DE19940371A1 - Verfahren und Vorrichtung zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen

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Abstract

Bei einem Verfahren zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen wird das Kohlendioxid-haltige Abgas mindestens einem Wärmetauscher zugeführt und darin gekühlt bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt. Das Kohlendioxid friert in dem kalten Wärmetauscher aus. Dem Wärmetauscher wird anschließend kein Abgas mehr zugeführt und der Wärmetauscher wird erwärmt. Kohlendioxid in dem erwärmten Wärmetauscher verdampft oder sublimiert zumindest teilweise. Das Kohlendioxid wird vorzugsweise zumindest in zum großen Teil flüssiger Form aus dem Wärmetauscher weggeführt. Anschließend wird der Wärmetauscher wieder gekühlt und es erfolgt eine Druckentlastung des Wärmetauschers. Schließlich wird Kohlendioxid-haltiges Abgas wieder zugeführt.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen.
Bei bekannten Verfahren zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen, insbesondere Abgase aus Verbrennungsprozessen wie z. B. einer Verbrennung von fossilen Energieträgern, wird Kohlendioxid mit Hilfe von Membranen aus dem Abgas gewonnen. Die bekannten Verfahren sind technisch jedoch relativ aufwendig und damit relativ teuer, so daß eine wirtschaftliche Betriebsweise oft nicht möglich ist.
Der Grund ist darin zu sehen, daß die Abgase in der Regel nur mit einem geringen Überdruck die Brennkammern verlassen und für die Abtrennung des Kohlendioxids das Abgas vorher komprimiert werden muß. Daß bedeutet, der gesamte Abgasstrom, der bei den genannten Prozessen zum größten Teil aus Stickstoff, Sauerstoff und Wasserdampf besteht, ist zu verdichten. Der für die Kompression benötigte Energieaufwand ist meist größer als die Wertschöpfung aus dem gewonnenen Kohlendioxid. Zusätzlich wird das gewonnene Kohlendioxid aus logistischen Gründen verflüssigt, wodurch zusätzliche Energie benötigt wird.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Nachteile des eingangs genannten Standes der Technik zu überwinden und ein Verfahren sowie eine Vorrichtung zu schaffen, welche es ermöglichen, Kohlendioxid aus Abgasen, insbesondere Abgase aus Verbrennungsprozessen, auf eine technisch relativ einfache Art und Weise mit einem relativ geringen Energieaufwand und damit kostengünstig zu gewinnen.
Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe wird durch Verfahren zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen gelöst, das dadurch gekennzeichnet ist, daß das Kohlendioxid-haltige Abgas mindestens einem Wärmetauscher zugeführt wird und darin gekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt, daß Kohlendioxid in dem kalten Wärmetauscher ausfriert, daß anschließend dem Wärmetauscher kein Abgas mehr zugeführt wird und der Wärmetauscher erwärmt wird, daß Kohlendioxid in dem erwärmten Wärmetauscher zumindest teilweise verdampft oder sublimiert, so daß der Druck und die Temperatur erhöht wird und Kohlendioxid zumindest teilweise flüssig wird, daß das Kohlendioxid vorzugsweise zumindest in zum großen Teil flüssiger Form aus dem Wärmetauscher weggeführt wird, daß anschließend der Wärmetauscher wieder gekühlt wird und eine Druckentlastung des Wärmetauschers erfolgt und daß Kohlendioxid-haltiges Abgas wieder zugeführt wird.
Durch das ausgefrorene Kohlendioxid erhöht sich der Druckverlust in dem Wärmetauscher. Wird ein bestimmter Druckverlust überschritten, so wird dem Wärmetauscher das Abgas nicht mehr zugeführt, zum Beispiel durch Schließen abgasseitiger Armaturen. Durch das Verdampfen bzw. Sublimieren des Kohlendioxids steigt der Druck im Wärmetauscher an bis schließlich Druck- und Temperaturwerte des Tripelpunkts für Kohlendioxid bei 5,18 bar und 56,6°C erreicht werden. Beim Überschreiten dieser Druck- und Temperaturwerte wird dann das Kohlendioxid verflüssigt. Das verflüssigte Kohlendioxid kann dann dem Wärmetauscher entnommen und einer weiteren Verwertung, beispielsweise einem Speicherbehälter, zugeführt werden. Die Erwärmung des Wärmetauschers erfolgt von Zeit zu Zeit, zum Beispiel jeweils nach 4 bis 8 Stunden. In größeren Zeitabständen, typisch 20 bis 30 Stunden, muß der Apparat auf Temperaturen über 0°C erwärmt werden, um ausgefrorenes Wasser abzuschmelzen und aus dem Wärmetauscher zu entfernen.
Durch das erfindungsgemäße Verfahren das Kohlendioxid sehr effizient aus dem Abgas entfernt. Der Energieaufwand ist vergleichsweise gering und das gewonnene Kohlendioxid weist eine relativ hohe Reinheit auf Das Kohlendioxid liegt nach dessen Sublimation zum großen Teil direkt in flüssiger Form vor und kann direkt einer weiteren Verwertung zugeführt werden.
Nach der Erfindung ist es vorgesehen, daß der Wärmetauscher mit einem tiefkalten kryogenen Medium, vorzugsweise tiefkalter flüssiger Stickstoff oder flüssiges Erdgas, gekühlt wird. Dadurch ist sichergestellt, daß das Kohlendioxid fast vollständig sublimiert und aus dem Abgas gewonnen wird. Darüber hinaus kann der Prozeß dann besonders wirtschaftlich betrieben werden, da so relativ kostengünstig Kälte auf einem tiefen Temperaturniveau bereitgestellt wird.
Erfindungsgemäß wird das Kohlendioxid-haltige Abgas in dem Wärmetauscher bei einem Druck von 100 bis 200 mbar Überdruck auf eine Temperatur von kleiner ca. -130°C gekühlt wird und anschließend bei einem Druck von 6 bis 8 mbar absolut auf eine Temperatur von größer -50°C erwärmt. Durch diese Verfahrensweise wird der Energieaufwand für die Abtrennung des Kohlendioxids minimiert.
Es ist nach der Erfindung vorgesehen, daß das Kohlendioxid-haltige Abgas mindestens zwei Wärmetauschern zugeführt wird, die hintereinander geschaltet sind, wobei das Kohlendioxid-haltige Abgas zuerst mindestens in einem ersten Wärmetauscher abgekühlt wird bis nahezu auf den Gefrierpunkt des Wassers, vorzugsweise eine Temperatur von +2 bis 0°C und anschließend mindestens in einem zweiten Wärmetauscher abgekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt, vorzugsweise. Daraus ergibt sich der Vorteil, daß vor der Sublimation des Kohlendioxids im zweiten Wärmetauscher, bereits im ersten Wärmetauscher Wasser bzw. Wasserdampf gefriert.
Erfindungsgemäß ist es vorgesehen, daß das Kohlendioxid-haltige Abgas mindestens drei Wärmetauschern zugeführt wird, die hintereinander geschaltet sind, wobei Kohlendioxid-haltiges Abgas zuerst mindestens in einem ersten Wärmetauscher abgekühlt wird bis nahezu auf den Gefrierpunkt des Wassers, vorzugsweise bis auf eine Temperatur von +2 bis 0°C, anschließend mindestens in einem zweiten Wärmetauscher abgekühlt wird bis nahezu auf den Taupunkt des Kohlendioxids, vorzugsweise -80 bis -90°C und schließlich mindestens in einem dritten Wärmetauscher abgekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt, vorzugsweise -120 bis -140°C. Dadurch wird erreicht, daß die Wasserabscheidung weiter verbessert wird. Denn im zweiten Wärmetauscher wird ein weiterer Wasseranteil ausgefroren. Die Energiebilanz wird weiter verbessert.
Nach der Erfindung werden alle Wärmetauscher im Ausfrierbetrieb mit einem Druck von 0 bis 200 mbar Überdruck betrieben. Der Kohlendioxid-Ausfrierbehälter wird beim Erwärmen vorteilhaft als Druckbehälter (Druckbereich von 6 bis 8 bar) genutzt.
Erfindungsgemäß ist es vorgesehen, daß jeweils zumindest zwei erste, zweite und/oder dritte Wärmetauscher verwendet werden und daß jeweils zumindest der eine erste, zweite und/oder dritte Wärmetauscher abgekühlt wird oder abgekühlt ist, während zumindest der andere erste, zweite und/oder dritte Wärmetauscher erwärmt wird oder erwärmt ist. Dies hat den Vorteil, daß ein kontinuierlicher Betrieb möglich ist. Hierzu ist es vorgesehen, daß zumindest die Wärmetauscher, die bei Temperaturen unter 0°C betrieben werden, mindestens doppelt vorhanden sind, so daß bei Betrieb des einen Wärmetauschers der jeweils andere Wärmetauscher abgetaut werden kann.
Es ist nach der Erfindung vorgesehen, aus dem Wärmetauscher, welcher abgekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt, das kalte Prozeßgas einem oder gegebenenfalls mehreren vorgeschalteten Wärmetauschern zuzuführen, um diese zumindest teilweise zu kühlen. Diese Verfahrensweise ermöglicht vorteilhaft eine doppelte Nutzung des Kälteinhalts des Abgases, wodurch die Energiebilanz des Verfahrens weiter verbessert wird.
Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe wird ferner durch eine Vorrichtung zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen, insbesondere zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens, gelöst, die dadurch gekennzeichnet ist, daß die Vorrichtung mindestens einen Wärmetauscher aufweist, welchem Wärmetauscher mindestens eine Zuführleitung für Kohlendioxid-haltiges Abgas, mindestens eine Abführleitung für das Abgas, mindestens eine Abführleitung für flüssiges und/oder gasförmiges Kohlendioxid und mindestens eine Zuführleitung für ein Kältemedium zugeordnet ist, wobei das Kältemedium geeignet ist, das Kohlendioxid-haltige Abgas in dem Wärmetauscher bis auf eine Temperatur zu kühlen, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt.
Mit Hilfe der erfindungsgemäßen Vorrichtung ergibt sich der Vorteil, daß der Energieaufwand für die Entfernung des Kohlendioxids aus dem Abgas vergleichsweise gering ist und daß das gewonnene Kohlendioxid eine relativ hohe Reinheit aufweist. Bei entsprechender Auslegung der Vorrichtung liegt das Kohlendioxid nach dessen Erwärmung und Druckerhöhung zudem zum großen Teil direkt in flüssiger Form vor. Es kann direkt einer weiteren Verwertung zugeführt werden.
Nach der Erfindung ist das Kältemedium ein tiefkaltes kryogenes Medium, vorzugsweise tiefkalter flüssiger Stickstoff oder flüssiges Erdgas. Daraus ergibt sich der Vorteil, daß das Kohlendioxid fast vollständig sublimiert und so nahezu vollständig aus dem Abgas gewonnen wird.
Erfindungsgemäß weist die Vorrichtung mindestens zwei Wärmetauscher, vorzugsweise mindestens drei Wärmetauscher, auf, die hintereinander geschaltet sind. Dadurch wird Wasser vor der Sublimation des Kohlendioxids aus dem Abgas entfernt. Durch den zwischengeschalteten zweiten Wärmetauscher wird gegebenenfalls ein weiterer Wasseranteil ausgefroren. Die Energiebilanz des Prozesses wird verbessert.
Nach der Erfindung muß nur der letzte Wärmetauscher als Druckbehälter ausgeführt werden, wodurch der technische Aufwand der Anlage und damit die Gestehungskosten der Anlage verringert werden.
Das erfindungsgemäße Verfahren und die Vorrichtung werden vorzugsweise verwendet zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen von Anlagen zur Verbrennung fossiler Brennstoffe, vorzugsweise Anlagen, die flüssiges Erdgas als Brennstoff nutzen. So kann die Kälte des flüssigen Erdgases kostenlos genutzt werden.
Die erfindungsgemäße Vorrichtung sowie das Verfahren werden nun anhand einer Abbildung (Fig.) und eines Ausführungsbeispiels beispielhaft näher erläutert.
Ein Teilstrom des bei der Verbrennung von Erdgas entstandenen Rauchgasstroms wurde zur Kohlendioxidgewinnung genutzt. Die durch den Zustandswechsel des Erdgases vom flüssigen in den gasförmigen Zustand verfügbare Kälte diente dabei dazu, das Kohlendioxid in einem Wärmetauscher auszufrieren.
Die Figur zeigt eine schematischer Darstellung der Vorrichtung. Das aus einer Anlage zur Verbrennung von Erdgas 1 entstehende Rauchgas wird über eine Leitung 2 weggeführt. Ein Teilstrom des Rauchgasvolumenstroms wird über eine Leitung 3 der Leitung 2 entnommen und mit Hilfe von Wasser in einer Quenschanlage 4 rasch abgekühlt, bevor das abgekühlte Rauchgas über eine Leitung 5 mit Hilfe eines Gebläses 6 in einen Vorkühler 7 geführt wird. Das Wasser aus der Quenschanlage 4 wird in Leitungen 8, 9 mit Hilfe einer Pumpe 10 im Kreislauf geführt und die aufgenommene Wärme aus dem Rauchgas wird in einem Kühler 11 einer Kältemaschine 12 gekühlt. Das Abwasser wird aus dem Kreislauf über eine Leitung 13 entfernt. Die Quenschung dient dazu, die Temperatur des Rauchgases auf eine Temperatur unterhalb des Taupunktes einzustellen, um einen Großteil des im Rauchgas enthaltenen Wassers vor dem Vorkühler 7 zu kondensieren. Damit wird ein Zufrieren des Vorkühlers 7 sicher vermieden.
Der Rauchgasstrom wird im Vorkühler 7 in einem Wärmetauscher 14a oder 14b mit dem aus einem anschließenden Kohlendioxidfroster 15 über eine Leitung 16 rückgeführten Rauchgas vorgekühlt. Die Ausgangstemperatur des abzukühlenden Rauchgases wird möglichst nah an die Taupunktstemperatur des Kohlendioxids eingestellt, um eine möglichst kleine Dimension des Kohlendioxidfrosters 15 zu ermöglichen, da der Kohlendioxidfroster 15 als Druckbehälter ausgelegt ist. Bei der Abkühlung wird der Taupunkt von Wasser deutlich unterschritten, so daß sichergestellt ist, daß das gesamte im Rauchgas enthaltene Wasser als Eis an den Wärmetauscherflächen abgeschieden wird. Für einen kontinuierlichen Prozeß sind daher zwei Wärmetauscher 14a und 14b vorgesehen, welche wechselseitig betrieben werden. Während der eine Wärmetauscher das Rauchgas vorkühlt und das vorhandene Wasser ausfriert (hier Wärmetauscher 14a), wird der andere Wärmetauscher (hier Wärmetauscher 14b) abgetaut und das abgetaute Wasser über eine Leitung 17 abgeführt. Zum Abtauen kann ein Teil des nicht zur Kohlendioxidgewinnung genutzten Abgases verwendet werden.
Der vorgekühlte Rauchgasstrom wird über eine Leitung 29 dem Kohlendioxidfroster 15 zugeführt und darin mittels flüssigem überkritischen Stickstoff in einem Wärmetauscher 18a oder 18b soweit gekühlt, daß Kohlendioxid zu ca. 90% ausfriert. Wenn im Wärmetauscher 18a oder 18b genügend Kohlendioxid als Trockeneis abgeschieden ist, wird dieser Wärmetauscher 18a oder 18b vom Volumenstrom des Rauchgases getrennt und beheizt, so daß das Trockeneis sublimiert und der Druck im Wärmetauscher 18a oder 18b ansteigt. Ab einem bestimmten Druck und einer bestimmten Temperatur wird das Kohlendioxid flüssig und wird über eine Leitung 19 einem Tank 30 zugeführt. Um einen kontinuierlichen Prozeß zu gewährleisten sind hier mindestens zwei Wärmetauscher (hier 18a und 18b) erforderlich, die abwechselnd betrieben werden.
Das aus dem Rauchgasvorkühler 7 kommende Reingas wird über eine Leitung 20 in Leitung 2 geführt, vermischt sich mit dem restlichen Rauchgasstrom und wird über einen Kamin 31 in die Atmosphäre abgegeben.
Der überkritische Stickstoff wird hier als Kälteaustauschmedium eingesetzt und wird über Leitungen 22, 23 und einen Verdichter 24 im Kreislauf geführt. Der aus dem Wärmetauscher 18a oder 18b kommende, erwärmte Stickstoff wird in einem Kühler 25 mit Hilfe des bei der Verdampfung von Erdgas verfügbaren Kälte abgekühlt. Das Erdgas wird dem Kühler 25 über eine Leitung 26 aus einem Vorratstank 27 zugeführt und anschließend über eine Leitung 28 einem Verbraucher, in diesem Beispiel der Anlage zur Verbrennung 1 zugeführt.

Claims (13)

1. Verfahren zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen, dadurch gekennzeichnet,
daß das Kohlendioxid-haltige Abgas mindestens einem Wärmetauscher zugeführt wird und darin gekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt,
daß Kohlendioxid in dem kalten Wärmetauscher ausfriert, daß anschließend dem Wärmetauscher kein Abgas mehr zugeführt wird und der Wärmetauscher erwärmt wird,
daß Kohlendioxid in dem erwärmten Wärmetauscher zumindest teilweise verdampft oder sublimiert, so daß der Druck und die Temperatur erhöht wird und Kohlendioxid zumindest teilweise flüssig wird,
daß das Kohlendioxid vorzugsweise zumindest in zum großen Teil flüssiger Form aus dem Wärmetauscher weggeführt wird,
daß anschließend der Wärmetauscher wieder gekühlt wird und eine Druckentlastung des Wärmetauschers erfolgt
und schließlich Kohlendioxid-haltiges Abgas wieder zugeführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Wärmetauscher mit einem tiefkalten kryogenen Medium gekühlt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das tiefkalte kryogenene Medium tiefkalter flüssiger Stickstoff oder flüssiges Erdgas ist.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Kohlendioxid-haltige Abgas in dem Wärmetauscher bei einem Druck von 100 bis 200 mbar Überdruck auf eine Temperatur von kleiner ca. -130°C gekühlt wird und anschließend bei einem Druck von 6 bis 8 mbar absolut auf eine Temperatur von größer -50°C erwärmt wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Kohlendioxid-haltige Abgas mindestens zwei Wärmetauschern zugeführt wird, die hintereinander geschaltet sind, wobei das Kohlendioxid-haltige Abgas zuerst mindestens in einem ersten Wärmetauscher abgekühlt wird bis nahezu auf den Gefrierpunkt des Wassers und anschließend mindestens in einem zweiten Wärmetauscher abgekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Kohlendioxid-haltige Abgas mindestens drei Wärmetauschern zugeführt wird, die hintereinander geschaltet sind, wobei Kohlendioxid-haltiges Abgas zuerst mindestens in einem ersten Wärmetauscher abgekühlt wird bis nahezu auf den Gefrierpunkt des Wassers, anschließend mindestens in einem zweiten Wärmetauscher abgekühlt wird bis nahezu auf den Taupunkt des Kohlendioxids und schließlich mindestens in einem dritten Wärmetauscher abgekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß jeweils zumindest zwei erste, zweite und/oder dritte Wärmetauscher verwendet werden und daß jeweils zumindest der eine erste, zweite und/oder dritte Wärmetauscher abgekühlt wird oder abgekühlt ist, während zumindest der andere erste, zweite und/oder dritte Wärmetauscher erwärmt wird oder erwärmt ist.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß aus dem Wärmetauscher, welcher abgekühlt wird bis auf eine Temperatur, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt, das kalte Prozeßgas einem oder gegebenenfalls mehreren vorgeschalteten Wärmetauschern zugeführt wird, um diese zumindest teilweise zu kühlen.
9. Vorrichtung zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen, insbesondere zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorrichtung mindestens einen Wärmetauscher aufweist, welchem Wärmetauscher mindestens eine Zuführleitung für Kohlendioxid-haltiges Abgas, mindestens eine Abführleitung für das Abgas, mindestens eine Abführleitung für flüssiges und/oder gasförmiges Kohlendioxid und mindestens eine Zuführleitung für ein Kältemedium zugeordnet ist, wobei das Kältemedium geeignet ist, das Kohlendioxid-haltige Abgas in dem Wärmetauscher bis auf eine Temperatur zu kühlen, die unterhalb der Desublimationstemperatur des Kohlendioxids liegt.
10. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Kältemedium ein tiefkaltes kryogenenes Medium, vorzugsweise tiefkalter flüssiger Stickstoff oder flüssiges Erdgas ist.
11. Vorrichtung nach Anspruch 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorrichtung mindestens zwei Wärmetauscher, vorzugsweise mindestens drei Wärmetauscher aufweist, die hintereinander geschaltet sind.
12. Vorrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß nur der letzte Wärmetauscher als Druckbehälter ausgeführt ist.
13. Verwendung eines Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 8 oder einer Vorrichtung nach einem der Ansprüche 9 bis 12 zur Gewinnung von Kohlendioxid aus Abgasen von Anlagen zur Verbrennung fossiler Brennstoffe.
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