DE19730462C2 - Verfahren zur Minderung halogenierter aromatischer Kohlenwasserstoffe aus Abgasen - Google Patents
Verfahren zur Minderung halogenierter aromatischer Kohlenwasserstoffe aus AbgasenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Minderung organischer Luftschadstoffe aus Abgasen. Der
Anwendungsbereich der Erfindung erstreckt sich insbesondere auf Verbrennungsprozesse, bei
denen halogenierte aromatische Kohlenwasserstoffe oder hochtoxische Verbindungen, wie
polychlorierte Dibenzodioxine und -furane (PCDD/PCDF) enthalten sind.
Bekannte Verfahren zur Minderung hochtoxischer halogenierter Kohlenwasserstoffe aus Abga
sen, insbesondere chlorierter Dibenzodioxine und -furane, resultieren vielfach aus der Notwen
digkeit der Abgasbehandlung bei Müll- und Sondermüllverbrennungsanlagen. Es ist eine Vielzahl
hierfür geeigneter Verfahren bekannt, die sowohl zur Verminderung der hochtoxischen gasförmi
gen Verbindungen im Abgas als auch zur Dekontaminierung von Reststoffen (z. B. Filterstäube
und Kesselaschen) aus Verbrennungsanlagen geeignet sind und z. T. großtechnisch genutzt
werden.
Die der Erfindung zugrundeliegende Aufgabe resultiert aus spezifischen Besonderheiten für die
Anwendung von Abgasreinigungsverfahren bei Einäscherungsanlagen (Krematorien). Es handelt
sich hierbei um vergleichbar kleine Anlagen, die bestimmungsgemäß diskontinuierlich betrieben
werden. Im allgemeinen ist der für eine Abgasbehandlungsanlage verfügbare Platz nur gering
und kann aufgrund historischer, ethischer und kultureller Gründe (z. B. Denkmalschutz) nicht
erweitert werden. Ver- und Entsorgungseinrichtungen, wie sie bei industriellen Prozessen
verfügbar sind, fehlen in der Regel. Dem Stand der Technik gemäß werden Krematorien nur mit
Einrichtungen zur Abscheidung partikelförmiger Luftschadstoffe aus dem Verbrennungsabgas
ausgestattet. Für die anderen Luftschadstoffe gilt gemäß der VDI-Richtline 3891 (VDI-Handbuch
Reinhaltung der Luft, Beuth Verlag GmbH, Berlin, 1992) ein Vermeidungsgebot.
Messungen der Abgaszusammensetzung von Krematorien haben gezeigt, daß polychlorierte
Dibenzodioxine und -furane mit einem Toxizitätsäquivalent (TE) von z. T. wesentlich größer als
0,1 ng/m3 TE im Abgas enthalten sind. Die Verbindungen wurden gleichermaßen partikelgebun
den in Filterstäuben festgestellt. Krematorien liegen vielfach unmittelbar innerhalb bzw. in der
Nähe von Siedlungsgebieten, so daß die Veminderung der im Abgas enthaltenen hochtoxischen
polyhalogenierten Kohlenwasserstoffe eine umweltrelevante Aufgabenstellung ist.
Bekannte Verfahren, von denen insbesondere die oxidativ wirkenden in Betracht gezogen
wurden, sind entweder zur Minderung hochtoxischer halogenierter organischer Verbindungen als
Bestandteil von Abgasen oder zur Dekontamination von Feststoffen, wie z. B. Kesselaschen
und Filterstäube, die als Reststoffe bei Verbrennungsprozessen, insbesondere der Abfallver
brennung anfallen, geeignet.
In der DE-OS 38 41 858 C1 wird ein Verfahren zur Minderung von PCDD/PCDF-Emissionen aus
Abfallverbrennungsanlagen beschrieben, welches auf der Einleitung überhitzten Wasserdampfes
oder der Eindüsung von Wasser bei gleichzeitiger optimaler Zudosierung eines starken Oxida
tionsmittels, wie z. B. Wasserstoffperoxid, basiert.
In der EP-OS 0 314 482 wird ein Verfahren beschrieben, bei dem eine Minderung organischer
Verbindungen in Abgasen durch Zudosierung von Ozon unter optimierten Bedingungen erreicht
wird. Der oxidative Abbau der organischen Verbindungen im Abgas erfolgt durch eine Gaspha
senreaktion im Temperaturbereich zwischen 250 und 800°C.
In der DE-OS 43 05 344 wird ein Verfahren beschrieben, mit dem eine Verminderung von
PCDD/PCDF-Emissionen in SO2-freien Abgasen durch Zugabe einer wässrigen Wasserstoffper
oxidlösung oder Wasserstoffperoxidampfes in Anwesenheit eines anorganischen Feststoff
kontaktes erzielt wird. Die Behandlung des Abgases erfolgt in einem Temperaturbereich oberhalb
des Taupunktes des Gases bis 180°C, vorzugsweise 5°C oberhalb des Taupunktes bis 120°C.
Der Feststoffkontakt, bevorzugt Fällungskieselsäuren und pyrogene Kieselsäuren sowie Alumini
umsilikat, wird in tablettierter oder granulierter Form in einem Festbett- oder Wirbelbettreaktor
vorgelegt.
Die Dekontaminierung von Feststoffen, wie z. B. Kessel- und Filteraschen, die mit halogenierten
organischen Verbindungen, insbesondere PCDD und PCDF verunreinigt sind, wird in der
Patentschrift DE-OS 44 14 404 beschrieben. Der Feststoff liegt erfindungsgemäß als Schüttung
vor und wird in einem ein- oder mehrstufigen Reaktor von einem ein Oxidationsmittel enthalten
den Trägergas durchströmt. Erfindungsgemäß wird als Oxidationsmittel Wasserstoffperoxid und
Ozon eingesetzt. Die Feststoffschüttung wird mit UV-Licht bestrahlt.
Aus der DE-OS 42 16 776 ist ein Verfahren zur Entgiftung halogenierter aromatischer Kohlen
wasserstoffe bekannt, bei dem diese durch Radikale bildende Oxidationsmittel enthalogeniert
und zum Teil gespalten werden. Als Oxidationsmittel werden Wasserstoffperoxid oder Ozon in
Verbindung mit einer UV-Bestrahlung eingesetzt.
Die bekannten Verfahren zur Minderung von PCDD/PCDF-Emissionen bzw. Kontaminationen
von Feststoffen beziehen sich entweder auf die Abgasbehandlung oder auf die Dekontamination
von Feststoffen, die bei einem Verbrennungsprozeß anfallen, aber vorher durch technische
Maßnahmen aus dem Abgas abzuscheiden sind. Ein weiteres Merkmal bekannter Verfahren ist
vielfach, daß entweder das Oxidationsmittel oder das Trägergas des Oxidationsmittels mit einem
hohen Wasseranteil eingesetzt werden. Das gilt nicht für das nach der EP-OS 0 314 482 bekann
te Verfahren, bei dem Ozon als Oxidationsmittel eingesetzt wird. Das Verfahren ist jedoch auf
einen Temperaturbereich des Abgases von 250-800°C beschränkt.
Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Behandlung von
Abgasen aus Krematorien bereitzustellen, das in einem Verfahrensschritt eine Minderung sowohl
gasförmiger als auch partikelgebundener hochtoxischer Abgasbestandteile ermöglicht. Ein
wesentliches Merkmal dieses Verfahrens soll sein, daß es den o. g. spezifischen Gegebenheiten
von Krematorien angepaßt ist und bei bestehenden Krematorien nachgerüstet werden kann.
Insbesondere ist diesbezüglich von einer nach dem Wärmeaustauscher vorherrschenden
Abgastemperatur unter 250°C auszugehen. Auch soll die mit dem Einsatz von Oxidationsmitteln
verbundene Handhabung von Chemikalien auf ein Mindestmaß beschränkt und nach Möglichkeit
vollständig vermieden werden.
Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe dadurch gelöst, daß das Abgas durch einen Reaktor
geleitet wird, der mit einer Schüttung eines porösen Feststoffkontaktes gefüllt ist und dem
zusammen mit dem Abgas eine ausreichende Menge Ozon zugeführt wird. Diesem Merkmal der
Erfindung entspricht der Anspruch 1. Die ausreichende Menge ist dadurch gegeben, daß mit
einer bestimmten Menge Ozon ein bestimmter Minderungsgrad an halogenierten aromatischen
Kohlenwasserstoffen erreicht wird. Der Zusammenhang zwischen Minderungsgrad und Ozonkon
zentration am Reaktoreingang geht beispielhaft für Chlorbenzol aus dem Beispiel 1 hervor. Nach
Anspruch 2 ist ein weiteres Merkmal der Erfindung dadurch bestimmt, daß der Feststoffkontakt
in Verbindung mit der Zugabe von Ozon sowohl zur Minderung gasförmiger halogenierter
aromatischer Kohlenwasserstoffe als auch zur Abscheidung der partikelförmigen Abgasbestand
teile eingesetzt wird. In diesem Fall ist der Reaktor als Wanderbettreaktor auszuführen, der
kontinuierlich oder quasikontinuierlich betrieben wird.
Als Feststoffkontakt eignen sich poröse mineralische Produkte mit Anteilen von Alkalisilikaten,
Alkalikarbonaten, Alkalihydroxiden oder Alkalioxiden, die als Granulat mit einer Korngröße von
ca. 10-30 mm Durchmesser vorgelegt werden. Der Reaktor ist so dimensioniert, daß eine Verweil
zeit des Abgases im Reaktor von ca. 1 bis 4 Sekunden erreicht wird. Ist das Abgas partikelbe
laden, so beträgt die durchschnittliche Verweilzeit des Kontakts im Wanderbettreaktor je nach
Staubgehalt des Abgases ca. 800 bis 5000 Betriebsstunden. Die Abgastemperatur und damit
auch im wesentlichen die Betriebstemperatur des Reaktors liegen zwischen 100 und 250°C.
Die Ansprüche 3 und 4 kennzeichnen weitere Merkmale des erfindungsgemäßen Verfahrens und
die Ansprüche 5 bis 7 beziehen sich auf vorteilhafte Ausgestaltungen desselben.
Die Untersuchung des Abbaus flüchtiger organischer Verbindungen an mineralischen Feststoff
kontakten erfolgte mit einer Versuchsanordnung entsprechend Fig. 1. Das Trägergas (Luft oder
synthetische Luft) wurde mit der Probesubstanz beladen, anschließend erfolgte die Zugabe einer
definierten Menge Ozon. Das Gasgemisch wurde dann durch ein auf 150 bis 200°C erwärmtes
Festbett mit Feststoffkontakt geleitet. Der Reaktor faßte ein Volumen von 200 ml, die Verweilzeit
des Gases betrug in Abhängigkeit vom Schüttungsmaterial 1-2 Sekunden. Die CO und CO2-
Konzentrationen konnten mit Hilfe einer IR-Absorptionsmessung bestimmt werden, die Messung
des Gehaltes an organischer Komponente erfolgte mittels eines Gaschromatografen mit Flamme
nionisationsdetektor. Die Querempfindlichkeiten des Ozons auf die Meßergebnisse wurden
berücksichtigt.
Die Versuchsergebnisse belegen, daß sowohl allein durch den Feststoffkontakt (siehe Fig. 2 und
3) wie auch durch die alleinige Zufuhr von Ozon (siehe Fig. 5) kein ausreichender Abbau des
Schadstoffes bewirkt wird.
Die in den Bildern 2 und 3 dargestellten Meßwerte für Chlorbenzol wurden unter Verwendung von
frischem, unbeladenem Porobeton-Granulat (Al-Ca-Silikat) und einer Festbettemperatur von
150°C gewonnen. Es ist festzustellen, daß sich in den Versuchsabschnitten ohne Ozonzugabe
(Abschnitte A1, A2, C2) die Schüttung lediglich mit Schadstoff belädt, wobei dieser nach endli
cher Zeit durchbricht. Bei Zugabe von 1,6 g/m3 Ozon in den Abgasstrom konnte jedoch eine
deutliche Abnahme der Chlorbenzolkonzentration im Abgas gemessen werden. Außerdem wurde
ein Abbau des auf dem Feststoffkontakt angereicherten Schadstoffes beobachtet. Die am Ende
des Versuchsabschnittes A2 nahezu vollständig mit Chlorbenzol beladene Porobeton-Schüttung
war nach 4-stündigem Betrieb mit 1,6 g/m3 Ozon (Abschnitt B2) weitestgehend regeneriert, was
sich in der erneuten, zur ersten Beladung identisch verlaufenden Adsorption der Probesubstanz
an der Schüttung widerspiegelte.
Durchgeführte Versuche mit variierter Ozonkonzentration im Abgasstrom belegen weiterhin, daß
in einer Al-Ca-Silikat Schüttung bei 150°C eine Ozonmenge von 0,1 bis 0,2 g pro m3 Abgas für
einen wirksamen Chlorbenzol-Abbau ausreichend ist. Eine weitere Erhöhung der Ozonkonzen
tration erbrachte keine nennenswerten Umsatzverbesserungen (siehe Fig. 4).
Fig. 6 zeigt eine versuchsmäßig betriebene Anlage zur Minderung von PCDD/PCDF-Emissionen
in einem Krematorium. Das Abgas wird durch einen ca. 7,5 m3 großen Schüttschichtreaktor mit
einer Schüttung aus Porenbeton-Granulat geleitet. Der Schüttschichtreaktor wird quasikontinuier
lich betrieben. Nach etwa 80 Betriebsstunden werden ca. 200 l Granulat ausgetauscht. Die
Eingangstemperatur am Reaktor beträgt ca. 200°C. Bei Eintritt des Abgases in den Reaktor wird
Ozonhaltige Luft (Ozonkonzentration ca. 22 g/m3) zugemischt. Rechnerisch ergibt sich dadurch
eine Ozonkonzentration im Abgas von 0,16 g/m3. Das Ozon wird von einem Ozongenerator durch
eine elektrische Gasentladung erzeugt. Es ist daher leicht möglich, den Ozongenerator für jede
einzelne Einäscherung nur kurzfristig innerhalb eines dem Einäscherungsvorgang angepaßten
Zeitraumes zu betreiben.
Der Schüttschichtreaktor übernimmt die Aufgabe der Partikelabscheidung. Das nachgeschaltete
Gewebefilter ist ein Bestandteil der Versuchsanlage. Es hatte in der Erprobungsphase die
Funktion eines "Polizeifilters". Bei drei durchgeführten Versuchen lag die auf der Rohgasseite
gemessene PCDD/PCDF-Konzentration (TE) zwischen 0,41 ng/m3 und 1,22 ng/m3. Es wurde
eine PCDD/PCDF-TE-Minderung im Abgas von 35 bis 88 Prozent bestimmt.
Claims (8)
1. Verfahren zur Minderung gasförmiger halogenierter aromatischer Kohlenwasser
stoffe, insbesondere polychlorierter Dibenzodioxine (PCDD) und -furane (PCDF)
aus Abgasen, insbesondere Verbrennungsabgasen, dadurch gekennzeichnet, daß
man das Abgas mit einer Temperatur unter 250°C durch einen Reaktor leitet, der mit einer porösen Schüttung eines
mineralischen Feststoffkontaktes gefüllt ist und daß man dem Abgas bei Eintritt in
den Reaktor eine ausreichende Menge Ozon zusetzt.
2. Verfahren zur gleichzeitigen Minderung gasförmiger und partikelgebundener haloge
nierter aromatischer Kohlenwasserstoffe, insbesondere PCDD/PCDF, in Abgasen,
insbesondere Verbrennungsabgasen, dadurch gekennzeichnet, daß man das Abgas
mit einer Temperatur unter 250°C durch einen Wanderbettreaktor leitet, der mit einer
porösen Schüttung eines mineralischen Feststoffkontaktes gefüllt ist und daß man
dem Abgas bei Eintritt in den Reaktor eine ausreichende Menge Ozon zusetzt.
3. Verfahren nach Anspruch 2, gekennzeichnet dadurch, daß man den mit der porö
sen Schüttung gefüllten Wanderbettreaktor simultan zur Minderung der gasförmigen
halogenierten aromatischen Kohlenwasserstoffe und zur Abscheidung der partikel
förmigen Abgasbestandteile einsetzt.
4. Verfahren nach Anspruch 2 und 3, gekennzeichnet dadurch, daß man die infolge
der Partikelabscheidung eintretende Kontaminierung der Reaktor-Schüttschicht
elemente mit halogenierten aromatischen Kohlenwasserstoffen durch die erfin
dungsgemäße Durchführung des Verfahren gemäß Anspruch 2 gleichzeitig mit
mindert.
5. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, gekennzeichnet dadurch, daß man den Fest
stoffkontakt als Granulat oder tablettiert einsetzt.
6. Verfahren nach Anspruch 1, 3 und 4 oder 2, 3 und 4 gekennzeichnet dadurch, daß
man als Feststoffkontakt poröse mineralische Produkte mit Anteilen von Alkalisilika
ten, Alkalikarbonaten, Alkalihydroxiden oder Alkalioxiden einsetzt.
7. Verfahren nach Anspruch 1, 3 und 4 oder 2, 3 und 4 gekennzeichnet dadurch, daß
man als Feststoffkontakt gebrochenen Porenbeton oder granulierte Kraftwerksasche
einsetzt.
8. Verfahren nach Anspruch 1, 3 und 4 oder 2, 3 und 4, gekennzeichnet dadurch, daß
man den Reaktor ein- oder mehrstufig auslegt, was sich darin ausdrückt, daß man
das Ozon entweder bei Eintritt des Abgases in den Reaktor oder an mehreren
Stellen, die, bezogen auf die Abgasströmung hintereinander gelegen sind, dem
Abgas zusetzt.
Priority Applications (1)
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---|---|
DE (1) | DE19730462C2 (de) |
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1997
- 1997-07-16 DE DE1997130462 patent/DE19730462C2/de not_active Expired - Fee Related
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