DE3340682C2 - Catalyst for the conversion of gases and higher hydrocarbons - Google Patents

Catalyst for the conversion of gases and higher hydrocarbons

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Abstract

Katalysator zur Umwandlung von Gasen und höheren Kohlenwasserstoffen, welcher auf porösem oxidischem Trägermaterial einen aktiven Metallüberzug aufweist, der Lanthan und Kobalt als aktive Metallkomponenten enthält, wobei der Überzug durch Imprägnieren des Trägerkörpers mit einer Lösung aus thermisch leicht zersetzbaren Lanthan- und Kobalt-Salzen und anschließendes Brennen gebildet ist, wobei der Metallüberzug 1 Teil Kobalt und 1-3 Teile, vorzugsweise 2 Teile, Lanthan sowie - bezogen auf die Summe dieser Stoffe - 2 bis 20 Masse-% Cer enthält.A catalyst for the conversion of gases and higher hydrocarbons, which has an active metal coating on a porous oxidic carrier material which contains lanthanum and cobalt as active metal components, the coating being made by impregnating the carrier body with a solution of thermally easily decomposable lanthanum and cobalt salts and then Firing is formed, the metal coating containing 1 part cobalt and 1-3 parts, preferably 2 parts, lanthanum and - based on the sum of these substances - 2 to 20% by mass of cerium.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf einen Katalysator zur Umwandlung von Gasen und höheren Kohlenwasserstoffen, welcher auf einem porösen, oxidischen Träger einen Lanthan und Kobalt als aktive Metallkomponenten enthaltenden Oberzug aufweist, erhältlich durch Imprägnieren des Trägers mit einer Lösung aus thermisch leicht zersetzbaren Lanthan- und Kobalt-Salzen, Trocknen und anschließendes Brennen des imprägnierten Trägers.The invention relates to a catalyst for the conversion of gases and higher hydrocarbons, which on a porous, oxidic carrier a lanthanum and cobalt as active metal components containing coating, obtainable by impregnating the carrier with a solution of thermal easily decomposable lanthanum and cobalt salts, drying and subsequent firing of the impregnated Carrier.

Die Verbrennungsvorgänge bei der Umsetzung von Kohlenwasserstoffen führen bislang stets nur zu einer unvollständigen Verbrennung und Umsetzung, wodurch sich Probleme mit Kohlenmonoxid, unverbranntenThe combustion processes involved in the conversion of hydrocarbons have so far only ever led to one incomplete combustion and implementation, which causes problems with carbon monoxide, unburned

VliniMdvliIIVIlVlVliniMdvliIIVIlVl Afkn D 1,(1 „rxA .».wlAfkn D 1, (1 "rxA .". Wl VIlVll IVUM UIlVl UIIUVIlVll IVUM UIlVl UIIU

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wie beispielsweise Stickoxiden, ergeben. Zur Vermeidung dieser Schwierigkeiten ist bereits eine Verbrennung in den Bohrungen einer Keramik vorgeschlagen worden, die mit einem Katalysator beschichtet ist Der Katalysator muß dabei auf einen porösen keramischen Träger aufgebracht werden, um eine hohe Lebensdauer zu erzielen. Damit wird auf der anderen Seite durch entsprechend große Oberflächen eine vollständige Umsetzung des durchstreichenden Gemisches erreicht. Dies geschieht vorzugsweise in Lochsteinplatten oder einer Wabenkeramik, jedoch auch auf Körpern wie Kugeln, Zylindern und fadenförmigen Keramiken.such as nitrogen oxides result. To avoid For these difficulties, combustion in the bores of a ceramic has already been proposed which is coated with a catalyst The catalyst must be on a porous ceramic Carriers are applied in order to achieve a long service life. So that gets through on the other side correspondingly large surfaces achieve a complete implementation of the mixture being crossed out. This is preferably done in perforated stone slabs or a honeycomb ceramic, but also on bodies such as balls, Cylinders and thread-like ceramics.

Als Katalysator zur Erfüllung dieser Aufgabe haben sich in der letzten Zeit vor allem platinhaltige Substanzen durchgesetzt, die jedoch den Nachteil besitzen, daß Platin von Verunreinigungen der zu verbrennenden Kohlenwasserstoffe, insbesondere beispielsweise Ruß und SO2, im Falle der Nachverbrennung von Kraftfahrzeugabgasen sehr rasch »vergiftet« und damit unwirksam wird.As a catalyst for fulfilling this task, especially platinum-containing substances have lately been found enforced, but have the disadvantage that platinum of impurities to be burned Hydrocarbons, in particular for example soot and SO2, in the case of afterburning vehicle exhaust gases "poisoned" very quickly and thus becomes ineffective.

Ebenfalls Schwierigkeiten ergeben sich bei Verwendung eines aus der DE-OS 22 10 365 bekanntgewordenen Katalysators, bei dem auf einem porösen keramischen Träger ein Gemisch aus Kobalt, Lanthan, Nickel und Uran als aktiver Metalloxidüberzug aufgebracht ist, wobei beim Brennen insb. LaCoO3 (Lanthancobaltit) entsteht. Bei umfangreichen, der vorliegenden Erfindung zugrundeliegenden Versuchen hat es sich nämlich herausgestellt, daß die darin vorgeschlagene Substanz sich ebenfalls nicht dauerhaft als Katalysator verwenden läßt, da der Nickel-Anteil, aber auch das Uran, den Katalysator durch Reaktion mit dem keramischen Träger und Zerfall dieses besonders durch Multispinellbildung auf die Dauer zerstören. Die angegebenen weiten Bereiche an Kobalt und Lanthan ergeben in weiten Teilen der Mischungsverhältnisse ebenfalls keinen brauchbaren Katalysator, da bei Unterschreiten des Verhältnisses ein Teil Lanthannitrat zu einem Teil Kobaltnitrat beim Tränken des Trägerkörpers sehr schnell durch austretendes überschüssiges Kobaltoxid während der Arbeitsweise des Katalysators eine Vergiftung eintritt Diese »Vergiftung« des Katalysators sowohl im Falle der vorgenannten Kobalt-Lanthan-Nickel-Uran-Mischung, als auch im Falle platinhaltiger Substanzen, ergibt sich in besonderem Maße bei höheren Temperaturen, so daß derartige Katalysatoren beispielsweise bei der Nachverbrennung von Verbrennungsgasen oder Abgasen von Kraftfahrzeugen in kühleren Abschnitten weit hinter dem Brenngerät oder Motor -fsrgeordnet werden müssen. Dies hat aber wiederum den Nachteil, daß die Umsetzung nicht so vollständig erfolgen kann, wie es bei höheren Temperaturen der Fall wäre.Difficulties also arise when using a catalyst known from DE-OS 22 10 365, in which a mixture of cobalt, lanthanum, nickel and uranium is applied as an active metal oxide coating on a porous ceramic support, with LaCoO 3 (lanthanum cobaltite in particular during firing) ) arises. In extensive experiments on which the present invention is based, it has been found that the substance proposed therein cannot be used permanently as a catalyst either, since the nickel component, but also the uranium, causes the catalyst to react with the ceramic carrier and disintegrate it Destroy over time, especially through multi-spinel formation. The specified wide ranges of cobalt and lanthanum also do not result in a usable catalyst in large parts of the mixing ratios, since if the ratio falls below one part lanthanum nitrate to one part cobalt nitrate when the carrier body is impregnated, poisoning occurs very quickly due to excess cobalt oxide escaping during the operation of the catalyst "Poisoning" of the catalyst, both in the case of the aforementioned cobalt-lanthanum-nickel-uranium mixture, and in the case of substances containing platinum, occurs particularly at higher temperatures, so that such catalysts, for example, in the afterburning of combustion gases or exhaust gases from motor vehicles must be arranged far behind the combustion appliance or engine in cooler sections. However, this in turn has the disadvantage that the reaction cannot be carried out as completely as would be the case at higher temperatures.

Der Erfindung Hegt daher die Aufgabe zugrunde, einen Katalysator zur Umwandlung von Kohlenwasserstoffen zu schaffen, der stabil und weitgehend unempfindlich gegen eine Vergiftung sowohl durch Fremdschadstoffe, als auch gegen eine Eigenvergiftung bei höheren Temperaturen ist.The invention is therefore based on the object of a To create a catalyst for the conversion of hydrocarbons that is stable and largely insensitive against poisoning both by foreign pollutants, as well as against self-poisoning with higher Temperatures is.

Zur Lösung dieser Aufgabe ist bei einem Katalysator der eingangs genannten Art gemäß der Erfindung vorgesehen, daß der Überzug 1 Teil Kobalt und 1 bis 3 Teile Lanthan, sowie, bezogen auf die Summe von Kobalt und Lanthan, 2 bis 20 Masse % Cer enthält Insbesondere werden auf 1 Teil Kobalt 2 Teile Lanthan eingesetztTo solve this problem, it is provided in a catalyst of the type mentioned according to the invention, that the coating 1 part cobalt and 1 to 3 parts lanthanum, and based on the sum of cobalt and Lanthanum, contains 2 to 20% by weight of cerium In particular, 2 parts of lanthanum are used for 1 part of cobalt

Diese besondere Zusammensetzung — unter Weglassung der bisherigen Katalysatorbestandteile Nickel und Uran — und die Einbeziehung des der Stabilisierung des Katalysators dienenden zusätzlichen Metalls Cer ergeben überraschenderweise einen Katalysator, der so temperaturbeständig ist daß er je nach Gaszusammensetzung in reduzierender Atmosphäre bis zu 10000C und in oxidierender Atmosphäre sogar bis 12000C eingesetzt werden kann. Dies ermöglicht beispielsweise seinen Einsatz als Nachverbrenner für Dieselmotoren, wobei der Katalysator wegen seiner hohen Temperaturbeständigkeit unmittelbar nach dem Motor im Bereich der höchsten Abgastemperatur eingesetzt werden kann, um die Reaktionsgeschwindigkeit der Rußumwandlung möglichst hoch zu gestalten.This special composition - omitting the previous catalyst components nickel and uranium - and the inclusion of the additional metal cerium, which serves to stabilize the catalyst, surprisingly result in a catalyst which is so temperature resistant that it can be up to 1000 ° C. in a reducing atmosphere and in an oxidizing one, depending on the gas composition Atmosphere even up to 1200 0 C can be used. This enables it to be used, for example, as an afterburner for diesel engines, with the catalyst, due to its high temperature resistance, being used immediately after the engine in the region of the highest exhaust gas temperature in order to make the reaction rate of the soot conversion as high as possible.

Bei diesem speziellen Einsatz des Katalysators zur Rußverbrennung hat es sich darüber h-,)aus als vorteil-With this special use of the catalytic converter for soot combustion, it has proven to be advantageous

haft erwiesen, wenn der Überzug, bezogen auf den Gehalt an Kobalt und Lanthan, zusätzlich 2 bis 20% Eisen enthält.Proven if the coating, based on the cobalt and lanthanum content, also contains 2 to 20% iron contains.

Während in den bislang bekanntgewordenen Katalysatoren der gesamte Trägerkörper aus dem jeweiligen porösen oxidischen Material bestand, kann beim erfindungsgemäßen Katalysator ein Zweikomponententräger verwendet werden, der aus einem temperaturwechselbeständigen Grundkörper, vorzugsweise Cordierit, besteht, der mit einer porösen Beschichtung aus einem Gemisch von Aluminiumoxid und Magnesiumoxid versehen ist. Durch diesen Zweikomponententräger, wobei der Grundkörper nicht porös ist, wird vermieden, daß ein Großteil der Katalysatorsubstanz in das Innere der porösen Trägerkeramik gelangt, in der eine nennenswerte Umsetzung überhaupt nicht mehr erfolgt. Man hat also die poröse Keramik mit ihrer katalytischen Oberflächenbeschichtung nur in Form einer dünnen Schicht auf dem Grundkörper, so daß tatsächlich eineWhile in the previously known catalysts, the entire support body from the respective consisted of porous oxidic material, a two-component carrier can be used in the catalyst according to the invention can be used, which consists of a temperature change-resistant base body, preferably cordierite, consists, which is provided with a porous coating made of a mixture of aluminum oxide and magnesium oxide is. This two-component carrier, the base body being non-porous, avoids that A large part of the catalyst substance gets into the interior of the porous carrier ceramic, in which a significant Implementation no longer takes place at all. So you have porous ceramics with their catalytic ones Surface coating only in the form of a thin layer on the base body, so that actually a

sehr hohe Umsetzung der zu verbrennenden Bestandteile stattfinden kann, ohne den Anteil an Katalysatorsubstanz allzu hoch zu gestalten. Darüber hinaus hat der Zweikomponententräger den Vorteil, daß die Bildung von Ruß tief im Inneren eines porösen Körpers vermieden wird, die zu einer Sprengung des Trägers führen könnte.very high conversion of the constituents to be burned can take place without the proportion of catalyst substance too high to make. In addition, the two-component carrier has the advantage that the formation avoiding soot deep inside a porous body, which would detonate the carrier could.

Zur Herstellung eines erfindungsgemäßen Katalysators wird der Trägerkörper vorzugsweise mit wäßrigen Lösungen von Kobalt-, Lanthan-, Cer- und gegebenenfalls Eisen-Salzen, vorzugsweise deren Nitraten getränkt, der imprägnierte Trägerkörper bei ca. 100° C getrocknet und anschließend bei Temperaturen zwischen 200° C und 1000° C in Luft oder reduzierender Atmosphäre gebracht.To produce a catalyst according to the invention, the support body is preferably mixed with aqueous Solutions of cobalt, lanthanum, cerium and possibly iron salts, preferably impregnated with their nitrates, the impregnated carrier body at approx. 100 ° C dried and then at temperatures between 200 ° C and 1000 ° C in air or reducing Atmosphere.

Der Einsatz des erfindungsgemäßen Katalysators ist nicht auf die Nachverbrennung von Kraftfahrzeugabgasen und schon gar nicht auf die Rußnachverbrennung bei Dieselmotoren beschränkt. Der erfindungsgemäße Katalysator läßt «ach für sämtliche Fälle von Kohlen-Wasserstoffumsetzungen erfolgreich einsetzen, sei es in Brennwertgeräten für Gebäudeheizungen oder in Geräten zur Umwandlung von Kohlenwasserstoffen in Spaltgas. Gerade die hohe Temperaturbeständigkeit des Katalysators und seine geringe Anfälligkeit gegen Selbstvergiftung oder Vergiftung durch Verunreinigungen des Brennmaterials machen ihn zu einem universell einsetzbaren Katalysator. Die hohe Temperaturbeständigkeit ist dabei von ganz besonderer Bedeutung, da sie ein Arbeiten bei hohen Temperaturen ermöglicht, bei denen die Umsetzungen entsprechend schneller erfolgen, so daß auch mit Sicherheit eine verständige Umsetzung der jeweiligen Brennstoffe gewährleistet istThe use of the catalyst according to the invention is not intended for the afterburning of motor vehicle exhaust gases and certainly not limited to soot afterburning in diesel engines. The inventive Catalyst can be used successfully for all cases of carbon-hydrogen conversions, be it in Condensing boilers for heating buildings or in devices for converting hydrocarbons into Cracked gas. Precisely the high temperature resistance of the catalyst and its low susceptibility to Self-poisoning or poisoning from contamination of the fuel make it a universal one usable catalyst. The high temperature resistance is of particular importance because it allows working at high temperatures, at which the conversions take place correspondingly faster, so that also with certainty a sensible implementation the respective fuels is guaranteed

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Claims (2)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Katalysator zur Umwandlung von Gasen und höheren Kohlenwasserstoffen, welcher auf einem porösen, oxidischen Träger einen Lanthan und Kobalt als aktive Metallkomponenten enthaltenden Oberzug aufweist, erhältlich durch Imprägnieren des Trägers mit einer Lösung aus thermisch leicht zersetzbaren Lanthan- und Kobalt-Salzen, Trocknen und anschließendes Brennen des imprägnierten Trägers, dadurch gekennzeichnet, daß der Oberzug 1 Teil Kobalt und 1 bis 3 Teile Lanthan, sowie, bezogen auf die Summe von Kobalt und Lanthan, 2 bis 20 Masse % Cer enthält1. Catalyst for the conversion of gases and higher hydrocarbons, which on a porous, oxidic carrier containing a lanthanum and cobalt as active metal components Has cover, obtainable by impregnating the carrier with a solution of thermally easy decomposable lanthanum and cobalt salts, drying and then firing the impregnated Carrier, characterized in that the top cover 1 part cobalt and 1 to 3 parts lanthanum, and, based on the sum of cobalt and lanthanum, contains 2 to 20% by weight of cerium 2. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Oberzug, bezogen auf den Gehalt an Kobalt und Lanthan, 2 bis 20% Eisen enthält2. Catalyst according to claim 1, characterized in that that the coating, based on the cobalt and lanthanum content, contains 2 to 20% iron
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