DE19627289A1 - Segmentale Anordnung von Katalysatormonolithen - Google Patents

Segmentale Anordnung von Katalysatormonolithen

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Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung entsprechend dem Oberbegriff des An­ spruchs 1.
Die bei thermischen und katalytischen Verfahren der Abgasreinigung auftretenden chemischen Umwandlungen lassen sich in
  • - Oxidationsreaktionen
  • - Reduktionsreaktionen
  • - Zersetzungsreaktionen
unterteilen.
Unter dem Begriff der katalytischen Abgasreinigung werden diejenigen Verfahren verstanden, bei denen die verunreinigenden gas- und dampfförmigen Substanzen (Schadstoffe) durch chemische Reaktion an der Oberfläche eines festen Hilfsstoffs (Katalysator) in unschädliche Substanzen gewandelt werden.
Technische Katalysatoren bestehen deshalb in der Mehrzahl aus hochporösen Ma­ terialien, die eine große Oberfläche für die chemische Reaktion zur Verfügung stel­ len. Aufgrund der Tatsache, daß die Reaktionspartner (Schadstoffe und Oxidations- bzw. Reduktionsmittel) in einem anderen Aggregatzustand als der Katalysator vor­ liegen, finden neben der chemischen Reaktion physikalische Transportvorgänge statt.
Die Katalysatorwirkung ist auf die Existenz von Bereichen der Oberfläche des Fest­ stoffs zurückzuführen, deren elektronische und/oder geometrische Eigenschaften eine Chemisorption der Reaktionspartner (zum Beispiel Schadstoffe und Sauerstoff) ermöglichen [1].
Diese aktiven Zentren können sowohl auf der äußeren (geometrischen) Oberfläche als auch auf der inneren Oberfläche (Porosität) angeordnet sein.
Die Teilschritte heterogen katalysierter Reaktionen sind [5, 6]:
  • 1. Transport der Reaktionsteilnehmer durch die Gasströmung an die Grenzschicht.
  • 2. Diffusion der Reaktionspartner durch die Grenzschicht an die äußere Katalysator­ oberfläche.
  • 3. Diffusion der Reaktionspartner durch die Poren an die innere Katalysatorober­ fläche.
  • 4. Adsorption auf der Oberfläche des Katalysators.
  • 5. Chemische Reaktion.
  • 6. Desorption der Produkte von der Katalysatoroberfläche.
  • 7. Diffusion der Produkte durch die Poren an die äußere Oberfläche des Katalysa­ tors.
  • 8. Diffusion der Produkte durch die Grenzschicht.
  • 9. Transport der Produkte in der Gasströmung.
Durch Ladungsverschiebung bzw. Veränderung der Atomabstände in den chemi­ sorbierten Molekülen wird das für das Ablaufen der Reaktion erforderliche Energie­ niveau herabgesetzt. Die Reaktionsprodukte desorbieren von den aktiven Zentren und verlassen durch diffusiven und konvektiven Transport den Katalysator. Auf diese Weise stehen die aktiven Zentren zum Umsatz weiterer Moleküle zur Verfügung [1, 2].
Neben dem Stoffaustausch findet die Übertragung von Wärme zwischen Gasraum und Katalysator statt. Dadurch kann der Katalysator durch einen vorgewärmten Gasstrom auf die notwendige Betriebstemperatur vorgewärmt bzw. die durch die exotherme Oxidations-/Verbrennungsreaktion aufgewärmte Katalysatoroberfläche abgekühlt werden [2].
Die Geschwindigkeit heterogen katalysierter Reaktionen wird somit makroskopisch von den Bedingungen des Stoff- und Wärmetransportes zwischen Gasraum und Katalysator (Srömungsgeschwindigkeit, Konzentration, Geometrie, Temperatur) be­ einflußt [3, 4]. Mikroskopisch bestimmen Anzahl, Anordnung und Zugänglichkeit der aktiven Zentren den Umsatz an Reaktionspartnern (Porenradienverteilung, Dispersi­ onsgrad).
Zum Beispiel werden bei der katalytischen Nachbehandlung von Abgasen aus sta­ tionären und instationären Verbrennungsmotoren bei Motoren nach dem Otto-Prinzip Dreiwegekatalysatoren und bei Motoren nach dem Diesel-Prinzip Oxidationskata­ lysatoren eingesetzt. Diese Katalysatoren bestehen aus einem mit Kanälen durch­ zogenen Keramik- oder Metallträger, auf dem der Wash-Coat und die katalytisch aktive Beschichtung aufgebracht sind. Bisher eingesetzte Katalysatoren werden ein-, selten zweiteilig ausgeführt.
Nachteilig dabei ist, daß durch die ein- oder zweiteilige Ausführung des Katalysators die Katalysatorblöcke eine relativ große Wärmekapazität bei guter Wärmeleitfähigkeit besitzen, was eine nur langsame Aufheizung ("Anspringen") auf die für die chemischen Reaktionen erforderliche Temperatur zur Folge hat. Während der Auf­ heizzeit findet keine oder nur unzureichende Schadstoffkonvertierung statt. Die bis­ herigen Katalysatorblöcke sind zu groß, um rasch Betriebstemperatur zu erreichen [7].
Dem katalytischen Abbau der Schadstoffe an der Katalysatoroberfläche sind der Transport zur und die Adsorption der Schadstoffe an der Katalysatoroberfläche und die Desorption und der Transport der Produkte von der Oberfläche überlagert. Es ist bekannt [8], daß die Schadstoffkonvertierung am Katalysator überwiegend während des thermodynamischen Einlaufs der Strömung in den ersten Millimetern stattfindet. Danach erfolgt kaum weiterer Schadstoffumsatz in den Kanälen. Auf den ersten Milli­ metern des Katalysators herrschen turbulente Strömungszustände, die den Stoff- und Wärmetransport fördern. Beim weiteren Durchströmen der Kanäle bildet sich infolge der Wandreibung ein laminares Strömungsprofil aus. Ein Transport der Schadstoffe aus dem Kern der Strömung an die katalytisch aktive Kanalwandober­ fläche findet aufgrund der thermodynamischen Bedingungen nur eingeschränkt statt (Ausbildung einer laminaren Strömung, Reynolds-Zahl kleiner 100). Es kommt zur Ausbildung eines Konzentrationsprofiles über dem Kanalquerschnitt. Das Konzen­ trationsprofil ist dadurch gekennzeichnet, daß die Konzentration der Schadstoffe von der Kanalmitte in Richtung Kanalwand abnimmt. Schadstoffmoleküle, die sich nicht in unmittelbarer Nähe der Katalysatoroberfläche befinden, werden nicht mehr abge­ baut.
Darüber hinaus variiert die mittlere Schadstoffkonzentration in den einzelnen Kanä­ len. Ursache dafür sind die ungleichmäßige Beaufschlagung der Kanäle mit Abgas, die Deaktivierung durch Alterung und die unterschiedlichen Kanaltemperaturen. Er­ folgte ein Konzentrationsausgleich zwischen den Kanälen, könnte das ungereingte Abgas aus unwirksamen Kanälen in katalytisch aktiven Kanälen behandelt werden.
Aufgabe der Erfindung ist es, einen Katalysator mit erhöhtem Stofftransport der Schadstoffe zur katalytisch aktiven Schicht, ein schnelleres Anspringen des Kataly­ sators und eine Konzentrations- und Temperaturvergleichmäßigung zwischen den Kanälen zu erreichen.
Diese Aufgabe wird durch einen Katalysator mit den Merkmalen des Anspruchs 1 gelöst.
Die Vorteile des segmental angeordneten Katalysators sind:
  • - schnelleres Anspringen
    Durch die mehrteilige Gliederung des Katalysators resultieren kleine Kata­ lysatorblöcke mit geringer Wärmekapazität. Der erste vom heißen Motor­ abgas durchströmte Katalysatorblock wird auch zuerst erwärmt und erreicht viel schneller die für die chemischen Reaktionen erforderliche Temperatur.
  • - Vergleichmäßigung des Konzentrations- und Temperaturprofiles über dem Katalysatorquerschnitt
    In den sich zwischen den Katalysatorblöcken befindlichen Zonen, in denen auch Einbauten angeordnet sein können, erfolgt eine Konzentrations- und Temperaturvergleichmäßigung über dem Strömungsquerschnitt. Durch die Konzentrationsvergleichmäßigung in der Zwischenzone können Schad­ stoffmoleküle, die in inaktiven Kanälen nicht abgebaut wurden, in nachfol­ genden abgebaut werden.
  • - Einlaufströmungen mit optimalem Schadstofftransport zur katalytisch akti­ ven Schicht
    Durch das Anströmen des nächstfolgenden Katalysatorblocks entstehen in diesem während des thermodynamischen Einlaufs der Strömung Bedin­ gungen, die den Transport der Schadstoffmoleküle an die Katalysatorober­ fläche aus dem Kern der Strömung fördern.
  • - Kombination verschiedener Träger und Beschichtungen
    Die Kombination verschiedener Katalysatorträger bringt Vorteile bezüglich thermischer Stabilität und Druckverlust.
    Die Beschichtung der einzelnen Katalysatorblöcke hängt von der Abgaszu­ sammensetzung ab. Die kostengünstigste und einfachste Möglichkeit ist es, auf den Katalysatorträgern jeweils die gleiche Beschichtung aufzubringen. In Abhängigkeit von der Rohgaszusammensetzung und von den Erfor­ dernissen an das Reingas ist es sinnvoll, auf den verschiedenen Katalysatorelementen unterschiedliche Beschichtungen aufzubringen.
  • - Vergrößerung der Anströmfläche
    Ein Vorteil der Aufteilung des Katalysators in mehrere aufeinanderfolgende Blöcke ist die Erhöhung der gesamten Anströmfläche, die sich aus den Anströmflächen der einzelnen Blöcke zusammensetzt. Gegenüber einem einteiligen Katalysator mit identischem Durchmesser hat ein vierteiliger Katalysator die vierfache Anströmfläche.
  • - Reduzierung des Durchmessers des Katalysatorblocks
    Bei Beibehaltung der Anströmfläche ist es im Gegenzug möglich, den Durchmesser eines vierteiligen Katalysators auf die Hälfte des Durchmes­ sers eines einteiligen zu reduzieren. Die Verringerung der Einbauabmes­ sungen ist vorteilhaft z. B. bei der Anordnung des Katalysators im Abgas­ strang von Fahrzeugen.
  • - Vergrößerung des Zelldurchmessers (Reduzierung des Druckverlustes)
    Die Vergrößerung der Anströmfläche und die erhöhte Wirksamkeit der mehrteiligen Bauweise läßt es zu, den Zelldurchmesser zu vergrößern und damit den Druckverlust zu verringern.
  • - Geringer Aktivitätsverlust durch Katalysatorvergiftung
    Die thermische und/oder die chemische Alterung erfaßt nur einen Teil des Katalysators und zwar den Katalysatorblock, der zuerst vom heißen Abgas durchströmt wird. Die chemische und thermische Deaktivierung nimmt nach hinten und zur Seite hin kontinuierlich ab [9]. Bei einteiligen Katalysatoren sind die Bereiche, in denen die Konvertierung stattfindet, sehr anfällig für Deaktivierung. Bei mehrteiligen Katalysatoren erfaßt die Deaktivierung nur den ersten Katalysatorblock und hat deshalb nur geringen Einfluß.
Den Vorteilen steht ein insgesamt höherer Druckverlust gegenüber, der durch Ver­ größerung des Zelldurchmessers teilweise ausgeglichen werden kann.
Beispiel 1
Fig. 1 zeigt einen axialen Schnitt durch einen mehrteiligen Abgaskatalysator, wie er zur Abgasnachbehandlung an einem Verbrennungsmotor eingesetzt werden könnte. Der Abgaskatalysator ist aus vier keramischen Katalysatorblöcken (1-4), die seriell angeordnet sind, zusammengesetzt. Die Länge IKat der Katalysatorblöcke beträgt 2 cm, die der Zwischenzonen IZone 2 cm bei einem Durchmesser D von 10 cm. Die Zelldichte ist 400 cpsi (cells per square inch, 1 sq.in. ca. 6,54 cm²). Beschichtet ist der Katalysatorträger mit Platin und Rhodium im Verhältnis 5 : 1 mit einer Beladung von 50 g/ft³. Ergänzt wird die Edelmetallbeschichtung durch Promotoren wie Ceroxid. Der Katalysator entspricht einem von der Firma Engelhard Technologie vertriebenen Katalysator, wie er in Kleinwagen eingesetzt wird.
Die Katalysatorblöcke sind in einem Metallgehäuse eingebettet. Zwischen Metallge­ häuse und Katalysator befindet sich eine Dämmschicht, die die keramischen Träger schützt.
Beispiel 2
Ein segmental angeordneter Katalysator entsprechend Beispiel 1 kann auch aus verschiedenen Trägern mit verschiedenen Beschichtungen zusammengesetzt wer­ den. Bei dem in Fig. 1 dargestellten Katalysator werden die beiden ersten kerami­ schen Katalysatorträger (1, 2) durch zwei metallische ersetzt, was vorteilhaft für die thermische Stabilität ist. Beschichtet sind die beiden metallischen Träger mit Palla­ dium und Rhodium, Massenverhältnis 5 : 1, Beladung 50 g/ft³. Die beiden kerami­ schen Träger haben eine Trimetallbeschichtung aus Platin, Palladium und Rhodium, Massenverhältnis 1 : 14 : 1, Beladung 105 g/ft³.
Beispiel 3
Eine sinnvolle Verbesserung des Beispiels 1 ist eine modulare Bauweise (Fig. 2), bei der der einzelne Katalysatorblock, die Zwischenzone oder die Funktionsgruppe, bestehend aus Katalysatorblock und Zwischenzone, in jeweils einem eigenen Ge­ häuse eingebettet sind. Aus einzelnen Modulen wird dann der mehrteilige Katalysa­ tor zusammengesetzt und über Flanschverbindungen miteinander verbunden.
Die Kombination unterschiedlicher Monolithen und Beschichtungen ist durch die Mo­ dulbauweise sehr einfach möglich.
Beispiel 4
Bei der segmentalen Anordnung der Katalysatormonolithen kann die Turbulenz in den Zwischenzonen durch verschiedene Konstruktionselemente erhöht werden. Fig. 3 zeigt prinzipielle Möglichkeiten der Anordnung. Es sind dies z. B. Turbulenz­ gitter, Querschnittseinschnürung und -aufweitung, verschiedene Einbauten, Er­ höhung der Rauhigkeit und auch statische Mischer. Der Durchmesser von Zwischenzone und Katalysatorblock kann dabei variieren.
Literatur
[1] Schlosser, E. G.: Heterogene Katalyse. Verlag Chemie, Weinheim, 1972, zitiert in [5]
[2] Butt, J. B.: Reaction Kinetics and Reactor Design. Prentice-Hall Inc. Engelwood Cliffs, New Jersey, 1980, zitiert in [5]
[3] Wicke, E: Grundlagen der katalytischen Nachverbrennung. Chemie Ing. Tech­ nik 37 (1965), S. 892-904, zitiert in [5]
[4] Kanzler, W.; Schedler, Thalhammer, H.: Theoretische und experimentelle Un­ tersuchungen bei katalytischen Nachverbrennungsanlagen. Chemie-Ing.- Technik 59 (1987), S. 582-585, zitiert in [5]
[5] Schmidt, T: Grundlagen der katalytischen Abgasreinigung. Technische Mittei­ lungen 82 (1989) 5
[6] Thomas, W. J.: The catalytic monolith. Chemistry and Industry, 9 (1987) 5
[7] Faltermeier, G.; Pfalzgraf, B.; Brück, R.; Kruse, C.; Maus, W.; Donnerstag, A: Katalysatorkonzepte für zukünftige Abgasgesetzgebungen am Beispiel eines 1,8 l 5V-Motors, in: Lenz, H. P. [Hrsg.]: 17. Internationales Wiener Motoren­ symposium 25.-26. April 1996, Band 1, 1. Tag, Fortschr.-Ber. VDI Reihe 12 Nr. 267, Düsseldorf, VDI-Verlag, 1996
[8] Donnerstag, A; Degen, A.; Held, W.; Korbel, K.: Erfüllen der ULEV-Norm durch elektrisch beheizten Katalysator, in: Lenz, H. P. [Hrsg.]: 16. Internationales Wiener Motorensymposium 4.-5. Mai 1995, Band 2, 2. Tag, Fortschr.-Ber. VDI Reihe 12 Nr. 239, Düsseldorf, VDI-Verlag, 1995
[9] Smedler, G.; Jobson, E; Lundgren, S.; Romare, A.; Wirmark, G.; Högberg, E.; Weber, K.H.: Spatially Resolved Effects of Cesactivation on Field-Aged Auto­ motive Catalysts. Konferenz Einzelbericht: Society of Automotive Engineers (1991), Seite 11-25, SAE-No. 910173

Claims (19)

1. Vorrichtung zum Reinigen von Gasen, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorrichtung mehrere Katalysatorträgerele­ mente aufweist, die seriell mit dazwischenliegenden Zwischenzonen oder paral­ lel angeordnet sind.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie mindestens drei Katalysatorträgerelemente aufweist.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Länge IKat der einzelnen Katalysatorblöcke zwischen liegt, wobei w die mittlere Strömungsgeschwindigkeit im Kanalquerschnitt, dKanal der hydrodynamische Durchmesser des Kanals, ρ die Dichte des Gasgemi­ sches und η die dynamische Viskosität des Gasgemisches sind.
4. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Länge der einzelnen Katalysatorblöcke zwischen 0,2 cm und 10 cm liegt.
5. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatorträgerelemente räumlich durch Zwischenzonen getrennt sind, deren Länge IZone zwischen 0,01 dZone IZone 60 dZone (2)liegt, wobei dZone der hydrodynamische Durchmesser der Zwischenzone ist.
6. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatorträgerelemente räumlich durch Zwischenzonen getrennt sind, deren Länge zwischen 0,2 cm und 10 cm liegt.
7. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatorträgerelemente aus keramischen und/oder metallischen Monolithen bestehen.
8. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Katalysatorträgermonolithe gleiche oder un­ terschiedliche Beschichtung aufweisen.
9. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die räumliche Trennung zwischen den Katalysa­ torträgerelemente durch Einbauten erreicht wird.
10. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das über die Vorrichtung geleitete Gas bei der Verbrennung fossiler oder regenerativer Energieträger entsteht.
11. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das über die Vorrichtung geleitete Gas das Abgas eines Verbrennungsmotors ist.
12. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Durchmesser der Zwischenzone größer als die der Einzelmonolithe ist (Fig. 3.e).
13. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Durchmesser der Zwischenzone kleiner als die der Einzelmonolithe ist (Fig. 3.d).
14. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß in den Zwischenzonen konstruktive Elemente an­ geordnet sind (Fig. 3.a, b, c, d).
15. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das konstruktive Element in der Zwischenzone ein Turbulenzgitter oder -sieb mit einer Maschenweite, die zwischen dem Ein- und 100fachen des hydrodynamischen Kanaldurchmessers (Zelldurchmessers) des Katalysatorträgers liegt und einer Wandstärke, die zwischen dem Ein- und Zehnfachen der Wandstärke des Katalysatorträgers liegt, ist.
16. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Durchmesser der Einzelmonolithe variiert (Fig. 4).
17. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Durchmesser der einzelnen Zwischenzonen variiert (Fig. 3.e).
18. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die einzelnen Elemente unterschiedliche Zelldich­ ten aufweisen.
19. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Länge der einzelnen Zwischenzonen variiert.
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