DE2657601A1 - Verfahren und vorrichtung zum regenerieren von fliessbett-krackkatalysatoren - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zum regenerieren von fliessbett-krackkatalysatoren

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Description

Patentassessor Hamburg, den Ti TJezemu4r 1976
Dr. Gerhard Schupfner - T 76 043 (D 73,359-1) F Deutsche Texaco A.G. %
Mittelweg 180
2000 Hamburg 13
TEXACO DEVELOPMENT CORPORATION
135 East 42nd Street New York, N.Y. 10017
ü. S. A.
VERFAHREN UND VORRICHTUNG ZUM REGENERIEREN VON FLIESSBETT-KRACKKATALYSATOREN
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Regenerieren von Fließbett-Krackkatalysatoren, welche beim katalytischen Kracken von Kohlenwasserstoffen verwendet werden. Die zu regenerierenden Katalysatoren bestehen dabei insbesondere aus Fließbett-Krackkatalysatoren mit einem Zeolith-Molekularsieb.
Katalytische Krackverfahren im Fließbett sind bereits bekannt und in Erdölraffinerien weit verbreitet. Bei diesen Verfahren wird ein Kohlenwasserstoffbeschickungsstrom in einer Reaktionszone unter Krackbedingungen mit heißem, regeneriertem Fließbett-Krackkatalysator in Berührung gebracht und dadurch in gekrackte Kohlenwasserstoffprodukte umgewandelt, wobei sich gleichzeitig kohlenstoffhaltiges Material (Koks) auf dem Katalysator absetzt. Gekrackte Kohlenwasserstoff dämpfe werden von dem durch Koks verunreinigten (d.h. dem dadurch erschöpften) Katalysator innerhalb der Reaktionszone getrennt und als Produkt praktisch ohne Beimengung von Katalysatorrückständen abgeführt. Flüchtige Kohlenwasserstoffe werden durch Berührung mit Entzugsdämpfen in einem Entzugsbereich aus dem erschöpften Katalysator herausgelöst. Der durch Koks verunreinigte, abgetrennte Katalysator wird in einer Regenerationszone regeneriert, indem der Köks-
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anteil vermittels eines molekularen Sauerstoff enthaltenden Regenerationsgases bei erhöhter Temperatur verbrannt wird. Damit nimmt der regenerierte Katalysator wieder seine ursprünglichen Eigenschaften an. Heißer, regenerierter Katalysator wird dann in der Reaktionszone wie oben beschrieben mit neuen Kohlenwasserstoff-Beschickungsstoffen in Berührung gebracht.
Bei katalytischen Fließbett-Krackverfahren zur Umwandlung normalerweise flüssiger Kohlenwasserstoffe wie z.B. Erdölfraktionen in Kohlenwasserstoffe von niedrigerem Siedepunkt werden bekanntlich Katalysatoren aus Zeolith-Aluminiumsilikat-Molekularsieben verwendet, um eine gesteigerte Umwandlung der Kohlenwasserstoff-Beschickungsstoffe in brauchbare Kohlenwasserstoffe niedrigeren Siedepunkts und insbesondere als Motorkraftstoffe geeignete Naphthafraktionen zu erzielen. Derartige Katalysatoren weisen eine amorphe Matrix aus z.B. Aluminiumsilikat, Magnesiumsilikat usw. mit einem kleineren Anteil an kristallinem Zeolith-Aluminiumsilikat-Molekularsieb mit gleichförmigen kristallinen Porenöffnungen auf, welches einem Ionenaustausch mit Ionen seltener Erden, Magnesium, Wasserstoff, Ammonium und/oder anderen zweiwertigen oder mehrwertigen Ionen unterworfen worden ist, um den Natriumgehalt des Molekularsiebs auf nicht mehr als 1 Gew.-% und vorzugsweise niedriger zu senken. Diese Krackkatalysatoren (welche im nachfolgenden als "Zeolith-Katalysatoren" bezeichnet sind) sind allgemein bekannt und im Handel erhältlich. Die Aktivität und Selektivität derartiger Zeolithkatalysatoren zur Umwandlung von Kohlenwasserstoff-Beschik- -kungsstoff en in brauchbare, gekra.ckte -Kohlenwasserstof fprodukte, insbesondere Naphtha werden insbesondere durch auf dem regenerierten Katalysator zurückbleibenden Kohlenstoff beeinträchtigt. Um die Aktivität und Selektivität derartiger Zeolithkatalysatoren voll ausnutzen zu können, muß der Kohlenstoffgehalt im regenerierten Katalysator unter 0,2 und
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vorzugsweise unter 0,07 oder noch weniger Gew.-% gehalten werden.
Aufgabe der Erfindung ist daher die Schaffung eines Verfahrens und einer Vorrichtung zum Regenerieren von erschöpften, mit Koks verunreinigten Zeolith-Krackkatalysatoren, vermittels deren der Kohlenstoffgehalt des regenerierten Katalysators auf weniger als 0,1 Gew.-% verringerbar ist.
Das zur Lösung der gestellten Aufgabe vorgeschlagene Verfahren besteht darin, daß erschöpfter und mit Koks verunreinigter Krackkatalysator mit molekularen Sauerstoff enthaltendem Regenerationsgas unter Katalysatorregenerationsbedingungen in Berührung gebracht, praktisch sämtlicher Koks aus dem erschöpften Katalysator verbrannt und ein aus Kohlendioxid und Kohlenmonoxid bestehendes, praktisch sauerstoffloses erschöpftes Regenerationsgas, sowie heißer, regenerierter Katalysator von wesentlich verringertem Kohlenstoffrückstandsgehalt, der für das Kracken einer Kohlenwasserstoffbeschikkung in einer Reaktionszone geeignet ist, erzeugt wird, und ist erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet, daß
a) erschöpfter Katalysator am Boden einer kegelstumpfförmigen ersten Regenerationszone mit molekularen Sauerstoff enthaltendem primärem Regenerationsgas in Berührung gebracht wird, dessen Menge etwa die stöchiometrische Sauerstoffmenge für die vollständige Verbrennung von Koks zu Kohlendioxid und Wasser ergibt, wobei unter turbulenten Strömungsverhältnissen ein inniges Gemisch aus erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas ausgebildet wird,
b) der erschöpfte Katalysator im oberen Bereich dieser ersten Regenerationszone unter Regenerationsbedingungen regeneriert wird, bei denen ein Katalysator-Fließbett dichter Phase, dessen obere Oberfläche innerhalb der ersten Regenerationszone liegt, ausgebildet wird,-
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c) heißer, regenerierter Katalysator aus dem oberen Bereich der ersten Regenerationszone abgezogen und mit der Kohlenwasserstoffbeschickung in der Reaktionszone in Berührung gebracht wird,
d) erschöpftes, Katalysator mitführendes Regenerationsgas von der oberen Oberfläche des Fließbetts dichter Phase zum Boden einer kegelstumpfförmigen zweiten Regenerationszone unter Bedingungen zugeführt wird, unter denen sich ein größerer Anteil des mitgenommenen Katalysators von dem erschöpften Regenerationsgas trennt und unter Schwerkrafteinwirkung zu dem Fließbett dichter Phase zurückkehrt, und ein kleinerer Anteil des mitgenommenen Katalysators zusammen mit dem erschöpften Regenerationsgas am oberen Ende der zweiten Regenerationszone als verdünnte Phase austritt,
e) die verdünnte Phase in einer Trennzone in ein aus von mitgenommenem Katalysator im wesentlichen freies, erschöpftes Regenerationsgas bestehendes Rauchgas und abgetrennten Katalysator getrennt wird,
f) das Rauchgas aus dem Regenerationsverfahren abgeleitet und
g) der in der Trennzone abgetrennte Katalysator zum Boden der ersten Regenerationszone zugeführt und mit zusätzlichem erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas vermischt wird.
Die weiterhin zur Ausführung des Verfahrens vorgeschlagene Vorrichtung ist erfindungsgemäß gekennzeichnet durch
a) einen aufrecht stehenden Regeneratorbehälter mit einem an seinem unteren Ende geschlossenen und am oberen Ende offenen, kegelstumpfförmigen, unteren Regeneratorabschnitt und einem mit diesem in Verbindung stehenden, an seinem oberen Ende geschlossenen und am unteren Ende offenen, zylindrischen, oberen Regeneratorabschnitt,
b) eine Zuleitung für verbrauchten Katalysator von einer
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Reaktionszone zum unteren Ende des unteren Regeneratorabschnitts ,
c) einen zum verteilten Einführen von sauerstoffhaltigem primärem Regenerationsgas in das untere Ende des unteren Regeneratorabschnitts dienenden primären Regenerationsgasverteiler,
d) einen im oberen Teil des unteren Regeneratorabschnitts angeordneten und zum radial verteilten Einführen von sauerstoffhaltigem Gas in den unteren Regeneratorabschnitt dienenden sekundären Regenerationsgasverteiler,
e) eine in Verbindung mit dem Innenraum des unteren Regeneratorabschnitts unterhalb des sekundären Regeneratorgasverteilers stehende Ableitung für regenerierten Katalysator,
f) ein in Verbindung mit dem Auslaßende der Ableitung für regenerierten Katalysator stehendes Standrohr für regenerierten Katalysator,
g) eine das obere Ende des Standrohrs mit dem oberen Regeneratorabschnitt verbindende Entgasungsleitung,
h) einen zum Trennen des Katalysators von dem verbrauchten Regenerationsgas dienenden, im oberen Regeneratorabschnitt angeordneten Katalysator-Gas-Trenner,
i) eine zum Abführen von verbrauchtem Regenerationsgas aus dem Katalysator-Gas-Trenner dienende und mit diesem verbundene Abgasleitung und
j) eine zum überleiten von abgeschiedenem Katalysator aus dem Katalysator-Gas-Trenner in den unteren Bereich des unteren Regeneratorabschnitts dienende Rohrleitung.
Durch das erfindungsgemäß vorgeschlagene Regenerationsverfahren wird der Katalysator so weit regeneriert, daß der Kohlenstoffrückstandsgehalt etwa 0,1 Gew.-% oder weniger beträgt. Praktisch sämtliches, gebildetes Kohlenmonoxid wird in Kohlendioxid umgewandelt, so daß das abgeführte Rauchgas praktisch kohlenmonoxidfrei ist. Ein weiterer
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Vorteil des Verfahrens liegt darin, daß das Volumen an Katalysator im Fließbett dichter Phase gegenüber der Menge, welche bei bekannten Verfahren und Vorrichtungen zum katalytischen Fließbett-Kracken erforderlich ist, wesentlich verringert werden kann. Ein großer Teil der bei der Verbrennung von Kohlenmonoxid in der zweiten Regenerationszone entstehenden Verbrennungswärme wird durch den mitgeführten Katalysator zum Fließbett dichter Phase übertragen, auf welchem sich dieser Katalysator absetzt. Der zum Boden der ersten Regenerationszone zurückgeleitete abgetrennte Katalysator nimmt eine große Wärmemenge aus der dritten Regenerationszone auf und gibt diese an das primäre Regenerationsgas ab.
Das Verfahren und die Vorrichtung nach der Erfindung werden im nachfolgenden anhand der Zeichnung näher erläutert, welche eine schematische Darstellung einer Vorrichtung zum Regenerieren von Fließbett-Krackkatalysatoren entsprechend der Erfindung ist.
In der Zeichnung sind nur diejenigen Teile dargestellt, welche zum Verständnis der Erfindung erforderlich sind. Die bei derartigen Anlagen natürlich vorhandenen Ventile, Pumpen, Steuer- und Regeleinrichtungen usw. sind aus Gründen der Übersichtlichkeit weggelassen worden.
Entsprechend der Zeichnung umfaßt die Regeneriervorrichtung einen aufrecht stehenden Regeneratorbehälter 100, welcher aus einem kegelstumpfförmigen unteren Regeneratorabschnitt 101, dessen Scheitel nach unten weist, und der an seinem unteren Ende geschlossen und an seinem oberen Ende offen ist, und einem oberen Regeneratorabschnitt 102 in Form eines Hohlzylinders, welcher an seinem oberen Ende geschlossen und an seinem unteren Ende offen und axial zu dem unteren Regeneratorabschnitt 101 ausgerichtet ist und mit diesem in Verbindung steht, besteht. Erschöpfter und mit Koks verunreinigter
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Katalysator wird mit einem sauerstoffhaltigen primären Regenerationsgas im unteren Bereich des unteren Regeneratorabschnitts 101 unter Regenerationsbedingungen in Berührung gebracht, welche in der Weise bemessen sindr daß ein der Regenerierung unterworfenes Katalysator-Fließbett dichter Phase und über der oberen Oberfläche desselben eine verdünnte Phase aus von erschöpftem Regenerationsgas mitgeführtem Katalysator ausgebildet werden. Der Querschnitt am Boden des unteren Regeneratorabschnitts 101 weist eine ausreichende Größe auf, damit sich eine Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit für primäres Regenerationsgas im Bereich von etwa 1,5 bis 2,4 m/sec einstellt. Das Volumen des unteren Regeneratorabschnitts 101 ist so groß bemessen, daß die Katalysatorverweilzeit im Fließbett dichter Phase zwischen etwa 3 bis etwa 20 Minuten beträgt.
Die Wand des unteren Regeneratorabschnitts 101 verläuft gegenüber der Senkrechten unter einem Kegel öffnungswinkel von etwa 20 bis 30 und vorzugsweise etwa 21°, wobei der Querschnitt des unteren Regeneratorabschnitts 101 mit der Höhe zunimmt. Innerhalb des unteren Regeneratorabschnitts 101 nimmt die Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit des nach oben strömenden Regenerationsgases mit zunehmender Höhe ab und beträgt an der Oberseite des Katalysator-Fließbetts dichter Phase etwa 0,7 bis 1,4 m/sec und am offenen oberen Ende des unteren Regeneratorabschnitts 101 etwa 0,3 bis 0,67 m/sec, wie weiter unten im einzelnen erläutert ist. Der obere Regeneratorabschnitt 102 weist gleichen Durchmesser und Querschnittsfläche wie das obere Ende des unteren Regeneratorabschnitts 101 auf.
Eine Zuleitung 103 für erschöpften, mit Koks verunreinigten Katalysator führt von einem (nicht dargestellten) Reaktionsabschnitt zum unteren Ende des unteren Regeneratorabschnitts 101. Die Zuleitung 103 verläuft unter einem Winkel von etwa
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30° bis 45° gegenüber der Senkrechten schräg nach unten, wobei ihr Auslaßende mit dem Innenraum des unteren Regeneratorabschnitts 101 in Verbindung steht. Entsprechend einer Ausführungsform weist die Zuleitung 103 für erschöpften Katalysator durchgehend gleichbleibenden, kreisförmigen Querschnitt bis zur Einmündung in den unteren Bereich des unteren Regeneratorabschnitts 101 auf. Entsprechend einer anderen Ausführungsform kann die Zuleitung 103 einen praktisch gleichbleibenden, kreisförmigen Querschnitt aufweisen, der sich zum auslaßseitigen Ende hin zu einem ovalen Querschnitt erweitert, dessen senkrechter Durchmesser gleich ist dem Durchmesser des kreisförmigen Querschnitts, und dessen waagerechter Durchmesser gleich ist etwa dem halben bis dem ganzen Durchmesser des unteren Endes des unteren Regeneratorabschnitts 101.
Eine Leitung 104 für primäres Regenerationsgas ist von unten her kommend zur Bodenfläche des unteren Regeneratorabschnitts 101 geführt und gestattet das Einführen molekularen Sauerstoff enthaltenden primären Regenerationsgases wie z.B. Luft in den Regeneratorbehälter 100. Das Auslaßende der Gasleitung 104 mündet in einen Verteiler für primäres Regenerationsgas, der hier aus einer Gaseinlaß-Speicherkammer 105 mit einer Vielzahl von öffnungen besteht. Die Gaseinlaß-Speicherkammer 105 ist mit der Bodenwandinnenseite des unteren Regeneratorabschnitts 101 verbunden. Die Gesamtquerschnittsfläche sämtlicher öffnungen in der Gaseinlaß-Speicherkammer 105 ist derart bemessen, daß die Austrittsgeschwindigkeit für primäres Regenerationsgas etwa 20 bis 53 m/sec beträgt und das zusammen mit erschöpftem Katalysator am Boden in den unteren Regeneratorabschnitt 101 eingeführte primäre Regenerationsgas unter turbulenten Strömungsverhältnissen innig mit dem Katalysator vermischt wird.
Die Gaseinlaß-Speicherkammer 105 besteht aus einem senkrecht
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stehenden Hohlzylinder, der an seinem unteren Ende geschlossen ist und an seinem oberen Ende eine gewölbte Formgebung aufweist. Die Auslaßöffnungen für primäres Regenerationsgas sind symmetrisch um die Oberfläche der Speicherkammer verteilt angeordnet und gestatten eine gleichmäßig verteilte Abgabe von primärem Regenerationsgas in das untere Ende des unteren Regeneratorabschnitts 101. Das Auslaßende der primären Regenerationsgasleitung 104 steht in Verbindung mit der Bodenfläche der Gaseinlaß-Speicherkammer 105.
Eine Ableitung 106 für regenerierten Katalysator verbindet den Innenraum des unteren Regeneratorabschnitts 101 mit einem äußeren Standrohr 107 für regenerierten Katalysator. Die Ableitung 106 ist mit dem unteren Regeneratorabschnitt 101 in einer Höhe verbunden, welche unterhalb der Oberkante des Katalysator-Fließbetts dichter Phase liegt, und verläuft unter einem Winkel von etwa 30° bis 60° gegenüber der Senkrechten schräg nach unten, so daß im oberen Abschnitt des Katalysator-Fließbetts dichter Phase im unteren Regeneratorabschnitt 101 befindlicher regenerierter Katalysator durch die Ableitung hindurch nach unten in den oberen Abschnitt des äußeren Standrohrs 107 für regenerierten Katalysator einströmt. Das Standrohr 107 weist einen oberen, senkrechten, zylindrischen Abschnitt 108 mit zylindrischer Wandung und einer öffnung an seinem oberen Ende und einem offenen unteren Ende, sowie einen unteren, kegelstumpfförmigen Abschnitt 109 mit offenem oberem und unterem Ende auf. Die Ableitung 106 für regenerierten Katalysator ist an der senkrechten, zylindrischen Wand des oberen, zylindrischen Abschnitts 108 mit dem Standrohr 107 verbunden. Das offene obere Ende des unteren Abschnitts 109 steht in Verbindung mit dem offenen, unteren Ende des oberen Standrohrabschnitts 108, und die Wand des unteren Standrohrabschnitts 109 weist gegenüber der Senkrechten einen Kegelwinkel von etwa 7,5 ° auf. Innerhalb des unteren Standrohrabschnitts 109 sammelt sich regenerierter Katalysator aus
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dem Regeneratorbehälter 100 an. über dem Bett aus heißem, entgastem, regenerierten Katalysator bildet sich eine Schicht aus abgetrenntem Entgasungsgas. Ein am unteren Ende des unteren Standrohrabschnitts 109 angeordneter Schieber gestattet die Entnahme von heißem, entgastem, regeneriertem Katalysator in genau einstellbarem Durchsatz, und dieser regenerierte Katalysator wird in einer (hier nicht dargestellten) katalytischen Fließbett-Reaktionszone in Berührung mit Kohlenwasserstoff-Beschickungsstoffen gebracht.
In das Standrohr 107 für regenerierten Katalysator zusammen mit aus dem Regeneratorbehälter 100 zugeführtem regeneriertem Katalysator eintretendes Gas sammelt sich im oberen Standrohrabschnitt 108 an. Eine Entgasungsleitung 109 verbindet die öffnung im oberen Standrohrabschnitt 108 mit dem oberen Regeneratorabschnitt 102 und dient dazu, das im Standrohr angesammelte Gas in den oberen Abschnitt des Regeneratorbehälters 100 einzuleiten.
Eine sekundäre Regenerationsgasleitung 111 ist durch die Wand des unteren Regeneratorabschnitts 101 durchgeführt und gestattet das Einführen von molekularen Sauerstoff enthaltendem sekundärem Regenerationsgas wie z.B. Luft in den Regeneratorbehälter 100. Das Auslaßende der sekundären Regenerationsgasleitung 111 steht in Verbindung mit einem Verteiler 112, der als Sammelrohr ausgebildet ist und eine Vielzahl von öffnungen aufweist, durch welche das sekundäre Regenerationsgas radial in den oberen Bereich des unteren Regeneratorabschnitts 101 in einer über dem Katalysator-Fließbett dichter Phase liegenden Höhe abgegeben wird. Vorzugsweise besteht der Verteiler 112 für sekundäres Regenerationsgas aus einem in waagerechter Lage im oberen Bereich des unteren Regeneratorabschnitts 101 angeordneten Rohrring, wobei die vom Durchmesser des Rohrrings umschlossene Querschnittsfläche des unteren Regeneratorabschnitts gleich ist der außerhalb des
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ümfangs des Rohrrings befindlichen Querschnittsfläche des unteren Regeneratorabschnitts 101. Der Verteiler-Rohrring 112 weist eine Vielzahl unter einem Winkel von etwa + 20° gegenüber der Waagerechten nach außen weisender, um den Umfang des Rohrrings herum verteilter öffnungen und eine Vielzahl nach innen unter einem Winkel von etwa + 20° gegenüber der Waagerechten um den Innenumfang des Rohrrings herum angeordneter öffnungen auf, durch welche das sekundäre Regenerationsgas radial in den unteren Regeneratorabschnitt 101 abgegeben wird. Die Gesamtquerschnittsfläche sämtlicher öffnungen im Rohrring ist derart bemessen, daß die Austrittsgeschwindigkeit des sekundären Regenerationsgases zwischen etwa 20 bis 53 m/sec beträgt, wenn der Durchsatz an sekundärem Regenerationsgas etwa 1 bis 10 % des Durchsatzes an primärem Regenerationsgas entspricht. Der Rohrring 112 ist in waagerechter Lage innerhalb des unteren Regeneratorabschnitts 101 oberhalb der Oberkante des Katalysator-Fließbetts dichter Phase in einer Höhe angeordnet, in welcher die Oberflächen- Dampfgeschwindigkeit von sekundärem und primärem Regenerationsgas, welche im unteren Regeneratorabschnitt 101 nach oben strömen, innerhalb des Bereichs von etwa 0,4 bis 1,1 m/sec liegt.
Wie oben ausgeführt, ist der Durchmesser des offenen oberen Endes des unteren Regeneratorabschnitts 101 ausreichend groß bemessen, so daß sich eine Regenerationsgas-Oberflächen-Dampf geschwindigkeit im Bereich von etwa 0,3 bis 0,9 m/sec einstellt. Dieses offene, obere Ende steht in Verbindung mit dem offenen, unteren Ende des oberen Regeneratorabschnitts 102, so daß Regenerationsgas und mitgeführter Katalysator von der Oberfläche des im unteren Regeneratorabschnitts 101 befindlichen Katalysator-Fließbetts in den oberen Regeneratorabschnitt 102 eintreten können, in welchem eine verdünnte, in Regeperationsgas suspendierte Katalysatcrphase gehalten wird. Das aus dem Katalysator-Fließbett dichter Phase aus-
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tretende Regenerationsgas enthält praktisch keinen Sauerstoff mehr und weist aufgrund unvollständiger Verbrennung von Koks im Fließbett ggf. eine hohe Kohlenmonoxidkonzentration auf. Dieses Kohlenmonoxid wird vorzugsweise im Regeneratorbehälter 100 zu Kohlendioxid verbrannt. Innerhalb des oberen Bereichs des unteren Regeneratorabschnitts 101 befindet sich der Verteiler 112 in waagerechter Lage und führt zusätzliches, sauerstoffhaltiges Regenerationsgas zu, durch welches das Kohlenmonoxid praktisch vollständig zu Kohlendioxid verbrannt wird.
Da das offene obere Ende des unteren Regeneratorabschnitts 101 in freier Verbindung mit dem offenen unteren Ende des oberen Regeneratorabschnitts 102 steht, können Regenerationsgas und mitgenommener Katalysator in die im oberen Regeneratorabschnitt 102 befindliche verdünnte Katalysatorphase eintreten. Die Querschnittsfläche des oberen Regeneratorabschnitts 102 ist derart bemessen, daß die Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit des durch diesen Abschnitt hindurchtretenden Gases im Bereich von etwa 0,3 bis 0,76 m/sec beträgt. Innerhalb des oberen Regeneratorabschnitts 102 befindet sich eine Katalysator-Gas-Trennvorrichtung 113, welche vorzugsweise aus Zyklonenabscheidern besteht, mit denen der mitgenommene Katalysator von dem erschöpften Regenerationsgas abgetrennt wird. Entsprechend dem Verfahren und der Vorrichtung nach der Erfindung kann die Katalysator-Gas-Trennvorrichtung 113 aus einem oder auch aus mehreren, in Reihe und/oder parallel geschalteten Zyklonenabscheidern bestehen, welche eine praktisch vollständige Abscheidung von mitgenommenem Katalysator aus dem erschöpften Regenerationsgas gestatten. Der Übersichtlichkeit halber ist in der Zeichnung nur ein Zyklonenabscheider 113 angedeutet. Die mit dem Boden des Zyklonenabscheiders 113 in Verbindung stehende Rohrleitung 114 führt nach unten in den unteren Regeneratorabschnitt 101 und mündet etwa an der Stelle, an welcher erschöpfter Katalysator durch
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die Zuleitung 103 für erschöpften Katalysator zugeführt wird. Von dem erschöpften Regenerationsgas im Abscheider 113 abgeschiedener mitgeführter Katalysator strömt unter Regenerationstemperatur durch die Rohrleitung 114 nach unten und wird in den Bodenbereich des unteren Regeneratorabschnitts 101 abgegeben, so daß sich dieser heiße Katalysator mit erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas vermischt, diese dabei auf eine höhere Temperatur bringt und die Koksverbrennung im verbrauchten Katalysator verbessert.
Eine weitere Rohrleitung 115 verbindet das obere Ende des Zyklonenabscheiders 113 mit einer Speicherkammer 116, welche am oberen Ende des oberen Regeneratorabschnitts 102 befestigt ist. Das in der Katalysator-Gas-Trennvorrichtung 113 von dem mitgenommenen Katalysator abgetrennte, erschöpfte Regenerationsgas wird über diese Rohrleitung 115 der Speicherkammer 116 zugeführt. Eine mit der Speicherkammer 116 in Verbindung stehende Abgasleitung 117 führt das erschöpfte Regenerationsgas in Form von Rauchgas aus der katalytischen Fließbett-Krackvorrichtung ab.
Katalytische Fließbett-Krackanlagen mit der erfindungsgemäß vorgeschlagenen Regeneriervorrichtung gestatten die Umwandlung von Kohlenwasserstoff-Beschickungsstoffen in gekrackte oder gespaltene Kohlenwasserstoffe niedrigeren Siedepunkts und Koks. Die Umwandlung der Kohlenwasserstoff-Ausgangsstoffe erfolgt dadurch, daß diese mit heißem, regeneriertem Katalysator unter Krackbedingungen in einer katalytischen Fließbett-Krackreaktionszone in Berührung gebracht werden. Die gegenseitige Berührung von Kohlenwasserstoff-Ausgangsstoffen und regeneriertem Katalysator kann dabei in einem Steigetransportreaktor (riser transport reactor), einem Reaktorbehälter, der ein Katalysator-Fließbett dichter Phase enthält, welches durch die Dämpfe der nach oben strömenden Kohlenwasserstoff-Ausgangsstoffe verflüssigt wird, oder in einer
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Reaktorzone, die sowohl eine Steigetransportzone als auch ein Katalysatorbett dichter Phase enthält, erfolgen. Die Reaktionsbedingungen für die Umwandlung von Kohlenwasserstoffen umfassen Reaktionstemperaturen im Bereich von etwa 450 bis 600 0C, Reaktionsdrücke im Bereich von 0,3 bis 3,5 atü oder höher, ein Gewichtsverhältnis von regeneriertem Katalysator zu Kohlenwasserstoff-Ausgangsstoffen (Katalysator/ Öl-Verhältnis) von etwa 2:1 zu etwa 20:1, eine Katalysator-Kohlenwasserstoff -Berührungszeit von etwa 10 Sekunden bis zu etwa 5 Minuten und Oberflächen-Dampfgeschwindigkeiten im Reaktor von etwa 0,2 bis 0,9 m/sec. Bei derartigen katalytischen Krackverfahren im Fließbett werden die Kohlenwasserstoff-Ausgangs stoffe und der heiße, regenerierte Katalysator unter diesen Reaktionsbedingungen in gegenseitige Berührung gebracht, wobei die Kohlenwasserstoff-Ausgangsstoffe in Kohlenwasserstoffe niedrigeren Molekulargewichts umgewandelt werden. Ein großer Teil der in Berührung mit dem Katalysator stehenden Kohlenwasserstoffe befindet sich in Dampfphase, und nur ein kleinerer Teil liegt in flüssiger oder fester Phase vor. Die festen und flüssigen Kohlenwasserstoffe sammeln sich auf den Katalysatorteilchen an und führen zu einer Verringerung der Katalysatoraktivität. Ein derartiger Katalysator, welcher Kohlenwasserstoffe enthält, wird als erschöpfter oder verbrauchter Katalysator bezeichnet. Bei derartigen katalytischen Fließbett-Krackverfahren wird der erschöpfte Katalysator aufbereitet, um die angesammelten Kohlenwasserstoffe zu entfernen und die Krackaktivität wiederherzustellen. Der angesammelte Kohlenwasserstoff enthaltende erschöpfte Katalysator wird aus der Reaktionszone des katalytischen Fließbett-Krackverfahrens im allgemeinen einer Entzugszone zugeführt, in welcher der erschöpfte Katalysator mit Entzugsdämpfen (wie z.B. Wasserdampf) unter Temperaturen im Bereich von etwa 400 bis 600 °C in Berührung gebracht wird, wobei wenigstens ein Teil der auf dem Katalysator angesammelten flüchtigen Kohlenwasserstoffe zum Verdampfen gebracht wird. Verdampfte Kohlen-
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Wasserstoffe und Entzugsdämpfe werden dann aus der Entzugszone abgeführt und in die Reaktionszone eingeleitet. Der in dieser Weise behandelte Katalysator, welcher (im allgemeinen als Koks bezeichnete) nichtflüchtige Kohlenwasserstoff rückstände enthält, wird dann einer Regenerationszone zugeführt, in welcher die katalytische Aktivität des Katalysators wiederhergestellt wird, indem der Koks im Katalysator vermittels eines molekularen Sauerstoff enthaltenden Regenerationsgases bei erhöhter Temperatur verbrannt wird. Nach dieser Regenerierung wird der heiße, regenerierte Katalysator, dessen Aktivität wiederhergestellt worden ist, aus der Regenerationszone abgeführt und in der vorstehend beschriebenen Weise mit neuen Kohlenwasserstoff-Beschickungsstoffen in der Reaktionszone in Berührung gebracht.
Katalysatoren, die sich vermittels des Verfahrens und der Vorrichtung nach der Erfindung gut regenerieren lassen, sind unter anderem die als "Zeolith"- oder "Molekularsieb"-Krackkatalysatoren bekannten Katalysatoren. Derartige Katalysatoren sind der Einfachheit halber im nachfolgenden als Zeolithkatalysatoren bezeichnet. Sie bestehen aus etwa 95 bis 85 Gew.-% einer amorphen, feuerfesten Metalloxidmatrix und etwa 5 bis 15 Gew.-% (vorzugsweise 8 bis 10 Gew.-%) kristallinen Aluminiumsilikat-Zeolithmolekularsieben mit gleichförmigen kristallinen Porenöffnungen. Die Matrix weist im allgemeinen eine hohe Krackaktivität auf und besteht aus natürlichen Tonen und synthetischen Oxidgemischen aus z.B. Aluminiumsilikat, Magnesiumsilikat, Zirkoniumsilikat usw. Der Zeolithanteil des Zeolithkrackkatalysators besteht aus kleinen Teilchen aus natürlichen oder synthetischen, kristallinen, Aluminiumsilikat-Zeolithmolekularsieben wie z.B. Faujasit, Chabazit, X-Typ- oder Y-Typ-Aluminiumsilikaten usw., deren Ionen ausgetauscht worden sind mit Ionen von Magnesium, seltenen Erden, Ammonium, Wasserstoff und/oder anderen zwei-
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wertigen und mehrwertigen Ionen, wodurch der Natriumgehalt des Molekukarsiebs auf nicht mehr als 1 Gew.-% verringert ist. Das Verfahren und die Vorrichtung nach der Erfindung eignen sich besonders gut zum Regenerieren derartiger Zeolithkrackkatalysatoren, mit denen die Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid innerhalb der Regenerationszone verbessert wird. Derartige Zeolithkatalysatoren können eine genau vorgegebene kristalline Porengröße aufweisen und kleine Mengen an Platin, Nickel, Eisen und anderen Stoffen enthalten, mittels deren die Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid bei den für die Regeneration katalytischer Krackkatalysatoren angewandten Temperaturen katalysiert wird.
Erschöpfter Krackkatalysator enthält bei der Überleitung in die Regenerationszone etwa 0,5 bis etwa 2,0 Gew.-% Koks. Beim Regenerieren des erschöpften Katalysators wird der im Katalysator enthaltene Koks verbrannt und die katalytische Aktivität des Katalysators wiederhergestellt. Zeolithhaltige Krackkatalysatoren können dabei etwas über 718 0C liegenden Temperaturen ausgesetzt werden, ohne daß deren katalytische Aktivität darunter leidet. Bei über etwa 816 0C betragenden Temperaturen wird die Struktur und/oder die Zusammensetzung des Katalysators in der Weise beeinträchtigt, daß dieser in irreversibler Weise wenigstens einen Teil seiner katalytischen Aktivität einbüßt.
Beim Regenerieren des Katalysators in einem katalytischen Fließbett-Krackverfahren wird der im Katalysator enthaltene Koks durch das molekularen Sauerstoff enthaltende Regenerationsgas bei erhöhter Temperatur verbrannt. Im allgemeinen besteht das Regenerationsgas aus Luft; es können jedoch auch andere molekularen Sauerstoff enthaltende Regenerationsgase wie z.B. mit Sauerstoff angereicherte Luft, Dampf- und Luftgemische usw. verwendet werden. Der Regenerationsgrad für die katalytische Aktivität eines erschöpften Krackkatalysators
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ist proportional dem Koksausscheidungsgrad aus dem Katalysator. Ein niedrigerer Kohlenstoffrückstandsgehalt des regenerierten Katalysators führt zu einer höheren Aktivität des regenerierten Katalysators. Die Aktivität des regenerierten Katalysators ist im Falle von Zeolith-Krackkatalysatoren im allgemeinen etwas empfindlicher gegenüber Kohlenstoffrückständen als die Aktivität eines regenerierten amorphen Krackkatalysators. Der verbleibende Kohlenstoffgehalt des regenerierten Katalysators wird vorzugsweise auf etwa 0,1 Gew.-% oder niedriger verringert.
Kohlenwasserstoff-Ausgangsstoffe, die sich beim erfindungsgemäßen Verfahren verarbeiten lassen, sind alle Kohlenwasserstoffe, die durch Kracken in verwertbare Kohlenwasserstoffprodukte niedrigeren Molekulargewichts übergeführt werden. Beispiele für derartige Kohlenwasserstoff-Beschickungsstoffe sind jungfräuliche Gasöle, Vakuumgasöle, atmosphärische Rückstände, Obenrohöle, Schieferöle, Teersandöle, jungfräuliche Naphthas, Umwälzöle und gekrackte Naphthaumwälzflüssigkeiten aus Krackverfahren. Ein Teil aller dieser Kohlenwasserstoff-Beschickungsstoffe wird bei katalytischem Fließbettkracken zu Koks umgewandelt. Der in Kohlenstoff umgewandelte Anteil der Kohlenwasserstoff-Beschickungsstoffe ist proportional dem Siedebereich des betreffenden Beschickungsstoffs und beträgt von etwa 1 Gew.-% für bestimmte Naphthas bis zu etwa 15 Gew.-% oder mehr für einige Rückstandsprodukte.
Bei Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens unter Verwendung der weiterhin vorgeschlagenen Regeneriervorrichtung wird erschöpfter Krackkatalysator, welcher etwa 0,5 bis 2 Gew.-% Koks enthält, aus der Reaktionszone über die Zuleitung 103 der ersten Regenerationszone im unteren Bereich des unteren Regeneratorabschnitts 101 zugeführt, in welchem der erschöpfte Katalysator mit einem sauerstoffhaltigen primären Regenerationsgas in Berührung gebracht wird, welches unter
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turbulenten Strömungsbedingungen aus der Gaseinlaß-'Speicherkammer 105 in den unteren Regeneratorabschnitt 101 eintritt und sich innig mit dem erschöpften Katalysator vermischt, wobei das sich dadurch ergebende Gemisch aus erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas gleichmäßig über die Bodenquerschnittsfläche in dieser ersten Regenerierzone ausbreitet. Das primäre Regenerationsgas wird der ersten Regenerationszone in einer ausreichend großen Menge zugeführt, so daß etwa die stöchiometrische Menge an molekularem Sauerstoff zur vollständigen Verbrennung von Koks zu Kohlendioxid und Wasser im erschöpften Katalysator zur Verfügung steht. Der erste Regeneratorabschnitt 101 begrenzt diese erste Regenerierzone auf den kegelstumpfförmigen Bereich, dessen Scheitel nach unten weist. Der in die erste Regenerierzone eintretende erschöpfte Katalysator weist eine Temperatur von etwa 400 bis 600 0C auf, während das in die erste Regenerierzone eintretende primäre Regenerationsgas eine Temperatur von etwa 38 bis 316 0C aufweist, so daß die Koksverbrennung im erschöpften Katalysator eingeleitet wird. In der ersten Regenerierzone strömen erschöpfter Katalysator und Regenerationsgas mit einer anfänglichen Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit von etwa 1,5 bis 2,4 m/sec nach oben. Mit zunehmendem Querschnitt der ersten.Reaktionszone nimmt die Oberflächen-Dampf geschwindigkeit des primären Regenerationsgases ab. In der ersten Regenerationszone werden die Betriebsbedingungen in der Weise eingestellt, daß ein dichtphasiges, in Regenerierung befindliches Katalysatorbett durch die nach oben gerichtete Strömung von primärem Regenerationsgas verflüssigt wird und praktisch sämtlicher Koks aus dem zu regenerierenden Katalysator verbrannt wird. Die Dichte des Katalysator-Fließbetts beträgt etwa 0,3 bis 0,48 g/cm3. Die Oberfläche des Fließbetts ist überlagert mit einer verdünnten Phase aus in Regenerationsgas suspendiertem Katalysator. Um das Katalysator-Fließbett dichter Phase im flüssigen Zustand zu halten und den gewünschten Regenerationsgrad zu erzielen, beträgt
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die anfängliche Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit des primären Regenerationsgases am Boden der ersten Regenerierzone etwa 1,5 bis 2,4 m/sec und nimmt bis zum oberen Ende des Fließbetts auf etwa 0,7 bis 1,4 m/sec ab. Die Temperatur wird in einem Bereich von etwa 560 bis 730 0C gehalten. Der Regenerationsdruck am oberen Ende des Katalysator-Fließbetts beträgt etwa 0,4 bis 3,5 atü, die Verweilzeit des Katalysators im Fließbett etwa 3 bis 20 Minuten und die von der Menge an Katalysator im Fließbett dichter Phase abhängige spezifische Koksverbrennungsgeschwindigkeit liegt bei etwa 0,05 bis 1,0 kg Koks pro Stunde pro kg Katalysator. Unter diesen Regenerationsbedingungen läßt sich der Kohlenstoffrückstand im regenerierten Katalysator auf etwa 0,1 oder vorzugsweise o,05 Gew.-% oder weniger verringern.
In der ersten Regenerierzone sind primären Regenerationsgas und Katalysator gleichmäßig über die ganze Querschnittsfläche verteilt. Auf diese Weise wird ein homogenes Katalysator-Fließbett dichter Phase erzielt, das eine gleichmäßige Regenerierung des Katalysators innerhalb der ersten Regenerierzone ermöglicht.
Der regenerierte Katalysator wird aus dem oberen Bereich des Katalysator-Fließbetts unterhalb der oberen Oberfläche des Fließbetts über die Ableitung 106 abgezogen, welche nicht nach innen in die erste Regenerierzone vorsteht und somit die ungehinderte Strömung von Katalysator und Dämpfen innerhalb des Katalysator-Fließbetts nicht behindert. Durch die Ableitung 106 wird der regenerierte Katalysator in das Standrohr 107 eingeführt, in welchem der regenerierte Katalysator mitgeführtes Regenerationsgas freisetzt und sich in Form eines Betts aus heißem, regeneriertem Katalysator im unteren Abschnitt des Standrohrs 107 absetzt. Heißer, regenerierter Katalysator, der eine Temperatur von etwa 540 bis 730 0C aufweist, wird am unteren Ende aus dem Standrohr 107 abgezogen
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und in der Reaktionszone des katalytischen Fließbett-Krackverfahrens mit neuem Kohlenwasserstoff-Beschickungsstoff in Berührung gebracht. Das von dem regenerierten Katalysator freigesetzte Regenerationsgas tritt am oberen Ende des Standrohrs 107 aus und wird der verdünnten Katalysatorphase zugeführt, welche das Katalysator-Fließbett dichter Phase überlagert.
Entsprechend dem erfindungsgemäßen Verfahren tritt aus Stickstoff, Kohlendioxid, Kohlenmonoxid und einer kleinen Menge von mitgeschlepptem Katalysator bestehendes Regenerationsgas, das praktisch keinen molekularen Sauerstoff mehr aufweist, an der oberen Oberfläche des Katalysator-Fließbetts aus und fließt in eine im ersten Regeneratorabschnitt 101 befindliche kegelstumpfförmige zweite Regenerationszone, deren Querschnittsfläche mit der Höhe zunimmt, so daß die Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit des durch diesen Abschnitt hindurchströmenden erschöpften Regenerationsgases von etwa 0,7 bis 1,4 m/sec am oberen Ende des Katalysator-Fließbetts auf etwa 0,3 bis 0,67 m/sec am oberen Ende der zweiten Regenerationszone abnimmt. Die Dichte dieser in erschöpftem Regenerationsgas suspendierten verdünnten Katalysatorphase beträgt etwa 1,60 bis 32,03 χ 10 g/cm3. Aufgrund der Verringerung der Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit des erschöpften Regenerationsgases innerhalb der zweiten Regenerationszone kehrt ein großer Teil des mitgeführten Katalysators unter Schwerkrafteinwirkung zum oberen Ende des Katalysator-Fließbetts zurück. Das Verhältnis von Kohlendioxid zu Kohlenmonoxid in dem in diese zweite Regenerationszone eintretenden erschöpften Regenerationsgas liegt zwischen etwa 1:1 und 500:1 oder höher, je nach den Betriebsbedingungen innerhalb des Katalysator-Fließbetts, wobei der Kohlenmonoxidgehalt von etwa 50 ppm (μq/q) bis etwa 10 Vol.-%, bezogen auf das Regenerationsgas, beträgt. Da Kohlenmonoxid in hohem Maße zur Luftverschmutzung beiträgt, sollte es innerhalb des Regeneratorbehälters
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weitgehendst zu Kohlendioxid verbrannt werden. Für flüssige Krackkatalysatoren, die keinen besonders eingestellten Zeolith enthalten, führen erhöhte Temperaturen im Katalysator-Fließbett dichter Phase zu einer gesteigerten Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid, so daß bei etwa 730 0C der Kohlenmonoxidgehalt des erschöpften Regenerationsgases weniger als 1 Gew.-% und vorzugsweise weniger als etwa 200 ppm, bezogen auf das Gewicht unter den herrschenden Regenerationsbedingungen beträgt. Bei Verwendung von Katalysatoren, die für die Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid eingestellt sind, erfolgt eine im wesentlichen vollständige Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid bei wesentlich niedrigeren Temperaturen von bereits etwa 675 0C. Wenn die Verbrennung von Kohlenmonoxid im Fließbett unvollständig ist und das in die zweite Regenerationszone eintretende erschöpfte Regenerationsgas große Mengen an Kohlenmonoxid enthält, wird sekundäres Regenerationsgas in ausreichend hoher Menge, welche etwa 1 bis etwa 10 Mol % der stöchiometrischen Sauerstoffmenge zur vollständigen Verbrennung des Koks im erschöpften Katalysator entspricht, in die verdünnte Phase aus in erschöpftem Regenerationsgas suspendiertem Katalysator durch den Verteiler 112 eingeleitet, der sich innerhalb der zweiten Regenerationszone in einer solchen Höhe befindet, daß die Oberflächengeschwindigkeit des durch diese Zone nach oben strömenden Regenerationsgases etwa 0,9 m/sec nicht überschreitet. Der in die verdünnte Phase eingeführte zusätzliche Sauerstoff führt zu einer praktisch vollständigen Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid innerhalb der zweiten Regenerationszone. Der vom erschöpften Regenerationsgas mitgeführte Katalysatoranteil, welcher in der zweiten Regenerationszone unter Schwerkrafteinwirkung auf die obere Oberfläche des Katalysator-Fließbetts dichter Phase zurückfällt, führt einen großen Teil der bei der Verbrennung von CO zu CO2 erzeugten Wärme wiederum dem Katalysator-Fließbett zu, so daß die Temperatur der verdünnten Phase nicht über
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die Temperatur ansteigt, bei welcher der mitgeführte Katalysator deaktiviert wird (d.h. vorzugsweise nicht über etwa 790 0C ansteigt).
Bei dem Verfahren und der Vorrichtung nach der Erfindung tritt die aus erschöpftem Regenerationsgas und mitgeführtem Katalysator bestehende verdünnte Phase, in welcher das Kohlenmonoxid im wesentlichen vollständig zu Kohlendioxid verbrannt ist, am oberen Ende der zweiten Regenerationszone mit einer Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit von etwa 0,3 bis 0,67 m/sec in eine im oberen Regeneratorabschnitt 102 befindliche dritte Regenerationszone ein. Aus dieser dritten Regenerationszone treten das erschöpfte Regenerationsgas und mitgeführter Katalysator in einen Katalysator-Gas-Trennbereich ein, in welchem das erschöpfte Regenerationsgas praktisch völlig von mitgeführtem Katalysator befreit wird. Praktisch katalysatorfreies, erschöpftes Regenerationsgas wird aus dem Regenerierverfahren entfernt und tritt durch die Abgasleitung als Rauchgas aus.
Katalysator mit einer Temperatur von etwa 570 bis 790 0C wird vom Boden des Trennbereichs zum unteren Bereich des ersten Regenerierabschnitts über die Rohrleitung 114 zugeführt, so daß der heiße, abgetrennte Katalysator innig mit erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas, welche in die erste Regenerationszone eingeführt werden, vermischt wird und deren Temperatur entsprechend ansteigt, wodurch die Koksverbrennung verbessert wird.
- Patentansprüche: -
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Leerseite

Claims (20)

  1. -X-
    Patentansprüche
    r\\ Verfahren zum Regenerieren von Fließbett-Krackkatalysatoren, bei dem erschöpfter und mit Koks verunreinigter Krackkatalysator mit molekularen Sauerstoff enthaltendem Regenerationsgas unter Katalysatorregenerationsbedingungen in Berührung gebracht, praktisch sämtlicher Koks aus dem erschöpften Katalysator verbrannt und ein aus CO2 und CO bestehendes, praktisch sauerstoffloses, erschöpftes Regenerationsgas , sowie heißer, regenerierter Katalysator von wesentlich verringertem Kohlenstoffrückstandsgehalt, der für das Kracken einer Kohlenstoffbeschickung in einer Reaktionszone geeignet ist, erzeugt werden, dadurch gekennzeichnet, daß
    a) erschöpfter Katalysator am Boden einer kegelstumpfförmigen ersten Regenerationszone mit molekularen Sauerstoff enthaltendem primärem Regenerationsgas in Berührung gebracht wird, dessen Menge etwa die stöchiometrische Sauerstoffmenge für die vollständige Verbrennung von Koks zu CO2 und Wasser ergibt, wobei unter turbulenten Strömungsverhältnissen ein inniges Gemisch aus erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas ausgebildet wird,
    b) der erschöpfte Katalysator im oberen Bereich dieser ersten Regenerationszone unter Regenerationsbedingungen regeneriert wird, bei denen ein Katalysator-Fließbett dichter Phase, dessen obere Oberfläche innerhalb der ersten Regenerationszone liegt, ausgebildet wird,
    c) heißer, regenerierter Katalysator aus dem oberen Bereich der ersten Regenerationszone abgezogen und mit der Kohlenwasserstoffbeschickung in der Reaktionszone in Berührung gebracht wird,
    d) erschöpftes, Katalysator mitführendes Regenerationsgas von der oberen Oberfläche des Fließbetts dichter Phase zum Boden einer kegelstumpfförmigen zweiten
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    ORIGINAL INSPECTED
    Regenerationszone unter Bedingungen zugeführt wird, unter denen sich ein größerer Anteil des mitgenommenen Katalysators von dem erschöpften Regenerationsgas trennt und unter Schwerkrafteinwirkung zu dem Fließbett dichter Phase zurückkehrt, und ein kleinerer Anteil des mitgenommenen Katalysators zusammen mit dem erschöpften Regenerationsgas am oberen Ende der zweiten Regenerationszone als verdünnte Phase austritt,
    e) die verdünnte Phase in einer Trennzone in ein aus von mitgenommenem Katalysator im wesentlichen freies, erschöpftes Regenerationsgas bestehendes Rauchgas und abgetrennten Katalysator getrennt wird,
    f) das Rauchgas aus dem Regenerationsverfahren abgeleitet und
    g) der in der Trennzone abgetrennte Katalysator zum Boden der ersten Regenerationszone zugeführt und mit zusätzlichem erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas vermischt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatorregenerationsbedingungen in Verfahrensschritt b) eine Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit von etwa 1,76 m/sec im Bodenbereich, die auf etwa 0,76 bis 1,4 m/sec im oberen Bereich der ersten Regenerationszone abnimmt, umfassen.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der in Verfahrensschritt b) regenerierte Katalysator in dem Kataiysator-Fließbett dichter Phase auf einer Temperatur zwischen etwa 570 bis 760 0C und im oberen Bereich des Fließbetts unter einem Druck von etwa 1 bis 3,5 atü während eines Zeitraums von etwa 3 bis 20 Minuten gehalten, eine spezifische Koksverbrennungsgeschwindigkeit von etwa 0,1 bis 1 kg Koks pro Stunde pro kg Katalysator eingestellt und der Kohlenstoffrückstand im regene-
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    rierten Katalysator auf etwa 0,1 Gew.-% oder niedriger verringert wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1,2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß erschöpftes Regenerationsgas und mitgenommener Katalysator in Verfahrensschritt d) am Boden der zweiten Regenerationszone mit einer Oberflächen-Dampf geschwindigkeit von etwa 0,76 bis 1,4 m/sec eingeführt werden, und diese am oberen Ende der zweiten Regenerationszone auf etwa 0,3»bis 0,67 m/sec abnimmt.
  5. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-4, dadurch gekennzeichnet, daß molekularen Sauerstoff enthaltendes sekundäres Regenerationsgas in Radialrichtung verteilt in die zweite Regenerationszone in einer Menge eingebracht wird, welche etwa 1 bis 10 % des Sauerstoffs im primären Regenerationsgas entspricht, wobei das Kohlenmonoxid im erschöpften Regenerationsgas zu Kohlendioxid verbrannt wird.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß ein großer Teil der Verbrennungswärme bei der Kohlenmonoxidverbrennung von dem mitgenommenen Katalysator in der zweiten Regenerationszone absorbiert wird.
  7. 7. Verfahren nach einem der \orhergehenden Ansprüche 1-6, dadurch gekennzeichnet, daß ein größerer Teil der vom mitgenommenen Katalysator absorbierten Verbrennungswärme durch Schwerkraftabsetzen des mitgenommenen Katalysators auf das Fließbett dichter Phase übertragen wird.
  8. 8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 - 7, dadurch gekennzeichnet, daß die verdünnte Phase von der zweiten Regenerationszone vor Einführen in die Trennzone mit einer Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit von etwa 0,3 bis 0,67 m/sec in eine dritte Regenerationszone eingeleitet wird.
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  9. 9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 - 8, dadurch gekennzeichnet, daß als primäres und sekundäres Regenerationsgas Luft eingesetzt wird.
  10. 10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-9, dadurch gekennzeichnet, daß das in die zweite Regenerationszone eintretende verbrauchte Regenerationsgas aus Kohlendioxid und Kohlenmonoxid in einem Molverhältnis von etwa 1:1 bis zu etwa 500si besteht und ein größerer Anteil des im erschöpften Regenerationsgas enthaltenen Kohlenmonoxids zu Kohlendioxid verbrannt wird.
  11. 11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1-10, dadurch gekennzeichnet, daß als erschöpfter Katalysator Zeolith-Krackkatalysator, auf Kohlenmonoxidverbrennung abgestellter Zeolith-Krackkatalysator und/oder Gemische dieser Katalysatoren zugeführt werden.
  12. 12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 -11, dadurch gekennzeichnet, daß· das Fließbett dichter Phase in der ersten Regenerationszone auf einer Temperatur von etwa 670 bis 760 0C, und die Temperatur der verdünnten Phase in der dritten Regenerationszone unter etwa 790 0C gehalten wird.
  13. 13. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 -12, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator bis auf einen Kohlenstoffrückstand von 0,1 Gew.-% oder niedriger regeneriert, und das Kohlenmonoxid in den Rauchgasen auf 500 ppm oder niedriger verringert wird.
  14. 14. Vorrichtung zur Ausführung des Verfahrens nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 - 13, gekennzeichnet durch a) einen aufrecht stehenden Regeneratorbehälter (100) mit einem an seinem unteren Ende geschlossenen und am
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    oberen Ende offenen kegelstumpfförmigen unteren Regeneratorabschnitt (101) und einem mit diesem in Verbindung stehenden, an seinem oberen Ende geschlossenen und am unteren Ende offenen, zylindrischen oberen Regeneratorabschnitt (102),
    b) eine Zuleitung (103) für erschöpften Katalysator von einer Reaktionszone zum unteren Ende des unteren Regeneratorabschnitts (101) ,
    c) einen zum verteilten Einführen von sauerstoffhaltigem primärem Regenerationsgas in das untere Ende des unteren Regeneratorabschnitts dienenden primären Regenerationsgasverteiler (104, 105) ,
    d) einen im oberen Teil des unteren Regeneratorabschnitts angeordneten und zum radial verteilten Einführen von sauerstoffhaltigem Gas in den unteren Regeneratorabschnitt dienenden sekundären Regenerationsgasverteiler (112),
    e) eine in Verbindung mit dem Innenraum des unteren Regeneratorabschnitts unterhalb des sekundären Regenerationsgasverteilers (112) stehende Ableitung (106) für regenerierten Katalysator,
    f) ein in Verbindung mit dem Auslaßende der Ableitung (106) für regenerierten Katalysator stehendes Standrohr (107) für regenerierten Katalysator,
    g) eine das obere Ende des Standrohrs mit dem oberen Regeneratorabschnitt (102) verbindende Entgasungsleitung (69) ,
    h) einen zum Trennen des Katalysators von dem erschöpften Regenerationsgas dienenden, im oberen Regeneratorabschnitt angeordneten Katalysator-Gas-Trenner (113),
    i) eine zum Abführen von erschöpftem Regenerationsgas aus dem Katalysator-Gas-Trenner (113) dienende und mit diesem verbundene Abgasleitung (117) und
    j) eine zum Überleiten von abgeschiedenem Katalysator aus dem Katalysator-Gas-Trenner in den unteren Bereich des
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    unteren Regeneratorabschnitts dienende Rohrleitung (114).
  15. 15. Vorrichtung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Zuleitung für erschöpften Katalysator kreisförmigen Querschnitt aufweist und sich auslaßseitig zu einem ovalen Querschnitt erweitert, dessen Querschnittsabmessung in senkrechter Richtung gleich ist dem Durchmesser des kreisförmigen Querschnitts, und wobei der waagerechte Durchmesser des ovalen Querschnitts etwa dem halben bis dem ganzen Durchmesser des unteren Endes des unteren Regeneratorabschnitts entspricht.
  16. 16. Vorrichtung nach Anspruch 14 oder 15, dadurch gekennzeichnet, daß der primäre Regenerationsgasverteiler eine einlaßseitige Speicherkammer (105) mit senkrechter, zylindrischer Seitenwand und gewölbter Boden- und Deckenwand umfaßt, die in der Längsachse des Regeneratorgehäuses innenseitig an der Bodenwand des unteren Regeneratorabschnitts befestigt ist, wobei die Bodenwand der Speicherkammer eine Einlaßöffnung für Regenerationsgas aufweist, die senkrechte, zylindrische Seitenwand und die gewölbte Deckenwand mit einer Vielzahl in symmetrischen Abständen angeordneter Austrittsöffnungen für Regenerationsgas versehen sind und eine Zuleitung (104) für Regenerationsgas über die in der Bodenwand befindliche Einlaßöffnung mit der Speicherkammer (105) in Verbindung steht.
  17. 17. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 14 - 16, dadurch gekennzeichnet, daß der sekundäre Regenerationsgasverteiler aus einem Rohrring (112) mit einem Einlaß für Regenerationsgas und einer Vielzahl von Regenerationsgasauslässen besteht.
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  18. 18. Vorrichtung nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß der Rohrring des sekundären Regenerationsgasverteilers oberhalb der Ableitung (106) für regenerierten Katalysator in waagerechter Ausrichtung im oberen Bereich des unteren Regeneratorabschnitts angeordnet ist und eine Kreisfläche umschreibt, die gleich ist der von dem Rohrring (112) eingenommenen Ringfläche und der Wand des unteren Regeneratorabschnitts, und an seinem inneren und äußeren Umfang eine Vielzahl von zum radial verteilten Einführen von Regenerationsgas in den oberen Bereich des unteren RegeneratorabSchnitts (101) dienenden, unter einem Winkel von etwa + 20° gegenüber der Waaagerechten angeordneten Öffnungen aufweist.
  19. 19. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 14 - 18, dadurch gekennzeichnet, daß die Ableitung (106) für regenerierten Katalysator unter einem Winkel zwischen etwa 45° bis 60° gegenüber der Senkrechten schräg nach unten gerichtet ist, und an ihrem oberen Ende mit dem Innenraum des unteren Regeneratorabschnitts, und an ihrem Auslaßende außerhalb des Regeneratorbehälters (100) mit dem Standrohr
    (107) für regenerierten Katalysator in Verbindung steht.
  20. 20. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 14 - 19, dadurch gekennzeichnet, daß das Standrohr (107) für regenerierten Katalysator einen oberen, zylindrischen Abschnitt
    (108) mit einer mit der Ableitung (106) für regenerierten Katalysator verbundenen seitlichen Öffnung, einer Öffnung an seinem oberen Ende und einem offenen unteren Ende, sowie einen unteren, sich konisch verjüngenden Abschnitt (109), der an seinem offenen oberen Ende mit dem unteren offenen Ende des oberen Standrohrabschnitts verbunden ist, und ein offenes unteres Ende aufweist, wobei das offene obere Ende des oberen Standrohrabschnitts über eine Entgasungsleitung (69) mit dem oberen Regeneratorabschnitt (102) verbunden ist.
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