücke wird die Wärme von der gesinterten Pulvermasse verteilt und die geschmolzene Oberflächenschicht
erstarrt mehr oder minder sofort.
Ähnliches geschieht, wenn der elektrische Stromkreis durch den Unterbrecherschalter 28 geöffnet wird.
Hin bevorzugtes Verfahren um die geschmolzene Oberflächenschicht zum Erstarren zu bringe;., :si es,den
durch die Presse auf die Pulvermasse ausgeübten Druck für eine oder zwei Sekunden wieder zu erhöhen, bevor
der Strom unterbrochen wird. Wenn der Druck auf diese Weise erhöht wird, wird der Kontaktwiderstand
zwischen der Pulvermasse und der Preßform vermindert und die geschmolzene Oberflächenschicht erstarrt
zur gleichen Zeit, zu der sie durch den Druck der Presse von den kleinen Unregelmäßigkeiten befreit wird, die
sich sonst beim Erstarren bilden. L)er Pulverkörper wire
hierdurch nachgesintert, was einen vorteilhaften F.ffeki auf den Kontakt zwischen der porösen und der fesler
Schicht innerhalb dts gebildeten Elektrodenkörpers zi
haben scheint. Verminderung des Druckes mit erneuterr Schmelzen und folglich dem Erzeugen einer dickerer
Schicht festen Metalls im Elektrodenkörper kann danr bis zu dem gewünschten Maß durchgeführt werden.
In eine rechteckige Preßform mit den Maßer
24 χ 40 mm wurden 9,0 g Carbonyl-gereinigten Nickel;
mit einer durchschnittlichen Partikelgrößc von 2,6 bl·
3,4μπι nach Fisher, eingefüllt. Das Pulver wurde mi
einem Druck von 0,63 MPa zusammengedruckt. Bc diesem Druck wurde ein Strom mit einer Stromdichu
von 840 A/cm2 durch das Pulver geschickt. Ungefähr *
Sekunden nach dem Anschalten des Stromes wurde dei Druck langsam während ungrfiiH·· λ Sekunden au
praktisch 0 MPa reduziert und dann schnell wieder au den anfänglichen Druck von 0,63 MPa erhöht. Sobalc
der ursprüngliche Druck wieder erreicht war, wurde ei wiederum langsam während ungefähr 2 Sekunden au
praktisch 0 MPa gesenkt und noch einmal auf die ursprüngliche Höhe erhöht. Eine zweite Sinterphast
von 4 Sekunden folgte, wonach der Strom abgeschalte wurde. Die letzte Spannung an dem gesinterter
F'jV.trodenkörper und den Preßformen war 0,5 Voll
was ungtlähr 2,1 Volt pro cm Dicke des Elektrodenkör
pers entspricht.
Die auf diese Weise gewonnene poröse Elektrodi hatte eine poröse Schicht von 75% "orusität und eint
gleichförmig dünne äußere Schicht geschmolzenen un<
erstarrten festen Metalls auf einer Seite. Die Gesamtdik ke des Körpers war 3,75 mm, wobei die fest«
Metallschicht ungefähr 0,04 mm dieser Dicke ausmach te.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (4)
1. Poröser Elektrodenkörper für elektrische Akkumulatoren, gekennzeichnet durch
mindestens zwei bündige Schichten, von denen mindestens eine eine poröse Schicht (12) aus
gesintertem Metallpulver und mindestens eine eine dünnere Schicht aus Festem Metall (14) ist, die durch
Schmelzen und Erstarren einer der äußeren Oberflächen der angrenzenden porösen Schicht
erzeugt ist.
2. Elektrodenkörperanordnung mit zwei Elektrodenkörpern wie in Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß jeder der Elektrodenkörper eine
poröse Schicht (12) und eine Schicht aus festem Metall (14) aufweist und daß die Elektrodenkörper
mit ihren Metallschichten gegeneinander gewendet
und in elektrisch leitendem Kontakt miteinander zusammengeschweißt sind.
3. Verfahren zur Herstellung eines porösen Elektrodenkörpers wie in Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, daß
a) ein Metallpulver in einer Form zwischen zwei Elektroden gepreßt wird, während ein elektrischer Strom über die Elektroden durch das
Metallpulver geschickt wird, bis es zusammengesintert ist, wobei die beiden Elektroden
voneinander verschiedene Wärmekapazitäten haben;
b) der durch die Presse erzeugte Druck, wenn das Metall zusammengesintert ist, auf einen Wert
nahe bei 0 Pascal verringert wird, wobei der Strom nach wie vor durch das gesinterte
Metallpulver hinds fchgesi dickt wird, um die Oberflächenschicht εη der Seite des Elektrodenkörpers, die gegen die 'Jektrode mit der
geringeren Wärmekapazität gewendet ist, zu schmelzen; und
c) die geschmolzene Oberflächenschicht erstarren gelassen wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Preßdruck der Presse wiederholt
erhöht und erniedrigt wird, wobei der Strom fortgesetzt durch das gesinterte Metallpulver
geschickt wird.
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