DE2055577C3 - Atomkernreaktor - Google Patents

Description

Die Erfindung bezieht sich auf einen Atomkernreaktor, dessen Kern eine kritische Masse aus Actinidnitrid enthalt und sich in einem feuerfesten, chemisch inerten Reaktorbehälter befindet. 4'.

Ein Atomkernreaktor dieser Art ist jus der CiB-PS 01 288 bekannt, bei dem als geschmolzenes Lo->ungsmittelmetall Natrium oder cm Natrium-Kalium Gemisch (NaK) verwendet wird.

Der Nachteil eines solchen Reaktors besteht insbc ίο sondere in der Verwendung von Na bzw. NaK. also einem Metall, das so reakiionsfreudig ist. daß das System mehl völlig beherrscht und daher mehl voll entwickelt werden kann

Bei einem mn geschmolzenem Natritimmetall arbci Vi lenden Alomkernreaklor wird eine einzige Phase gebildet und die 1 .risiing in einen Hohlraum oder einen Behälter gepumpt, in dem ausreichend Actinid vornan den ist. um eine kritische Masse /u bilden. Das Actinid im Arbcitsstrom innerhalb und außerhalb des Behalters m ist nicht in ausreichender Konzentration vorhanden, um kritisch zu sein. Ein solches Arbeiten erfordert eine ausreichende Menge des Brennstoffs in den zu und Von dem Rcaklorbehälter führenden Leitungen Zirkuliert, um eine ausreichende kritische Masse im Hohlraum 6i oder Behälter zu schaffen. Dazu wird aber eine übermäßig große Brennstoffmenge benötigt. Ferner ist ein solches System gefährlich, da bei Auftreten einer undichten Stelle in einem Bereich der Leitung, in dem die den Brennstoff enthaltende Dispersion sich konzentrieren kann, eine solche Konzentration kritisch werden kann.

Aufgabe der Erfindung ist es, einen Atomkernreaktor und ein Verfahren zu dessen Betrieb zu schaffen, bei dem das Metall der Lösungsmittelschmelze die Beherrschung und weitgehende Ausnutzung des Systems gestattet, mit wirtschaftlichen Brennstoffmengen und einfacher und gefahrloser als bekannte Atomkernreaktoren dieser Art betrieben werden kann.

Diese Aufgabe wird bei einem Atomkernreaktor der eingangs genannten Art erfindungsgemäß dadurch eelöst, daß das Actinidnitrid mit einer nicht kritischen Lösung dieses Actinids in einem geschmolzenen Lösungsmittelmetall mit niedrigem Neutronen-Absorptionsquerschnitt in Verbindung steht, und unter einer Sticksioffatmosphare gehalten ist.

Das geschmolzene Lösungsmittelmetall ist Vorzugsweise Zinn, und der Reaktorkern ist von einer Graphithülle umgeben.

Das Actinidmetall ist zweckmäßig Uran und das Actinidnitrid UN oder UjN).

Das erfindungsgemäße Verfahren zum Betrieb eines solchen Atomkernreaktors ist dadurch gekennzeichnet, daß eine zum Auflösen der während der Kernspaltung in der Actinidnitridmasse kontinuierlich gebildeten Spaltpr. tilukte ausreichende Menge an Actinidlösung verwendet wird.

Ein Teil der geschmolzenen Metallösung wird bei fortschreitender Spaltung aus dem Reaktorbehälter abgezogen, von den sie verunreinigenden metallischen Spaltprodukten befreit und dann in den Reaktionsbehäl ter zurückgebracht.

Als Actinid wird vorzugsweise Uran und als geschmolzenes Lösiingsmittelmetall vorzugsweise Zinn verwendet.

Der erfindungsgemäße Atomkernreaktor arbeitet mit einem weniger reaktiven Metall als es Natrium ist. wobei vorzugsweise Zinn verwendet wird, das von Graphit oder dergleichen eingeschlossen ist. D>e kritische Konzentration des Brennstoffs befindet skh nur im gefällten Nitridanteil des Behälters. Folglich liegt das Actinid im flu Mgen Metall in den Umlaufleitungen in einer relativ niedrigen Konzentration vor. Diese niedrige Konzentration verringert die erforderliche Brennstoffmenge auf ein Minimum und schaltet die Gefahr aus. daß dutch Leckverluste im Leitungssystem gegebenenfalls eine kritische Situation auftritt. Beim Betrieb des erfindungsgemäßen Atomkernreaktors können Spaltprodukt, einschließlich des gasförmigen, kontinuierlich und automatisch in situ entfernt weuUn. Es isl ferner möglich, neue Brennstoffkomponenten, einschließlich Brutstoffe falls erwünscht, zuzugeben Das Reaktorsystem ist stabil und sicher im Betrieb, da es »selbstkomgiereml. isi. wenn die Reaktionstemperalu rcn in bezug auf das Glcichgewichtsniveau steigen oder sinken. Mit dem erfindtingsgcmäßen Verfahren ist es außerdem möglich. Uran von Plutonium /u trennen, wenn dieses letztgenannte in verhältnismäßig geringen Mengen vorhanden ist.

Die Sticksloffatmosphäre kann aus Stickstoff allein oder aus Stickstoff, vermischt mit Argon oder einem anderen inerten Gas bestehen, Der Slickstoffdritck wird üblicherweise bei etwa 0,02—2 Atmosphären gehalten. Diese Höhe entspricht den Gleichgewiclitsbedingtingcn, um die erforderliche Masse Actinidiiilrid bei den vorherrschenden Bedingungen der gelösten Actinid-

konzentrationen und den Reaktorternperaturen zu bilden. Die Reaktortemperaturen können im Bereich von JüO—2000"C oder mehr liegen, und sie hängen von der Natur des verwendeten Actinidnitrids ab.

Der Ausdruck »Stickstoffdruck«, wie er hierin verwendet wird, entspricht dem »Siickstoffteildruck«. Es wird bemerkt, daß Argon oder ein anderes, ähnlich inertes Gas in vielen Fällen zusammen mit dem erforderlichen Stickstoff eingesetzt wird, um zu vermeiden, daß im Reaktor und anderen Bereichen des Systems ein Teilvakuum aufrechterhalten werden muß, oder um positive Drucke im System zu schaffen.

Es ist ein wesentliches Merkmal der Erfindung, daß sich dann, wenn der Reaktor unter den oben beschriebenen Bedingungen läuft, die kritische Masse des Actinidnitrids konstant selbst von den Spaltprodukten befreit, die während des Spaltvorganges entstanden sind. So wird, wenn sich ein I 'ranbrennstoffatom spalte!, das Nitrid zerstört, und es bilden sich Stickstoff- und gasförmige Spaltprodukte sowie Mstjllspaltprodukte. Es entstehen auch Neutronen einfangende "'erfJlprodukte. wie Plutonium, das auch im geschmolzenen Metall in Lösung geht und, falls erwünscht, später vom I 'ran getrennt wird. Die so gebildeten Spaltproduktgase sind im geschmolzenen Metall nur wenig löslich und gehen in die .Stickstoffatmosphäre. Die Metallspaltprodukte losen sich im geschmolzenen Metall, und sie werden bei den extrem niedrigen Konzentrationen, die hier auftreten, nicht in Nitride umgewandelt. Zu gleicher Zeit reagiert der während des Spaltens freigewordene Stickstoff mit einer äquivalenten Menge gelösten-. Actinidmetall, das in einer viel größeren Kon/entration vorhanden ist. als die Metallspaltprodukte. Auf diese Weise wird das ausgefällte Nitrid wiedergebildet und der Reaktor unter den gewünschten Glcichgewichtsbedingungen gehalten. Daraus folgt, daß bei diesem Reinigungsverfahren des Brennstoffs, das automatisch und in situ erfolgt, die Spaltprodukte kontinuierlich vom Aclinidnitrlbrennstoff weggespült werden, der im wesentlichen in einer konstanten Menge verbleibt Ελ isi möglich, daß bei längeren intensiven Strahlungsbedin gungen eine leichte Verschiebung der hierin angegebe nen Gleichgewichlswerie auftreten können

Damit die Spaltprodukte die Actimclnitndma'.se schnell verlassen können, ist es e forderlich, dall ein guter Kontakt /wischen dem Nitrid und der geschmolzenen Metallösung herrscht. Diese Bedingung im normalerweise vorhanden. Die Vermengung der Nitrid partikel mit der l.övng kann aber auch durch mechanische Mittel, wie beispielsweise einen Graphit rührer od°r dergleichen, verstärkt werden Wenn ein allmähliches Aufbauen von Spaltprodukten im Bereich der Actinidnitridmasse auftreten sollte, kann dies (zumindest hum I Irannitrid-Brennstoff 1¹N) durch zeitweiliges Senken der Stickstoffdniike beseitigt werden Dabei wird eine gewisse Menge Actinid zusammen mit den Spaltproduktmetallen wieder gelöst Sobald ,ilsi) der Druck auf d;is normale Betnebsnive.ui wiederhergestellt ist. wird die gesamte Menge der Nitridmasse wiedcrgebildct, während die Spaltprodukte in Lösung bleiben. Dieser Pumpvorgang kann von Zeit zu Zeit, wie gerade erforderlich, wiederholt werden.

Damit die Spaltprodukte leichter in die mit der Actinidnitridmasse innig vermischte geschmolzene Metallösung eindringen können, ist eine in bezug auf die Actinidnilridmassc entsprechende Menge der geschmolzenen Meiallösuhg erforderlich, die ausreicht, um bei fortschreitender Arbeit des Reaktors, das

schnelle Entfernen der Spaltprodukt aus der Actinidnitridmasse zu erleichtern. Die relative Menge der geschmolzenen Meiallösung variiert und hangt vom jeweiligen Reaktorsystem, der Form des Reaktors und anderen Faktoren ab. Gute Ergebnisse können aber erzielt werden, wenn etwa i — 20 Gewichtsteile der geschmolzenen Metallösung pro Gewichtsieil des Actinidnitrids verwendet werden. Es können aber auch geringere Mengen eingesetzt werden, wobei allerdings die Fähigkeit der Lösung, die Spaltprodukie aufzunehmen, progressiv begrenzt wird, sowie das Verhältnis des geschmolzenen Metalls zum Actinidnitrid weiter gesenkt wird. Umgekehrt arbeitet das erfindungsgemäße Verfahren auch mit mehr als 20 Gewichtsteilen Schmelzmetallösung pro Gewichisteil Actinidnitrid. wobei die obere Grenze für jedes gegebene Reaktorsystem eine Frage der Wirtschaftlichkeit und der gesamten Reaktorcharakteristiken ist.

Es ist ein einzigartiges Merkmal des e-rlmdungve-n;.! ßen Reaktors, daß. dank des voiwandcnen Vi.rduu nungsfaktors. das in Losung im geschmolzenen Metall befindliche Actinid nicht kritisch wird. Line Kritische Situation tritt dagegen auf. wenn eine entsprt hencic Md->se des Actinidnitrids in den Graphitrc-aktorhohi raum gelangt. Diese kritische Bedingung kann entweder durch Zugabe von Actinidnitrid zum System oder durch Ausfällen von Actinidnitrid aus der Schmelzmetallosung auftreten, nämlich bei entsprechenden Abweichungen von <ien Gleichgewichtsbedmgungen. Dies kann beispielsweise durch Anheben des Stickstoffdruckes innerhalb des Systems über Ji r gtvebtncn Punkt (und zwar fur irgendeine gegebene (er peratur und Brennstoffkonzentration) geschehen v. ,durch der Actinid brennstoff in Nitridform /um Auslallen gebracht wird. Bei diesem Verfahren kann die kummulative Ausfallung fortgesetzt werden, abhangig vom Stkkstoffteildruck. bis eine kritische Actinidnitridmasse ei halten wird Die gesamte Operation, um den Reaktor in Lim! zu bringen kann durch entsprechend'.¹ Einstellungen des Stickstoff dr-'ckes geregelt werden, so daß das System bei der gewünschten Temperatur und dem Spaltnivcau unter den erforderlichen Gleichgewichtsbedingungen gehalten wird. Ferner kann eine temperaturregelung durch übliche Moderator- und Kontiollstabe erfolger, die in Verbindung mit dem Reaktor eingesetzt werden können Die Temperaturregelung kann auch durch Verwendung von moderierenden Nitriden (ζ. Β Sjmariumnitrid) in der Kernmasse erfolgen.

Mit dem erfmdungsgemäßen Reaktor können gule Ergebnisse mit Nitriden irgendeines der Actinide, einschließlich Uran'' Uran-'¹' und Plutonium-'¹" sov».e deren Gemischen er/ielt werden. Diese Brennstoffe weroen dem System vorzugsweise¹ in der metallischen oder der Nitrid-Form zugegeben Sie können aber auch als Oxid Sulfid, (arbid oder Silizid eingebracht werden Voraussetzung ist ledoch. daß die verwendete Verbin dung in irgendeiner Form durch das /mn oder ein anderes geschmo¹ 'enes Losungsmittelmetall aufgenmn men und außerdem die Gegenwart einer Stickstoff— mosphä're in ein Nitrid umgewandelt werden kann. Wenn solche nicht-Nitridverbindungen verwendet werden, ist es wichtig, daß alle gebildeten gasförmigen Nebenprodukte, beispielsweise Kohlenmonoxid (aus der Reaktion

UO₂(S) + 2 C(s) + 1/2 Nj(g) - UN(s) + 2 CO(g)).

durch die über der Schmelzlösung im Reaktor befindliche Stickstoffattnosohäre weeEesnült werden.

Die Symbole (s) und (g), wie sic hierin verwendet werden, beziehen sich auf den Zustand der Stoffe, nämlich fest (s) oder gasförmig (g). Es ist ferner wichtig, daß das Actinid und das Lösungsmittelmetali in einer sehr reinen Form vorliegen, wie sic z. B. durch · Parlikelabslrahlcn oder mechanische Reinigung aller Oberflächen in einer Argonatmosphäre oder durch andere physikalische Rciiiigungsmelhodcn erhalten wird, um die Actinid-Zinfi-Legierung zu bilden. Die Verwendung von sauren oder organischen Entfctlungs- i rcinigungsbätlcrn isl in vielen Fällen nicht zufriedenstellend. Beim Uran, beispielsweise, wird dessen Löslichkeit zum Zinn verlangsamt, auch dann, wenn die Temperatur den Uran-Schmelzpunkt übersteigt.

Außer dem Brennstoff, der in den Reaktor einge- 1¹S bracht wird, können auch Brui-Actinidstoffe. wie U^?i8 oder Th²" verwende! werden. Der Reaktor ist ideal für werden. Natürlich können aber auch andere Metalle, wie Blei oder Wismuth, eingesetzt werden. Das gleiche gilt für verschiedene Legierungen dieser Metalle, wie z. B. Sn-Pb oder Sn-Bi. Das Lösungsmittclmciall muß ein gutes Auflösungsvermögen für Uran oder andere Actiliidmclalle haben. Es darf selbst nicht leicht Nitride bilden. Es muß bei niedrigeren Temperaturen intermetallische Verbindungen mit dem in der Lösung vorhandenen Actinid bilden, und es muß einen entsprechend niedrigen Neutronen Absorptionsquer schnitt aufweisen. Zinn erfüllt alle diese Erfordernisse in idealer Weise, und es hat ferner noch den Vorteil, daß es ein geringes Lösungsvermögen fur mehl Stickstoff enthaltende gasförmige Spaltprodukt aufweist

Die Natur des Reaktionsbehälter*, in den das Actinidnitrid-Schmel/metall Verbrennungssystem ein gebracht wird, ist von kritischer Bedeutung. Es muß

iji'üici'uciriclj, üHu /wui wegen ucT Ναί'ΰΓ ÜCT Niiridkernmasse. Er kann als Brüter betätigt werden, indem Brutstoffe entweder zum geschmolzenen Metall 21) oder zu einem Umlauf- oder Reinigungsstrom des geschmolzenen Materials zugegeben werden. Da der zugesetzte Brutstoff zu Brennstoff umgewandelt wird, verhält sich dieser letztgenannte wie der verbleibende Brennstoff gegenüber Stickstoff, obgleich er seinem 2^r> eigenen Glcichgewichtsvcrhalten unterworfen ist, wie dieses durch die Konzentration und die anderen Umwellfaktorcn bestimmt ist.

Die Konzentration des in der geschmolzenen Metallösung verwendeten Actinids kann über einen verhältnismäßig weilen Bereich variieren und hängt weitgehend von dem Ausmaß ab. in dem das Uran oder das andere Actinidmetall aus der Lösung abgezogen werden soll und weniger von der Zugabe in Nitridform. Angenommen, die gewünschte kritische Masse an s> Actinidnitrid ist vorhanden, dann ist die untere Konzentrationsgrenze so. daß ein geringer Prozentsatz (z. B. 1 — 3%) von im geschmolzenen Lösungsmittel gelöstem Actinid gebildet wird. Die obere Konzen'rationsgrenze wird insbesondere durch wirtschaftliche Faktnrpn hrslimml Ciutr Frcrphnksp werden erzielt, wenn die geschmolzene Metallösung, die sich über dem Actinidnitrid befindet, etwa 10—20% gelöstes Actinid enthält. Bei einer bevorzugten Ausführungsform enthält der Reaktor zusätzlich zu der ausgefällten kritischen Masse an Actinidnitrid etwa 2—10 Gewichtsprozent gelöstes Uran oder ein anderes Actinid-Brennstoffmetall. Solche Mengen erleichtern einen wirkungsvollen Austausch zwischen Spaltprodukten, die in das geschmolzene Metall wandern, und Actinid-Wiederausfällungen aus der Lösung in die Actinidnitridmasse.

Die durch den Reaktor erzeugte Wärme kann durch herkömmliche Wärmeaustauschverfahren entzogen werden. Der erfindungsgemäße Reaktor führt selbst zu Praktiken, bei denen die geschmolzene Actinid-Metallösung durch Wärmeaustauscher geführt werden kann, um eine teilweise oder vollständige Kühlung zu bewirken. Ein solches Abziehen von Wärme aus einer umlaufenden Strömung der geschmolzenen Metallösung kann durchgeführt werden, da die letztgenannten zu einem Reinigungsvorgang geführt — oder von diesem zurückgeführt — wird, bei dem gelöste Spaltprodukte aus der Lösung entfernt werden.

Bei der bevorzugten Arbeitsweise wird Zinn als geschmolzenes Lösungsmittelmetall im Reaktor verwendet. Es hat einen niedrigen Neutronen-Absorptionsquerschnitt und erfüllt außerdem im hohen Maße die Erfordernisse, die an ein i.ösungsmittelmetall gestellt ilUIJl.1 Wl UCItltHir ICUCI ICTW MIM.

Sicherheitsgründen - fähig sein «Ins System bei Temperaturen zu halten, die wesentlich über den Reaktionslemperaturen liegen. Schließlich muß der Behälter niedrige Neutronenabsorptionseharakteristiken aufweisen. Es wurde gefunden, daß Graphit diesen Anforderungen in idealer Weise gerecht wird, und daher isl er das bevorzugte Material für den Behälter. Selbstverständlich können aber auch andere feuerfeste Stoffe ifl.ier bestimmten Arbeitsbedingungen verwendet werden, so z. B. Beryllianicarbid. Siliziumcarbid. Titancarbid und Calciumfluorid. wobei die letztgenannte Verbindung nur unter verhältnismäßig niedrigen Temperaturbedingungen eingesetzt werden kann.

Die Erfindung wird wegen der oben genannten Faktoren und einfachheitshalber anhand der Verwendung von Zinn als geschmolzenes Lösungsmittel und Graphit als Behältermaterial zur Aufnahme des Verbrennungssystems näher erläutert. Ferner wird sie. da Uran gewöhnlich bei Atomkernreaktoren benutzt wird und dieses Metall den bevorzugten Brennstoff für die erfindungsgemäße Arbeitsweise darstellt, im folgenden meistens anhand eines Urannitrid-Reaktorsystems, entweder in Form von UN oder UiN ..beschrieben.

Das Uran kann, wenn es im geschmolzenen Zinn (oder einem anderen entsprechenden Metall) unter einer Atmosphäre mit einem Stickstoff-Teildruck von etwa 0.02 Atmosphären gelöst ist, im System teilweise oder im wesentlichen vollständig entweder als UN oder als U2N3 vorliegen, und zwar abhängig von der Temperatur und der Urankonzentration innerhalb des Systems. Im allgemeinen wird das feste UpNj-Produkt bei Temperaturen von etwa 300—1480°C gebildet. Die unteren dieser Temperaturbereiche sind nur dann praktikabel, wenn Systeme verwendet werden, in denen nur verhältnismäßig geringe Mengen Uran im geschmolzenen Zinn gelöst sind, da die Löslichkeit des Urans bei niedrigen Temperaturen begrenzt ist. Die UN-Verbindung wird bei Temperaturen oberhalb 1485° C gebildet, und sie ist fähig, bei Temperaturen von 2000°C oder mehr im System zu verbleiben, wenn der Stickstoffdruck und die Lösungskonzentrationen entsprechend hoch sind.

Die Gleichgewichtskurven für ein U2N3-Sn-U-System, gehalten bei 1100° C, und für ein UN-Sn-U-System, gehalten bei 1550° C, von denen jedes eine Gesamtmenge von 9% Uran aufweist, sind in F i g. 1 in Kurve I und Kurve II gezeigt. Der Stickstoffgehalt ist gegen j/NrDruck dargestellt. Hier, sowie auch an anderen Stellen der Beschreibung bedeutet das Symbol »U« gelöstes Uran. Die beiden Systeme sprechen nicht

in gleicher Weise auf Änderungen des Slicksloffdruckes an. Demnach ist, wie die Pfeile neben den Kurven zeigen, das UN-System der Kurve II umkehrbar und spricht schnell auf Druckänderung an. Das UjNi-Sysicm gemäß Kurve I dagegen ist nicht umkehrbar, ausgenommen möglicherweise dann, wenn das System über lange ZeitrHine aufrechterhalten wird. Genauer, während ein Anstieg des Sticksloffdriickcs (d. h. der Slicksloffteildrü'ckj wie oben ausgeführt) das Glcichgesvicht in Kurve I nach rechts verschiebt, hat ein Senken des in Slicksioffdruckes keine wesentliche Wirkung, bis die Drücke sehr niedrig werden, so daß Stickstoffgas entwickelt und das Produkt in die UN-Form umgewandelt wird. Ferner, während das UN-System auf Temperaturänderungen anspricht, ist dieses nicht der Fall beim U₂Ni-SyStCm. wie dieses durch die Daten Weiter unten angegeben ist. Aus diesem Grund wird. Wenn innerhalb des II₂N !produktiven Temperaturbereiches gearbeitet wird, eine Feineinstellung der Temperatur durch Neutronengift-Kontrollstäbe durchgeführt. Hingegen ist das UN-System selbstkorrigierend. da Temperaturabweichungen rasche Zersetzung von Tei len der kritischen UN-Kernmasse zur F olge haben, bis das Gleichgewicht erreicht ist. Das Gegenteil trifft bei Systemen zu. die abnorm kalt werden, wenn dem System zu viel Wärme entzogen wird. Hier steigt der UN-Gehalt an. wodurch wieder Wärme entwickelt wird, bis das Gleichgewicht erreicht ist. Aus diesen und anderen Gründen ist eine bevorzugte Ausführungsform der Erfindung die Verwendung einer kritischen JO UN-Masse. Der oben genannte Unterschied im Verhalten zwischen den entsprechenden U₂Ni- und UN-Systemen hat nahezu keinen Einfluß auf die Fähigkeit des Systems, sich kontinuierlich selbst zu regenerieren, indem Metallspaltprodukte in die oben schwimmende geschmolzene Zinnlösung und gasförmige Spaltprodukte in die Stickstoff enthaltende Atmosphäre oberhalb der Zinn-Uran-Schmelze ausgestoßen werden.

Die Gleichung für das Ansprechen der Temperatur fürdasUN-Gieichgewicht UN(s) = U + t/2 N₂(g) ist:

log/i, = -7700/7+ 4.37.

worin die Gleichgewichtskonstante K\ = au ■ Pn₂"²

und worin a_u = % U ■ /y und log /y = -0,0305 · %U ist. (Alle log sind auf der Basis 10).

au bedeutet die Aktivität des geschmolzenen Urans.

% Ubedeutet Gewichtsprozent von U in Lösung,

/y bedeutet den Aktivitäts-Koeffizienten des gelösten

Urans.
P bedeutet den Teildruck von Stickstoff im System in

Atmosphären, und
T bedeutet die Temperatur in Kelvingraden.

Für das U₂N₃-Gleichgewicht,

U₂N₃(S) = 2 U + 3/2N2(g)

ist die Gleichung für das Ansprechen derTemperatur folgende:

1OgK₂ = -830/ T-\ 2,

worin K₂ = ey² - Pn₂ ^m ist

Hier ist log /y nicht linear mit dem Anstieg der Urankonzentrationen aufgrund der Pufferwirkung der intermetallischen Verbindungen von Uran und Zinn, wie USn₃, die bei höheren Urankonzentrationen vorhanden sind, /y ist 038 bis 5% U-Sn und 0,24 bei 9% U-Sn.

Diese Gleichungen zeigen, daß die Gleichgewichts-

50 konstante [K₂), die bei der Bildung von
vorherrschend ist, weit weniger temperaturempfindlich ist als die ähnliche Konstante (K₁), die bei dc*r Bildung von UN Geltung hat.

Wenn ein IJ₂Nj-SyStCm aus irgendciiieiii Grund über etwa 1485"C gebracht wird, entwickelt sich Stickstoffgas und das vorhandene U₂Nj wird entsprechend der Gleichung

U₂N₃(S) = 2IJN(S)₊ 1/2N₂(g)

in UN umgewandelt. Das System folgt dann in den in Kurve Il der NgI dargestellten Charakteristiken. Andererseits, wenn ein UN-System unter 1485 C abgekühlt wird, wird das vorhandene UN-Material in das U₂N rProdukt umgewandelt. Wenn ungenügend Stickstoff vorhanden ist um diesen Übergang /u bewirken, wird ein Teil des UN in U₂Ni umgewandelt, während der Rest disso/iert und an die gpschniol7cnp Zinnlösung Uran abgibt. Das System folgt dann dem typischen U₂Ni-BiId der Kurve I.

Bei einer bevorzugten Arbeitsweise der Erfindung wird der Atomkernreaktor entweder in einem Temperaturbereich von I 500 — 2000' C (oder höher) betrieben. Wodurch die Anwesenheit von UN-Brennstoff gewährleistet ist. oder bei niedrigen Temperaturen, die etwas über dem Schmelzpunkt der geschmolzenen Zinn-Uran-Lösung (z. B. 300^r C") bis etwas unter etwa 1485"C liegen. Diese Temperatur von I485°C scheint die Grenztemperalur /wischen den entsprechenden UN- und U₂N)-Systemen zu sein. Besonders zweckmäßig wird bei Temperaturen von über 1500^rC mit einem UN-Brennstoff gearbeitet, da mit diesem Material eine größere Flexibilität erreicht wird.

Im folgenden wird das UN-System näher beschrieben.

Es wurde gefunden, daß die Glcichgewichtscharakteristiken des U-Sn-UN-Systems so sind, daß ein schnelles Verschieben entweder in die UN- oder die U-Richtung durch Änderung der Stickstoffdrucke, der Temperaturen oder der Lösungskonzentration möglich ist. So bewirkt für jede gegebene Konzentration an gelöstem Uran (U) im geschmolzenen Zinn, oder einer anderen Losungsmittet-Metallosung, ein Ansteigen des Stickstoffdruckes oder Senkens der Temperatur eine Erhöhung der relativen Menge des ausgefällten vorhandenen UN-Brennstoffes. Gleicherweise, je größer die Konzentration des U im geschmolzenen Metall ist. um so größer ist die Masse von UN. Die Bedeutung der Faktoren des Druckes und der U-Konzentration für den Gleichgewichtszustand wird durch die Daten in Tabelle I veranschaulicht, die ein System betreffen, das b& 1550° C gehalten wurde.

55

60

Tabelle I

Stickstoff	kg Uran ausgefällt als UN	bei 1550°C aus 100 kg	Uran in Zinn	2,2
druck	geschmolzener Lösung von angegebenem	5% 2%	0,06
	Anfangs-Gewichtsprozent	1,1 0,4
(Atm.)	18% 9%
03
0,6	14,4 8,4
0,5	14,1 8,1
0,4	13,3 7,7
03	10,4 6,5
02	6,4 3,8
0,1	1,0 0,04

Der Einfluß der Temperatur auf das Gleichgewicht eines typischen U-Sn-UN-Systcms bei verschiedenen Slickstoffdruckcn ist in der Tabelle Il gezeigt.

Tabellen

Temperatur kg Uran ausgefällt als UN aus 100 kg einer geschmolzenen Lösung aus 9% Uran in

Zinn bei angegebenen Stickstoffdrucken

fC) 0.09AtIIi. 0.122 Atm.

1552
1567
1590
1610

0.09 Atm.
0,58

2.05
1.05

0.16 Atm.	0.202AtIiI.	0,25
3.46	4.80	6,21
2.48	3.92	5,46
1.38	2,82	4,21
	1,53	2.98

Die Tabellen geben erläuternde Daten für bestimmte Systeme. Die Be/iehungen, die in der weiter oben

'"^iCiilifig ι LiF

Temperatur für K\ gegeben sind, können /ur Bestimmung irgendeiner der Variablen verwendet werden, die das Gleichgewicht beeinflussen, d. h. den Punkt, an dem UN gerade aus einem gegebenen System auszufällen beginnt, wenn die anderen Variablen konstant gehalten werden. So kann zum Beispiel der Gleichgewichtsdruck von Stickstoff, der benötigt wird, um gerade die UN-Bildung einzuleiten, in einer 12%igen Lösung von Uran in Zinn bei 1600° C (1873⁰K) wie folgt bestimmt werden:

Bei 1873'K. log/C, = 0.26; dafür K, =
Bei 12% UStand.log /|, = -0.366;
dafür /Ii = 0,431 und au = 5.18.

1,82.

Schließlich 1,92 = 5,38 ·
dafür Pn₂ = 0,114 Atm.

Pk₂

Im Hinblick auf die Temperaturempfindlichkeit des U-Sn-UN-Systems, und angenommen, daß die U-Lösungskonzentrationen und die Stickstoffdrucke allgemein konstant sind, wird das System automatisch jede Temperaturabweichung korrigieren, die auf einen Fehler im Kühlsystem oder dergleichen zurückzuführen ist. Dabei wird ein Teil cL-i I Iran in der UN-kritischen Masse zurück in Lösung gebracht, wobei die Menge an im Reaktor vorhandenen UN-Brennstoff verringert wird. Umgekehrt, wenn die Temperatur der geschmolzenen Metallösung sinkt (beispielsweise bei ungewöhnlichen Kraftanforderungen an die Anlage), wird zusätzlicher Brennstoff gebildet, der zum Wiederherstellen der Gleichgewichtstemperatur benötigt wird, auf die der Reaktor ausgelegt ist. Demnach ist die Anlage im wesentlichen selbstregulierend, wenn die Temperatur vom Gleichgewichtswerl in jede Richtung schwingt. Als Vorsichtsmaßnahme für Notfälle, sind in der Anlage Kontroll- und Moderatorstäbe eingebaut.

Die moderierende oder korrigierende Wirkung, die dem Reaktor eigen ist, wenn sich die Temperatur in irgendeiner Richtung vom Gleichgewich'swert entfernt, hat zur Folge, daß die Leistung des Reaktors außerordentlich stabil und konstant ist. in ähnlicher Weise kann beobachtet werden, daß Abweichungen des Stickstoffdruckes vom Gleichgewichtswert die anderen Gleichgewichtsfaktoren beeinflussen. So bewirkt ein Druckanstieg eine Temperaturerhöhung, die ihrerseits einen Teil des UN-Brennstoffes zu U und Stickstoff umwandelt, wobei die Reaktorleistung im wesentlichen konstant gehalten wird. Andererseits, wenn der Stickstoffdruck absinkt, sind keine ausgleichende Faktoren am Werk, und der Reaktor neigt zum Stillstand aufgrund der UN-Zersetzung. Dies wird klar durch ein Studium der erläuternden Daten aus der Kurve Il in Fig. 1. Wenn beispielsweise der Stickstoffi„,„i. IA u τ_η:ι~ι-..~ι.\ ,._ηπ ι a .... _..r ,,.,.« η * * ,...

UlUlIV ^U₁II. IV;IIUIUI.I\/ VlMI I /-1(IU. Ulli ClVViI L/, Γ AMIII.

gesenkt wird, steigt der Gehalt an gelöstem Uran in der

in geschmolzenen Zinnlösung von etwa 0,43% auf annähernd 9,0% an. Dieser Anstieg wird begleitet von einem entsprechenden Absinken der vorhandenen UN-Menge.

Das U₂Ns-SyStCm arbeitet wie folgt:

2) Die Arbeit mit einem U₂N>-Brcnnstoff ist notgedrungen auf einen Temperaturbereich von etwa 300°C bis unterhalb etwa 1485°C beschränkt. Die untere Grenze dieses Bereiches ist durch die Temperatur festgelegt, die zum Lösen der gewünschten Prozentmenge an Uran

jo erforderlich ist. Die obere Grenze entspricht der Temperatur, bei der die Umwandlung des U₂Nj zu UN anfängt. Beim Arbeiten in diesem Bereich haben Temperaturabweichungen nur eine geringe Dämpfungswirkung. Umgekehrt, eine ungebührliche Kühlung

j3 des Systems wird wenig zum Aufbau von U2NJ beitragen. Dieses Fehlen einer wesentlichen Empfindlichkeit gegenüber Temperaturschwankungen bei U₂N 3-Systemen wird durch die Angaben in Tabelle III bestätigt:

40

bO

t ttuutiu it 1	kg Uran ausgefällt als UN aus	100 kg einer	0,05 Atm.	0,1 Atm.
Temperatur		geschmolzenen Lösung von 9% Uran in Zinn	3,00	5,67
	bei angegebenen Stickstoffdrucken	2,43	5.10
	0,025 Atm.	2,04	4,60
(°C)	1,14	1,92	4,34
637	0,64
867	0,25
1100
1152

■50 Wie durch die Kurve I in F i g. 1 gezeigt ist, spielt im U₂Nj-System der Druck eine große Rolle, da ein Anstieg des Stickstoffdruckes eine stärkere Ausfällung des U₂N3-Produktes bewirkt. Andererseits trägt ein Absinken des Stickstoffdruckes nicht dazu bei, daß ein bemerkenswerter Anteil des als U₂N3 vorhandenen Uran wieder gelöst wird. Diese Reaktion ist sehr langsam. Es muß jedoch bemerkt werden, daß ein Senken des Stickstoffdruckes auf unter 0,002 Atm. eine allmähliche Umwandlung des U₂Nj in UN bewirkt

Die Bedeutung des Anstiegs der Stickstoffdrucke für den Gleichgewichtszustand wird durch die Angaben in Tabelle IV veranschaulicht, die sich auf typische U-Sn-U₂Nj-Systeme bei einer konstanten Temperatur von 1100⁰C beziehen.

Tabelle IV

Slickstoffclruck

(Atm.)

kg Uran ausgefällt als UN bei 1100T aus ICO kg geschmolzener Lösung aus angegebenen
Anfangsgewichtsprozenten Uran in Zinn

18%

0,99

3,02

5.80

9,75

12,82

15,30

9%

0,25
2,04
4.60
7,46
8,05

0,81
2.02

2%

0,28
0.77

Da es nicht möglich ist, einen mit U2N1 beschickten Reaktor durch Änderungen des Druckes und/oder der Temperatur zu steuern und zu kontrollieren, wird die ruifiMcueruiig der Temperatur durch Verwendung von Neulronengift-Kontrollstäbcn durchgeführt. In anderen Beziehungen ist die Arbeitsweise des UjNi-System sehr weitgehend die gleiche wie diejenige des mit UN beschickten Reaktors. In jedem Fall verlassen die Spaltprodukte die kritische Nilridmasse sobald sie gebildet sind, wobei eine äquivalente Menge Uran aus der Zinnlösung ausgefällt wird, um die Masse konstant zu halten. Das Reinigen des nuklearen Brennstoffes außerhalb des Reaktors kann jedoch bei Temperaluren erfolgen, die über denjenigen in. l^Ni-Reaktorsystem liegen, insbesondere wenn das Verfahren eine Stufe zum Denitrieren eines Uran-Nitrid-Zinn-Sy;tems zu U-Sn vorzieht. Diese Umwandlung erfolgt leicht bei niedrigeren Slickstoffdrucken und bei Temperaturen über 1485°C. wo das vorhandene Nitrid UN ist.

Das Inbetriebsetzen und anschließende Arbeiten im Reaktor ist für die beiden Brennstoffe UjNjoder UN im wesentlichen gleich. Beide Systeme verlangen die Zugabe und/oder das Ausfällen einer kritischen Uran-Nitridmasse. Wenn das Nitrid aus der Lösung ausgefällt werden soll, kann der Reaktorinhalt auf die entsprechende Temperatur, also entweder im IJ2N,- oder irr; UN-Bereich, erwärmt v/srdsn. Der Stickstoff druck wird auf den berechneten Wert angehoben, um die Fällung der erforderlichen Menge an Nitrid zu bewirken und dadurch die kritische Masse im Reaktor aufzubauen.

Bei einem UiNi-System wird, wenn der Reaktor einmal in Gang ist und die Spaltung begonnen hat, der Stickstoffdruck bei dem vorher festgelegten oder einem tieferen Wert gehalten, sobald der Reaktor weiterarbeitet. Der Druck wird natürlich erhöht, wenn es erwünscht ist, die kritische Masse des vorhandenen Nitrids ständig zu erhöhen. Dieses gleiche Ergebnis kann durch Erhöhung der Konzentration des Uran in der geschmolzenen Metallösung erzielt werden. Zur Steuerung der Reaktionstemperaturen werden als hauptsächliche Mittel Neutronen absorbierende Stäbe verwendet.

Das UN-System ist ausreichend flexibel, so daß, falls erwünscht, das Gewicht der vorhandenen kritischen Masse vergrößert oder verkleinert werden kann, wenn der Stickstoffdruck entsprechend erhöht oder gesenkt wird. Auch hier wird ein Anstieg der Urankonzentration in der geschmolzenen Metallösung einen Netto-Anstieg der vorhandenen UN-Menge bewirken, wobei die übrigen Bedingungen dieselben bleiben. Wenn die Urankonzentration durch Zugabe weiterer Mengen an Zinn oder einem anderen geschmolzenen Lösungsmittelmetall verdünnt wird, verringert sich die Netto-UN-Masse. Mit dem UN-System werden Neutronen absorbierende Stiibe vorwiegend als Sicherheitsmaßnahmen verwendet. Sie werden normalerweise während der Inbetriebnahme und beim normalen Arbeiten herausgezogen und dann in den 1-lochslrömi.ngi.beicich > eingesetzt, wenn die Arbeit stillgelegt oder in anderer Weise gemäßigt werden soll.

Die Erfindung wird anhand der Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen:

Fig. I Kurven, die bereits weiter oben beschrieben sind;und

Fig. 2 eine schenialische Ansicht, teilweise im Schnitt, einer Ausfühningsform eines Reaktorbehälters mit Einrichtungen zum Entfernen sowohl der metallischen als auch der gasförmigen Spaltprodukte aus dem

π Reaktorsystem.

Der Atomkernreaktor 10 (Fig.2) besteht aus einem Reaktorkern 11 und eine diesen umgebende Wärmeaustauscheinheit Yi. die mit einem BinlalJ 13 und einem Auslaß 14 für die Wärmeaustauschflüssigkeit versehen ist. Im Reaktorkern 11 befindet sich das geschmolzene Lösungsmittelmetall 15, beispielsweise Zinn, in dem Uran gelöst ist. Im Reaktorkern 11 sind Spaltproduktmetalle enthalten, während eine kritische Urannitridmasse 16 auf dem Boden des Reaktorkernes 11 ruht. Der Raum 17 oberhalb des geschmolzenen Lösungsmittelmetalls 15 ist mit einer Stickstoff- oder Stickstoff-Argon-Atmosphäre gefüllt. In den Reaktorkern 11 ragen verschiebbar angeordnete Steuer- oder Kontrollstäbe 18.

m Ein Teil des geschmolzenen Lösungsmittelmetalls 15 und des darin gelösten Actinids wird kontinuierlich oder intermittierend durch die Leitung 20 abgezogen und durch den Wärmeaustauscher 21 geführt. Von hier geht eine Leitung 22 zu einer Reinigungszone 23, in der die

3i Spaltproduktverunreinigungen entfernt werden (F i g. 2) bevor die Lösung durch die Leitung 24 in den Reaktorbehälter zurückgeführt wird. Falls erwünscht kann die Reinigungszone 2j umgangen werden, indem der Umlaufstrom durch die Leitungen 25 und 24 direkt zum Reaktorbehälter zurückgeleitet wird. Eine von der I '»...-.ν "V.I ~l!_-.l.* I— J..— Γ> - -I - — L.. -L. — '. + * J.. Γ» . . t ..
Ljt.ltuilg *-*V UI11.M 111 Ul.ll UUU(.liaU3t.lllint Ul.:> f\CaiMlH-kernes 11 führende Leitung 26 gestattet es, einii' Teil oder den gesamten Umlaufstrom in den unteren Abschnitt des geschmolzenen Lösungsmittelmetalls 15

4t zu richten, damit eine gewisse Bewegung zwischen den Urannitridpartikeln und der diese umgebende Metallschmelze hervorgerufen wird. Durch die Leitung 27. die in den Umlaufstrom in die Leitung 24 mündet, kann neuer Uranbrennstoff oder Brutbrennstoffmaterial zugegeben werden.

Die durch die Leitung 32 eingebrachte Stickstoffatmosphäre über dem Lösungsmittelmetall 15 kann kontinuierlich oder intermittierend über die Leitung 30 abgezogen werden. Sie wird durch eine Zone 31 bewegt.

in der die gasförmigen Spaltprodukte entfernt werden. Dies geschieht bevor der Stickstoff durch die Leitung 32 in den Reaktorbehälter zurückgeführt wird. Zusammen mit dem Stickstoff kann irgendein Stickstoffzusatz durch die Leitung 33 und Argon oder ein anderes inertes

bo Gas durch die Leitung 34 eingebracht werden. Aus der Zone 32 führt eine Entlüftungsgasleitung 35 durch einen Absorber 36 in die Atmosphäre. Falls gewünscht, muß das den Reaktorbehälter durch die Leitung 30 verlassene Gas nicht durch die Zone 3! gehen, «ondern

b5 kann durch die Leitungen 30' und 32 zurück in den Reaktor geführt werden. Dabei kann es, falls erforder lieh, mit zusätzlichem Stickstoff und/oder Argon verstärkt werden.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims (7)

1. Patentansprüche:

   .'. Atomkernreaktor, dessen Kern eine kritische Masse aus Actinidnitrid enthält und sich in einem ■> feuerfesten, chemisch inerten Reaktorbehälter befindet, dadurch gekennzeichnet, daß das Actinidnitrid (16) mit einer nicht kritischen Lösung dieses Actinids in einem geschmolzenen Lösungsmittelmetall (15) mit niedrigem Neutronen-Absorp- to tionsquerschnitt in Verbindung steht, und unter einer Stickstoffatmosphäre gehalten ist.
2. 2. Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das geschmolzene Lösungsmittelmeiall (15) Zinn ist, und daß der Reaktorkern (11) von π einer Graphithülle umgeben ist.
3. 3. Reaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Actinidmetall Uran und das Actinidnitrid (16) UN ist.
4. 4. Reakioi nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Actinidmetall Uran und das Actinidnitrid (16) U >N j ist.
5. 5. Verfahren /um Betrieb eines Atomkernreaktors gemäß den Ansprüchen I bis 4. dadurch gekennzeichnet, daß eine zum Auflösen der während der 2> Kernspaltung in der Actinidniti idmasse (16) kontinuierlich gebildeten Spaltprodukte ausreichende Menge an Actinidlösung verwendet wird.
6. b. Verfahren nach Anspruch 5. dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil der geschmolzenen Metallösung bei fon.ichreitender Spaltung aus dem Reaktorbehälter abgezogen, von c η sie verunreinigenden metallischen Spaltpndukten befreit und dann in den Reaktionsbehälter zuruckgt wacht wird.
7. 7. Verfahren nach Anspruch 5. dadurch gekenn- η zeichnet, daß als Actinid Uran und als geschmolzenes Losungsmittelmetall (15) Zinn verwendet wird.