DE2357620A1 - CATALYST DEVICE AND CATALYSIS METHOD FOR EXHAUST GASES - Google Patents
CATALYST DEVICE AND CATALYSIS METHOD FOR EXHAUST GASESInfo
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Description
PATE N T A N W KITEPATE N T A N W KITE
DR. IUR. DIf-LDR. IUR. DIf-L
VOLKER BUSSE DIETRICH BUSBBVOLKER BUSSE DIETRICH BUSBB
DIPU-INe. DR. IUR. OIKL.-ΙΝβ. ?3_5 7 6 2DIPU-INe. DR. IUR. OIKL.-ΙΝβ. ? 3_5 7 6 2
45 PSNABRDCK , "den l6. November 197345 PSNABRDCK, "November 16, 1973
MOSERSTRASSE20/24 VB/Fl MOSERSTRASSE20 / 24 VB / bottle
BRITISH LEYLAND KOTOF. CORPORATION LTKITKP Berkeley S_qua.re House s Berkeley_ Square , London WlX 6,DL, EnglandBRITISH LEYL AND KOTOF. CORPORATION LTKITKP Berkeley S_qua.re House s Berkeley_ Square, L ond o n WlX 6, DL, England
Dr. Brian TigheDr. Brian Tighe
ft 9 Wyccmbe Rood, Birjningbarn 28_,__Enfrlandft 9 Wyccmbe Rood, Birjningbarn 28 _, __ Enfrland
Katalysatoreinrichtung und XatalyGeverfahren für Abgase . ;Catalyst device and XatalyGeververfahren for exhaust gases. ;
Die Erfindung bezieht sich auf katalytische Verfahren und betrifft insbesondere das Behandeln von Stickstoffoxyd enthaltenden Gasctrömen unter Verwendung von einem o^er mehreren Katalysatoren zum Abbauen des Stickstoffoxyds.The invention relates to catalytic processes and relates in particular to the treatment of nitrogen oxide-containing gas streams using an o ^ er several catalysts to break down the nitrogen oxide.
Verbrennuiigsmotore erzeugen Abgase, die drei als die hauptsächlichsten Luftverunreiniger angesehenen Bestanateile enthalten. Dies sind Kohlenmonoxyde, unverbrannte Kohlenwasserstoffe und Oxyde aus Stickstoff. Eine Anzahl von Staaten hat Gesetze erlassen oder zur Einführung vorbereitet, die sich'sowohl auf die erlaubten maximalen Grenzwerte solcher Verunreinigungen als auch auf die diese Grenzwerte zu messenden Verfahren beziehen. Während Kohler.monoxydCombustion engines produce exhaust gases, the three being the main ones Contain air pollutants of respected components. These are carbon monoxides, unburned hydrocarbons and oxides from nitrogen. A number of States has enacted laws or are preparing to introduce them, both of which refer to the maximum permitted limit values such impurities as well as the processes to be measured at these limit values. While Kohler.monoxyd
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und unverbrannte Kohlenwasserstoffe ohne weiteres durch die Verwendung von katalytiscLen Urov? and lern, Abgassammlerreaktoren oder Abgasumwpl^ung gesteuert werden können, bildet das Steuern von Stickstoffoxydgehalten ein·schwierigeres Problem. Eine typische Beschränkung entsteht dadurch, daß Systeme zum Abbau von Stirkstoffoxyd eine von einer Oxydation verschiedene Redukticnsatmosphäre erfordern. Diese steht im Widerspruch zu der Oxydation atmosphäre, die für die Steuerung von Kohlenmonoxyd und unverbrannten Kohlenwasserstoffen allgemein als "notwendig befrachtet wird.and unburned hydrocarbons easily through use by katalytiscLen Urov? and learn, exhaust collector reactors or Exhaust gas circulation can be controlled, forms the control of Nitric oxide levels a more difficult problem. A typical limitation arises from the fact that systems for the breakdown of nitrogen oxide require a reducing atmosphere different from an oxidation. This is in contradiction to the oxidation atmosphere generally considered "necessary for the control of carbon monoxide and unburned hydrocarbons will.
Nach einem Merkmal der vorliegenden Erfindung umfaßt eine Katalysatoreinrichtung zum Einsetzen in einen Gasstrom mit einem Katalysator zum Abbau von Stickstoffoxyd., der aus einem hochkonjugierten Polymer mit einer hohen Konzentration freier Elektronen an Zentren des Katalysators besteht. Bei den batreffenden Zentren handelt es sich um diejenigen, die dem theoretischen Begriff aktiver Zentren entsprechen.According to a feature of the present invention, a catalyst device for insertion into a gas stream having a catalyst for decomposing nitrogen oxide. Which consists of a highly conjugated polymer having a high concentration of free electrons at centers of the catalyst. The relevant centers are those that correspond to the theoretical concept of active centers.
Nach einem weiteren erflndungsgemäßen Merkmal ist ein Verfahren zum Behandeln von Verbrennungsmotorabgasen für das Abbauen von Stickstoff o::yd vorgesehen, bei dem die Abgase mit einem Katalysator' in Berührung gebracht werden, wobei der Katalysator ein hochkonjugiertes Polymer mit einer hohen Konzentration freier Elektronen an den Katalysatorzentren umfaßt oder daraus besteht.According to a further erflndungsgemäßen feature, a method for treating internal combustion engine exhaust gases for decomposing nitrogen o :: yd is provided in which the exhaust gases are contacted with a catalyst 'in contact, wherein the catalyst is a hochkonjugiertes polymer having a high concentration of free electrons at the catalyst centers comprises or consists thereof.
Die Frfindung umfaßt insbesondere auch die Anwendung der oben beschriebenen Katalysatoreinrichtung in einer Abgasanlage fürThe invention also includes, in particular, the use of the above-described catalytic converter device in an exhaust system for
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3 235762Q-3 235762Q-
Verbrennungsmotore. -'-.-"'. .Internal combustion engines. -'-.- "'...
Vorzugsweise besteht der erfindungsgemäße Katalysator aus pyrolysiertem Polyakrylnitril oder 'Mischpolymeren aus Akrylnitri: unter fakultativem Zusatz von * 'The catalyst according to the invention preferably consists of pyrolyzed polyacrylonitrile or mixed polymers of acrylonitrile: with the optional addition of * '
Ci) einem Metall oder einem an· sieh .bekannten ' . Metalloxydkatalysator undCi) a metal or a known one '. Metal oxide catalyst and
(ii) einer geringen Menge eines anderen Monomers.(ii) a small amount of another monomer.
Polymere mit hochkonjugiertem Aufbau haben die eindeutige Eigen-· schaft, an ihrer Fläche und in ihrer gesamten Masse geeignete Aufbaubereiche mit hohen Konzentrationen freier Elektronen zu ■ bilden. Diese hohen Konzentrati-onen freier Elektronen werden bekanntlich bei Erhitzen des Aus gangs-polymers gebildet. Die erforderliche Wärmemenge (hauptsächlich unter Temperaturbedingungen, jedoch auch unter Zeitbedingüngen gesehen) ist abhängig von der chemischen Beschaffenheit des Ausgangspolymers, jedoch besteht in den meisten bekannten Fällen ein gewisser Bereich möglicher Wärmebehandlungen. Die Konzentration freier Elektronen nimmt mit steigender vorbestimmter. Temperatur" bis zur Erreichung einer Grenztemperatur zu, nach deren überschreiten die Konzentration zu sinken beginnt. Das Erreichen dieser Grenztempe'ratur ist häufig von Querverbindungen und eventuellem Wärmeabbau des Polymers begleitet. .Polymers with a highly conjugated structure have the clear characteristic shaft, suitable for their area and in their total mass Build-up areas with high concentrations of free electrons to ■ form. These are high concentrations of free electrons is known to be formed when the starting polymer is heated. The required The amount of heat (mainly under temperature conditions, but also seen under time conditions) depends on the chemical nature of the starting polymer, however in most known cases a certain range of possible heat treatments. The concentration of free electrons increases with increasing predetermined. Temperature "until it is reached a limit temperature, after which the concentration is exceeded begins to decline. Reaching this Grenztempe'ratur is often due to cross connections and possible heat dissipation of the Polymers accompanied. .
■"/.-".
Die Affinität von Stickstoffoxid für freie Elektronen ist seit
einiger Zeit bekannt und gab Anlaß zu der Verwendung von Stick-■ "/.-".
The affinity of nitric oxide for free electrons has been known for some time and gave rise to the use of nitrogen
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stofi'oxyd als durchgreifendes Desoxydationsmittel bei chemischen Reaktionen. Die vorliegende Erfindung'umfaßt die Verwendung eines hochkonjugierten Polymers mit hohen Konzentrationen freier Elektronen.als Katalysatorfläche für den Abbau von Stickstoif- ■ oxyd. Die katalytische Aktivität entsteht äLs direkte Folge de** hohen Affinität, die Stickstoffoxyd für freie Elektronen und damit für Flächen dieser Art aufweist.stofi'oxyd as a thoroughgoing deoxidizer in chemical Reactions. The present invention includes the use of a highly conjugated polymer with high concentrations of free electrons as a catalyst surface for the degradation of nitrogen- ■ oxide. The catalytic activity arises as a direct consequence of the ** high affinity that nitrogen oxide has for free electrons and thus for surfaces of this type.
Die Bezugnahme auf Abgase bei Verbrennungsmotoren ist so zu verstehen, daß sie sowohl"Motore mit Eigen- bzw. Verdichtungszündung (Dieselmotor) als auch Motore mit Fremdzündung (Ottomotore) mit einschließt.The reference to exhaust gases from internal combustion engines is to be understood as that they are both "self-ignition and compression ignition" engines (Diesel engine) as well as engines with spark ignition (Otto engines).
Ein bevorzugtes Polymer besteht aus pyrolysiertem Polyakrylnitril das bequem herstellbar ist und einen äußerst aktiven Katalysator für den Abbau von Stickstoffoxyd ergibt. Es sind jedoch auch Polymere mit der Eigenheit eines Aufbaus mit hoher Konzentrationfreier Elektronen bekannt, die die gleichen Vorteile bieten wie Polyakrylnitril. Beispiele für derartige Polymere sind:A preferred polymer consists of pyrolyzed polyacrylonitrile which is easy to manufacture and provides an extremely active catalyst for the breakdown of nitrogen oxide. However, there are too Polymers with the peculiarity of a high concentration free electron structure are known to offer the same advantages as Polyacrylonitrile. Examples of such polymers are:
Polybenzimidazole, Polypyromellithimide, Polyphenylene. Polyacenchinone, Polyimine, Polydiphenyldiazetylene, polymere Fetall-Phtalozyanin-Komplexe, Polyindoloinidazole, Polypyromellithimide, Polyphenylene.Polybenzimidazoles, polypyromellithimides, polyphenylenes. Polyacenquinones, polyimines, polydiphenyldiacetylenes, polymeric metal phthalocyanine complexes, polyindoloinidazoles, polypyromellithimides, polyphenylenes.
Zwei Beispiele von zur Verwendung beim katalytischen ibbau von Stickstoffoxyd hergestellten polyakrylnitrilen sind nachfolgend angegeben:Two examples of p olyakrylnitrilen prepared for use in catalytic ibbau of nitric oxide are given below:
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Polyakrylnitril wurde niedergeschlagen auf Tonerdekörnehen aus Dimethylforir.iatlösung unter Anwendung eines Lösungsmit'tel-VerdampfungsVerfahrens. Die polymerbeschichteten Körnchen wurden zum Umwandeln des Polyakrylnitrils ^n eine hochkonjugierte-pyrolysierte Form unter Vakuum für 24 Stunden auf 25.00C und anschließend ebenfalls unter Vakuum für 2 Stunden auf 400°C erhitzt. Danach erfolgte eine Wärmebehandlung bei 600°C und die sich ergebenden Körncher wurden alsdann mittels eines Elektronenspin-Resonanzspektroskops untersucht und zeigten in ihrem gesamten Aufbau eine hohe Konzentration freier Elektronen.Polyacrylonitrile was deposited onto alumina grains from dimethyl formate solution using a solvent evaporation process. The polymer-coated granules were for converting the Polyakrylnitrils ^ n is a highly conjugated-pyrolyzed mold under vacuum for 24 hours at 25.0 0 C and then also heated under vacuum for 2 hours at 400 ° C. Thereafter, heat treatment was carried out at 600 ° C., and the resulting grains were then examined by means of an electron spin resonance spectroscope and showed a high concentration of free electrons in their entire structure.
Es wurde eine Lösung aus Polyakrylnitril auf einen keramischen Träger in Honigwabenform aufgebracht und verdampft, um einen kohärenten Polymerfilm auf der Trägerfläche zu erhalten. Der beschichtete Träger wurde zum Umwandeln des Polymers in hitzebeständige pyrolysierte Form in einer Stiekstoffatmosphäre auf 4000C erhitzt. Die endgültige Wärmebehandlung: bei 600°C wurde angewendet und der Träger bzw. Katalysator war zum Gebrauch bereit. A solution of polyacrylonitrile was applied to a ceramic support in a honeycomb shape and evaporated to obtain a coherent polymer film on the support surface. The coated support was heated for converting the polymer in the form of heat-resistant pyrolyzed in a Stiekstoffatmosphäre to 400 0 C. The final heat treatment: at 600 ° C was applied and the support or catalyst was ready for use.
Bei beiden obigen Beispielen und sehr wahrscheinlich auch bei den übrigen erwähnten Materialien umfaßt die Umwandlung d^s Ausgangspolymers in eine geeignete Fcrm zwei Schritte, nämlich einmal Schaffung eines hochkonjugierten Aufbaus, und zwar typischer-In both of the above examples and very likely also in the other materials mentioned include the conversion of the starting polymer in a suitable form two steps, namely one time Creation of a highly conjugated structure, typically-
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weise mittels Pyrolyse gemäß den1 obigen Beispiel, und zum anderen die Erhöhung der Konzentration freier Elektronen.wise by means of pyrolysis according to the 1 above example, and on the other hand, increasing the concentration of free electrons.
Dies wird durch die nachfolgend angeführten Ergebnisse näher veranschaulicht. This is illustrated in more detail by the results listed below.
Wie in Beispiel 1 beschrieben, wurde ein Katalysator auf einem granulierten Tonerdeträger bereitet. Die Wirksamkeit des Katalysator;: im Abbauen von Stickstoffoxyd (entsprechend der Gleichung 2NO-^N- + Op) wurde untersucht.As described in Example 1, a catalyst was on a granulated alumina carrier. The effectiveness of the catalyst ;: in breaking down nitrogen oxide (according to the equation 2NO- ^ N- + Op) was examined.
In Stickstoff enthaltendes Stickstoffoxyd (6000 Teile pro Million) wurde bei unterschiedlichen Temperaturen und Raumgeschwindigkeiten an dem Katalysator entlanggeführt. Der dabei durch den Katalysator j9 wc ils entzogene Prozentsatz an Stickstoffoxyd ist nachstehend angegeben:Nitric oxide contained in nitrogen (6000 parts per Million) was passed along the catalyst at different temperatures and space velocities. The one with it Percentage of nitrogen oxide withdrawn by the catalyst is given below:
TEMPERATUR DES RAUMGESCHWINDIGKEIT ENTZOGENES STICK-TEMPERATURE OF ROOM SPEED WITHDRAWN EMBROIDERY
KATALYSATORBETTS STOFPOXYDCATALYST BED STOFPOXYD
(0C) (Std."1) (SO( 0 C) (Std. " 1 ) (SO
590 3 850 89-95 "590 3 850 89-95 "
620 3 850 93-99620 3 850 93-99
67Ο 12 000 86-9267Ο 12 000 86-92
700 12 000 93-99700 12 000 93-99
In ähnlicher Weise wurde ein Katalysator auf einem granulierten Kieselerdeträger bereitet und auf katalytische Wirksamkeit bei einem Gemisch von Stickstoffoxyd (3 300 Teile pro Million) und Kohlenmonoxyd (40 000 Teile pro Million) untersucht.In a similar manner, a catalyst was prepared on a granulated silica support and contributed to its catalytic activity a mixture of nitric oxide (3,300 parts per million) and Carbon monoxide (40,000 parts per million) examined.
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•Dabei ergaben sich folgende Ergebnisse:• The following results were obtained:
KATALYSATORBETTS
(°C>TEMPERATURE OF THE
CATALYST BED
(° C>
DIGKEIT
(Std."1) BP UMC-E S CWIM-.
DIGITY
(Std. " 1 )
STICKSTOFF
OXYD
Ci-)WITHDRAWN
NITROGEN
OXIDE
Ci-)
KOHLENKON-
/ OXYD-WITHDRAWN
KOHLENKON-
/ OXYD-
Derselbe Katalysator gab bei Stickstoffcfxyd (6 000 Teile pro Million), jedoch ohue Kohlenmonoxyd, das folgende Ergebnis:The same catalyst gave nitrogen oxide (6,000 parts per Million), but without carbon monoxide, the following result:
600600
2 0002,000
90-9590-95
Diese Ergebnisse weisen darauf.hin, daß die RationenThese results indicate that the rations
2N0—>N2 +2N0-> N 2 +
und 2CO + 2N0—>and 2CO + 2N0->
2CO,2CO,
beide stattfinden.both take place.
Untersuchungen haben gezeigt, daß in der beschriebenen Weise hergestelltes Polyakrylnitril den Hitzeabbau von Stickstoffoxyd zu Stickstoff und Sauerstoff selbst in Gegenwart kleiner Fengen von Sauerstoff katalysiert. Es hat ebenso eine vorteilhafte Wirkung bei der Reduktion einer Konzentration von Kohlenmonoxyd und unverbranntem Kohlenwasserstoff. · .Studies have shown that in the manner described manufactured polyacrylonitrile the heat breakdown of nitrogen oxide to nitrogen and oxygen even in the presence of small Fengen catalyzed by oxygen. It also has a beneficial effect in reducing a concentration of carbon monoxide and unburned hydrocarbon. ·.
4*119822/08534 * 119822/0853
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1972
- 1972-11-23 GB GB5413372A patent/GB1454370A/en not_active Expired
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1973
- 1973-11-16 IT IT31406/73A patent/IT1012096B/en active
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- 1973-11-22 FR FR7341657A patent/FR2207755B3/fr not_active Expired
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4118341A (en) * | 1974-05-27 | 1978-10-03 | Agency Of Industrial Science & Technology | Activated carbon |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| GB1454370A (en) | 1976-11-03 |
| IT1012096B (en) | 1977-03-10 |
| FR2207755B3 (en) | 1976-10-08 |
| FR2207755A1 (en) | 1974-06-21 |
| JPS4995872A (en) | 1974-09-11 |
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