DE2504343C2 - Verfahren und Reaktor zur Durchführung exothermer katalytischer Reaktionen - Google Patents

Verfahren und Reaktor zur Durchführung exothermer katalytischer Reaktionen

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur exothermen katalytischen Umsetzung eines Einsatzmediums in einem aus einer oder mehreren Schichten bestehenden Katalysatorsystem, bei dem das Einsatzmedium in mindestens zwei Teilströme aufgeteilt wird, wobei der erste Teilstrom das Katalysatorsystem in seiner gesamten Länge durchströmt und der weitere Teilstrom oder die weiteren Teilströme einzeln an verschiedenen Stellen in das Katalysatorsystem eingeführt werden.
Aus der DE-AS 17 67 355 ist ein derartiges Verfahren bekannt Es weist drei von einander unabhängige
ίο Katalysatorschichten auf, zwischen die andere Bauteile geschaltet sind. Der Einsatzstrom wird in zwei Teilströme unterteilt, von denen der eine zunächst durch indirekten Wärmetausch mit heißen Reaktionsprodukten vorgewärmt und anschließend durch das gesamte
:5 Katalysatorsystem geführt wird. Der zweite Teilstrom, der wiederum in Teilströme unterteilt werden kann, wird ohne Vorwärmung dem ersten Teilstrom als Kühlmedium vor der ersten und/oder zweiten Katalysatorschicht zugemischt. Ein wesentliches Merkmal dieses bekannten Verfahrens besteht darin, daß ein Teil des aus einer Reaktionszone austretenden Reaktionsprodukts im Kreislauf geführt und in einem injektorsysiern mit vorgewärmtem Frischgas oder aus einer vorhergehenden Reaktionsstufe austretendem Gasgemisch vereinigt und der Reaktionszone danach erneut zugeführt wird.
Dieses bekannte Verfahren erweist sich insofern als nachteilig, als es eine komplizierte und damit störanfällige VerfahrensführuTig erfordert. Darüber hinaus ist die Abführung der Reaktionswärme durch Wärmetausch mit dem Einsatzstrom, wie sie hier erfolgt, bei der Durchführung stark exothermer Reaktionen stets mit Risiken verbunden, da ein sicherer Schutz vor einer Schädigung des Reaktors durch unzulässigen Temperaturanstieg kaum möglich ist, wenn das Kühlmittel gleichzeitig der Einsatzstrom ist.
Weiterhin ist aus der US-PS 31 28 163 ein Verfahren bekannt, bei dem ein Gasgemisch in einen Reaktor mit mehreren Katalysatorschichten eingeführt wird, um dort einer exothermen Reaktion unterzogen zu werden.
Die dabei frei werdende Reaktionswärme wird zum Teil an ein Medium abgegeben, das an einer oder mehreren Stellen zwischen den Katalysatorschichten eingeführt wird, und das in der Lage ist, aufgrund endothermer Vorgänge, wie z. B. Verdampfung oder thermische Spaltung, Wärme aufzunehmen. Es handelt sich bei diesem Verfahren also um eine Kombination der exothermen Reaktion mit einem endothermen Vorgang, wobei ein direkter Wärmetausch stattfindet.
Dieses Verfahren hat den Nachteil, daß das zur Wärmeaufnahme in das Reaktionsgemisch eingeführte Medium mit einigem Aufwand wieder aus dem Endprodukt entfernt werden muß, falls es darin nicht erwünscht ist. Außerdem muß für jeden gewünschten Temperaturbereich ein geeignetes Medium, das in diesem Bereich endotherme Zustandsänderung aufweist, oder ein geeignetes Gemisch, dessen Komponenten in diesem Bereich endotherm miteinander reagieren, gefunden werden. Diese Nachteile schränken das Verfahren in seiner Anwendbarkeit und in seiner Wirtschaftlichkeit ein.
Weiterhin ist aus der DE-OS 14 42 750 ein Verfahren zur Regelung der Temperatur innerhalb eines mehrschichtigen Katalysatorsystems zur Durchführung von
. exothermen Hochdruckreaktionen bekannt, bei dem das aus einer Reaktionszone austretende heiße Gasgemisch jeweils in zwei Teilströme aufgeteilt wird, von denen der eine einer indirekten Kühlung zugeführt wird. Nachdem die Produktströme wieder vereinigt sind, werden sie der
nächsten Reaktionsstufe zugeleitet Hinweise auf die erfindungsgemäße Verfahrensführung sind diesem Verfahren ebenso wenig zu entnehmen, wie dem aus der DE-AS 22 21 288 oder dem aus der US-PS 37 51 232 bekannten Verfahren. Die DE-AS 22 21 288 zeigt nämlich lediglich einen Reaktor mit mehreren Katalysatorzonen, zwischen denen jeweils Wärmetauscher zur Kühlung des Reaktioosprodukts vorgesehen sind. Wesentlich ist dabei, daß die Kühlmittelkreise einzeln regelbar sind, aber alle an einen Hauptkü'nl kreislauf ι ο angeschlossen sind. Die US-PS 37 51 232 zeigt schließlich einen Reaktor mit einer einzigen ringförmigen Katäiysatorschicht, die von einem ungeteilten Einsatzstrom in radialer Richtung mehrfach durchströmt wird. Die mehrfache Durchströmung wird durch entsprechend angeordnete Umlenkbleche sichergestellt Es wird erwähnt, daß zur Temperaturregelung bei Hydrierreaktionen nach jedem Durchgang durch das Katalysatorsystem kalter Wasserstoff zugeführt werden kann.
Der vorliegenden Erfindung l'egt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs genannten Art zu entwickeln, das möglichst wirtschaftlich in seiner Arbeitsweise und möglichst umfassend in seiner Anwendbarkeit ist
Diese Aufgabe wird dadurch gelöst daß gleichzeitig die Reaktionswärme mindestens teilweise durch indirekten Wärmetausch mit einem Kühlmedium innerhalb der Katalysatorschichten abgeführt und ferner das Kühlmedium im Kreuzstrom zum Einsatzmedium durch die Katalysatorschichten geführt wird.
Durch das erfindungsgemäße Verfahren wird die Beherrschung der thermischen Verhältnisse im Reaktor auf besonders flexible Weise möglich und. gleichzeitig eine besonders effektive Reaktionsführung sichergestellt Die Wärmeabfuhr durch indirekten Wärmetausch mit einem Kühlmittel bietet den Vorteil, daß der für die Wärmeaufnahme günstige Temperaturbereich, z. B. bei einem verdampfenden Kühlmedium, durch Druckänderung in weiten Grenzen verschoben werden kann. Im Falle eines mehrzonigen Katalysatorsystems bietet die schrittweise Zuführung des Einsatzmediums darüber hinaus die Möglichkeit durch Auslassen bzw. Wiedereinschalten einer oder mehrerer Katalysatorzonen eine bessere Anpassung an Lastschwankungen zu erreichen.
Die Führung des Kühlmediums im Kreuzstrom zum Einsatzmedium bietet einige wesentliche Vorteile gegenüber der üblichen Führung des Kühlmittels im einfachen Gegenstrom. Der indirekte Wärmetausch zwischen Kühlmittel und Reaktionsgas ist nämlich bei Führung der entsprechenden Ströme im Kreuzstrom günstiger als bei Parallelführung, und außerdem wird die unerwünschte Rohrwandströmung eliminiert.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann mit Vorteil auf die Erzeugung eines methanreichen Gases aus einem im wesentlichen aus Kohlenoxiden und Wasserstoff bestehenden Gasgemisch in Anwesenheit von Wasserdampf angewandt werden, wobei die Kohlenoxide durch Konvertierung und Methanisierung umgesetzt werden. w
Es kann ebenso mit Vorteil zur Durchführung anderer exothermer Reaktionen, wie z. B. der Gewinnung von Methanol aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid oder von Formaldehyd aus Methanol und Sauerstoff oder Luft herangezogen werden. ω
Zur Durchführung exothermer Reaktionen in del oben beschriebenen Weise ist es zweckmäßig, einen Reaktor zu verwenden, der nach Art eines gewickelten Rohrbündelwärmeaustauschers mit Wicklungskernrohr ausgebildet ist, wobei die gewickelten Rohre zur Führung des Kühlmediums dienen, das Katalysatorsystem im Außenraum der Rohre angeordnet ist und Gaszuführungsrohre in das Katalysatorsystem einmünden.
Gegenüber den üblichen Reaktoren, in denen die Katalysatoren in geraden Reaktionsrohren eingefüllt sind und das Kühlmedium im Außenraum strömt, bietet ein solcher Reaktor einige wesentliche Vorteile. Der indirekte Wärmeaustausch zwischen Kühlmittel und Reaktionsgas ist bei Führung der entsprechenden Ströme im Kreuzstrom günstiger als bei Parallelführung. Die unerwünschte Rohrwandströmung, wie sie in mit Katalysator gefüllten Rohren auftritt wird eliminiert Weiterhin ist die Behebung von Leckstellen auf relativ einfache Weise durch Verschließen einzelner Rohre zu erreichen. Dies beeinträchtigt den Betrieb des Reaktors nicht da lediglich ein geringfügiger Eingriff in das Küh-'system vorliegt während im Falle der mit Katalysator gefüllten Rohre in r.',ii Reaktionsprozeß selbst eingegriffen würde. Bei Vertciirng der Kaiaiyxatorniasse im Außenraum der Rohre kann außerdem ein wesentlich größeres Katalysatorvolumen im Reaktor untergebracht werden. Durch Verkleinerung der Rohrdurchnesser und Erhöhung der Rohranzahl kann eine größere Wärmeaustauschfläche zur Verfügung gestellt werden. Während aber bei mit Katalysator gefüllten Rohren der Verkleinerung der Rohrdurchmesser durch die Beschaffenheit der Katalysatoriüllung sowie die Rohrwandströmung Grenzen gesetzt sind, ist dies bei dem erfindungsgemäßen Reaktor nicht der Fall, da eine Verkleinerung der Rohrdurchmesser hier durch Erhöhung der Strömungsgeschwindigkeit des Kühlmediums ohne weiteres ausgeglichen werden kann.
Zum Zwecke der Zuführung der weiteren Teilströme in das Katalysatorsystem ist der Reaktor weiterhin so ausgebildet,daß zwischen den gewickelten Rohrlagen in axialer Richtung Gaszuführungsrohre angeordnet sind, die gruppenweise in das Katalysatorsystem einmünden. Insbesondere kann es bei einem Reaktor mit zwischen d„n Rohrlagen in axialer Richtung angeordneten Stegen vorteilhaft sein, daß zumindest eine gewisse Anzahl der Stege als Gaszuführungsrohre ausgebildet ist. Dadurch ist die nötige mechanische Stabilität gewährleistet, während gleichzeitig Raum eingespart werden kann.
Hinsichtlich der in Gruppen zusammengefaßten Gaszuführungsrohre ist es zweckmäßig, wenn die Gaszuführungsrohre außerhalb des Rohrbündels zu Sammelrohren zusammengeführt sind. Dabei besteht einmal die Möglichkeit, daß die Sammelrohre in radialer Richtung angeordnet sind, und daß mindestens eine gewisse Anzahl der Sammelrohre außerhalb des Recktormantels in ein den Mantel umgebendes Ringrohr einmündet wobei insbesondere vorgesehen sein kann, daß zumindest eine gewisse Anzahl der radialen Sammelrohre in das Wicklungskernroiir einmündet das mit einem durch den Reaktormantel hindurchgeführten Zuleitungsrohr verbunden ist. Weiterhin besteht für die Anordnung der Sammelrohre die Möglichkeit, daß die Sammelrohre innerhalb des Reaktors konzentrisch um dessen Längsachse angeordnete Ringrohre sind, die mit durch den Reaktormantol hindurch geführten Zuleitungsrohren verbunden sind.
Weiterhin kann es zweckmäßig sein, daß durch den Reaktormantel hindurch radial in das Innere des Katalysatorsystems hinein Gaszuführungsrohre geführt sind, deren Wände siebartig verteilte öffnungen
aufweisen.
Weitere Einzelheiten sind den im folgenden erläuterten Figuren zu entnehmen:
Fig. 1 verdeutlicht in schematischer Weise das erfindungsgemäße Verfuhren, insbesondere die Führung der Einsatz- und Kühlmedien.
Die F i g. 2 bis 6 zeigen schematisch verschiedene Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Reaktors. Dabei handelt es sich im wesentlichen um Varianten in der Art und Weise der Zuführung der weiteren T»ilströme. Die Katalysatoren sind in den F i g. 2 bis 6 nicht dargestellt.
In F i g. 1 ist ein in Schichten gegliedertes Kataiysatorsystem 2,3, 4 innerhalb eines Reaktors 1 angeordnet. Ein Kühlmedium fließt in Kühlschlangen 5, 6, 7 im indirekten Wärmeaustausch mit dem Katalysatorsystem sowie dem durch die Reaktion erwärmten Einsatzmedium. Das gesamte Einsat7:medium wird durch Leitung 8 herangeführt und in einen ersten Teilstrom 9 sowie mehrere, in Leitung iO fließende weitere Teiiströme aufgeteilt, wobei der erste Teilstrom 9 das Katalysatorsystem 2,3.4 in seiner gesamten Länge durchströmt und die weiteren Teilströme dem Katalysatorsystem an verschiedenen Stellen zugeführt werden. Das gesamte Einsatzmedium verläßt den Reaktor 1 nach der Reaktion durch Leitung 11.
In F i g. 2 sind Rohre eines Rohrbündels 22 bei 23 und 24 durch einen Reaktormantel 21 hindurchgeführt. Das Rohrbündel ist um ein Wicklungskernrohr 25 herumgewickelt. Zwischen die Rohrlagen ragen in axialer Richtung Gaszuführungirohre 26, 27 hinein, die der Zuführung der weiteren Teilströme des Einsatzmediums dienen. Die Gaszuführungsrohre sind in Gruppen verschiedener Länge zusammengefaßt, die je von besonderen Sammelrohren 28, 29 abgezweigt sind. Die Sammelrohre führen im Falle der Fig. 2 radial nach außen durch den Reaktormantel 21 hindurch. Sie sind sternförmig über den Umfang verteilt und münden, in regelmäßigen Winkelabständen aufeinanderfolgend, in Ringrohre 30, 31 ein. die um den Reaktormantel herumgeführt sind. Aus diesen Ringrohren wird je ein Teil des Einsaizmediums in die Gaszuführungsrohre eingerpeist. die auch als Stege ausgebildet sein können. Da sie allerdings im allgemeinen in verschiedener Höhe innerhalb der Rohrbündel enden, können sie die üblichen Stege nicht vollständig ersetzen.
Der Reaktor kann aus mehreren in axialer Richtung aufeinanderfolgenden RohrbUndeln bestehen. Das nicht dargestellte Katalysatorsystem wird dabei zweckmäßig
s so aufgebaut sein, daß jedem Rohrbündel eine Katalysatorschicht zugeordnet ist, wobei die Katalysatormasse im Außenraum der Rohre in engem Kontakt mit diesen angeordnet ist. Der indirekte Wärmeaustausch findet zwischen dem in den Rohren strömenden
ίο Kühlmedium einerseits und der erhitzten Katalysatormasse sowie dem durch die Reaktion erwärmten ninsalzmedium andererseits statt.
In Fig. 3 ist das Ringrohr 30 der F i g. 2 durch ein Zuleitungsrohr 33 ersetzt, das durch den Reaklormantel hindurchgeführt ist und mit einer Kammer 32 des Wicklungskernrohres 25 in Verbindung steht. In diese Kammer münden auch die radialen Sammelrohre 28 ein. die über den Umfang abwechselnd mit den Sammelrohren 29 aufeinanderfolgen.
in Fig. 4 simi die tu «Jen Gruppen von Gas/.ufiinrungsrohren 26, 27 gehörenden Sammelrohre 34, 35 nicht radial nach außen geführte, sondern zur Reaktorlängsachse konzentrische Ringrohre, von denen wiederum Zuleitungsrohre 36, 37 abzweigen, die durch den
Reaktormantel hindurch nach außen geführt sind.
Der Reaktor in der Ausführung gemäß F i g. 5 besitzt keine Sammelrohre innerhalb des Reaktormantels. Hier mündet eine gewisse, von der Zahl der Rohrlagen abhängig,: Anzahl von Gaszuführungsrohren 26, 27 nebeneinander direkt in den Reaktormantel, wobei diese Rohrgruppen wiederum sternförmig über den Umfang verteilt sind.
In der Ausführungsform gemäß F i g. 6 ist das Prinzip der axialen, möglicherweise durch Sammelrohre zu Gruppen zusammengefaßten Gaszuführungsrohre durch ein anderes ersetzt: Die weiteren Teilströme des Einsatzmediums werden hier durch besonders ausgebildete, durch den Reaktormantel hindurch radial nach innen führende Gaszuführungsrohre 40, 41 in den Reaktor eingespeist, deren Oberfläche siebartig verteilte öffnungen aufweist. Dadurch wird im Bereich der Gaszuführungsrohre 40, 41 selbst eine gleichmäßige Verteilung des zugeführten Einsatzmediums gewährleistet
Hierzu 3 Blatt Zeichnungen

Claims (9)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur exothermen katalytischen Umsetzung eines Einsatzmediums in einem aus einer oder ;tiehreren Schichten bestehenden Katalysatorsystem, bei dem das Einsatzmeuium in mindestens zwei Teilströme aufgeteilt wird, wobei der erste Teilstrom das Katalysatorsystem in seiner gesamten Länge durchströmt und der weitere Teilstrom oder die weiteren Teilströme an verschiedenen Stellen in das Katalysatorsystem eingeführt werden, dadurch gekennzeichnet, daß gleichzeitig die Reaktionswärme mindestens teilweise durch indirekten Wärmetausch mit einem Kühlmedium innerhalb der Katalysatorschichten abgeführt und ferner das Kühlmedium im Kreuzstrom zum Einsatzmedium durch die Katalysatorschichten geführt wird.
2. Reaktor zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktor nach Art eines gewickelten Rohrbündelwärmetausihers mit Wicklungskernrohr (25) ausgebildet ist, wobei die gewickelten Rohre (22) zur Führung des Kühlmediums dienen, das Katalysatorsystem im Außenraum der Rohre (22) angeordnet ist und Gaszuführungsrohre (26, 27, 40, 41) in das Katalysatorsystem einmünden.
3. Reaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Gaszuführungsrohre (26, 27) zwischen den gewickelten Rohrlagen (22) in axialer Richtung angeordnet sind und gruppenweise in das Katalysatorsystem einmünden.
4. Reakto- nach Anspruch 2 oder 3 mit zwischen den Rohrlagen in axialer Richtung angeordneten Stegen, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest eine gewisse Anzahl der Stege als Gaszuführungsrohre ausgebildet ist.
5. Reaktor nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Gaszuführungsrohre (26, 27) außerhalb des Rohrbündels (22) zu Sammelrohren (28,29,34,35) zusammengeführt sind.
6. Reaktor nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Sammelrohre (28, 29) in radialer Richtung angeordnet sind und daß mindestens eip.e gewisse Anzahl der Sammelrohre außerhalb des Reaktormantels in ein den Mantel umgebendes Ringrohr (30,31) einmündet.
7. Reaktor nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Sammelrohre innerhalb des Reaktors konzentrisch um dessen Längsachse angeordnete Ringrohre (34, 35) sind, die mit durch den Reaktormantel hindurch geführten Zuleitungsrohren (36,37) verbunden sind.
8. Reaktor nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest eine gewisse Anzahl der radialen Sammelrohre in das Wicklungskernrohr (25) einmündet, das mit einem durch den Reaktormantel hindurchgeführten Zuleitungsrohr (33) verbunden ist.
9. Reaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Gaszuführungsrohre (40,41) durch den Rsaktormantel hindurch radial in das Innere des Katalysatorsystems hinein geführt sind und siebartig verteilte öffnungen aufweisen.
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