DE2345070C3 - Encapsulated, easily manageable disintegrant - Google Patents
Encapsulated, easily manageable disintegrantInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein verkapseltes, leicht handhabbar gemachtes Sprengmittel, bestehend aus mindestens einer flüssigen Verbindung als Kern und einer die Hülle bildenden hochmolekularen Verbindung.The invention relates to an encapsulated, easily manageable disintegrant, consisting of at least one liquid compound as the core and one high molecular weight compound forming the shell.
Die Verwendung von explosiven flüssigen Verbindungen allein, wie Glycerintrinitrat, Äthylenglykoldinitrat u. dgl., ist mit Schwierigkeiten verbunden, weil sie eine große Sprengkraft haben und gegenüber Schlag und Reibung hochempfindlich sind. Um diese Nachteile auszuschalten, entwickelte A. Nobel im Jahre 1866 das Gurdynamit durch Absorbieren von Glycerintrinitrat in Kieselgur, die Hochleistungssprenggelatine im jähre 1875 durch Absorbieren von Glycerintrinitrat in Nitrocellulose, das Wetterdynamit im Jahre '.876 durch Verwendung eines Gemisches von Glycerintrinitrat und Äthylenglykoldinitrat und das Ammongelatinedynamit im Jahre 1879 durch Anwendung von Ammoniumnitrat.The use of explosive liquid compounds alone, such as glycerol trinitrate, ethylene glycol dinitrate and the like, is difficult because it is a have great explosive power and are highly sensitive to impact and friction. To these disadvantages to switch off, A. Nobel developed gurdynamite in 1866 by absorbing glycerol trinitrate in kieselguhr, the high-performance explosive gelatine in 1875 by absorbing glycerol trinitrate in Nitrocellulose, the weather dynamite in '.876 by using a mixture of glycerol trinitrate and Ethylene glycol dinitrate and the ammonium gelatin dynamite in 1879 through the use of ammonium nitrate.
Bei diesen Verfahren werden Glycerintrinitrat, Äthylenglykoldinitrat u.dgl. in einem festen Stoff absorbiert, um einen Sicherheitssprengstofizu erhalten.In these methods, glycerin trinitrate, ethylene glycol dinitrate and the like are made into a solid absorbed to obtain a safety explosive.
Andererseits ist es aus ,>Verfahrenstechnik« 4 (1970), Nr. 9 ganz allgemein bekannt, daß Sprengstoffe oder zncb. Flüssigkeiten eingeksp??!· «'ργΗρπ können, iedoch wird hier die besondere Problematik, die sich bei hochexplosiven flüssigen Verbindungen, wie Nitraten, Nitroverbindungen u. dgl., ergibt, weder angesprochen noch einer Lösung nähergeführt. Auch hat man schon verdampfbare flössige Treibstoffe (DT-AS Π 51 784) sowie Diazoverbindungen (DT-OS 15 42 260) eingekapselt, aber auch derartige Kernmaterialien sind von ihren Eigenschaften her grundlegend anders geartet als hochexplosive Flüssigkeilen.On the other hand, it is generally known from "Verfahrenstechnik" 4 (1970), No. 9, that explosives or zncb. Liquids packed in! · «'ΡγΗρπ can, however, the particular problem that arises with highly explosive liquid compounds, such as nitrates, nitro compounds and the like, is neither addressed nor brought closer to a solution. Vaporizable liquid propellants (DT-AS Π 51 784) and diazo compounds (DT-OS 15 42 260) have also been encapsulated, but these types of core materials are fundamentally different from highly explosive liquid wedges in terms of their properties.
Aufgabe der Erfindung ist es dagegen, ein Sprengmittel mit sehr guter Stabilität und leichter Handhabbarkeit zu schaffen. Überraschenderwei .e wurde festgestellt, daß diese Aufgabe, d. h. das Fixieren von hochexplosiven flüssigen Verbindungen, erfindungsgemäß durch gezielte Auswahl von ganz bestimmten Hüllenmaterialien höchst zufriedenstellend gelöst werden kann.The object of the invention, on the other hand, is to provide a disintegrant with very good stability and easy handling to accomplish. Surprisingly, it has been found that this task, i.e. H. the fixation of highly explosive liquid compounds, according to the invention through targeted selection of very specific shell materials can be solved very satisfactorily.
Die verkapselten, leicht handhabbar gemachten Sprengmittel der eingangs genannten Art zeichnen sich
deshalb erfindungsgemäß dadurch aus, daß die flüssige Verbindung eine explosive flüssige Verbindung der
Gruppe
Glycerintrinitrat, Glycerindinitrat,The encapsulated, easily manageable disintegrants of the type mentioned are therefore distinguished according to the invention in that the liquid compound is an explosive liquid compound of the group
Glycerine trinitrate, glycerine dinitrate,
Äthylenglykoldini trat, Diäthylenglykoldinitrat,
Triäthylenflykoldinitrat, Trimethylenglykoldinitrat,
Diglycerintetranitrat, Monochlorhydrindinitrat,
Acetylglycerindinitrat, 1,2,3-Butantrioltrinitrat,Ethylene glycol dinitrate, diethylene glycol dinitrate,
Triethyleneflycol dinitrate, trimethylene glycol dinitrate,
Diglycerol tetranitrate, monochlorohydrin dinitrate,
Acetyl glycerine dinitrate, 1,2,3-butanetriol trinitrate,
ίο 2-NiiΓθ-2-oxymethyI-1 J-propai.dioltrinitrat,
2-Methyl-2-oxymethyi-1,3-propandioltrinitrat,
Nitrobenzol, Tetranitromethan oder eines ihrer mit Nitrocellulose gelatinierten Produkte und die hochmoleki'are
Verbindung Polyurethan. Polyharnstoff, Epo-ίο 2-NiiΓθ-2-oxymethyI-1 J-propai.diol trinitrate,
2-methyl-2-oxymethyl-1,3-propanediol trinitrate,
Nitrobenzene, tetranitromethane or one of their products gelatinized with nitrocellulose and the high molecular weight compound polyurethane. Polyurea, epo-
:s xidharz oder Polystyrol ist.: is s xide resin or polystyrene.
Bei diesen erfindungsgemäßen Sprengmiiteln beträgt
die Menge an Sprengstoff, bezogen auf das Gesamtgewicht des Mittels, vorzugsweise 80 bis 95 Gew.-°/o.
Durch das erfindungsgemäße Einkapseln von Glycerintrinitrat
oder anderen flüssigen Sprengstoffverbindungen, die in flüssigem oder gelatiniertem Zustand
hochempfindlich sind und deren Handhabung extrem gefährlich ist. oder der g atinierten Produkte dieser
flüssigen Sprengstoffverbindungen mit spezifisch be-In these explosive devices according to the invention, the amount of explosive, based on the total weight of the agent, is preferably 80 to 95% by weight.
By encapsulating glycerol trinitrate or other liquid explosive compounds according to the invention, which are highly sensitive in a liquid or gelatinized state and whose handling is extremely dangerous. or the g atinated products of these liquid explosive compounds with specifically
grenzten synthetischen Harzen, wie sie vorstehend genannt sind, kann die Empfindlichkeit der flüssigen Sprengstoffverbindungen in nicht vorhersehbarer Weise herabgesetzt werden, so daß größtmögliche Sicherheit und einfache Handhabbarkeit erzielt werden.bordered synthetic resins such as those above are called can be the sensitivity of the liquid Explosive compounds are reduced in an unpredictable manner, so that the greatest possible safety and ease of use can be achieved.
Außerdem kann durch den Erfindungsgegenstand die Sprengkraft von Sprengmitteln beträchtlich erhöht werden, da der Gehalt an flüssigen Sprengstoffverbindungen oder ihren gelatinierten Produkten als Sprengstoffkomponente in den Sprengmitteln gegenüber den bekannten Produkten erheblich erhöht werden kann, ohne daß dies eine erhöhte Gefährdung bei der Handhabung bedeutetIn addition, the explosive power of explosives can be increased considerably by the subject matter of the invention because of the content of liquid explosive compounds or their gelatinized products as an explosive component in the explosives can be increased significantly compared to the known products, without this signifying an increased risk during handling
Das Mikroverkapselungsverfahren ist an sich bekannt; es findet bereits beispielsweise Anwendung auf dem Gebiet der Herstellung druckempfindlicher Kopierpapiere, von magneiaufzeichnungsrnaterialien, von Arzneimitteln, Pestiziden, Düngemitteln u.dgl., bisher jedoch nicht bei der Herstellung von Sprengstoffen, insbesondere ai ^ explosiven flüssigen Verbindungen oder ihren gelatinierten Produkten.The microencapsulation process is known per se; it is already used, for example the field of the manufacture of pressure-sensitive copier papers, magnetic recording materials, of Medicines, pesticides, fertilizers and the like, but so far not in the manufacture of explosives, especially ai ^ explosive liquid compounds or their gelatinized products.
Die Mikrokapseln nach der Lr-findung werden wie folgt hergestellt.The microcapsules according to the Lr invention are like follows produced.
Eine explosive flüssige Verbindung wird zusammen mit Methylcellulose, einem grenzflächenaktiven MittelAn explosive liquid compound comes along with methyl cellulose, a surfactant
u. dgl., in Wasser dispergiert, das Monomere der hochmolekularen Verbindung, die die Kapselwände bzw. -hülle bilden soll, wird dem Dispersionssystem zugesetzt und erforderlichenfalls wird noch ein Polymerisationsinitiator und gegebenenfalls -beschleuniger oder ein reaktionsfähiges Monomeres dazugegeben, und das erhaltene Gemisch der Polymerisationsreaktion unterworfen.and the like, dispersed in water, the monomer of The high molecular weight compound, which is supposed to form the capsule walls or shell, becomes the dispersion system added and, if necessary, a polymerization initiator and optionally accelerator or a reactive monomer is added thereto, and the resulting mixture of the polymerization reaction subject.
Nach diesem Verfahren ist es möglich, Mikrokapseln zu erzeugen, die eine explosive flüssige Verbindung in einer Menge von etwa 80 bis 95 Gew.-°/o enthalten.According to this process it is possible to produce microcapsules that contain an explosive liquid compound in an amount of about 80 to 95% by weight.
Die gemäß der Erfindung hergestellten mikroverkapselten Sprengmittel haben folgende sie besonders auszeichnende Eigenschaften: 1. eine hohe Sprengkraft, 2. eine geringe Empfindlichkeit und 3. einen niedrigen Dampfdruck. Außerdem können die Mikrokapseln leicht gewogen, abgefüllt und transportiert werden, weil sie äußerst fest sind.The microencapsulated disintegrants produced according to the invention have the following in particular Distinguishing properties: 1. high explosive power, 2. low sensitivity and 3. low Vapor pressure. In addition, the microcapsules can be easily weighed, filled and transported because they are extremely solid.
Die Mikrokapseln sind besonders vorteilhaft alsThe microcapsules are particularly beneficial as
Treibmittel von Geschossen leichter Waffen oder von Geschützen sowie von Raketen und weiterhin als hochexplosives Sprengmittel für spezielle Anwendungsgebiete verwendbar.Propellant of projectiles of light weapons or of artillery as well as of rockets and furthermore as Highly explosive disintegrant can be used for special areas of application.
Bei den konventionellen Sprengmittein liegt die obere Grenze des Mischungsverhältnisses von explosiven flüssigen Verbindungen zu festem Stoff bei etwa 50 :50 (bezogen auf das Gewicht). Wenn dagegen die mikroverkapselten Sprengmittel gemäß der Erfindung an anderen festen Stoffen zur Erzeugung von Sprengmitteln vermischt werden, ist es möglich, ein Mischungsverhältnis (gewichtsmäßig) von explosiver flüssiger Verbindung zu festem Stoff von 80:20 bis 95:5 vorzusehen. Dadurch können Treibmittel für Geschosse und Raketen und hochexplosive Sprengmittel mit höherer Energie je Volumeneinheit erhalten . werden.In the case of conventional explosives, the upper limit of the mixing ratio of explosives is liquid compounds to solid at about 50:50 (by weight). If, on the other hand, the microencapsulated disintegrant according to the invention on other solid substances for the production of Disintegrants are mixed, it is possible to mix a ratio (by weight) of explosive liquid connection to solid matter of 80:20 to 95: 5 to be provided. This allows propellants for Projectiles and missiles and high explosives obtained with higher energy per unit volume. will.
Wenn Glycerinumitrat, Äthylenglykoldinitrat u.dgl. zur Herstellung von Sprengmitteln mit anderen Stoffen vermischt werden, i-.t das Mischen im allgemeinen gefährlich. Wenn oagegen die mikroverkapselten Sprengmittel nac1! der Erfindung mit anderen Stoffen vermischt werden, ist dies ungefährlich und sicher, weil die explosive flüssige Verbindung durch eine Schutzhülle aus einer hochmolekularen Verbindung abgeschirmt ist.When glycerine nitrate, ethylene glycol dinitrate and the like are mixed with other materials to make disintegrants, the mixing is generally dangerous. If, on the other hand, the microencapsulated disintegrants nac 1 ! of the invention are mixed with other substances, this is harmless and safe because the explosive liquid compound is shielded by a protective cover made of a high-molecular compound.
Wie zuvor er'^utert, können die mikroverkapselten Sprengmittel nach der Erfindung vorteilhaft zusammen mit anderen Materialien eingesetzt werden. Das Sprengmittel als solches kann jedoch auch allein als Treibmittel für Geschosse von leichten Waffen und Artillerie und als Raketentreibmittel verwendet werden.As previously stated, the microencapsulated disintegrants according to the invention can advantageously be used together be used with other materials. However, the disintegrant as such can also be used alone Propellants used for projectiles from light weapons and artillery and as a rocket propellant.
Außerdem ist das Sprengmittel als hochexplosiver Sprengstoff verwendbar. Beispielsweise ist es bei Unterwasser- und Gebäude- od. dgl. Sprengungen anwendbar; außerdem kann es bei verschiedenen Munitions- und Sprengkörpern eingesetzt werden. Deshalb ist das mikroverkapselte Sprengmittel für die industrielle Anwendung sehr vorteilhaft.In addition, the explosive can be used as a highly explosive explosive. For example, it is at Underwater and building or similar blasting applicable; it can also be different Ammunition and explosive devices are used. That is why the microencapsulated disintegrant is for the industrial application very advantageous.
!n der. folgenden Beispielen ist der Gegenstand der Erfindung im einzelnen näher erläutert. In den Beispielen sind die genannten Teile sämtlichst Gewichtsteile. ! n the. The following examples are the subject of Invention explained in more detail. In the examples, the parts mentioned are all parts by weight.
Die nach den Beispielen erhaltenen Produkte wurden einer Fallhammerempfindlichkeitsprüfung, einer Warmebeständigkeitsprüfung (65° C) und einer Sprengkraftprüfung gemäß den in JIS K. 4818-1968-Prüfungsbestimmungen (»Test Method of Performances of Explosives«) unterzogen.The products obtained according to the examples were subjected to a drop hammer sensitivity test, a heat resistance test (65 ° C) and an explosive force test in accordance with the test provisions in JIS K. 4818-1968 ("Test Method of Performances of Explosives").
40 Teile Glycerintrinitrat wurden in 100 Teilen wäßriger Lösung, die 0,1 Teil Methylcellulose enthielt, dispergiert. Danach wurde ein Gemisch von 6,4 Teilen Toiuoldiisocyanat und 10 Teilen Xylol dem Dispersionssystem zugesetzt; das erhaltene Gemisch wurde bei Raumtemperatur gerührt. Als das Gemisch eine Emulsion gebildet hatte, wurden 4 Teile Diäthylenglykol zugesetzt, und es wurden weitere 4 bis 5 Stunden gerührt, wobei die Reaktion stattfand und sich Kapseln mit einer Korngröße von etwa 300 μ bildeten. Diese Kapseln wurden mit Wasser gewaschen und getrocknet.40 parts of glycerol trinitrate were in 100 parts of aqueous solution containing 0.1 part of methyl cellulose, dispersed. A mixture of 6.4 parts of toluene diisocyanate and 10 parts of xylene was then added to the dispersion system added; the resulting mixture was stirred at room temperature. As the mixture one When the emulsion had formed, 4 parts of diethylene glycol were added and an additional 4 to 5 hours were allowed stirred, the reaction took place and capsules with a grain size of about 300 μ formed. This Capsules were washed with water and dried.
Die Empfindlichkeits- und die Stabilitätsprüfung dieser Kapseln hatten folgende Ergebnisse:The sensitivity and stability tests of these capsules had the following results:
Fallhammerempfindlichkeit:Drop hammer sensitivity:
8. Grad (Die Fallhöhe eines Hammers, der nach 6maligem Herabfallen eine einmalige Explosion
auslöst, beträgt nicht weniger als 50 cm).
Wärmebeständigkeit bei 65° C:8th degree (the height of fall of a hammer, which causes a single explosion after being dropped 6 times, is not less than 50 cm).
Heat resistance at 65 ° C:
langer als 50 Minuten.
Verpuffungstemperatur:longer than 50 minutes.
Deflagration temperature:
2400C.240 0 C.
Die Sprengkraftprüfung des Endproduktes erjab, daß das Sprengmittel eine Sprengkraft von 140, bezogen auf die Sprengkraft 100 von TNT. hatte.The explosive force test of the end product shows that the explosive has an explosive force of 140, based on the explosive force 100 from TNT. had.
40 Teile Äthylenglykoldinitrat wurden in 1Ü0 Teilen einer 0,1 Teil Methylcellulose enthaltenden wäßrigen Lösung dispergiert, und dann wurde ein Gemisch von 5 Teilen 1.5-Naphtha!indiisocyanat und 5 Teilen Xylol dem Dispersionssystem züge em. Das erhaltene Gemisch wurde bei Raumtemperatur gerührt. Als das Gemisch eine Emulsion gebildet hatte, wurden 3 Teile Äthylenglykol zugesetzt, und zur Durchführung der Reaktion und Bildung feinkörniger Kapseln wurden noch weitere 4 bis 5 Stunden gerührt. Die erhaltenen Kapseln wurden mit Wasser gewaschen und getrocknet.40 parts of ethylene glycol dinitrate were dissolved in 10 parts of an aqueous containing 0.1 part of methyl cellulose Solution dispersed, and then a mixture of 5 parts of 1,5-naphtha! Indiisocyanate and 5 parts of xylene the dispersion system trains em. The resulting mixture was stirred at room temperature. When the mixture formed an emulsion, it became 3 parts Ethylene glycol was added and used to carry out the reaction and form fine-grained capsules stirred for a further 4 to 5 hours. The capsules obtained were washed with water and dried.
Die Kapseln hatten folgende Eigenschaften:The capsules had the following properties:
Fallhammerempfindlichkeit:Drop hammer sensitivity:
8. Grad.
Wärmebeständigkeit bei 65° C-8 degrees.
Heat resistance at 65 ° C
länger als 50 Minuten.
Dampfdruck bei 25°C:longer than 50 minutes.
Vapor pressure at 25 ° C:
0,0001 mm Hg.0.0001 mm Hg.
24 Teile Glycerintrinitrat und 16 Teile Äthylenglykoldinitrat wurden in 100 Teilen einer 0,1 Teil Methylcellulose enthaltenden wäßrigen Lösung dispergiert und dann wurde ein Gemisch von 6,4 Teilen Toiuoldiisocyanat und 5 Teilen Xylol dem Dispersionssystem zugesetzt. Das erhaltene Gemisch wurde bei Raumtemperatur gerührt. Nachdem das Gemisch eine Emulsion gebildet hatte, wurden 7,6 Teile Diäthylentriamin zugesetzt, und zur Durchführung der Reaktion jnd der Bildung feinkörniger Kapseln wurde noch weitere 4 bis 5 Stunden gerührt. Die auf diese Weise gebildeten Kapseln wurden mit Wasser gewaschen und getrocknet.24 parts of glycerin trinitrate and 16 parts of ethylene glycol dinitrate were dispersed in 100 parts of an aqueous solution containing 0.1 part of methyl cellulose, and then a mixture of 6.4 parts of toluene diisocyanate and 5 parts of xylene was added to the dispersion system. The resulting mixture was stirred at room temperature. After the mixture formed an emulsion, 7.6 parts of diethylenetriamine was added and stirring was continued for 4 to 5 hours to effect the reaction to form fine capsules. The capsules thus formed were washed with water and dried.
Diese Kapseln hatten folgende Eigenschaften:These capsules had the following properties:
Fallhammerempfindlichkeit:Drop hammer sensitivity:
8. Grad.
Wärmebeständigkeit bei 65°C:8 degrees.
Heat resistance at 65 ° C:
länger als 50 Minuten.longer than 50 minutes.
Zum Vergleich wurde Glycerintrinitrat geprüft. Es hatte eine Fallhammerempfindlichkeit 2. bis 3. Grades und eine Wärmebeständigkeit bei 65°C von 20 Minuten.Glycerol trinitrate was tested for comparison. It had a 2nd to 3rd degree monkey sensitivity and a heat resistance at 65 ° C of 20 minutes.
Die Fallhammerempfindlichkeit 2. Grades ist wie folgt definiert: Die Fallhöhe des Hammers, der nach 6maligem Herabfallen eine einmalige Explosion auslöst, beträgt zwischen 5 cm und 10 cm.The 2nd degree drop hammer sensitivity is defined as follows: The height of fall of the hammer after Falling 6 times triggers a single explosion, is between 5 cm and 10 cm.
Bei einer Fallhammerempfindlichkeit 3. Grades beträgt die Fallhöhe des Hammers zwischen 10 cm und 15 cm.With a 3rd degree drop hammer sensitivity, the drop height of the hammer is between 10 cm and 15 cm.
Ein Gemisch von 40 Teilen Glycerintrinitrat und 0,1 Teil Nitrocellulose wurde in 100 Teilen einer 0,1 Teil Methylcellulose enthaltenden wäßrigen Lösung ''ispergiert. Es wurden 6,4 Teile Toiuoldiisocyanat zugesetzt, und das erhaltene Gemisch wurde bei RaumtemperaturA mixture of 40 parts of glycerol trinitrate and 0.1 part of nitrocellulose was in 100 parts of a 0.1 part Aqueous solution containing methyl cellulose '' is dispersed. 6.4 parts of toluene diisocyanate were added, and the resulting mixture was at room temperature
gerührt. Nachdem das Gemisch eine Emulsion gebildet hatte, wurden 4 Teile Diäthyienglykoi zugesetzt, und zur Bildung feinkörniger Kapseln wurde noch weiter gerührt. Die so gebildeten Kapseln wurden mit Wasser gewaschen und getrocknet.touched. After the mixture had formed an emulsion, 4 parts of dietary hygienic glykoi were added and used for Formation of fine-grained capsules was stirred even further. The capsules thus formed were washed with water washed and dried.
Diese Kapseln hauen folgende Eigenschaften:These capsules have the following properties:
Fal!hammerempfindlichkeit:Fal! Hammer sensitivity:
8. Grad.
Wärmebeständigkeit bei 65°C:8 degrees.
Heat resistance at 65 ° C:
länger als 50 Minuten.longer than 50 minutes.
BeispiU 5Example 5
Ein Gemisch von 40 "!„!!en 2-. "iro-2-oxymethyl-l,3-propandiol-trinitrat und "" 'eilen Styrol wurde zu 100 feilen einer G1I Teil Methylcellulose enthaltenden wäßrigen Lösung zugesetzt, und das erhaltene Gemisch wurde bei Raumtemperatur gerührt: Nachdem das Gemisch eine Emulsion gebildet hatte, wurden 0,1 Teil Kobaltnaphthenat und 1 Teil Methylätnykelonperoxid zugesetzt, und zur Bildung von Kapseln wurde weiter gerührt. Die so gebildeten Kapseln wunlen mil Wasser gewaschen und getrocknet.A mixture of 40 "!" !! en 2-. "Ioro-2-oxymethyl-1,3-propanediol trinitrate and""'haste styrene was added to 100 parts of an aqueous solution containing G 1 I part methyl cellulose, and that The resulting mixture was stirred at room temperature: after the mixture formed an emulsion, 0.1 part of cobalt naphthenate and 1 part of methyl ethyl kelon peroxide were added, and stirring was continued to form capsules. The capsules thus formed are washed with water and dried.
Diese Kapsein hatten folgende Eigenschaften:These capsules had the following properties:
Fallhammerempfindlichkeit:Drop hammer sensitivity:
8. Grad.
Wärmeempfindlichkeit bei 051X:8 degrees.
Heat sensitivity at 05 1 X:
länger als 50 Minutenlonger than 50 minutes
Claims (2)
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9057272 | 1972-09-09 | ||
| JP9057272A JPS5535359B2 (en) | 1972-09-09 | 1972-09-09 |
Publications (3)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| DE2345070A1 DE2345070A1 (en) | 1974-04-04 |
| DE2345070B2 DE2345070B2 (en) | 1977-02-17 |
| DE2345070C3 true DE2345070C3 (en) | 1977-10-06 |
Family
ID=
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