DE1960150A1 - Process for the manufacture of products from silicon nitride - Google Patents

Description

PATENTANWALT 1QRf)ISO 4 DÖSSELDORF-BENRATH 28 . 11. 1969PATENT Attorney 1QRf) ISO 4 DÖSSELDORF-BENRATH 28. 11th 1969

DIPL-ING. ULRICH PLÖGER ' ^ ^ U >J BENRATHER SCHLOSSALLEE 89DIPL-ING. ULRICH PLÖGER '^ ^ U> J BENRATHER SCHLOSSALLEE 89

TELEFON 713234 Pl/BuTELEPHONE 713234 pl / bu

REG. NR.REG. NO.

JOSEPH LUCAS (INDUSTRIES) LIMITED, Great King Street, Birmingham 19 / GroßbritannienJOSEPH LUCAS (INDUSTRIES) LIMITED, Great King Street, Birmingham 19 / Great Britain

Verfahren zum Herstellen von Erzeugnissen aus SiliciumnitridProcess for the manufacture of products from silicon nitride

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Herstellen von Erzeugnissen aus Siliciumnitrid, wobei Siliciumnitridpulver bei erhöhter Temperatur zur Bildung des Erzeugnisses % gepreßt und die Pressung bis zur vollständigen Verdichtung des Erzeugnisses fortgesetzt wird. Die Bezeichnung "vollständige Verdichtung" ist auf diesem Sachgebiet bekannt und bezieht sich auf den Zustand, in dem das Erzeugnis hinreichend gepreßt wurde, um seine höchstmögliche Dichte zu erreichen, so daß die Anwendung weiteren Druckes nicht zur Veränderung der Abmessungen des Erzeugnisses führt. Die Gesamtmenge des zur Verwendung gelangenden Siliciumnitridpulvers ist dabei selbstverständlich unter dem Gesichtspunkt berechnet, daß sich die Abmessungen während des Preßvorganges ändern. ·The invention relates to a method for manufacturing of products made of silicon nitride, wherein silicon nitride powder at elevated temperature to form the product% pressed and the pressing is continued until complete densification of the product. The term "full densification" is well known in the art and refers to the condition in which the product has been compressed sufficiently to achieve its highest possible density so that the application of further pressure does not change the dimensions of the product. The total amount of silicon nitride powder used is of course calculated from the point of view of the fact that the dimensions change during the pressing process. ·

Die Erfindung geht von der Feststellung aus, daß bei der Her- λ Stellung von Erzeugnissen aus Siliciumnitrid nach der bezeichneten Weise eine beträchtliche Festigkeitssteigerung eintritt ,wenn das Erzeugnis nach der vollständigen Verdichtung bei einer erhöhten Temperatur gehalten wird. Die Erklärung für diese Zunahme der Festigkeit dürfte darin zu sehen sein, daß ein Erzeugnis, wenn es vollständig verdicht ist, Siliciumnitrid überwiegend in seinerß -Phase aufweist, jedoch noch einen Anteil an Siliciumnitrid in seiner«:-Phase besitzt. Die kontinuierliehe Erhitzung, die unter der Anwendung eines Preßdruckes oder auch ohne dieselbe erfolgt, führt zur Umwandlung des in der verbleibenden Materials in seine ö-PHase; dieser Wech- ;The invention is based on the finding that, in the manufacturing of products made of silicon nitride λ position by the designated way a considerable increase in strength occurs when the product is maintained after the complete densification at an elevated temperature. The explanation for this increase in strength can be seen in the fact that a product, when it is completely compacted, has silicon nitride predominantly in its β phase, but still has a proportion of silicon nitride in its α phase. The continuous heating, which takes place with the application of a pressing pressure or without the same, leads to the conversion of the remaining material into its δ-phase; this exchange;

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sei trägt eindeutig zur Zunahme der Festigkeit bei. Dabei muß die Temperatur jedoch hinreichend.hoch sein, um daß in der «--Phase befindliche Material in seine β-Phase zu überführen, wobei zur Erzielung der bestmöglichen Ergebnisse die Erhitzung solange fortgesetzt wird, bis das gesamte, in der χ,-Phase befindliche Material in seine /3 -Phase überführt wurde. Man kann indes auch bereits erhebliche Vorteile dadurch erzielen, daß nur ein Teil des in der°L-Phase verbliebenen Materials in seine/S-PHase überführt wird. sei clearly contributes to the increase in strength. The temperature must, however, be high enough to convert the material in the phase into its β phase, with the heating being continued until the entire material is in the χ phase in order to achieve the best possible results material in its / 3 phase was transferred. However, considerable advantages can already be achieved in that only part of the material remaining in the ° L phase is converted into its / S phase.

Es konnte festgestellt werden, daß in üblicher Weise in der Hitze gepreßte KeramikerZeugnisse, die bis zu ihrer vollständigen Verdichtung gepreßt wurden, eine MikroStruktur aufweisen, die stellenweise Hohlräume besitzt und/oder Körner von einer Korngröße besitzt, die gegenüber der der umgebenden Körner groß ist. Indes wurde beobachtet, daß nach der erfindungsgemäßen Wärmebehandlung derartige Bereiche in ihrer Ausdehnung verringert werden, was gleichfalls als erheblicher Beitrag für die Festigkeitsverbesserung der in heißem Zustand gepreßten Teile zu werten ist.It was found that in the usual way in the heat-pressed ceramics products, which up to their complete Compaction were pressed, have a microstructure, which has voids in places and / or grains has a grain size larger than that of the surrounding grains. However, it has been observed that according to the invention Heat treatment of such areas can be reduced in size, which is also considered to be more significant Contribution to the strength improvement of the hot pressed parts is to be assessed.

Die zusätzliche Erhitzung kann in der Form ausgeführt werden, in der das Siliciumnitrid kompaktiert und gesintert wurde. In einem derartigen Falle besteht die Erfindung bei dem einleitend beschriebenen Verfahren darin, daß das vollständig verdichtete Erzeugnis in der Form wenigstens für eine Dauer von 10 Minuten bei einer Temperatur belassen wird, die zur Umwandlung derod-Phase des Siliciumnitrids in seine β-Phase ausreicht.The additional heating can be carried out in the form in which the silicon nitride has been compacted and sintered. In such a case, the invention in the method described in the introduction consists in that the completely compacted product is left in the mold for at least 10 minutes at a temperature which is sufficient to convert the od phase of the silicon nitride into its β phase.

Obgleich die zusätzliche Erhitzung in der gleichen Form ausgeführt werden kann, kann man das Erzeugnis auch aus der Form herausnehmen und mit getrennter Beheizung erhitzenν In diesem Falle ist erfindungsgemäß vorgesehen, daß das vollständig verdichtete 'Erzeugnis aus seiner Form entnommen und bei getrennter Beheizung auf eine Temperatur erhitzt wird,Although the additional heating is carried out in the same form can be, the product can also be removed from the mold and heated with separate heatingν In In this case, the invention provides that the complete compacted product is removed from its mold and heated to a temperature with separate heating,

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die zur Umwandlung der <*- -Phase des Siliciumnitrids in seine β-Phase ausreicht.which is sufficient to convert the <* - phase of silicon nitride into its β phase.

In beiden Fällen werden verbesserte Ergebnisse mit zunehmender Zeit erzielt, doch in der bevorzugten Ausführungsform wird die Zeit so gewählt, daß sie zur Umwandlung des gesamten in der ϋί -Phase befindlichen Materials in seine/3-Phase ausreicht. In either case, improved results are obtained with increasing time, but in the preferred embodiment the time is chosen to be sufficient to convert all of the ϋί -phase material to its / 3-phase.

In einem speziellen Ausführungsbeispiel wurde Siliciumnitridpulver verwendet, das etwa 1 Gewichtsprozent Mangnesiumoxyd enthielt und aus etwa 95 % Siliciumnitrid in d.-Phase und etwa 5 % Siliciumnitrid in ß-Phase bestand. Die Pressung erfolgte bei 1700° Celsius zwischen Graphitformen, bis das Erzeugnis vollständig verdichtet war. Alsdann wurde das Erzeugnis zwischen den Formen bei gleicher Temperatur für eine Zeit von 10 Minuten unter Druck belassen. Dadurch wurde ein Er-In a special embodiment, silicon nitride powder was used, which contained about 1 percent by weight of manganese oxide and comprised about 95% silicon nitride in d. Phase and about 5% silicon nitride in ß-phase. The pressing took place at 1700 ° Celsius between graphite molds until the product was completely compacted. The product was then left under pressure between the molds at the same temperature for a period of 10 minutes. This became an

2 Zeugnis geschaffen, dessen Bruchmodul 61,9 kg/mm betrug. Weitere Erzeugnisse wurden in der gleichen Weise hergestellt, doch schließlich nach vollständiger Verdichtung für eine Dauer von 25 bzw. 50 Minuten in der Form belassen. Diese Erzeugnisse2 certificate was created with a modulus of rupture of 61.9 kg / mm. Other products were made in the same way, but eventually after full compaction for a period of time leave in the mold for 25 or 50 minutes. These products

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zeigten Werte des Bruchmoduls von 7M-,5 kg/mm bzw. 99,1 kg/mm ,showed values of the modulus of rupture of 7M, 5 kg / mm and 99.1 kg / mm,

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Claims (4)

PatentansprücheClaims Verfahren zum Herstellen von Erzeugnissen aus Siliciumnitrid, wobei Siliciumpulver bei erhöhter Temperatur zur Bildung des Erzeugnisses gepreßt und die Preaung bis zur vollständigen Verdichtung des Erzeugnisses fortgesetzt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das vollständig verdichtete Erzeugnis in der Form wenigstens für eine Dauer von 10 Minuten bei einer Temperatur belassen wird, die zur Umwandlung der<£ -Phase des Silicumnitrids in seine β -Phase ausreicht.Process for the manufacture of products from silicon nitride, wherein silicon powder is pressed at elevated temperature to form the product and the preaction is continued until the product is completely compacted, characterized in that the completely compacted product is in the mold for at least 10 minutes at a Temperature is left which is sufficient to convert the <£ phase of the silicon nitride into its β phase. 2. Verfahren zum Herstellen von Erzeugnissen aus Siliciumnitrid, wobei Siliciumpulver bei erhöhter Temperatur zur Bildung des Erzeugnisses gepreßt und die Preßung bis zur vollständigen Verdichtung des Erzeugnisses fortgesetzt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das vollständig verdichtete Erzeugnis aus seiner Form entnommen und bei einer getrennten Beheizung auf eine Temperatur erhitzt wird, die zur Umwandlung der<L-Phase des Siliciumnitrids in seine fi-Phase ausreicht.2. A method for producing products from silicon nitride, wherein silicon powder is pressed at elevated temperature to form the product and the pressing is continued until the product is completely compressed, characterized in that the completely compressed product is removed from its mold and heated separately a temperature is heated which is sufficient to convert the <L phase of the silicon nitride into its fi phase. 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß eine zusätzliche Erhitzung für eine Zeit ausgeführt wird, die für die Umwandlung der gesamten^C-Phase des Siliciumnitrids in seineβ-Phase ausreicht.3. The method according to claims 1 or 2, characterized in that additional heating is carried out for a time which is sufficient for the conversion of the entire ^ C phase of the silicon nitride into its β phase. 4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das vollständig verdichtete Erzeugnis während der zusätzlichen Erhitzung komprimiert wird.4. The method according to claims 1 to 3, characterized in that the fully compressed product is compressed during the additional heating. 009827/1721009827/1721