DE2524128C3

DE2524128C3 - Verfahren zur Trennung von Isotopen

Info

Publication number: DE2524128C3
Application number: DE2524128A
Authority: DE
Inventors: Arno Kersting; Hans Joachim Dipl.-Chem. Dr. Niemann; Eberhard Dipl.-Chem. Dr. Schuster
Original assignee: Kraftwerk Union AG
Current assignee: Kraftwerk Union AG
Priority date: 1975-05-30
Filing date: 1975-05-30
Publication date: 1980-05-29
Also published as: FR2312283A1; GB1522736A; ZA763160B; DE2524128A1; AU1426176A; DE2524128B2; FR2312283B1; IL49637A0; AU499488B2; IL49637A; CA1078326A

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Trennung von Isotopen aus gasförmigen Verbindungen, in denen auch die Verbindungspartner in nicht isotopenreiner Gestalt vorliegen, durch selektive Anregung, z. B. mittels Laserstrahlung, und anschließender chemischer oder physikalischer Absonderung des Raktionsproduktes. Die Trennung von Isotopen aus gasförmigen Verbindungen durch selektive Anregung, wobei die Wellenlänge der dafür benötigten Strahlung einer Rotationsschwingungslinie der das gewünschte Isotop enthaltenden Verbindung entspricht, ist bekannt. Der eigentliche Trennvorgang der angeregten Moleküle von den nicht angeregten kann dabei auf physikalischem Wege durchgeführt werden, siehe die DE-OS 23 12 194 und 21 20 401. Jedoch ist auch bereits eine Trennung auf chemischem Wege bekanntgeworden, siehe DE-OS 19 59 767. Diese Technik richtet sich hauptsächlich auf die Anreicherung von Uran, da dieses für die Energieversorgung von größter Wichtigkeit ist und nach Möglichkeiten gesucht werden muß, die bisher außerordentlich teueren Anreicherungsverfahren durch wirtschaftlichere abzulösen.

Die bisherigen Vorschläge verwendeten als Ausgangsmaterial UF₆, dp dieses einen verhältnismäßig hohen Dampfdruck besitzt. Es hat außerdem den Vorteil, daß der Verbindungspartner, also das Fluor ein Reinisotopenelement ist. Die für die selektive Anreicherung auszuwählenden Rotationsschwingungslinien entsprechen also nur zwei Isotopenverbindungen, nämlich jenen mit Uran 238 und jenen mit Uran 235.

Es ist auch bereits bekannt, UCU für die Isotopenanreicherung zugrunde zu legen, siehe die GB-PS 12 84 620. Der Verbindungspartner Chlor kommt

allerdings entsprechend seinem natürlichen Vorkommen in zwei Isotopenformen vor, so daß durch die Vielzahl der dadurch bedingten Isotopenverbindungen auch eine Vielzahl sich teilweise überlappender Spektren vorhanden ist. Selektive Abtrennung ist deshalb nur teilweise möglich, wodurch das Verfahren unwirtschaftlich ist. In der GB-PS ist daher vorgeschlagen worden, bei dem UCIj, das Chlor natürlicher Isotopenzusammensetzung durch nur ein Chlor-Isotop zu ersetzen. Dies muß jedoch nach Durchführung der ersten Trennstufe aus Wirtschaftlichkeitsgründen zurückgewonnen und wieder den Ausgangsstoffen zugeführt werden.

Es ist dazu also ein verhältnismäßig umständliches Verfahren notwendig, das einen außerordentlich hohen apparativen Aufwand erfordert und somit auch nicht die eingangs erwähnte Forderung nach möglichst großer Wirtschaftlichkeit erfüllt.

Es stellte sich aaher die Aufgabe, ein wirtschaftliches Verfahren zu finden, bei dem beide Verbindungspartner in Gestalt mehrer Isotopen vorkommen können.

Die Lösung dieser Aufgabe besteht erfindungsgemäß in einem Verfahren, bei dem eine in den vorliegenden Isotopenarten bestimmt zusammengesetzte Verbindung selektiv angeregt wird und der Rest des Verbindungsgemisches nach Absonderung des Reaktionsproduktes mit einer besonders zugeführten Menge deb Verbindungspartners in natürlicher Isotopenzusammensetzung zur Ermöglichung eines Isotopenaustausches in Verbindung gebracht und anschließend zum erneuten Durchlauf durch die Trennvorrichtung zurückgeführt wird. Dies bedeutet, daß die natürliche Zusammensetzung der Isotopen des Reaktionspartners wieder hergestellt wird und somit beim erneuten Durchlauf durch die Trenneinrichtung die selektiv anzuregende Verbindung wieder vorhanden ist.

Spezielle ausgestaltende Maßnahmen des erfindungsgemäßen Verfahrens ergeben sich aus den Unteransprüchen 2 und 3.

Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren kann die Abreicherung der Ausgangsmenge der Ausgangsverbindung immer weiter getrieben werden — bis zum erstrebten Abreicherungsgrad braucht also kein neues Natur-Uran in den Prozeß eingeführt zu werden. Der Anwendungsbereich an sich bekannter Isotopentrennverfahren wird somit im Falle der Uranisotopentrennung über die bisher allein vorgeschlagene Verbindung UFb — mit Fluor als Reinisotop — hinaus auf Verbindungen ausgedehnt, deren Verbindungspartner kein Reinisotop zu sein braucht, also ebenfalls aus mehreren Isotopen bestehen kann. Dies bedeutet, daß auch relativ kleine Trennfaktoren, hervorgerufen durch einen nur geringen Anteil einer selektiv gut anregbaren Isotopenzusammensetzung der Ausgangsverbindung, im Vergleich zum Stand der Technik wirtschaftlich genützt werden können.

Eine solche Ausgangsverbindung ist beispielsweise UCIe. Dabei ist das natürliche Chlor im Mengenverhältnis 76 : 24 aus den Isotopen ³⁵Cl und ³⁷Cl zusammenge-

^b0 setzt. Das meiste UCl₆ liegt folglich als

238U

³⁷CI

vor. Die natürliche Gleichgewichtsverteilung von ³⁵CI und ³⁷Cl in der Verbindung UCI₆ ist in der folgenden Tabelle angegeben:

³⁷Cl

Häufigkeit: 18,6%
Häufigkeit: 36,1%

U 35Cl₂ 37_CI₄

U 35Cl 37Q₅

U 37Cl₆

Die Verbindung

Häufigkeit: 29,2%
Häufigkeit: 12,6
Häufigkeit: 3,3%
Häufigkeit: 0,4%
Häufigkeit: 0,02%

²³⁵U 35_C]₅

kommt demnach rund 90mal häufiger vor als

²³⁵U

Falls beispielsweise nur das

selektiv absorbiert, bedeutet dies, daß nur 4% der 235(j-Verbindung nach dem bisherigen Stand der Technik angeregt und getrennt werden kann. Das entspricht einer Absicherung von 0,71% auf o,702% des natürlichen Urans. Da dies nicht ausreicht, müßte das abgereicherte Uran sehr häufig der Trenneinrichtung nach dem Prinzip der genannten GB-PS zugeführt werden, bis der gewünschte Abreicherungsgrad erreicht ist.

Nach der vorliegenden Erfindung läßt sich dieses Problem aber wesentlich einfacher lösen, indem der nach der selektiven Trennung verbleibende Rest an UCl₆-Verbindungen derart behandelt wird, daß wieder die selektiv anregbare Verbindung

in ursprünglicher Menge vorhanden ist. Dazu wird das restliche aus der Trenneinrichtung kommende UCU zusammen mit Chlor natürlicher Isotopenzusammensetzung erhitzt, so daß gemäß folgender Funktionsgleichung

UC1₆1=»UCI₄ 4- Cl₂

ein Isotopenaustausch stattfindet und sich somit wieder die natürliche Mischung an UCU Molekülen einstellen kann.

Dieses Verfahren läßt sich beispielsweise auch bei der Verbindung U (BH₄)₄ anwenden, nur daß hier der Isotopenaustausch mit Diboran durchgeführt wird.

Der Ablauf dieses erfindungsgemäßen Verfahrens ist in der Figur schematisch dargestellt. In dem Vorratsge-

faß 1 befindet sich der Ausgangsstoff UCI₆, er durchströmt in dampfförmiger Gestalt die Trenneinrichtung 2, AOrin das Isotopengernisch durch einen Laserstrahl 21 selektiv angeregt wird. Die Trennung der angeregten Moleküle erfolgt auf chemischem oder physikalischem Wege in der Einrichtung 3, von wo sie zum Sammelbehälter 31 weitergeführt werden. Die nicht angeregten und damit nicht abgesonderten Moleküle gelangen zur Isotopenausgleichsstrecke 4, die mit einer Heizung 41 versehen ist Aus dem Vorratsbehälter 5 wird gleichzeitig in dieses Gerät Chlorgas natürlicher Isotopenzusammensetzung eingeleitet Die Beheizung dieses Gerätes wird vorzugsweise auf eine Temperatur von 120-200⁰C eingestellt Zur Trennung von UCI₆ und Chlor wird das Gasgemisch anschließend wechselnd in den Behältern 6 bzw. 7 auf 20—70⁰C abgekühlt wobei sich festes UCI₆ abscheidet während das noch gasförmige Chlor im Behälter 8 kondensiert wird. Hat sich eine genügende Menge UCI₆ im Behälter 6 angesammelt, so wird zur Abtrennung auf Behälter 7 umgeschaltet. Behälter 6 auf die zur Verdampfung des UCl₆ notwendige Temperatur aufgeheizt. Ober die Leitung 9 wird die nunmehr wieder auf ihre ursprüngliche Isotopenzusammensetzung zurückgeführte Verbindung der eigentlichen Trenneinrichtung 2 zugeführt, wobei die nunmehr wieder vorhandene spezielle Isotopenverbindung selektiv angeregt wird und diese angeregten Moelküle in der Vorrichtung 3 wieder abgesondert werden. Dieser Kreislauf wird dabei so lange wiederholt bis die Absicherung der ursprünglich zugeführten Menge UCl₆ an dem einen Uranisotop, z. B. ²³⁵U den gewünschten Grad erreicht hat. Dann wird wieder aus dem Vorratsbehälter 1 eine weitere Menge UCI₆ ursprünglicher Isotopenzusammensetzung der

Trenneinrichtung zugeführt.

Der bei diesem Verfahren verwendete Kunstgriff des Isotopenaustausches benötigt nur eine verhältnismäßig geringe Energie, der zu seiner technischen Durchführung notwendige Aufwand ist im Hinblick auf die an sich bekannten Anregungs- und Trenneinrichtungen 2 und 3 praktisch vernachlässigbar.

Nach Kenntnis des vorgeschilderten Prinzips läßt sich dieses Verfahren durch Auswahl geeigneter Verbindungen und Reaktionspartner selbstverständlich auch auf andere Isotopentrennvorgänge sinngemäß anwenden.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Trennung von Isotopen aus gasförmigen Verbindungen, in denen auch die Verbindungspartner in nicht isotopenreiner Gestalt vorliegen, durch selektive Anregung, z. B. mittels Laserstrahlung, und anschließender chemischer oder physikalischer Absonderung der Reaktionsprodukte, dadurch gekennzeichnet, daß eine in den vorliegenden Isotopenarten bestimmt zusammengesetzte Verbindung selektiv angeregt wird, daß der Rest des Verbindungsgemisches nach Absonderung des Reaktionsproduktes mit einer besonders zugeführten Menge des Verbindungspartners in natürlicher Isotopenzusammensetzung zur Ermöglichung eines Isotopenaustausches in Verbindung gebracht und anschließend zum erneuten Durchlauf duicii dir Trennvorrichtung zurückgeführt wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zur Trennung der Uranisotope ²³⁵Li und ²³⁸U bzw. deren Anreicherung die Verbindung UCl₆ eingesetzt wird, worin der Verbindungspartner Chlor aus den Isotopen ³⁵Cl und ³⁷Cl in natürlichem Mengenverhältnis 76 : 24 enthalten ist

3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Isotopenaustausch zwischen dem bereits wenigstens einmal durch die Trennanlage gelaufenen Isotopengemisch und dem zugeführten Verbindungspartner innerhalb eines beheizten Strömungsweges durchgeführt wird.