DE2656876A1 - Bleilegierung hoher festigkeit und daraus gefertigte akkumulatorenplatten - Google Patents

Bleilegierung hoher festigkeit und daraus gefertigte akkumulatorenplatten

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DE2656876A1
DE2656876A1 DE19762656876 DE2656876A DE2656876A1 DE 2656876 A1 DE2656876 A1 DE 2656876A1 DE 19762656876 DE19762656876 DE 19762656876 DE 2656876 A DE2656876 A DE 2656876A DE 2656876 A1 DE2656876 A1 DE 2656876A1
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    • H01M4/68—Selection of materials for use in lead-acid accumulators
    • H01M4/685—Lead alloys
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Description

«τ -u TT ί τ Möhlstraße 37
GlODe-Union Inc., D-8000 München 80
Milwaukee, Wise, V.St.A. Tel.:089/982085-87
Telex: 0529802 hnkld Telegramme: ellipsoid
1 5. DEZ. 1976
Bleilegierung hoher Festigkeit und daraus gefertigte Akkumulatorenplatten
Die Erfindung betrifft eine neue Bleilegierung hoher Festigkeit. Eine Legierung gemäß der Erfindung eignet sich insbesondere als Platten- und/oder Deckel-(Blei)Material für
Säureakkumulatoren, bestimmte ihrer Eigenschaften machen
sie jedoch auch zur Verwendung auf anderen Anwendungsgebieten, auf denen Blei hoher Festigkeit benötigt wird, attraktiv.
In Säureakkumulatoren werden als Hauptbestandteil in typischer Weise antimonhaltige Bleilegierungen zum Einsatz gebracht. Hierbei besitzt insbesondere das Antimon einen größeren Einfluß auf die physikalischen Eigenschaften des Bleis. So trägt Antimon insbesondere zu einer Erhöhung der Festigkeit und/oder Verbesserung sonstiger physikalischer Eigenschaften des Bleis bei, wodurch sich die Herstellung der Akkumulatoren in verschiedener Hinsicht einfacher gestaltet.
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Dr.F/rm
709835/0588
- ζ H
Bei Akkumulatorenplatten ist es insbesondere von wesentlicher Bedeutung, daß die Platten oder Gitter eine normale Handhabung während der Akkumulatorherstellung und des Akkumulatorbetriebs auszuhalten vermögen.
In jüngster Zeit wurden Akkumulatoren entwickelt, die während ihrer Lebensdauer eine, wenn überhaupt, höchstens geringfügige Wartung, nämlich lediglich einen Zusatz von Wasser zur Aufrechterhaltung des Elektrolytenspiegels, erfordern. Bei derartigen Akkumulatoren ist es üblich, entweder die Akkumulatoren zu versiegeln oder für die Füllöffnungen Entlüftungsstutzen zu verwenden, die durch den Endverbraucher nicht ohne weiteres entfernt werden können. Da bei derartigen Akkumulatoren die Notwendigkeit des Füllens vermieden werden soll, muß man ein Bleilegierungssystem wählen, in welchem die Elektrolytenzufuhr über die beabsichtigte Lebensdauer (des jeweiligen Akkumulators) nicht merklich sinkt. Die Anwesenheit von Antimon führt in Säureakkumulatoren in typischer Weise zu einer übermäßigen Gasbildung, und zwar insbesondere beim Laden oder Überladen. Hierdurch wird letztlich die Qualität des Elektrolyten beeinträchtigt. Darüber hinaus ist eine übermäßige Gasbildung in reduzierten oder außer Betrieb befindlichen Akkumulatoren, sofern sie vollständig versiegelt oder abgedichtet sind, unerwünscht. Übliche Legierungen für diesen Akkumulatortyp enthalten anstelle von Antimon Calcium. Bei Calciumlegierungen ist die Gasbildung vermindert. Beispiele für geeignete Blei/Calcium-Legierungen finden sich in den US-PS 3 920 473, 3 881 953, 3 287 165, 2 794 707, 2 159 124 und 1 703 212.
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Ein Nachteil des Blei/Calcium-Systems besteht darin, daß seine Legierungen in der Regel keine vergleichbaren mechanischen Eigenschaften aufweisen wie Blei/Antimon-Legierungen. Da die Akkumulatorenindustrie ständig bestrebt ist, Akkumulatorenplatten geringeren Querschnitts, als ihn die bekannten Akkumulatorenplatten aufweisen, herzustellen, stellt die Festigkeit der Blei/Calcium-Plattenlegierungen einen Grenzfaktor für die Plattenkonstruktion oder -bauweise dar. Blei/Calcium-Systerne besitzen bekanntlich ferner die Eigenschaft, mechanisch zu wachsen oder sich aufzublähen. Wenn das Aufblähen in einem Akkumulator übermäßig stark wird, können benachbarte Teile kurzgeschlossen werden, so daß entweder der Akkumulator nicht mehr arbeitet oder zumindest seine Kapazität stark reduziert wird. Das Aufblähen kann bereits bei geringfügigen Änderungen der Legierungszusammensetzung übermäßig stark werden.
Ein weiterer Nachteil üblicher Legierungen besteht in der begrenzten Wiederverwendbarkeit der Bleiabfälle infolge verminderter Verarbeitungsstabilität. So bedingt beispielsweise das Aufschmelzen der Abfälle eine übermäßige Schaumabhebung, was zu einem Calciumverlust in der Legierung führt. So müssen folglich die wiederaufgeschmolzenen Abfälle neu eingestellt werden, um die Legierungszusammensetzung vor dem Gießen wieder auf den gewünschten Bereich zu bringen. Schließlich kommt es bei Blei/Calcium-Legierungen während des mechanischen Bewegens der aufgeschmolzenen Legierung (sowohl bei der ursprünglichen Legierung als auch bei den wiederaufgeschmolzenen Abfällen) zu einer verstärkten Schaumabhebung, so daß Schutzmaßnahmen getroffen, z.B. abgedeckte Tiegel bereitgestellt werden müssen.
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-M-6
Es wurde auch bereits Strontium als Legierungsbestandteil von Bleilegierungen verwendet. Beispielsweise ist aus der US-PS 1 158 672 eine Bleilegierung mit mehreren Erdalkalimetallen, einschließlich Calcium, Barium, Strontium und Magnesium, zur Verwendung in Geschoßen bekannt. Aus der US-PS 2 013 487 ist eine Blei/Strontium/Zinn-Legierung zur Verwendung in Akkumulatoren bekannt geworden. Aus der US-PS 2 040 078 ist eine Blei/Strontium-Legierung, aus der US-PS 2 170 650 eine Blei/Calcium/Barium/Strontium-Legierung bekannt. Sämtliche bekannten strontiumhaltigen Bleilegierungen lassen jedoch bezüglich Schutz gegen Schaumabhebung und Verarbeitungsstabilität beim Wiederaufschmelzen sowie bezüglich einer hohen Festigkeit erheblich zu wünschen übrig.
Der Erfindung lag nun die Aufgabe zugrunde, eine verbesserte Bleilegierung zur Verwendung in Säureakkumulatoren und auf anderen Anwendungsgebieten zu schaffen, die sich durch hervorragende physikalische und/oder elektrochemische Eigenschaften auszeichnet und insbesondere ohne merkliche Änderung ihrer Zusammensetzung wiederaufgeschmolzen werden kann.
Gegenstand der Erfindung ist somit eine Blei/Strontium-Legierung, bestehend aus 0,01 bis 2 Gew.-96 Strontium, 0,1 bis 5,0 Gew.-96 Zinn, 0,005 bis 0,1 Gew.-96 Aluminium, 0 bis 0,25 Gew.-96 Kupfer und zum Rest Blei.
Eine Legierung gemäß der Erfindung erhält man durch übliches Aufschmelzen. Im Laboratorium wurden zu Untersuchungszwecken verwendete Mengen der gewünschten Legierungen aus Mutterlegierungen höheren Gehalts an den einzelnen Legierungsbestandteilen, als sie die letztlich gewünschte Legie-
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-Jg-7
rung aufweisen muß, hergestellt. Eine Zinn/Aluminium-Mutterlegierung wurde durch Auflösen des Aluminiums in entweder reinem Zinn oder einer binären Blei/Zinn-Legierung hergestellt. Kupfermutterlegierungen erhielt man durch Auflösen von elementarem Kupfer in korrosionsfähigem Blei oder ternären Blei/Zinn/Aluminium-Legierungen. Eine binäre Blei/ Strontium-Legierung wurde gekauft, zu ihrer Herstellung können jedoch ebenfalls übliche Schmelztechniken angewandt werden. Die speziellen Legierungszusammensetzungen wurden durch Zusatz geeigneter Mengen der betreffenden Mutterlegierungen zu korrosionsfähigem Blei bei Temperaturen bis zu 55O0C hergestellt. Wenn das Legieren an Luft erfolgte, wurde eine übermäßige Oxidation durch Zusatz von zunächst Zinn/Aluminium-Mutterlegierungen und anschließendem Zusatz der Strontiummutterlegierungen vermieden. Die Reihenfolge der Zugabe ist nicht von wesentlicher Bedeutung, wenn zum Schutz des Tiegels ein Gasschild verwendet wird.
Die später folgende Tabelle I veranschaulicht die mechanischen Eigenschaften typischer Blei/Calcium- und Blei/Antimon-Legierungen für Säureakkumulatorenplatten. Neben den in der Tabelle angegebenen Legierungsbestandteilen enthielten die einzelnen Legierungen in jedem Falle zum Rest Blei. Das den Rest der Legierungen in den Tabellen I und II bildende Blei besteht aus industriell hergestelltem, primären oder sekundären, korrosionsfähigen Blei mit erschmelzungsbedingten Verunreinigungen. Obwohl selbstverständlich reines Blei am zweckmäßigsten wäre, ist es in für den Fachmann verständlicher Weise aus wirtschaftlichen Gesichtspunkten nicht gerechtfertigt, dieses in Säureakkumulatoren zu verwenden.
-6-
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Die Tabelle II zeigt erfindungsgemäße Bleilegierungen verschiedenster Zusammensetzung. Auch hier gelten dieselben Kriterien wie für die Legierungen der Tabelle I. Es sei darauf hingewiesen, daß in den meisten Fällen die Blei/ Strontium-Legierungen die gleiche Festigkeit oder eine bessere Festigkeit aufweisen wie (als) die Calciumlegierung. Eine Untersuchung (deren Ergebnisse in Tabelle II niedergelegt sind) zeigt ferner, daß nach 24-stündiger bzw. 14-tägiger Alterung die Strontiumlegierung den Calciumlegierungen in der Regel überlegen sind und die Festigkeitseigenschaften der in Tabelle I aufgeführten Blei/Antimon-Legierungen erreichen.
Wie bereits erwähnt, besitzt eine Legierung gemäß der Erfindung die folgende Zusammensetzung:
Strontium 0,01 bis 2,0 Gew.-96
Zinn 0,1 bis 5,0 Gew.-%
Aluminium 0,005 bis 0,1 Gew.-96
Kupfer 0 bis 0,25 Gew.-96 und
Blei Rest
Der Strontiumgehalt darf 2 Gew.-96 nicht übersteigen, da größere Strontiummengen zu unangemessen hohen Liquidus-Temperaturen führen. Auch im Hinblick auf Säureakkumulatoren sind höhere prozentuale Strontiumgehalte unerwünscht, da sie eine übermäßige Ausfällung intermetallischer Verbindungen bedingen. Dies hat schlechte Korrosionseigenschaften zur Felge. Weiterhin führen größere prozentuale Strontiumgehalte zu einer erhöhten Schaumabhebung während der Luftaktivierung. Schließlichtfirde die Legierung auch noch
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übermäßig teuer werden. Andererseits wird mindestens 0,0 1 Gew.-% Strontium benötigt, um der Legierung die gewünschte Festigkeit zu verleihen.
Die Zinnobergrenze beträgt 5 Gew.-96, da über diese Obergrenze hinaus sich das mechanische Verhalten nicht mehr verbessern läßt. Darüber hinaus kommt es bei den beim Akkumulatorplattengießen angewandten Temperaturen zu einer erhöhten Schaumabhebung. Schließlich verteuern größere Zinnmengen die Legierung unangemessen. Unterhalb eines Zinngehalts von 0,1 Gew.-96 dauert die Alterungshärtung übermäßig lang. Weiterhin ist der Schutz gegen Schaumabhebung erniedrigt.
Aluminium sollte in einer Menge von mindestens 0,005 Gew.-96 in der Legierung enthalten sein, da geringere Aluminiummengen keinen geeigneten Schutz vor Schaumabhebung bilden. Bei Aluminiummengen von über 0,1 Gew.-96 erreicht man keine weiteren Vorteile mehr, es kann vielmehr infolge Anwesenheit von primärem Aluminium in der Legierung zu Verarbeitungsschwierigkeiten kommen.
Kupfer kann zur Beschleunigung der Alterungshärtungseigenschaften der Legierung zulegiert werden. Die Kupferobergrenze liegt bei 0,25 Gew.-96, da sonst die Alterungshärtung und die Liquidus-Temperatur beeinträchtigt werden.
Eine Legierung gemäß der Erfindung besitzt folgende bevorzugte Zusammensetzung:
0,05 bis 0,3 Gew.-% Strontium 0,25 bis 1,0 Gew.-96 Zinn
-8-
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0,01 bis 0,1 Gew.-% Aluminitun 0,005 bis 0,1 Gew.-96 Kupfer und Rest Blei.
Die erfindungsgemäßen Legierungen zeigen gegenüber Blei/ Calcium-Legierungen eine Reihe von Vorteilen. Die erfindungsgemäßen Legierungen besitzen eine sehr geringe Neigung zur Schaumabhebung und hervorragende Zusammensetzungsstabilität, so daß auf eine häufige Wiederholung der Tiegelanalyse und eine Neueinstellung verzichtet werden kann. In der Regel besitzen sie eine höhere Streckfestigkeit und Aufblähfestigkeit in Verbindung mit einer guten Bildsamkeit. Hierdurch sind die Verarbeitbarkeit und insbesondere die Vibrationsbeständigkeit unter drastischen Betriebsbedingungen verbessert. Die Legierungen zeigen in typischer Weise eine rasche Alterungshärtung, so daß daraus gefertigte Platten innerhalb von 16 h weiterbehandelt, z.B. mit einer Paste bestrichen werden können. Ferner können die Legierungen in typischer Weise bei niedrigeren Temperaturen als Blei/Calcium-Legierungen gegossen werden, wodurch sich die Häufigkeit des Formauskleidens verringert. Abfälle aus den Legierungen können direkt wiederaufgeschmolzen und zum Gießen von Platten oder Akkumulatorstegen oder sonstigen Teilen verwendet werden. Ein elektrochemischer Korrosionstest der erfindungsgemäßen Legierungen zeigt, daß sie antimonhaltigen Bleilegierungen überlegen und Calcium/Blei-Legierungen gleichwertig sind. Schließlich eignen sich erfindungsgemäße Legierungen insbesondere für eine (Akkumulator)-Bauweise bzw. -Konstruktion mit angegossenen Stegen des aus der US-PS 3 087 005 beschriebenen Typs.
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Neben ihrer Verwendbarkeit für Teile von Säureakkiamulatoren eignen sich die erfindungsgemäßen Bleilegierungen selbstverständlich auch noch zur Verwendung auf anderen Anwendungsgebieten.
-10-
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- 10 -
Tabelle I J^
Zusammensetzung (Rest Blei) nach 1 h nach 24 h nach 14 Tagen oo
Sy* Su** El*** Sy Su El Sy Su El -J
CD
1,24 2,21 21,3 1,30 2,15 16,7 2,78 3,83 15,7
A) Sn Ca Cu As
0,5 0,08 bis
zu
0,06		 0,275
B) Sb Sn
09835 4,75 0,275
O
CO
OO
2,00 5,85 31,6 2,78 6,39 29,0 4,50 6,37 15,6
gew.-%-uale Zusammensetzung
(Rest: Blei) Sr Sn Al Cu
- 11
Tabelle II		 El*** nach
sy		 24 h
Su		 El nach
sy		 14 Tagen
Su		 - - 2656876 < 13,2
- 1,77 - - - - - El 10,55
nach
Sy*		 1 h
Su**		 19,0 2,76 3,82 15,2 - 3,45 - 15,2
1,80 - 10,9 3,97 4,54 11,7 - 3,05 - 9,2
1,99 3,44 - 0,74 - - - 3,72 - 7,30
3,04 3,86 28,6 1,37 2,12 14,4 2,76 4,42 8,31
- - 35,4 1,02 1,78 26,2 2,46 4,22 11,00
0,96 1,95 41,0 1,30 2,27 36,8 3,02 4,56 9,39
0,80 1,70 27,3 2,89 3,65 14,0 3,80 4,04 5,10
0,89 1,95 18,6 3,44 4,13 11,5 3,70 4,37 8,65
1,68 2,79 33,6 2,78 3,50 10,4 4,08 3,82
1,65 2,50 22,4 1,49 2,20 12,8 3,47 4,25
1,19 2,40 19,7 1,54 2,33 17,7 3,71
1,02 1,91 23,4 3,07 3,60 7,0 3,50
1,24 1,96 16,4 3,06 3,57 4,7 3,82
1,22 2,38
1,71 2,68
CD CO 00 CO CTi
O CJ7 OO OO
3,05 0,96 1,05 0,94 0,31 0,51 0,94 0,68 0,52 0,31 0,25 0,45 0,5
0,056
0,1
0,025
0,05
0,1
0,075
0,05
0,025
0,025
0,05
0,05
—12—
- 12 -
0,14 0,92 0,1 - 10 Fortsetzung Tabelle II
0,2 1,14 0,06 0, 10 3,91 4,69 8,92 3,67
0,2 - - o, 10 3,02 - - 4,97
0,2 0,896 0,05 o, 057 - - 1,59
0,2 0,896 0,05 o, - - 4,82
S 0,2 1,14 0,06 - - - 4,01
OO 4,13 - - 4,90
cn
O
cn
00 3,80 2,25 4,25 4,49 3,8 ^
oo * Sy = 0,2$ Streckgrenze in kg/mm2 -*
00 ** Su = Zerreißfestigkeit '
*** El β 96-uale Dehnung an der Dehngrenze

Claims (4)

  1. Patentansprüche
    Ί. Bleilegierung hoher Festigkeit, im wesentlichen bestehend aus:
    0,01 bis 2,0 Gew.-% Strontium 0,1 bis 5,0 Gew.-% Zinn 0,005 bis 0,1 Gew.-% Aluminium 0,0 bis 0,25 Gew.-% Kupfer und zum Rest Blei.
  2. 2. Bleilegierung nach Anspruch 1, im wesentlichen bestehend aus:
    0,05 bis 0,3 Gew.-Ji Strontium 0,25 bis 1,0 Gew.-96 Zinn 0,01 bis 0,1 Gew.-% Aluminium 0,0 bis 0,25 Gew.-% Kupfer und zum Rest Blei.
    709835/0588
  3. 3. Bleilegierung nach Ansprüchen 1 oder 2, im wesentlichen bestehend aus:
    0,05 bis 0,3 Gew.-% Strontium 0,25 bis 1,0 Gew.-96 Zinn 0,01 bis 0,1 Gew.-96 Aluminium 0,005 bis 0,1 Gew.-96 Kupfer und zum Rest Blei.
  4. 4. Akkumulatorplatte für Blei-Säureakkumulatoren, hergestellt aus einer Bleilegierung nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche.
    709835/0588
DE19762656876 1976-02-18 1976-12-15 Bleilegierung hoher festigkeit und daraus gefertigte akkumulatorenplatten Withdrawn DE2656876A1 (de)

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CH (1) CH625834A5 (de)
DE (1) DE2656876A1 (de)
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