DE2653795A1 - Laser-isotopentrennung - Google Patents
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Description
TzQ S3 Tfs-
». PATENTANWALT DIPL.-ING. £600 MÜNCHEN 22
KARL H. WAGNER gewürzmühlsrasse 5
POSTFACH 246
26. November 1976 76-R-2O36
United States Energy Research and Development Administration, Washington, D.C. 20545, V.St.A.
Laser-Isotopentrennung
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Isotopentrennung basierend auf der selektiven Anregung von Isotopenarten,
und zwar insbesondere auf ein Verfahren, bei welchem die Anregung durch Lasermittel eingeleitet wird.
Für verschiedene nukleare Anwendungsfälle ist es außerordentlich
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wichtig, daß das spaltbare Isotop U von anderen Isotopen des Urans getrennt oder in Mischungen damit stark angereichert wird. Derzeit besteht das einzig wirtschaftliche Verfahren zur Erzeu-
wichtig, daß das spaltbare Isotop U von anderen Isotopen des Urans getrennt oder in Mischungen damit stark angereichert wird. Derzeit besteht das einzig wirtschaftliche Verfahren zur Erzeu-
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gung von an U angereichertem Uran im sogenannten Gasdiffusionsverfahren,
welches hohe Investitionen und riesige Fabrikanlagen erforderlich macht.
Durch das Vorhandensein von Lasern, die auf sehr enge Frequenzen über einen breiten Bereich des Spektrums hinweg abstimmbar sind,
hat es sich herausgestellt, daß durch Steuerung des spektralen Ansprechens der Wechselwirkung von Licht mit Materie es prinzipiell
möglich ist, selektive Reaktionen zu erzeugen, die die Zusammensetzung und Eingeschaften der Materie ändern. Die zur Er-
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TELEFON: (089) 298527 TELEGRAMM: PATLAW MÖNCHEN TELEX: 5-22039 patw d
"V
reichung einer derartigen Selektivität erforderlichen Bedingungen sind die folgenden: 1) Hohe Monochromatie des anregenden Lichtes;
2) Selektivität des Primärverfahrens der Lichtwechselwirkung mit der Materie (das Vorhandensein schmaler, nicht überlappender
. Absorptionslinien) und 3) Bewahrung der induzierten Selektivität in sukzessiven physikalischen und chemischen Verfahren. Vgl.
beispielsweise R. V. Ambartzumian und V. S. Letokhov "Selective Two-step (STS) Photoiniozation of Atoms and Photodissociation
of Molecules by Laser Radiation," 11 Applied Optics 354 (1972).
Die Lasertechnik ist hinreichend weit fortgeschritten, so daß abstimmbare Laser mit Bandbreiten schmaler als 0,0002 cm verfügbar
sind, so daß die erste Bedingung vollständig erfüllt ist. Eine wirkungsvolle Verstärkung der schmal abgestimmten Infrarot-Oszillatoren
kann durch Elektronenstrahl gesteuerte Hochdruckelektrische-Entladungs-Gaslaser erreicht werden. Eine derartige
Anordnung gestattet eine schmale Bandbreite bei hohem elektrischen Gesamtwirkungsgrad. Der hohe Gesamtwirkungsgrad kann erreicht
werden durch die Verwendung eines parametrischen Oszillators und Phasenanpassungsverfahren, um leistungsfähige Laser
für sichtbares Licht und Ultraviolett abzustimmen, wie beispielsweise Bleiatom-, Kupferatom-· und Xe2~Laser. Abstimmbare Farbstofflaser
besitzen hinreichend schmale Bandbreiten im Bereich
von 3600 bis 7200 A, obwohl ihr elektrischer Wirkungsgrad niedriger
liegt.
Die zweiten und dritten Bedingungen stellen beträchtliche Probleme.
Beispielsweise kann im Prinzip die zweite Bedingung durch die Wechselwirkung von präzise abgestimmtem Laserlicht
erfüllt werden, vorausgesetzt, daß gewisse diskrete elektronische und schwingungsmäßige übergänge der Materie in der gasförmigen
Phase vorhanden sind. Selbst dann, wenn diese diskreten übergänge vorhanden sind, ist es häufig schwer, in einer
gasförmigen Art oder Spezies festzustellen, welche Übergänge für die selektive Wechselwirkung mit abgestimmten Laserlicht
geeignet sind.
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Wenn einmal das Auftreten einer selektiven Erregung bewirkt wurde, gibt es zahlreiche Prozesse, durch welche die Selektivität
verlorengehen kann. Ein hauptsächlicher Verlustmechanismus ist die Kollisionsenergieübertragung zwischen Molekülen. Wenn
somit die dritte Bedingung erfüllt werden soll, so ist es aussarordentlich erwünscht, daß die selektiv angeregten Spezies
(Arten) in einen stabilen oder metastabilen Zustand transformiert werden. Ein Mittel, durch welches die Selektivität stabilisiert
werden kann, erfolgt durch Photoionisation oder Photodissoziation einer angeregten Spezies. Ein Problem dabei besteht
jedoch darin, daß die Photoionisation oder Photodissoziation selbst nicht selektiv sein kann.
Es ist bekannt, daß die Stabilisierungswirkung von entweder der Photoionisation oder der Photodissoziation vorteilhafterweise
verwendet werden können, wenn sie vom selektiven Anregungsschritt getrennt sind, und zwar durch die Verwendung von
Photonen oder Lichtquanten unterschiedlicher Energien hv>1 und
h\>„. Photonen der Energie h»1 regen einen bestimmten Zustand
des diskreten Energiespektrums in einer speziellen Spezies an und Photonen der Energie hv? photoionisieren oder photodissoziieren
die angeregte Spezies. Die Energien der Photonen genügen den folgenden Bedingungen:
dabei ist E. die Photoionisationsenergie eines Atoms oder von Molekülen aus dem Grundzustand und E, ist die Photodii
ziationsenergie eines Moleküls aus dem Grundzustand.
Dies zweistufige Verfahren, auch bekannt als Zwei-Photonenverfahren,
ist zur Trennung von Isotopen anwendbar. Eine Voraussetzung für eine derartige Trennung ist das Vorhandensein
einer geeigneten Isotopenverschiebung in den Absorptionsspektra des Elements oder einer seiner Verbindungen, so daß nur eine
Isotopenart oder Isotopenspezies durch das abgestimmte Licht angeregt wird.
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U.S. Patent 3 443 087 beschreibt ein Verfahren zur selektiven Ionisierung einer gasförmigen Verbindung eines Isotops, welches
ein Teil einer Isotopenmischung ist, wobei die Isotopenmischung mit Licht aus zwei unterschiedlichen Wellenlängen in zwei Stufen
oder Schritten bestrahlt wird, wobei die erste Bestrahlung durch Licht mit einer Wellenlänge zur selektiven Anregung der Moleküle
eines Isotops dient, während die zweite durch Licht einer anderen
Wellenlänge zur Ionisierung der angeregten Moleküle dient. Die ionisierten Moleküle werden sodann elektrischen oder magnetischen
Feldern oder einer Kombination daraus ausgesetzt, um sie von der nicht ionischen Isotopenverbindung wegzulenken.
Unter Verwendung einer ersten Bestrahlung von Infrarotlicht und einer zweiten Bestrahlung mit Ultraviolettlicht zeigt das
2 οc 238 genannte U.S. Patent, daß UF, und UFfi dementsprechend
getrennt werden können. Die Begründung für dieses Zwei-Photonenverfahren besteht darin, daß fein abgestimmte Energie verfügbar
aus der Absorption im Infrarotbereich des Spektrums selek-
235 tiν eines der Uranisotope, vorzugsweise das U, anregt, aber
nicht ausreicht, um die Isotopenverbindung anzuregen, welche diese in hinreichender Weise absorbiert, um Ionisierung zu erzeugen.
Die Linienbreiten im ultravioletten Spektralbereich, wo hinreichend viel Energie zur Erzeugung von Ionisation
vorhanden ist, sind größer als bei niedrigen Frequenzen, so daß es wesentlich schwieriger ist, die erforderliche selektive Absorption
in diesem Bereich des Spektrums zu erreichen. Das heißt also, daß, obwohl die Photoionisation ohne weiteres durch
ultraviolettes Licht erzeugt werden kann, es nicht wahrscheinlich ist, daß diese selektiv ist. Durch die Verwendung des
zweistufigen Absorptionsverfahrens wird eine Isotopenart selektiv durch das Infrarot angeregt und sodann wird eine hinreichende
Energiemenge durch das Ultraviolett (welches durch beide Spezies absorbiert ist) vorgesehen, um gerade die angeregte
Isotopenverbindung über die Ionisationsschwelle zu treiben, wohingegen die Isotopenverbindung, die im Grundzustand während
der Infrarotstrahlung verblieb, nicht hinreichend durch das
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Ultraviolett angeregt wurde, um ionisiert zu werden, obwohl sie
im wesentlichen im gleichen Ausmaß absorbiert.
Vernünftig scharfe Isotopenverschiebungen wurden für Uran und seine Verbindungen festgestellt, aber entweder bei sehr hohen
oder bei sehr niedrigen Temperaturen. Die sehr hohen Temperaturen waren für elementares Uran erforderlich. Unglücklicherweise
hat Uran selbst bei 1600°C einen Dampfdruck von nur 1 Mikron,
was zu niedrig ist, um irgendeine vernünftige Lichtwechselwirkung mit dem Dampf zu'erhalten. Demgemäß ist eine wesentlich höhere
Temperatur erforderlich und ein Isotopentrennverfahren basierend auf der Verwendung von elementarem Uran als Speisematerial
scheint daher nicht praktikabel zu sein. Cäsiumuranylchlorid (CsUO9Cl.) und CäsiumuranyInitrat (CsUO0(NOo),), angereichert
235 " ^JJ
hinsichtlich U, zeigten eine Isotopenverschiebung von 1,62 cm bei 20 K. Während die Spektrallinien bei 20 K scharf sind,
werden sie bei 77 K breit und können bei höheren Temperaturen nicht aufgelöst werden. Bei den niedrigen Temperaturen, wo die
Linien definiert sind, zeigen diese Verbindungen jedoch im wesentlichen keinen Dampfdruck.
Gewisse Isotopenverschiebungen im Infrarotspektrum des UF, bei Raumtemperatur wurden durch Messungen an getrennten Proben von
UF6 und UF6 bestimmt. Das 623 cm \>3(Flu)-Band zeigt
eine gemessene Verschiebung von 0,55 cm . Die Messungen an den anderen Infrarotbändern zeigen eine Verschiebung von 0,1 bis
0,2 cm für die V.(F. )-Schwingung, die einzige andere der
sechs Schwingungen, welche eine Nicht-Null-Isotopenverschiebung
zeigen sollte. Diese gemessenen Verschiebungen sind jedoch in ihrer Natur groß und es wurden keine feinen Linienspektra aufgelöst.
Obwohl U.S. Patent 3 443 087 feststellt, daß eine chemische Reaktion verwendet werden kann, um die Isotopen zu trennen,
so wird doch kein Beispiel angegeben, welche chemischen Reaktionen ausreichen oder wie derartige chemische Reaktionen in
Gang gesetzt werden könnte. Demgemäß sind auch keine Ansprüche auf
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die chemische Trennung gerichtet. In einem kürzlich erschienen Bericht geben R. C. Farrar, Jr. und D. F. Smith einen Bericht
über die Literatur, welche sich auf photochemische Mittel zur Isotopentrennung bezieht, und zwar unter besonderer Berücksichtigung
der Trennung von Uranisotopen. Vgl. "Photochemical Isotope Separation as Applied to Uranium", Union Carbide Oak
Ridge Gaseous Diffusion Plant Report K-L-3054, Rev. 1 (15. März 1972). Obwohl die photochemische Dissoziation von UFß
Vorteile gegenüber photochemischen Reaktionen mit zwei Molekulararten haben würde, widmen Farrar und Smith dieser Tatsache
keine Diskussion.
Im folgenden sei nunmehr die Erfindung kurz zusammengefaßt.
Die selektive Anregung der Isotopenarten einer gasförmigen Verbindung durch Laserlicht bildet die Basis einer wirkungsvollen
Isotopentrennung. Das Verfahren dient geradewegs der Trennung der Isotopen von Elementen, die Verbindungen bilden, welche
bei niedriger Temperatur flüchtig sind, d.h. einer Temperatur derart, daß RT kleiner als E , die Energie des niedrigsten
Schwingungszustandes des Moleküls. Um jedoch Isotope von Elementen zu trennen, die keine bei niedrigen Temperaturen flüchtige
Verbindungen bilden, ist es notwendig, die Verbindung in einem übersättigtem gasförmigen Zustand herzustellen, um die
folgenden Vorteile einer Niedrig-Temperatur-Umgebung zu erhalten: 1) Langsame Energieübertragung und daher kein oder ein
stark vermindertes Vermischen, 2) einfaches Infrarotspektrum wegen der Endpopulation der Schwingungszustände und Rotationszustände,
3) geringe nachteilige chemische Reaktivität und 4) gute spektroskopische Trennfaktoren wegen des scharfen infraroten
sichtbaren oder ultravioletten Spektrums. Es wurde erkannt, daß das übersättigte Gas mit der gewünschten niedrigen Temperatur
ohne weiteres dadurch hergestellt werden kann, daß man eine flüchtige Verbindung adiabatisch durch eine konvergierende-divergierende
Düse dor Bauart expandiert, wie sie auf dem Gebiet der gasdynamischen Laser bekannt ist. Das Gas wird sodann mit einem
genau abgestimmten Laser bestrahlt, um eine selektive Anregung einer Isotopenart vorzusehen, bevor eine wesentliche Kondensation
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des Gases eintritt. Die Anregung kann ausreichen, um eine photochemische
Reaktion oder Photoionisation der angeregten Arten zu erzeugen. Die photochemische Reaktion kann in der Form einer Photodissoziation
der angeregten Moleküle erfolgen oder in der Form einer Reaktion der angeregten Moleküle mit einer zweiten Malekülspezies.
Alternativ kann das Zwei-Photonenverfahren beim übersättigten Gas verwendet werden/ um die erforderliche selektive
Photoionisation oder photochemische Reaktion vorzusehen. Im Falle der Photoionisation werden elektrische oder magnetische Mittel
oder eine Kombination daraus verwendet, um die ionisierten von den nicht ionisierten Arten zu trennen. Bei einem die photochemische
Reaktion verwendenden Ausführungsbeispiel sind physikalische oder chemische Mittel vorgesehen., um das Isotopenprodukt der
Reaktion von der nicht reagierten Isotopenart zu trennen.
Das erfindungsgemäße Verfahren sowie die erfindungsgemäße Vorrichtung
sind für irgendeinen Isotopentrennungsvorgang unter Verwendung selektiver Laseranregung der Isotopenarten verwendbar, wo
eine schärfer definierte Isotopenverschiebung sich durch die Vorkühlung ergibt. Die Erfindung ist speziell zur Trennung der Isotopen
des Urans geeignet, und zwar unter Verwendung von Verbindungen wie UFg, UCl4 und UBr4.
Weitere bevorzugte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den Ansprüchen sowie aus der Beschreibung von Ausführungsbeispielen anhand der Zeichnung; in der Zeichnung zeigt:
Fig. 1 die Schwingungsenergieverteilung in UF, bei 300 Grad K;
Fig. 2 eine für die adiabatische Expansion einer gasförmigen
Verbindung im erfindungsgemäßen Verfahren geeignete Düse;
Fig. 3 das Infrarot-Absorptionsspektrum von gasförmigen» UFg
' bei 300° K;
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Pig. 4 ein gemessenes zusammengesetztes Spektrum von UF1-,
23fi " ■
UF,, und zwar durch Expansion abgekühlt auf ungefähr ο
55 K und mit Bezugsgasen enthalten in Zellen außerhalb der Strömung. Die Spitzen 1, 6 und 7 sind Absorptionsmerkmale der Bezugsgase verwendet zur Eichung. Die
Spitzen 2, 4 und 5 sind individuelle Schwingungs-Rota-
tions-Linien von 238UF,-. Die Spitze 3 ist ein Q-2weig
235
von UF6;
von UF6;
Fig. 5 die Schwingungsenergieverteilung in UF, bei 50 K;
Fig. 6 die gemessene Ultraviolettabsorption von UF,;
Fig. 7 einen Absorptionsmechanismus für Ultraviolett in UF,,
der zur Photodissoziation führt;
Fig. 8 einen Vergleich der berechneten und gemessenen Ultraviolettabsorptionsdaten
für UF,.
In Molekülen, die unterschiedliche Isotope enthalten, unterscheiden
sich die klassischen Schwingungsfrequenzen gemäß
dabei ist ο die Schwingungsfrequenz und μ die reduzierte Masse
des Moleküls. Die Γβαμζΐβ^β Isotopenmassendifferenz Δρ. ist
nicht Null nur dann, wenn die Isotopenatome sich während der Schwingung in Bewegung befinden. Die resultierende Differenz
in der Frequenz, Δν>, wird die Isotopenverschiebung genannt. Die
Laser-Isotopentrennung ist möglich, weil die Frequenzreinheit des Laserlichtes ausreicht, um resonanzmäßig durch eine Isotopenarten
absorbiert zu werden, ohne daß andere,sich nicht in Resonanz befindliche Isotope beeinflußt werden. Bei jedem Isotopentrennverfahren,
basierend auf der selektiven Anregung von Isotopenarten durch abgestimmtes Laserlicht, ist es wesentlich, daß die Isotopenverschiebung
so scharf als möglich begrenzt ist.
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Der Ausdruck "Laserlicht"/ wie er in der vorliegenden Anmeldung verwendet wird, umfaßt kohärente Strahlung in ultravioletten,
sichtbaren und infraroten Teilen des Spektrums. Durch den Ausdruck "selektive Anregung" wird die Abstimmung der Laserlichtfrequenz
zur Bewirkung der Absorption durch einen optischen Absorptionszustand von nur einem Isotop bezeichnet.
Zum Erhalt sehr scharfer Spektralmerkmale ist es außerordentlich
vorzuziehen, daß die zu trennende Isotopenmischung sich im gasförmigen Zustand befindet, wenn sie mit dem abgestimmten Laserlicht bestrahlt wird. Gasförmige Mischungen gestatten eine wirkungsvolle
Wechselwirkung des Laserlichtes mit den gewünschten Isotopenarten,
wobei gleichzeitig die Möglichkeit begrenzt wird, daß selektiv angeregte Moleküle einem Mischvorgang unterworfen werden,
d.h. ihre Anregung auf nicht angeregte Arten übertragen. Man erkennt, daß die Mischung den Wirkungsgrad der Isotopentrennung vermindert
und jegliche Trennung überhaupt dann verhindern kann, wenn der Mischvorgang hinreichend stark auftritt.
Die Trennung von Isotopen schwerer Elemente ist im allgemeinen schwieriger als die Trennung von Isotopen leichter Elemente.
Die Isotopenverschiebungen von optischen Absorptionslinien sind wesentlich kleiner für Verbindungen von schweren Elementen, und
da die meisten der gasförmigen Verbindungen schwerer Elemente poly-atomar oder mehr-atomar ausgebildet sind, gibt es eine sehr
große Anzahl von Schwingungs-Rotationszuständen dicht benachbart hinsichtlich der Frequenz. Die selektive Lichtabsorption wird ferner
für Schwerelemente deshalb kompliziert, weil bei Temperaturen, bei denen ihre Verbindungen gasförmig sind, eine große Anzahl von
Schwingungs-Rotationszuständen bereits angeregt sind.
Beispielsweise entspricht das Raumtemperatur-Infrarotspektrum von UFg-Dampf einem kombinierten Rotations-Schwingungs-übergang.
Es enthält viele Linien, die niemals aufgelöst wurden. Ein Hauptgrund für diese Größennatur der Isotopenverschiebungen im UFg bei
Raumtemperatur ist das Vorhandensein der sogenannten "heißen" Bänder im Spektrum. Weil die drei Biegeschwingungen bei niedrigen
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Frequenzen auftreten, sind die angeregten Biegeschwin ungszustände
bei Raumtemperatur mit einer hinreichenden Population versehen, daß fast keines der Moleküle sich im Grundzustand befindet. Ferner
fallen infolge von anharmonischen Wirkungen die "heißen" Bänder nicht genau mit den Grundzustandbändern zusammen. Infolgedessen
gibt es wesentlich mehr Linien im Spektrum als andernfalls vorhanden wären, wenn die heißen Bänder entweder nicht vorhanden wären
oder nicht in merklicher Welse eine Population aufwiesen.
Fig. 1 zeigt das Ausmaß der UFg "heißen" Bänder mit Population
bei 300° K. Die Darstellung ist der Beitrag dQ.^ für ein spezielles
Schwingungsniveau i·zur Gesamtschwingungsverteilungs-Funktion
für Gleichgewicht bei 3000K, wobei
= D(i) exp
h
kT
kT
i=0 i=
dabei ist D(i) die Entartung des iten Zustands, »^ die Frequenzen
der sechs Grundschwingungsmoden und v(i) die Besetzungsquantenzahlen. Es sei bemerkt, daß nur 0,4% der Moleküle sich im
Grundschwingungszustand befinden, und daß mehr als die Hälfte der Moleküle auf Energien größer als 1200 cm angeregt sind. Es gibt
13000 Niveaus, die angeregt sind. Entartungen bis hinauf zu 22000 werden erreicht. Man erkennt ohne weiteres, daß die Abstimmung
eines Lasers zum Betrieb zwischen zwei individuellen Zuständen bei Raumtemperatur eine außerordentlich schwierige Aufgabe
ist und es gibt keine Anzeige dafür, daß dies in der Tat getan werden kann.
Die spektrale Trennung und Auflösung von isotopenmäßig verschobenen
Absorptionslinien oder schmalen Bändern (Banden) kann,
jedoch, stark dadurch verbessert werden, daß man das Absorptionsmaterial auf der niedrigst möglichen Temperatur hält. In der Tat
ergibt eine hinreichende Kühlung eine deutliche Spektrum-Vereinfachung. Durch Spektrum-Vereinfachung wird im wesentlichen die
Entfernung von überlappenden Absorptionsmerkmalen bezeichnet, um
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wählbare Isotopenabsorptionszustände zu isolieren. Dies ist in
Fig. 4 gezeigt. Jedoch reicht Abkühlung allein nicht aus, um ein wirkungsvolles Isotopentrennverfahren, basierend auf der selektiven
Anregung der Isotopenarten, zu erhalten. Während die Materialdichte nicht so hoch liegen darf, um die Auflösung durch Druckverbreiterung
zu verschlechtern, muß sie gleichzeitig hoch genug liegen, um eine annehmbare Absorption in einer vernünftigen optischen
Pfadlänge zu ergeben, und um einen hohen Materialdurchsatz für eine vernünftig große Fabrikanlage zu erzeugen. Wenn der
Gleichgewichtsdaropfdruck der optisch absorbierenden Verbindung in
unannehmbarer Weise klein bei der gewünschten niedrigen Temperatur
ist, so kann ein optimaler Zustand des Absorbers, d.h. eine vernünftige Dichte bei der gewünschten Temperatur, dadurch erreicht
werden, daß man das Gas adiabatisch expandiert. Dies kann durch eine überschallexpansion erfolgen, welche einen Zustand
sehr hoher Übersättigung bei niedriger Temperatur in dem Hochgeschwindigkeitsgasstrom
zur Folge hat.
Wenn ein Strömungsmittel auf Überschallgeschwindigkeiten expandiert
wird, so ist eine große Druckreduktion erforderlich. Da die Strömung ihre Energie von der inneren Energie und der Zufallsbewegung des Strömungsmittels herleitet, ergibt sich ebenfalls
eine große Reduktion bei der Massenströmungsmitteltemperatur.
Die Vorrichtung zur Erzeugung einer derartigen Strömungsmittelexpansion
liegt zwischen einer üblichen Düse und Molekularstrahldüsen. Bevorzugte Mittel zur Erzeugung der erforderlichen adiabatischen
Expansion ist eine konvergierende-divergierende-Schlitzdüse der Bauart, wie sie auf dem Gebiet der gasdynamischen Laser
bekannt ist. Bei dieser Art einer überschallströmung verhält sich das Gas wie ein kontinuierliches Medium und die mittlere freie
Bahn zwischen Molekularzusammenstössen ist kleiner als irgendeine charakteristische Dimension der Düse. Zahlendichten liegen
hoch, üblicherweise weit oberhalb 1O14/cm3, was einen großen Materialdurchsatz
liefert. Eine Molekularstrahlvorrichtung besitzt jedoch einen niedrigen Durchsatz und ist wirtschaftlich für dieses
Verfahren nicht attraktiv, und zwar deshalb, weil die Zahlendichte der isotopenmäßig in der gekühlten Zone zu trennenden Moleküle
sehr niedrig liegt. Eine Molekularstrahlvorrichtung besteht aus
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einer Düse mit Expansionswänden senkrecht zur Strömungsrichtung, wobei diese Vorrichtung mit sehr hohen Druckverhältnissen betrieben
werden muß. In einigen Fällen, wie beispielsweise grundsätzlichen Untersuchungen, kann es zweckmäßig sein, das kollisionslose
oder zusammenstoßlose Regime eines Molekularstrahls zu verwenden, und zwar an Stelle der durch Zusammenstösse dominierten
Bedingungen von mit Wänden versehenen Düsenexpansionssystemen. Beispielsweise können Situationen auftreten, wo die Zeit zwischen
molekularen Zusammenstössen in dem expandierten Strömungsmittel lang genug sein müssen, um die Vermischung zu vermeiden, bevor
die Trennprozesse zwischen den Laser-angeregten und nicht angeregten Molekülen auftreten.
Die Schwellenbedingung für das Einsetzen der Kondensation in der Strömung erfolgt für einen kritischen Druck am Einlaß der
Düse, unterhalb von welchem ein erfolgreicher Betrieb über einen Druckbereich hinweg erreicht werden kann. Die Kondensation des
gekühlten Gases in der Lichtwechselwirkungs- und Absorptions-Zone ist inßoferne unerwünscht,als eine beträchtliche Lichtstreuung
auftreten kann und Spektralmerkmale verbreitert werden. Die Verweilzeit des strömenden Gases kann dadurch abgekürzt
werden, daß man die Düsenlänge vermindert, solange dies mit dem gleichförmigen Expansionswirkungsgrad kompatibel ist.
Obwohl die Kondensation in der Lichtwechselwirkungs- und Absorptions-Zone unerwünscht ist, ist es offensichtlich, daß ein
gewisses Ausmaß an Kondensation toleriert werden kann, und zwar trotz der Wirkungsgradverminderung des Trermverfahrens, die
hervorgerufen werden kann. Die Größe der Kondensation, die noch immer eine effektive Isotopentrennung gestattet, hängt zum
größten Teil von speziellen Molekülarten und Isotopenarten ab.
Die durch adiabatische Ausdehnung eines einzigen Gases zu erreichende
Abkühlung wird ohne weiteres durch die folgende bekannte gasdynamische Beziehung bestimmt:
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dabei bezeichnet die herabgesetzte Null die Bedingungen vor der Expansion und γ ist das Verhältnis der spezifischen Wärmen.
Es können durch dieses Verfahren Temperaturen erreicht werden, die beträchtlich unterhalb des Kondensationspunktes liegen,
und das Gas verbleibt bei hohen Mach-Zahlen übersättigt. Die durch dieses Verfahren erreichbare untere Grenze hängt von der
Kernkondensation des speziellen Gases ab. Wenn das Gas, welches die zu trennenden Isotopenarten enthält, ein niedriges "γ besitzt
(beispielsweise hat UF, ein γ von 1,065), so kann es
wesentlich mehr durch Hinzufügung eines sogenannten Trägergases abgekühlt werden. Das Trägergas sollte ein hohes γ besitzen,
um das effektive-γ der Mischung zu maximieren, und um
dadurch T/T für ein gegebenes P/P -Verhältnis zu minimieren. Die einatomigen Gase (Edelgase) besitzen ein γ von 1,67 und
Helium besitzt speziell einen Kondensationspunkt von nur 4 K, was es zum optimalen Trägergas macht. Demgemäß sollte für
maximale Kühlung die Düse mit Helium als Trägergas gespeist werden, und zwar unter Zumischung der Absorptionsverbindung in
einer geringeren Konzentration. Bei bestimmten Bedingungen kann es jedoch vorteilhaft sein, ein Trägergas mit einem höheren
Molekulargewicht als Helium, beispielsweise Stickstoff, zu verwenden.
Die adiabatische Expansion wird ohne weiteres mittels geformter Überschalldüsen der Bauart durchgeführt, wie sie auf dem
Gebiet der gasdynamischen Laser bekannt sind. Eine derartige Düse besitzt eine Schlitzform, wie dies in Fig. 2 dargestellt
ist. Eine gasförmige, eine Mischung von Isotopen enthaltende Verbindung wird in die Plenumkammer 1 eingeführt und kann überschallmäßig
durch Hals 2 fließen. Die divergierende Zone 3 der Düse ist derart konstruiert, daß eine optimale Expansion des
Gases auf irgendeinen gleichmäßigen Druck gestattet ist, der in dem eine konstante Fläche aufweisenden Kanal 4 erhalten
wird. Im Kanal 4 befindet sich das Gas in einem übersättigten und stark abgekühlten Zustand. Vorzugsweise tritt im Kanal 4
weniger oder gar keine Kondensation ein, bevor das Gas in den Auslaß 5 eintritt. Das gekühlte Gas in der Leitung 4 wird in
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Ιϊ:
einfacher Weise in Querrichtung mittels eines Laserstrahls 6 vom Laser 7 bestrahlt. Die optische Bahnlänge des Bestrahlungsstrahls 6 kann durch die Länge des Halses 2 und die Anzahl der
Spiegel 8 gesteuert werden, durch welche der Lichtstrahl 6 in Leitung hin und zurück reflektiert wird. Faktoren, welche eine
vernünftige optische Bahnlänge bestimmen, sind der Photonenabsorptions-Querschnitt
und die (einstellbare) Gaszahldichte.
Der Laser 7 ist derart fein abgestimmt, daß der Strahl 6 selektiv Moleküle anregt, die nur eine spezielle Isotopenart enthalten.
Bei verschiedenen Ausführungsbeispielen des erfindungsgemäßen Verfahrens kann der Strahl 6 hinreichend energiereich
sein, um 1) die fotochechemische Reaktion der angeregten Moleküle mit einer zweiten gasförmigen Verbindung einzuleiten, die
mit der Verbindung gemischt ist, welche eine Mischung von Isotopen
enthält, 2) die angeregten Moleküle photodissoziieren oder 3) die angeregten Moleküle photoionisieren. Im Falle 1)
kann die zweite gasförmige Verbindung in die Plenumkammer 1 eingeführt werden oder alternativ kann die Einführung in die Bestrahlungszone
von Kanal 4 erfolgen, und zwar durch Mischdüsen, wie beispielsweise diejenigen, die auf dem Gebiet der chemischen
Laser bekannt sind. In den Fällen 1) und 2) können physikalische und/oder chemische Mittel ohne weiteres verwendet werden, um das
die spezielle Isotopenart enthaltende Reaktionsprodukt vom nicht reagierten Gas zu trennen. Im Falle 3) können Ablenkmittel, wie
beispielsweise ein elektrisches Feld, ein magnetisches Feld oder eine Kombination daraus, im Kanal 4 verwendet werden, um die
ionisierten Moleküle abzulenken, welche die spezielle Isotopenart enthalten, und zwar erfolgt die Ablenkung weg von den nicht
ionisierten, aus dem Kanal 4 austretenden Molekülen. Bei weiteren
Ausführungsbeispielen kann das Zwei-Photonenverfahren verwendet werden, um im wesentlichen die gleichen photochemischen Reaktionen
oder Photoionisation zu erzeugen. Beim Zwei-Photonenverfahren wird
eine zusätzliche Lichtquelle verwendet, um das gekühlte Gas im Kanal 4 mit einer unterschiedlichen Frequenz als der des Lasers
zu bestrahlen. Es ist ersichtlich, daß diese zweite Bestrahlung leicht mit einer Düse der in Fig. 2 gezeigten Bauart erreicht werden
kann. ■
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Die vorteilhaften Aspekte der adiabatischen Abkühlung können, angewandt auf die Isotopentrennung basierend auf der selektiven
235 Anregung von Isotopenarten, bezüglich Mischungen aus UF,-
238
und UF,- demonstriert werden, üranhexafluorid ist die einzige
ο
Uranverbindung, die einen substantiellen Dampfdruck bei oder nahe Raumtemperatur besitzt. Typischerweise zeigt diese Verbindung
einen Dampfdruck von ungefähr 100 Torr bei Raumtemperatur, besitzt bei 75° K oder weniger, wo die thermischen Bänder entpopuliert
sind, einen Dampfdruck, der unmeßbar klein ist
—2fi
(Schätzung 10 nun Hg) .
(Schätzung 10 nun Hg) .
Das Infrarot-Absorptionsspektrum von UF, bei 300° K ist in Fig. gezeigt. Tabelle I gibt die Schwingungsfrequenzen der sechs
Grundmoden und einiger Kombinationsmoden für UFß, entnommen aus
standardisierten spektroskopischen Daten. Die ν beinhaltenden Schwingungen besitzen die größten Querschnitte. Diese treten bei
7,75, 8,62, 12,2 und 15,9 Mikrometer auf. Die kürzeren Wellenlängen sind etwas erwünschter insoferne, als diese eine größere
Freiheit hinsichtlich der ultravioletten Frequenzauswahl gestatten. Das weitaus stärkste Absorptionsband ist das 15,9 Mikrometer-Band.
Die Literatur weist daraufhin, daß dieses Band eine 0,55 cm -IsotopenVerschiebung bei Raumtemperatur, d.h. 300° K,
besitzt, und zwar gemessen an der Spitze der breiten Absorptionsform. Der Stand der Technik enthält nichts, was irgendeine Messung
der IsotopenVerschiebung im gasförmigen UF6 bei niedrigeren
Temperaturen ergeben würde. Die Erfinder haben jedoch erkannt, daß bei 228 K die Absorptionsform in substantieller Weise scharf
verläuft und die Isotopenverschiebung wird mit 0,68 cm"1 gemessen.
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Vibra | tion | Talwile I*·· ■ ■ E (cm"1) |
2653795 ■ν Y (pm) |
Vl | 667.1 + .2 | 14.9 | |
v2 | 534.1 + .5 | 18.7 | |
V3 | 627.5 + .5 | 15.9 | |
υ4 | 186.2 + .5 | 53.7 | |
V5 | 200.3 + 1.0 | 49.9 | |
υ6 | 143 + 2 | 699. | |
v3.+ | V1 | 1290.9 + .5 | 7.75 |
V3 + | V2 | 1156.9 + .5 | 8.64 |
v3 + | V5 | 827.0 und 821 | 12.1, 12.2 |
V2 + | V4 | 719.1 + .5 | 13.9 |
Vn + | v_ | 677 und 670 | 14.7, 14.9 |
Entnommen aus R. S. McDowell, L. B. Asprey und R. T. Paine, Journal of Chemical Physics 61 (9) 3571 (1974).
Die Erfinder haben mit hoher Auflösung arbeitenden Diodenlaser verwendet, und zwar zur Durchführung der Spektroskopie und
isotopenmäßig selektiven Anregung von UFg.
Fig. 4 und 5 zeigen weiter gewisse vorteilhafte Wirkungen der Abkühlung bei der Vergrößerung des Ausmaßes der Auflösung
der Absorptionsbänder in einer Mischung von zwei Isotopenarten.
nie ο O Q
Fig. 4 ist ein zusammengesetztes Spektrum von ^Fg, 0F6'
durch Expansion abgekühlt auf 55° K und Standardbezugsgasen, enthalten in Zellen außerhalb der Strömung. Die Spitzen 2, 4
23ß
und 5 sind individuelle Schwingungs-Rotationslinien von UFfi.
235
Die Spitze 3 ist ein Q-Zweig von UFg. Die Spitzen 1,6 und 7 sind Absorptionsmerkmale der zur Eichung verwendeten Standardbezugsgase. Die Spitze 3 wurde während der Düsenexpansion von 0,12 Molprozent UFß in He-Trägergas aufgezeichnet. Diese UFg-Probe war 51% 35UFg und 49% 238UFg. Der Gesamtgasdruck in der strömenden Probe betrug 1,9 Torr. Die Spitzen 2, 4 und 5 wurden während der Düsenexpansion von 0,26 Molprozent natürlichem UFg in N^-Trägergas aufgezeichnet. Diese Daten wurden mittels abstimmbarer Diodenlaser-Spektroskopie erhalten.
Die Spitze 3 ist ein Q-Zweig von UFg. Die Spitzen 1,6 und 7 sind Absorptionsmerkmale der zur Eichung verwendeten Standardbezugsgase. Die Spitze 3 wurde während der Düsenexpansion von 0,12 Molprozent UFß in He-Trägergas aufgezeichnet. Diese UFg-Probe war 51% 35UFg und 49% 238UFg. Der Gesamtgasdruck in der strömenden Probe betrug 1,9 Torr. Die Spitzen 2, 4 und 5 wurden während der Düsenexpansion von 0,26 Molprozent natürlichem UFg in N^-Trägergas aufgezeichnet. Diese Daten wurden mittels abstimmbarer Diodenlaser-Spektroskopie erhalten.
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Aus Gründen der Klarheit ist die Spitze 3 auf einer unterschiedlichen
Intensitätsskala bezüglich der Spitzen 2, 4 und 5 gezeigt.
Aus Fig. 4 ist offensichtlich, daß es möglich ist, selektiv nach Belieben an jeder Isotopenart des UFg zu arbeiten, und in der Tat
ist die tatsächlich gemessene Absorption im Spektrum Beweis für
235 die selektive Anregung. Man erkennt, daß der UFC-Q-Zweig von
238 Fig. 4 vollständig frei von Interferenz durch UFg-Linien ist.
Es kann vorteilhaft sein, im Q-Zweig zu arbeiten, da viele Rotationszustände
gleichzeitig angeregt werden können. Fig. 5 zeigt die dramatische Wirkung auf die "heißen" Bänder des UFg, wenn dies
auf 50° K abgekühlt wird. Mehr als 93% der Moleküle befinden sich im Grundschwingungszustand. Der Rest befindet sich im ersten angeregten
Zustand, dem «--Grundzustand.
Mit einer Düse, wie beispielsweise der in Fig. 2 gezeigten Art, die ein Expansionsverhältnis von 20:1 erzeugt, und natürlichem
UF^ bei Raumtemperatur (300° K) im Plenum mit einem UF^-Druck
D- D
von 100 Torr und einem Heliumdruck von 900 Torr kann eine Expansion
durch den Hals und die divergierende Zone im Prinzip ein übersättigtes Gas in dem eine konstante Fläche aufweisenden
Kanal bei einem Druck (kombiniert für He und UF-) von 2 Torr
und einer Temperatur von ungefähr 30° K erzeugt werden. Die Dichte des Gases in dem eine konstante Fläche aufweisenden Kanal
beträgt ungefähr 5 χ 1016 Moleküle
nünftige optische Bahnlänge gestattet.
nünftige optische Bahnlänge gestattet.
nal beträgt ungefähr 5 χ 10 Moleküle/cm3, was eine recht ver-
Die Kühlwirkung einer Düse, wie beispielsweise der in Fig. 2 gezeigten, wurde demonstriert. Eine Gasmischung, bestehend aus
5% natürlichem UFg und 95% He. bei einer Temperatur von 300° K
und einem Druck von ungefähr 1450 Torr, wurde durch eine Schlitzdüse expandiert, die ein Flächenverhältnis von 22 besaß, um
ein übersättigtes Gas in dem eine konstante Fläche aufweisenden Kanal mit einem Druck (kombiniert aus He und UF^) von 4 Torr
und einer Temperatur von ungefähr 48 K zu erzeugen. Es gab kein Anzeichen für eine Kondensation in dem eine konstante Fläche
aufweisenden Kanal.
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«•44 · «
Im Prinzip ist es möglich, die Laseranregung zu verwenden, um die Trennung von Uranisotopen aus übersättigtem gasförmigen
UF, bei 5O° K mittels Photodissoziation, Photoionisation,
Photoreaktion und Photodeflexion durchzuführen. Die Photodeflexion
ist kein Teil der vorliegenden Erfindung? die anderen Verfahren liegen jedoch im Bereich der vorliegenden Erfindung.
Ein bevorzugtes Verfahren zur Trennung von Uranisotopen unter Verwendung von übersättigtem gasförmigen UFg ist ein Zwei-Photonen-Photodissoziationsverfahren.
In einem Ausführungsbeispiel dieses Verfahrens wird eine Mischung von He und UFg durch
eine überschallmäßig geformte Schlitzdüse, einer Bauart, die auf dem Gebiet der Gasdynamik bekannt ist, auf hohe Mach-Zahlen
mit einer" sehr niedrigen örtlichen Temperatur, d.h. in der Grössenordnung
von 7O° K, expandiert, während doch ein UFg-Gasdruck
aufrechterhalten wird, bei dem vernünftige optische Bahnlängen möglich sind. Das auf diese Weise erzeugte übersättigte gasförmige
UFg wird sodann mit einem ersten Laserlicht im Infrarotteil
des Spektrums bestrahlt und mit einem zweiten Laserlicht im Ultraviolett-Teil des Spektrums. Diese Zwei-Photonen-Bestrahlung
kann verwendet werden, um eine selektive Dissoziation eines UF -Moleküls gemäß den folgenden beiden Stufen oder
Schritten zu erhalten.
1) UF6 + JiV1 -» UFg . (selektive Anregung)
O O C
2) UF* + h*2 "♦ 3UF5 + F (Photodissoziation)
Man erkennt, daß durch richtiges Abstimmen des Infrarotlasers (h».,) die 238U enthaltenden Moleküle und nicht die 235U enthal
tenden Moleküle selektiv angeregt werden können. Uranpentafluorid ist ein stabiler fester Stoff, der ohne weiteres aus
der Lichtwechselwirkung und der Absorptionszone des strömenden
UFg entfernt werden kann, und zwar durch physikalische körper-•ilche
Mittel, d.h. durch Filtern oder durch Absetzfallen oder durch elektrostatische Ausfällung.
Die Dissoziationsenergie für die Gasphasendissoziation von UF-
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bis UF5 wurde in der Literatur bisher noch nicht berichtet,
aber wurde von den Erfindern wie folgt berechnet:
UF6 -► UF5 + F, AHf (g) = + 76 kCal/Mol
Diese berechnete Dissoziationsenergie zeigt an, daß eine Wellenlänge
von 3750 Angström oder kürzer die Dissoziation hervorruft. Um dies zu substantiieren, wurde ein Stickstofflaser
bei 3371 A zur Bestrahlung einer Zelle von UFß bei 50 Torr
und 301° K verwendet. Der Druck wurde auf eine Genauigkeit von 10 Torr überwacht. Bei Laserbestrahlung nahm der Druck
ab/ und zwar mit einer Rate konsistent mit einem Photolyse
-21 2 (Photodissoziation)-Querschnitt von ungefähr 1O cm . Ein
feines weißes Pulver wurde vom Gas ausgefällt. Dies wurde durch Röntgenstrahlen-Kristallographie analysiert und hat sich
als UF5 herausgestellt. Die Mengenausbeute für dieses Verfahren
bei 3371 A Wellenlänge ergab sich als zwischen 0,1 und 1,0 liegend. Demgemäß ist es durch Abkühlung natürlichen UF,
vorzugsweise auf 75° K oder weniger und durch Verwendung eines feinabgestimmten Laser möglich, selektiv eine Isotopenart anzuregen,
und mit einer hinreichenden Menge an Erregungsenergie die Dissoziation selektiv angeregter Moleküle hervorzurufen.
Es besteht in der Tat ein substantieller Grund für die Annahme, daß das zweite Photon, d.h. das ultraviolette h\>2, der Zwei-Photonendissoziation
nicht einmal durch diese Moleküle absorbiert wird, die noch nicht selektiv durch die ersten Photonen,
d.h. das infrarote h^, angeregt sind. Die Ultraviolett-Absorption
von UFg bei Raumtemperatur ist in der Technik in der Weise
bekannt, wie dies in Fig. 6 gezeigt ist. Es besteht eine meßbare Absorption nur für Wellenlänge kürzer als 0,45 Mikrometer
im Ultraviolett-Bereich. Die Photolyse-Wellenlänge in Fig. 6
ist die Wellenlänge, bei der oder unterhalb welcher die berechnete Dissoziationsenergie anzeigt, daß Dissoziation auftritt.
Es ist klar, daß die Dissoziationsschwelle für UFg in der Nähe
der Absorptionsdaten der Fig. 6 liegt. Die optische Absorption ist aber In den nahen Infrarot- und sichtbaren Bereichen unmeßbar,
was anzeigt, daß die übergangswahrscheinlichkeit zu den
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hochliegenden Schwingungszuständen sehr gering ist. Der Einsatz
der Absorption bei 4000 A legt nahe, daß ein Differenzmechanismus,
d.h. die Öffnung des Dissoziationskanals, für die Absorption verantwortlich ist. Eine Berechnung, welche diesen Vorschlag
überprüft, ist in Fig. 7 angegeben. Wenn eine scharfe Absorptions (Dissoziations)-Schwelle existiert, wird eine optische Wellenlängenabtastung
zuerste die höchsten Energie-"Heißband"-Zustände zur Dissoziation fördern und sodann fortlaufend auf den niedriger
liegenden Zuständen arbeiten, wenn das Licht auf kürze Wellenlängen abgestimmt wird. Demgemäß kann die Form der optischen Absorption
einfach durch Integration der Verteilungsfunktion bei 300° κ (vgl. Fig. 1) von rechts vorhergesagt werden, wobei Normalisierung
auf dem Punkt erfolgt, wo das Gesamtintegral von Zuständen dominiert. Fig. 8 vergleicht die Ergenisse einer Berechnung
dieser Art mit zuvor gemessenen Raumtemperaturabsorptionsdaten, erhalten von Young (vgl. beispielsweise Farrar et al,
Seite 35). Die Übereinstimmung mit den Daten ist ein überzeugender Beweis dafür, daß ein Dissoziationsmechanismus für die Absorption
verantwortlich ist. Es ist somit offensichtlich,, daß
deshalb, weil die Absorption in diesem Spektralbereich von der Übereinstimmung oder Übersteigung der Dissoziationsschwelle abhängt,
das zweite Photon einer Zwei-Photonendissoziation nicht einmal durch diejenigen UF,-Moleküle absorbiert werden sollte,
die nicht durch das erste Photon angeregt sind. Demgemäß sollte das Verfahren ein außerordentlich selektives Verfahren sein,
wobei die ersten und zweiten Photonen nur ein Isotop beeinflussen. Messungen durch die Erfinder haben gezeigt, daß ultraviolette
Photonendissoziations-Querschnitte im Bereich von 400 bis 380 nm und 330 bis 270 nm mit abfallender Temperatur kleiner
werden.
Obwohl die hier gegebenen Beispiele auf die Trennung von Isotopen
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von UF ,--Isotopenmischungen beschränkt sind, wobei die Isotopenmischungen
anfänglich auf oder nahe Raumtemperatur sich befinden, ist es doch offensichtlich, daß das erfindungsgemäße
Verfahren weder auf die Bedingungen noch die beschriebenen Verbindungen beschränkt ist. Beispielsweise kann es bei der
Trennung von Uranisotopen zweckmäßig sein, mit Isotopen enthaltenden Verbindungen zu beginnen, welche zwei bis fünf Atome
enthalten, die nur bei Temperaturen flüchtig sind, die wesentlich oberhalb der Raumtemperatur liegen, und wobei diese in
einen übersättigten Zustand expandiert werden, der viel kalter ist als der Schmelzpunkt, die aber immer noch weit oberhalb
Raumtemperatur liegen. Beispiele solcher Verbindungen und ihrer Schmelzpunkt sind die folgenden:
Verbindung Schmelzpunkt °C
US2 1100
UCl4 . 590
UCl3 842
UF4 960
UBr4 516
UI4 506
Die photochemische Isotopentrennung gemäß der vorliegenden Erfindung ist nicht auf Photolyse, d.h. Photodissoziation,
beschränkt, sondern umfaßt auch die Verwendung anderer photochemischer Reaktionen. Zu den homogenen Reaktionen, welche
durch Laseranregung von UFg eingeleitet werden können, gehören
beispielsweise die folgenden:
UF| + N3F4 -* NF3 + NF2 + UF5
UF* + SF4 -* SF5 + UF5
Die durch den Stern angedeutete Schwingungsanregung gestattet
dem Reduzieragens eines der F-Atome vom UF, zu nehmen. Durch
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Vorsehen eines Uberschuss.es des Reduzieragens ist es möglich
sicherzustellen, daß das angeregte UFfi chemisch reagiert, bevor es eine Gelegenheit besitzt, die Schwingungsanregung auf
eine unterschiedliche Isotopenart durch Zusammenstoß zu übertragen.
Aus der vorstehenden Beschreibung ergibt sich, daß ein kritisches
Merkmal der Erfindung die Abkühlung einer flüchtigen Verbindung ist, welche eine Mischung aus Isotopenarten enthält,
um die optischen Absorptionsspektra zu vereinfachen und die Isotopenverschiebungen zu schärfen, wodurch gleichzeitig eine
hinreichende Materiaidichte beibehalten wird, um eine vernünftige
optische Bahnlänge zu gestatten, und zwar für die Wechselwirkung von abgestimmten Laserlicht mit der gasförmigen Verbindung
zur Erzeugung einer selektiven photochemischen Reaktion oder Photoionisation von Molekülen, die eine spezielle Isotopenart
enthalten. Die Abkühlung erhöht in substantieller Weise die Fähigkeit, eine selektive Absorption in nur einer Isotopenart
zu erzeugen.
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Claims (17)
1. Verfahren zur Isotopentrennung, gekennzeichnet
durch
a) adiabatische Expansion einer gasförmigen Verbindung, die eine Mischung von Isotopen mit unterschiedlichen Anregungsenergieniveaus
enthält, um ein stark abgekühltes übersättigtes Gas zu erzeugen,
b) Bestrahlung des übersättigten Gases mit einer Strahlung, die eine erste Frequenz besitzt, welche selektiv Moleküle der Verbindung
anregt, die eine erste Isotopenart enthält, wobei aber diejenigen Moleküle nicht angeregt werden, die eine andere Isotopenart
enthalten,
c) Unterwerfung, bevor eine substantielle Kondensation auftritt, der angeregten Moleküle physikalischen oder chemischen Verfahren
oder einer Kombination daraus, wodurch die in den angeregen Molekülen enthaltene Isotopenart von der in den nicht angeregten
Molekülen enthaltenen Isotopenart getrennt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet/ daß die adiabatische Expansion durch die Überschallströmung der gasförmigen
Verbindung durch eine Düse erzeugt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die gasförmige Verbindung mit einem Trägergas gemischt ist.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Bestrahlung ausreicht, um die selektiv angeregten Moleküle
zu photoionisieren, und daß die ionisierten Moleküle von den nicht ionisierten Molekülen durch ein Feld abgelenkt werden.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Bestrahlung ausreicht, um die angeregten Moleküle zu photodissoziieren,
und daß das Photodissoziationsprodukt, welches die erste Isotopenart enthält, von den nicht angeregten Molekülen
getrennt wird.
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ORIGINAL IMSPECTED
ν ■
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die angeregten Moleküle mit einer zweiten gasförmigen Verbindung
reagieren, die keine der eine Trennung erfahrenden Isotope enthält, und daß das Reaktionsprodukt, welches die erste Isotopenart
enthält, von den nicht angeregten Molekülen getrennt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
die gasförmige Verbindung eine Mischung von UF6 und UF6 ist.
8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die gasförmige Verbindung durch Strahlung einer zweiten Frequenz
bestrahlt wird, und zwar ausreichend, um diejenigen Moleküle zu photoionisieren, die selektiv durch die Bestrahlung der ersten
Frequenz angeregt sind, .wobei aber diejenigen Moleküle, die nicht
durch die Bestrahlung mit der ersten Frequenz angeregt sind, nicht photoionisiert werden, und wobei die ionisierten Moleküle von den
nicht ionisierten Molekülen durch ein Feld abgelenkt werden.
9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die gasförmige Verbindung mit der Strahlung einer zweiten Frequenz
bestrahlt wird, und zwar ausreichend, um eine photochemische Reaktion in den selektiv durch die Strahlung mit der ersten
Frequenz angeregten Molekülen hervorzurufen, aber nicht in denjenigen Molekülen, die durch die Strahlung der ersten Frequenz
nicht angeregt sind, und wobei das Reaktionsprodukt, welches die erste Isotopenart enthält, von den die anderen Isotopenarten
enthaltenden Molekülen getrennt wird.
10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß
235 238 die gasförmige Verbindung eine Mischung von UFg und üF6
ist, daß die Strahlung der ersten Frequenz Infrarotstrahlung ist, daß die Strahlung der zweiten Frequenz Ultraviolettstrahlung ist,
und daß die photochemische Reaktion die Photodissoziation selektiv angeregterUFg -Moleküle ist.
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11. Verfahren zur Erreichung einer Spektrumvereinfachung einer mehratomigen Verbindung in einem photochemischen Laserisotopentrennverfahren,
wobei ein hinreichender Dampfdruck aufrechterhalten bleibt, um die Gasphasen-, isotopenselektive, laserinduzierte photochemische Reaktion der Verbindung auftreten zu lassen,
gekennzeichnet durch a) Erhalt der Verbindung in gasförmigem Zustand und b) Abkühlung der gasförmigen Verbindung durch
adiabatische Expansion.
12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die mehratomige Verbindung UFg ist, welches mit einem einatomigen
Gas oder Stickstoff gemischt ist, und daß die sich ergebende Gasmischung überschallmäßig durch eine konvergierende-divergierende
Düse geleitet wird·
13. Verfahren zur Trennung von Isotopen des Uran, gekennzeichnet durch
a) Erhalt einer gasförmigen UFg-Mischung, die eine Mischung aus Uranisotopen enthält,
b) Mischung des gasförmigen UF g mit Helium oder Stickstoff
in einem Verhältnis ausreichend zur Sicherstellung, daß das gasförmige UFß unterhalb ungefähr 125° K abgekühlt wird, wenn
die Gasmischung adiabatisch expandiert wird,
c) adiabatische Ausdehnung der Gasmischung,
d) Bestrahlung des sich ergebenden übersättigten gasförmigen
UFg mit Infrarot-Laserlicht einer Frequenz, welche selektiv
nur UFg-Moleküle anregt, die ein spezielles Uranisotop enthalten,
e) Bestrahlung des übersättigten gasförmigen UFg mit Ultraviolettlicht
einer Frequenz, die eine Photodissoziation in denjenigen UFg-Molekülen erzeugt, die selektiv durch das Infrarot-Laserlicht
angeregt sind, aber nicht in denjenigen Molekülen, die nicht durch das Infrarot-Laserlicht angeregt sind, und
f) Trennung der Photodissoziationsprodukte, die Uran enthalten, von dem nicht angeregten ÜFg.
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14. Vorrichtung zur laserinduzierten Trennung von Isotopen, gekennzeichnet durch
a) Mitteid, 2, 3) zur adiabatischen Expansion einer flüchtigen
Verbindung, die eine Mischung von Isotopen enthält, die getrennt werden sollen, um ein stark abgekühltes übersättigtes Gas zu bilden,
in dem die Isotopenverschiebung klar begrenzt ausgebildet ist,
b) Lasermittel (7) zur Bestrahlung des übersättigten Gases mit Licht einer ersten Frequenz, die selektiv diejenigen Moleküle
des Gases anregt, welche eine spezielle Isotopenart enthalten,
c) Mittel zur Umwandlung der selektiv angeregten Moleküle in einer stabilen oder metastabilen Zustand/ der physikalisch oder
chemisch sich von demjenigen der Molekühle, die nicht durch das Licht angeregt sind, unterscheidet, und
d) Mittel zur Trennung der umgewandelten Moleküle von den nicht angeregten Molekülen.
15. Vorrichtung nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet,
daß die Mittel zur adiabatischen Expansion der flüchtigen Verbindung eine Überschalldüse (2) umfassen/ sowie Mittel zur
Steuerung des Drucks des Gases, welches in das Plenum (1) der Düse eingeführt wird.
16. Vorrichtung nach Anspruch 15, gekennzeichnet durch einen stromabwärts gegenüber der Düse (2) angeordneten Kanal (4),
der die Strömung des übersättigten Gases mit im wesentlichen konstantem Druck gestattet, und wobei ferner Lasermittel vorgesehen
sind für die Bestrahlung des übersättigten Gases mit Licht einer ersten Frequenz, und wobei die Lasermittel mindestens
einen Infrarotlaser (7) und zugehörige Optikmittel (8)
aufweisen, welche mindestens einen Strahl (6) der Infrarotstrahlung durch das Gas leiten, welches durch den Kanal (4)
fließt, wobei die Infrarotstrahlung quer zur Strömungsachse des Gases verläuft und der Kanal mindestens ein Fenster besitzt,
welches für die In-frarotstrahlung durchlässig ist, und mit den Optikmitteln ausgerichtet ist, um den Eintritt der
Infrarotstrahlung in den Kanal zu gestatten.
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17. Vorrichtung zur laserinduzierten Trennung von Uranisotopen durch isotopenselektive Photodissoziation von gasförmigem
UFg bis UP5, gekennzeichnet durch
a) eine konvergierend-divergierend-Überschall-Schlitzdüse·(2)
mit einem Kanal (4), der unmittelbar stromabwärts gegenüber der Düse (2) und strömungsmäßig abgedichtet demgegenüber angeordnet
ist, um die einen im wesentlichen konstanten Druck aufweisende Strömung eines Gases adiabatisch expandiert durch die
Düse zu gestatten,
b) Mittel zur Mischung des gasförmigen UF, mit einem Trägergas, bestehend aus Helium oder Stickstoff, zur Bildung einer Gasmischung,
die 5 Molprozent oder weniger UF, enthält,
c) Mittel zur Einführung der Gasmischung in das Plenum (1) der Düse (2),
d) mindestens ein Infrarot-Laser (7), der eine kohärente Infrarotstrahlung
mit einer Frequenz erzeugt, die selektiv nur diejenigen Moleküle von UF, anregt, welche ein spezielles Isotop
des Uran enthalten,
e) mindestens einen Ultraviolett-Laser/ der eine kohärente
Ultraviolettstrahlung mit einer Frequenz erzeugt, welche diejenigen UFg-Moleküle zu UF5 dissoziiert, welche selektiv durch
die kohärente Infrarotstrahlung angeregt sind,
f) Fenstermittel in einer Seitenwand des Kanals, angeordnet im wesentlichen senkrecht zu sowohl dem Schlitz der Düse als auch
zur Achse der Strömung durch den Kanal,
g) optische Mittel zur Lenkung der infraroten und der ultravioletten
Strahlung durch die Fenstermittel quer zur Strömungsachse und in einer Ebene, die durch den Schlitz und die Strömungsachse gebildet ist und
h) Mittel unmittelbar stromabwärts gegenüber dem Kanal und in abgedichteter Durchströmungs-Beziehung dazu zur Trennung des
UF5 vom UF6.
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