DE2504343C2 - Verfahren und Reaktor zur Durchführung exothermer katalytischer Reaktionen - Google Patents
Verfahren und Reaktor zur Durchführung exothermer katalytischer ReaktionenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur exothermen katalytischen Umsetzung eines Einsatzmediums in
einem aus einer oder mehreren Schichten bestehenden Katalysatorsystem, bei dem das Einsatzmedium in
mindestens zwei Teilströme aufgeteilt wird, wobei der erste Teilstrom das Katalysatorsystem in seiner
gesamten Länge durchströmt und der weitere Teilstrom oder die weiteren Teilströme einzeln an verschiedenen
Stellen in das Katalysatorsystem eingeführt werden.
Aus der DE-AS 17 67 355 ist ein derartiges Verfahren
bekannt Es weist drei von einander unabhängige
ίο Katalysatorschichten auf, zwischen die andere Bauteile
geschaltet sind. Der Einsatzstrom wird in zwei Teilströme unterteilt, von denen der eine zunächst durch
indirekten Wärmetausch mit heißen Reaktionsprodukten vorgewärmt und anschließend durch das gesamte
:5 Katalysatorsystem geführt wird. Der zweite Teilstrom, der wiederum in Teilströme unterteilt werden kann,
wird ohne Vorwärmung dem ersten Teilstrom als Kühlmedium vor der ersten und/oder zweiten Katalysatorschicht
zugemischt. Ein wesentliches Merkmal dieses bekannten Verfahrens besteht darin, daß ein Teil des aus
einer Reaktionszone austretenden Reaktionsprodukts im Kreislauf geführt und in einem injektorsysiern mit
vorgewärmtem Frischgas oder aus einer vorhergehenden Reaktionsstufe austretendem Gasgemisch vereinigt
und der Reaktionszone danach erneut zugeführt wird.
Dieses bekannte Verfahren erweist sich insofern als nachteilig, als es eine komplizierte und damit störanfällige
VerfahrensführuTig erfordert. Darüber hinaus ist die
Abführung der Reaktionswärme durch Wärmetausch mit dem Einsatzstrom, wie sie hier erfolgt, bei der
Durchführung stark exothermer Reaktionen stets mit Risiken verbunden, da ein sicherer Schutz vor einer
Schädigung des Reaktors durch unzulässigen Temperaturanstieg kaum möglich ist, wenn das Kühlmittel
gleichzeitig der Einsatzstrom ist.
Weiterhin ist aus der US-PS 31 28 163 ein Verfahren bekannt, bei dem ein Gasgemisch in einen Reaktor mit
mehreren Katalysatorschichten eingeführt wird, um dort einer exothermen Reaktion unterzogen zu werden.
Die dabei frei werdende Reaktionswärme wird zum Teil
an ein Medium abgegeben, das an einer oder mehreren Stellen zwischen den Katalysatorschichten eingeführt
wird, und das in der Lage ist, aufgrund endothermer Vorgänge, wie z. B. Verdampfung oder thermische
Spaltung, Wärme aufzunehmen. Es handelt sich bei diesem Verfahren also um eine Kombination der
exothermen Reaktion mit einem endothermen Vorgang, wobei ein direkter Wärmetausch stattfindet.
Dieses Verfahren hat den Nachteil, daß das zur Wärmeaufnahme in das Reaktionsgemisch eingeführte
Medium mit einigem Aufwand wieder aus dem Endprodukt entfernt werden muß, falls es darin nicht
erwünscht ist. Außerdem muß für jeden gewünschten Temperaturbereich ein geeignetes Medium, das in
diesem Bereich endotherme Zustandsänderung aufweist, oder ein geeignetes Gemisch, dessen Komponenten
in diesem Bereich endotherm miteinander reagieren, gefunden werden. Diese Nachteile schränken das
Verfahren in seiner Anwendbarkeit und in seiner Wirtschaftlichkeit ein.
Weiterhin ist aus der DE-OS 14 42 750 ein Verfahren zur Regelung der Temperatur innerhalb eines mehrschichtigen
Katalysatorsystems zur Durchführung von
. exothermen Hochdruckreaktionen bekannt, bei dem das aus einer Reaktionszone austretende heiße Gasgemisch
jeweils in zwei Teilströme aufgeteilt wird, von denen der eine einer indirekten Kühlung zugeführt wird. Nachdem
die Produktströme wieder vereinigt sind, werden sie der
nächsten Reaktionsstufe zugeleitet Hinweise auf die erfindungsgemäße Verfahrensführung sind diesem Verfahren
ebenso wenig zu entnehmen, wie dem aus der DE-AS 22 21 288 oder dem aus der US-PS 37 51 232
bekannten Verfahren. Die DE-AS 22 21 288 zeigt nämlich lediglich einen Reaktor mit mehreren Katalysatorzonen,
zwischen denen jeweils Wärmetauscher zur Kühlung des Reaktioosprodukts vorgesehen sind.
Wesentlich ist dabei, daß die Kühlmittelkreise einzeln regelbar sind, aber alle an einen Hauptkü'nl kreislauf ι ο
angeschlossen sind. Die US-PS 37 51 232 zeigt schließlich einen Reaktor mit einer einzigen ringförmigen
Katäiysatorschicht, die von einem ungeteilten Einsatzstrom
in radialer Richtung mehrfach durchströmt wird. Die mehrfache Durchströmung wird durch entsprechend
angeordnete Umlenkbleche sichergestellt Es wird erwähnt, daß zur Temperaturregelung bei
Hydrierreaktionen nach jedem Durchgang durch das Katalysatorsystem kalter Wasserstoff zugeführt werden
kann.
Der vorliegenden Erfindung l'egt die Aufgabe
zugrunde, ein Verfahren der eingangs genannten Art zu entwickeln, das möglichst wirtschaftlich in seiner
Arbeitsweise und möglichst umfassend in seiner Anwendbarkeit ist
Diese Aufgabe wird dadurch gelöst daß gleichzeitig die Reaktionswärme mindestens teilweise durch indirekten
Wärmetausch mit einem Kühlmedium innerhalb der Katalysatorschichten abgeführt und ferner das
Kühlmedium im Kreuzstrom zum Einsatzmedium durch die Katalysatorschichten geführt wird.
Durch das erfindungsgemäße Verfahren wird die Beherrschung der thermischen Verhältnisse im Reaktor
auf besonders flexible Weise möglich und. gleichzeitig eine besonders effektive Reaktionsführung sichergestellt
Die Wärmeabfuhr durch indirekten Wärmetausch mit einem Kühlmittel bietet den Vorteil, daß der für die
Wärmeaufnahme günstige Temperaturbereich, z. B. bei einem verdampfenden Kühlmedium, durch Druckänderung
in weiten Grenzen verschoben werden kann. Im Falle eines mehrzonigen Katalysatorsystems bietet die
schrittweise Zuführung des Einsatzmediums darüber hinaus die Möglichkeit durch Auslassen bzw. Wiedereinschalten
einer oder mehrerer Katalysatorzonen eine bessere Anpassung an Lastschwankungen zu erreichen.
Die Führung des Kühlmediums im Kreuzstrom zum Einsatzmedium bietet einige wesentliche Vorteile
gegenüber der üblichen Führung des Kühlmittels im einfachen Gegenstrom. Der indirekte Wärmetausch
zwischen Kühlmittel und Reaktionsgas ist nämlich bei Führung der entsprechenden Ströme im Kreuzstrom
günstiger als bei Parallelführung, und außerdem wird die unerwünschte Rohrwandströmung eliminiert.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann mit Vorteil auf die Erzeugung eines methanreichen Gases aus
einem im wesentlichen aus Kohlenoxiden und Wasserstoff bestehenden Gasgemisch in Anwesenheit von
Wasserdampf angewandt werden, wobei die Kohlenoxide durch Konvertierung und Methanisierung umgesetzt
werden. w
Es kann ebenso mit Vorteil zur Durchführung anderer exothermer Reaktionen, wie z. B. der Gewinnung von
Methanol aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid oder von Formaldehyd aus Methanol und Sauerstoff oder
Luft herangezogen werden. ω
Zur Durchführung exothermer Reaktionen in del oben beschriebenen Weise ist es zweckmäßig, einen
Reaktor zu verwenden, der nach Art eines gewickelten Rohrbündelwärmeaustauschers mit Wicklungskernrohr
ausgebildet ist, wobei die gewickelten Rohre zur Führung des Kühlmediums dienen, das Katalysatorsystem
im Außenraum der Rohre angeordnet ist und Gaszuführungsrohre in das Katalysatorsystem einmünden.
Gegenüber den üblichen Reaktoren, in denen die Katalysatoren in geraden Reaktionsrohren eingefüllt
sind und das Kühlmedium im Außenraum strömt, bietet ein solcher Reaktor einige wesentliche Vorteile. Der
indirekte Wärmeaustausch zwischen Kühlmittel und Reaktionsgas ist bei Führung der entsprechenden
Ströme im Kreuzstrom günstiger als bei Parallelführung. Die unerwünschte Rohrwandströmung, wie sie in
mit Katalysator gefüllten Rohren auftritt wird eliminiert Weiterhin ist die Behebung von Leckstellen auf
relativ einfache Weise durch Verschließen einzelner Rohre zu erreichen. Dies beeinträchtigt den Betrieb des
Reaktors nicht da lediglich ein geringfügiger Eingriff in das Küh-'system vorliegt während im Falle der mit
Katalysator gefüllten Rohre in r.',ii Reaktionsprozeß
selbst eingegriffen würde. Bei Vertciirng der Kaiaiyxatorniasse
im Außenraum der Rohre kann außerdem ein wesentlich größeres Katalysatorvolumen im Reaktor
untergebracht werden. Durch Verkleinerung der Rohrdurchnesser und Erhöhung der Rohranzahl kann eine
größere Wärmeaustauschfläche zur Verfügung gestellt werden. Während aber bei mit Katalysator gefüllten
Rohren der Verkleinerung der Rohrdurchmesser durch die Beschaffenheit der Katalysatoriüllung sowie die
Rohrwandströmung Grenzen gesetzt sind, ist dies bei dem erfindungsgemäßen Reaktor nicht der Fall, da eine
Verkleinerung der Rohrdurchmesser hier durch Erhöhung der Strömungsgeschwindigkeit des Kühlmediums
ohne weiteres ausgeglichen werden kann.
Zum Zwecke der Zuführung der weiteren Teilströme
in das Katalysatorsystem ist der Reaktor weiterhin so ausgebildet,daß zwischen den gewickelten Rohrlagen in
axialer Richtung Gaszuführungsrohre angeordnet sind, die gruppenweise in das Katalysatorsystem einmünden.
Insbesondere kann es bei einem Reaktor mit zwischen d„n Rohrlagen in axialer Richtung angeordneten Stegen
vorteilhaft sein, daß zumindest eine gewisse Anzahl der Stege als Gaszuführungsrohre ausgebildet ist. Dadurch
ist die nötige mechanische Stabilität gewährleistet, während gleichzeitig Raum eingespart werden kann.
Hinsichtlich der in Gruppen zusammengefaßten Gaszuführungsrohre ist es zweckmäßig, wenn die
Gaszuführungsrohre außerhalb des Rohrbündels zu Sammelrohren zusammengeführt sind. Dabei besteht
einmal die Möglichkeit, daß die Sammelrohre in radialer Richtung angeordnet sind, und daß mindestens eine
gewisse Anzahl der Sammelrohre außerhalb des Recktormantels in ein den Mantel umgebendes
Ringrohr einmündet wobei insbesondere vorgesehen sein kann, daß zumindest eine gewisse Anzahl der
radialen Sammelrohre in das Wicklungskernroiir einmündet das mit einem durch den Reaktormantel
hindurchgeführten Zuleitungsrohr verbunden ist. Weiterhin besteht für die Anordnung der Sammelrohre die
Möglichkeit, daß die Sammelrohre innerhalb des Reaktors konzentrisch um dessen Längsachse angeordnete
Ringrohre sind, die mit durch den Reaktormantol hindurch geführten Zuleitungsrohren verbunden sind.
Weiterhin kann es zweckmäßig sein, daß durch den Reaktormantel hindurch radial in das Innere des
Katalysatorsystems hinein Gaszuführungsrohre geführt sind, deren Wände siebartig verteilte öffnungen
aufweisen.
Weitere Einzelheiten sind den im folgenden erläuterten Figuren zu entnehmen:
Fig. 1 verdeutlicht in schematischer Weise das erfindungsgemäße Verfuhren, insbesondere die Führung der Einsatz- und Kühlmedien.
Die F i g. 2 bis 6 zeigen schematisch verschiedene Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Reaktors.
Dabei handelt es sich im wesentlichen um Varianten in der Art und Weise der Zuführung der weiteren
T»ilströme. Die Katalysatoren sind in den F i g. 2 bis 6 nicht dargestellt.
In F i g. 1 ist ein in Schichten gegliedertes Kataiysatorsystem 2,3, 4 innerhalb eines Reaktors 1 angeordnet.
Ein Kühlmedium fließt in Kühlschlangen 5, 6, 7 im indirekten Wärmeaustausch mit dem Katalysatorsystem
sowie dem durch die Reaktion erwärmten Einsatzmedium. Das gesamte Einsat7:medium wird durch Leitung 8
herangeführt und in einen ersten Teilstrom 9 sowie mehrere, in Leitung iO fließende weitere Teiiströme
aufgeteilt, wobei der erste Teilstrom 9 das Katalysatorsystem 2,3.4 in seiner gesamten Länge durchströmt und
die weiteren Teilströme dem Katalysatorsystem an verschiedenen Stellen zugeführt werden. Das gesamte
Einsatzmedium verläßt den Reaktor 1 nach der Reaktion durch Leitung 11.
In F i g. 2 sind Rohre eines Rohrbündels 22 bei 23 und
24 durch einen Reaktormantel 21 hindurchgeführt. Das Rohrbündel ist um ein Wicklungskernrohr 25 herumgewickelt. Zwischen die Rohrlagen ragen in axialer
Richtung Gaszuführungirohre 26, 27 hinein, die der Zuführung der weiteren Teilströme des Einsatzmediums
dienen. Die Gaszuführungsrohre sind in Gruppen verschiedener Länge zusammengefaßt, die je von
besonderen Sammelrohren 28, 29 abgezweigt sind. Die Sammelrohre führen im Falle der Fig. 2 radial nach
außen durch den Reaktormantel 21 hindurch. Sie sind
sternförmig über den Umfang verteilt und münden, in regelmäßigen Winkelabständen aufeinanderfolgend, in
Ringrohre 30, 31 ein. die um den Reaktormantel herumgeführt sind. Aus diesen Ringrohren wird je ein
Teil des Einsaizmediums in die Gaszuführungsrohre eingerpeist. die auch als Stege ausgebildet sein können.
Da sie allerdings im allgemeinen in verschiedener Höhe innerhalb der Rohrbündel enden, können sie die
üblichen Stege nicht vollständig ersetzen.
Der Reaktor kann aus mehreren in axialer Richtung aufeinanderfolgenden RohrbUndeln bestehen. Das nicht
dargestellte Katalysatorsystem wird dabei zweckmäßig
s so aufgebaut sein, daß jedem Rohrbündel eine Katalysatorschicht zugeordnet ist, wobei die Katalysatormasse im Außenraum der Rohre in engem Kontakt
mit diesen angeordnet ist. Der indirekte Wärmeaustausch findet zwischen dem in den Rohren strömenden
ίο Kühlmedium einerseits und der erhitzten Katalysatormasse sowie dem durch die Reaktion erwärmten
ninsalzmedium andererseits statt.
In Fig. 3 ist das Ringrohr 30 der F i g. 2 durch ein
Zuleitungsrohr 33 ersetzt, das durch den Reaklormantel
hindurchgeführt ist und mit einer Kammer 32 des
Wicklungskernrohres 25 in Verbindung steht. In diese Kammer münden auch die radialen Sammelrohre 28 ein.
die über den Umfang abwechselnd mit den Sammelrohren 29 aufeinanderfolgen.
in Fig. 4 simi die tu «Jen Gruppen von Gas/.ufiinrungsrohren 26, 27 gehörenden Sammelrohre 34, 35
nicht radial nach außen geführte, sondern zur Reaktorlängsachse konzentrische Ringrohre, von denen wiederum Zuleitungsrohre 36, 37 abzweigen, die durch den
Der Reaktor in der Ausführung gemäß F i g. 5 besitzt
keine Sammelrohre innerhalb des Reaktormantels. Hier mündet eine gewisse, von der Zahl der Rohrlagen
abhängig,: Anzahl von Gaszuführungsrohren 26, 27
nebeneinander direkt in den Reaktormantel, wobei
diese Rohrgruppen wiederum sternförmig über den Umfang verteilt sind.
In der Ausführungsform gemäß F i g. 6 ist das Prinzip
der axialen, möglicherweise durch Sammelrohre zu
Gruppen zusammengefaßten Gaszuführungsrohre
durch ein anderes ersetzt: Die weiteren Teilströme des Einsatzmediums werden hier durch besonders ausgebildete, durch den Reaktormantel hindurch radial nach
innen führende Gaszuführungsrohre 40, 41 in den
Reaktor eingespeist, deren Oberfläche siebartig verteilte öffnungen aufweist. Dadurch wird im Bereich der
Gaszuführungsrohre 40, 41 selbst eine gleichmäßige Verteilung des zugeführten Einsatzmediums gewährleistet
Claims (9)
1. Verfahren zur exothermen katalytischen Umsetzung eines Einsatzmediums in einem aus einer
oder ;tiehreren Schichten bestehenden Katalysatorsystem,
bei dem das Einsatzmeuium in mindestens zwei Teilströme aufgeteilt wird, wobei der erste
Teilstrom das Katalysatorsystem in seiner gesamten Länge durchströmt und der weitere Teilstrom oder
die weiteren Teilströme an verschiedenen Stellen in das Katalysatorsystem eingeführt werden, dadurch
gekennzeichnet, daß gleichzeitig die Reaktionswärme mindestens teilweise durch indirekten
Wärmetausch mit einem Kühlmedium innerhalb der Katalysatorschichten abgeführt und ferner
das Kühlmedium im Kreuzstrom zum Einsatzmedium durch die Katalysatorschichten geführt wird.
2. Reaktor zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der
Reaktor nach Art eines gewickelten Rohrbündelwärmetausihers
mit Wicklungskernrohr (25) ausgebildet ist, wobei die gewickelten Rohre (22) zur
Führung des Kühlmediums dienen, das Katalysatorsystem
im Außenraum der Rohre (22) angeordnet ist und Gaszuführungsrohre (26, 27, 40, 41) in das
Katalysatorsystem einmünden.
3. Reaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Gaszuführungsrohre (26, 27)
zwischen den gewickelten Rohrlagen (22) in axialer Richtung angeordnet sind und gruppenweise in das
Katalysatorsystem einmünden.
4. Reakto- nach Anspruch 2 oder 3 mit zwischen den Rohrlagen in axialer Richtung angeordneten
Stegen, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest eine gewisse Anzahl der Stege als Gaszuführungsrohre
ausgebildet ist.
5. Reaktor nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Gaszuführungsrohre (26,
27) außerhalb des Rohrbündels (22) zu Sammelrohren (28,29,34,35) zusammengeführt sind.
6. Reaktor nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Sammelrohre (28, 29) in radialer
Richtung angeordnet sind und daß mindestens eip.e gewisse Anzahl der Sammelrohre außerhalb des
Reaktormantels in ein den Mantel umgebendes Ringrohr (30,31) einmündet.
7. Reaktor nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Sammelrohre innerhalb des
Reaktors konzentrisch um dessen Längsachse angeordnete Ringrohre (34, 35) sind, die mit durch
den Reaktormantel hindurch geführten Zuleitungsrohren (36,37) verbunden sind.
8. Reaktor nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest eine gewisse Anzahl der
radialen Sammelrohre in das Wicklungskernrohr (25) einmündet, das mit einem durch den Reaktormantel
hindurchgeführten Zuleitungsrohr (33) verbunden ist.
9. Reaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Gaszuführungsrohre (40,41) durch
den Rsaktormantel hindurch radial in das Innere des
Katalysatorsystems hinein geführt sind und siebartig verteilte öffnungen aufweisen.
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Also Published As
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Legal Events
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---|---|---|---|
8125 | Change of the main classification |
Ipc: B01J 8/02 |
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8126 | Change of the secondary classification |
Ipc: ENTFAELLT |
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D2 | Grant after examination | ||
8339 | Ceased/non-payment of the annual fee |