DE1902994C3 - Brennelement fuer gasgekuehlte Hochtemperatur-Leistungsreaktoren und Verfahren zu seiner Herstellung - Google Patents

Description

, nem SiC beschichtel. Die Brennstoflkörper sind mit firaphitblock ein Preßkörper ist, der aus einer naheeiner brennstofffreien Oberflächenschicht aus SiIi- zu isotropen, die beschichteten Teilchen enthaltenziumkarbid versehen, um eine mechanische Bearbei- den, einheitlichen Kohlenstoffmatrix hoher Kristallrung der Oberfläche zu ermöglichen und daneben iniiät besteht, und daß die beschichteten Teilchen die Spaltproduktrückschaltung zu verbessern.. Das 5 in dieser Matrix entweder homogen verteilt oder in Brennelement wird durch einen SiC-Hohlzyünder ge- bestimmten, parallel zu den Kühlkanälen verlaufenbildet, in dem die Brennstoffkörper an SiC-Halte- den Zonen konzentriert mitverpreßt sind. Ein solplatten befestigt sind. chcs Blockbrennelement mit in weiten Grenzen

Aus der französischen Patentschrift 1330 085 sind variierbarer Größe mit beliebiger Brennstoffanord*- gepeßte Brennstoffkörper oder Brennelemente be- ίο nung kann durch direktes Verpressen der bcschichkannt, die eine brennstofffreie Schale besitzen und teten Teilchen mit geeignetem Preßpulver und anaus einer Kohlenstoff- oder Graphitmatrix bestehen, schließender Wärmebehandlung des Preßlings herin die im Kern des Körpers der Brennstoff disper- gestellt werden. Kühlkanäle, Abstandshalter, Begiert ist, zum Beispiel in Form von beschichteten schickungskanal für Lademaschine und ähnliches Brennstoffteilchen. Die Brennstoffkörper sind vor- 15 können nach Wunsch mitgepreßt werden, zugsweise kugelförmig, können aber auch andere Der Hauptbestandteil des Preßpulvers ist Natur-Formen haben. Fin Nachteil dieser Brennstoffkörper graphitpulver, welchem graphitiertes Petrolkoksist es, daß sie beschränkt sind auf kleine Formate, pulver und eine kleine Menge von Phenolharzbinder da keine Kühlkanäle mit eingepreßt werden. Zum zugesetzt werden. Gegebenenfalls kann der Petrol-Aufbau eines Reaktors aus blockförmigen Elemen- 20 koks durch gemahlenes Elektrographitpulver oder ten könnten solche· Körper nur als Brennstoffein- graphitierten Ruß ersetzt werden, sätze in die Graphitblockbohrungen eingefüllt wer- Durch Vermischen der beiden Graphitkomponenden. ten, Lösen des Binderharzes in Methanol und an-

Die Nachteile aller bisher bekannten blockförmi- schließendes Kneten, Trocknen und Mahlen dieser

gen Brennelemente sind: 35 Ausgangsstoffe, wird das Preßpulver hergestellt.

1. Hoher Graphitverlust durch Bearbeitung ^Der Naturgraphit ist ein feingemahlenem nuklear Die Anfertigung von Prismen mit Bohrungen ^{reines PuIver mit extrem hoher} Kristallimtät und oder ringförmigen Spalten ist mit beträchtlichen größtmöglichem Graphitierungsgrad. Er verleiht dem Bearbeitungskosten und hohem Graphitverlust Formkörper gute thermische Leitfähigkeit und fuhrt (bis /u 50%) verbunden. ³° zugleich zu einer nur geringen strahlungsinduziorten

2. Schlechte Ausnutzung des Brennelementvolu- Dimensionsänderung.

mens, wovon etwa 5<V„ auf den Blockeraphit ^Der graphitierte Petrolkoks wird zugesetzt, um

und weitere 25 V₀ auf die Kühlkanäle entfallen. ^einen Preßkörper mit ausreichender Permeabilität zu

Den Brennstoffteilchen stehen damit nur etwa schaffen, damit bei der nachfolgenden Warmebe-

25 »/0 des Gesamtvolumens zur Verfügung ³⁵ haltung keine Rißbildung auftritt. Zugleich kann

3. Schlechter thermischer Kontakt von Brenn- ^bei richtiger Wahl von Petrolkokskörnung und Stoffteilchen zum Blockgraphit bei Brennele- -menge das Bestrahlungsverhalten der Graphitmatrix menten mit losen und gebundenen beschichte- ^dem Verhalten des Pyrokohlenstoffs angepaßt werten Teilchen. Demzufolge ist die Wärmeleit- ^den· ^{Der Binder}' vorzugsweise Phenoiforrnaldehydfähigkeit in den mit Brennstoffteilchen gefüllten ^{4P harz mit einem} möglichst hohen Molekulargewicht, Bohrungen gegenüber dem Blockgraphit um den ^sor& ^{für die} mechanische Festigkeit der Blocke. Faktor 6 bis 10 geringer. Man behilft sich durch _A ^Da beim Pressen ein relativ hoher Druck angeweneine hohe Zahl der Bohrungen mit kleinem det wird, besteht die Gefahr die Pyrokohlenstoff-Durchmesser (φ etwa 12 mm, Zahl der Boh- schichten zu zerdrücken. Um dieses zu verhindern, rungen 200/Block) ^{45 wer}den die beschichteten Teilchen vor dem Pressen

3. Bei lose eingefüllten Brennstoffteilchen besteht ^mit «Jner ⁿ„^{ur etwa 50 bis}, ¹^⁰ " ^dicke" Schicht aus

die Gefahr, daß diese im Falle eines Block- Graphitpreßpu ver - nach Art emes Drageeverfah-

bruches in den Kühlkreislauf gelangen und dort ^ren^ ""„„^u1"·. „ . ... ..„· _{t v}

am Wärmeaustauscher oder in der Gasturbine _X1 °f.^s _u ^Preßv*^rfa^^re" ^mu.^ß f^ne g^lei?hmaßig starke

Schäden anrichten ⁵° Verdichtung des Preßgemisches in axialer und radia-

5, Durch Einbringen'von besonderen Brennstoff- I^er Richtung gewährleisten. Hierfür ist ein quasikörpern erhält man drei verschiedene Kohlen- ^statisches Pressen in Gummiform am besten gestoffarten nebeneinander: Elektrographit als ^eig"fi·

Formkörper, Pyrokohlenstoff als Beschichtungs- ^Die O»mmiform mit prismatischem Hohlraum ist

material und Kohlenstoffmatrix als Binder für ^{5S oben} ™^{d u}"^ten ""* ^em?^m. GummicecKei aDgescnios-

die Brennstoffteiichen. Die drei Kohlenstoff- sen Der obere Deckel ist mit Lochern versehen,

arten verhalten sich bei der Bestrahlung unein- ^{durch welch}f ^e,™⁵..,⁰™^{1 oder Me}t^{a11 z}"^m

heitlich, was zu Schwierigkeiten bei der Aus- E.npre3sen der Kuh kanale eingesetzt werden. Die

legung eines derartigen Elementes führt. _£ ^Stabe verlaufen parallel zur Langsachse des Prismas

6. Schlechtes Besirahlungsverhälten von Brenn- ^{6o und munde}" ,^m entsprechenden Vertiefungen des elementen, die aus mehreren SiC-Materialsorten unteren Deckels ein.

aufgebaut sind, und von Pyrolytkohlenstoff- Das homogene Element laßt sich durch Pressen m

schichten auf Brennsioffpartikeln, die in eine ^zw" Schritten herstellen:

SiC-Matrix eingebettet sind. _e *^e™ ersten Schritt werden die umhüllten be-

6s schichteten Teilchen und das PreßpuJver in die

Gemäß der Erfindung lassen sich alle oben be- Gummiform überführt und darin durchmischt. Nach

schriebenen Nachteile der bisher bekannten block- Aufsetzen des oberen Deckels werden in das lockere

förmigen Brennelemente dadurch vermeiden, daß der Preßgemisch die Stäbe eingefahren, die Form wird

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verschlossen, dem Vakuum ausgaseizt und in Flüssigkeit bei einem Druck von etwa 0,1 t/cm^a isostatisch vorgepreßt. Nach Entfernung der Stäbe erhält man ein hantierfestes Prisma mit eingepreßten Kühlkanälen.

Beim zweiten Schritt wird der gesamte Preßling einschließlich der Kühlkmäle mit einer brennstofffreien Außenschicht versehen und zur gewünschten Enddichte fertiggepreßt. Hierfür werden in die Kühlkanäle etwas dünnere Stäbe als vorher eingesetzt und der Zwischenraum wird mit Preßpulver ausgefüllt. Anschließend wird die Oberfläche des Prismas mit dem gleichen Pulver umgeben, die in der Gummiform enthaltene Luft evakuiert und die Form bei hohem Druck (etwa 2 bis 3 t/cm²) fertiggepreßt.

Nach dem Pressen erhält man ein Blockelement mit homogenen verteilten Brennstoffteilchen, umgeben von einer brennstofffreien Schicht gleichmäßiger Dicke.

Ähnlich dem homogenen Brennelement läßt sich ein Element mit heterogener B"ennstoffanordnung herstellen. Dazu wird im ersten Schritt ein Prisma aus reinem Graphitpreßpulver mit Kanälen vorgepreßt. Anschließend wird ein Teil der Kanäle mit umhüllten beschichteten Teilchen unter Zusatz einer kleinen Menge von Preßpulver ausgefüllt. Die restlichen Kanäle bleiben für die Kühlung erhalten. Auf eine Ummantelung kann beim Fertigpressen verzichtet werden. In den Brennstoffzonen lassen sich mit geeigneten Brennstofiteilchen Schwermetalldichten bis zu 1,5 g/cm³ erzielen, ohne die Schichten der Brennstoffteilchen beim Pressen zu beschädigen.

Zum Verkoken des Binderharzes werden die Preßlinge im Inertgasstrom langsam auf 800° C erhitzt und anschließend in Vakuum bei etwa 2000° C ausgeglüht. Die abschließende Wärmebehandlung ist wegen der beginnenden SchwermctalldifTusi >n durch den Pyrokohlenstoff auf Temperaluren von weniger als 2400" C begrenzt und hängt von den Eigenschaften der Partikelschicht ab. Gegebenenfalls kann dieser Glühvorgang mit einer Halogenreinigung verbunden werden.

Da die Außenschicht der Brennelemente keine beschichteten Teilchen enthält, ist eine mechanische Nachbearbeitung der Kühlkanäle und der Oberfläche des Prismas möglich.

Bei abschließender Glühung wird die Graphitmatrix veredelt, indem sie gereinigt und von Wasserstoff befreit wird. Außerdem wird der ßinderkoks unter katalytischer Wirkung von Naturgraphit ai's einer ungeordneten in eine höher geordnete Kohlenstoffstruktur überführt. Damit erreicht die Graphitmatrix die Festigkeits- und Leitfähigkeitseigenschaften eines bei 3000° C gut graphitierten Reaktor-Kunstgraphits. Hohe Kristallinität des Graphitausgangspulvers, zusammen mit guter Isotropie, lassen ein äußerst günstiges Bestrahlungsverhalten erwarten.

Das gepreßte Blockbrennelement erlaubt infolge seines hohen Nutzvolumens eine wesentliche Steigerung des Brennstoffgehaltes pro Element. Das Einpressen der beschichteten Teilchen gewährleistet einen guten thermischen Kontakt zur Graphitmatrix. Zusammen mit der hohen thermischen Leitfähigkeit dieser Matrix kann bei relativ niedriger Brennstofftemperatur die Leistungsdichte der Brennelemente beträchtlich erhöht werden. Bei einer günstigen Wärmeabgabe an das Kühlgas wird damit eine weit höhere Leistungsdichte des Reaktorcores ermöglicht.

Minimaler Graphitabfall und geringe Zahl der Fertigungsschritte lassen äußerst niedrige Herstellungskosten erwarten.

Claims (6)

welches mit mehreren Kühlkanälen versehen ist und Patentansprüche: Brenn- und Baustoff in Form von beschichteten Teilchen (sogcnantc coated particles) enthält. Die

1. Brennelement für gasgekühlte Hochtempc- beschichteten Teilchen sind sphärische Uran-Thoratur-Leistungsreakioren in Form eines kompak- 5 rium-Oxid- oder Karbid-Kerne von einigen hunten, mit Kühlkanälen versehenen Graphit- dert n Durchmesser, die vorzugsweise mit pyrolyblockes, in dem als aktives Material beschichtete tisch abgeschiedenem Kohlenstoff mehrfach be-

' Brenn- und/oder Brutstoffteilchen eingeschlossen schichtet sind. Der Graphit dient zugleich als Struksind, dadurch gekennzeichnet, daß turmaterial, Wärmeleiter und Moderator. Im Hinder Graphitblock ein Preßkörper ist, der aus io blick auf die Brennstoffanordnung unterscheidet man einer nahezu isotropen, die beschichteten Teil- zwei Brennelementtypen: ein homogenes, geeignet für chen enthaltenden, einheitlichen Kohlenstoff- den Uran-Thorium-Brennstoffzyklus und ein heteroniatrix hoher Kristallinität besteht, und daß die genes, geeignet für den Zyklus mit niedrig angebeschichteten Teilchen in dieser Matrix entweder reichertem Uran.

homogen verteilt oder in bestimmten, parallel zu 15 Von den Brennelementen wird gerordert:

den Kühlkanälen verlaufenden Zonen konzen- „ „. ,, , .. ,.. .. . _n ., ,

'inert mitverpreßt sind — Gutes Ruckhaltevermogen fur die im Partikel-

2. Brennelement nach Anspruch 1, dadurch ^kern gebildeten Spaltprodukte Diese Arfordef.ekennzeichnet, daß die in die Graphitmatrix ein- r^{ung se}'^{Zt eme} zerstörungsfreie E.nbrmgung der gepreßten beschichteten Teilchen einen minima- 20 beschichteten Teilchen in das Brennelement len Abstand von 50 bis 100 „ aufweisen und von y,^0r?^USo ., ·.·!· ·· ·.·-,· 1. u ■ dem Matrixmaterial vollständig umgeben sind. - ^H°^he Strahungsstab.kt.at bezüglich mechar.i-

3. Brennelement nach Anspruch 1 oder 2. da- %^he.^T Festigkeit und Dmiensionsanderung.

t durch gekennzeichnet, daß die Oberflächen- ~ Optimale Brennstoffanordnung mit symmetn-

schicht des Brennelements und der Kühlkanäle »5 l^c,^hem Temperaturprofil

nur aus dem Material der Graphitmatrix besteht ~ ^K!f'"^es Temperaturgefalle zwischen Brennstoff-

und keine beschichteten Teilchen enthält. ^teilch _u ^{en u}"^d Kuhloberflache des Garphits. Ther-

4. Verfahren zur Herstellung eines Brenn- ™⁵<*^εΓ kontakt von Brennstoffteilchen zum elemente* nach einem der Ansprüche 1 bis 3 mit ' Graphit, Wärmeleitfähigkeit des Graphits und in der Matrix homogen verteiltem Brennstoff, 30 Geometrie bestimmen das Temperaturgefälle.

t dadurch gekennzeichnet, daß die beschichteten — Hohe Brennstoff-bzw. Leistungsdichten.

; Teilchen mit einem Preßpulver aus Naturgraphit ~ ^Gute Korrosionsbeständigkeit.

und Binder oder graphitiertem Petrolkoks und Alle bisher bekannten Brennelementtypen beruhen

ί Binder oder einer Mischung der beiden genann- auf mechanischer Bearbeitung von Elektrographit,

'/ ten Graphitpulver und Binder vermischt und die 35 aus welchem Fünf- oder Sechskant-Prismen angefer-

Mischung zu dem Blockkörper verpreßt wird und tigt werden.

ij dzß der Preßling anschließend einer Wärmebe- Die aus der USA.-Patentschrift 3413196 und aus

F handlung bis auf maximal 2200° C unterzogen Nucl. Eng. Design 7 (1968) 312 bekannten hexago-

e-« wird. nalen Prismen sind etwa 787 mm hoch und haben

_t

5. Verfahien zur Herstellung eines Brennele- 40 den kleinsten Durchmesser von etwa 355 mm. Jedes

mentes nach einem der Ansprüche 1 bis 3 mit in Prisma enthält einige hundert axiale Bohrungen,

- der Matrix in bestimmten Zonen konzentriertem von denen zwei Drittel zur Brennstoffaufnahme und

V Brennstoff, dadurch gekennzeichnet, daß die be- der Rest als Kühlkanäle dienen. Die beschichteten

Γ" schichteten Teilchen mit einem Preßpulver aus Teilchen werden entweder lose in die Bohrungen ein-

_f Naturgraphit und Binder oder graphitiertem Pe- 45 gefüllt oder vor dem Einfüllen mit einem Binderhaiz

' trolkoks und Binder oder einer Mischung der zu Stäben verklebt und in die Bohrungen eingesetzt.

_r. ' beiden genannten Graphitpulver und Binder ver- Ähnliche Brennelemente sind auch aus der Zeit-

rnischt, die Mischung zu einer oder zu mehreren schrift Atomkernenergie 12 (1967) S. 289 bis 297 be-

^u~f Brennstoffzonen vorgepreßt und die Brennstoff- kannt.

f zone(n) mit weiterem Preßpulver der gleichen 50 Die gemäß der deutschen Offenlegungsschrift

₍ Zusammensetzung zu dem Blockkörper verpreßt 1817 079 vorgeschlagenen pentagonalen Prismen

g wird und daß der Preßling anschließend einer entsprechen bezüglich der Dimension in etwa den

pT Wärmebehandlung bis auf maximal 2000° C hexagonalen. Der wesentliche Unterschied besteht in

<? unterzogen wird. ringförmigen Spalten, welche die Bohrungen er-

p

6. Verfahren nach Anspruch 4 oder 5 zur Her- 55 setzen.

# !teilung eines Brennelementes nach Anspruch 2, Ferner sind noch Brennelemente mit brennstoffp ,dadurch gekennzeichnet, daß die beschichteten haltigen Preßkörpern vorgeschlagen worden. Hierbei Teilchen vor dem Pressen mit einer 50 bis 100 μ werden die beschichteten Tiilchen mit einem Harzdicken Schicht aus dem Graphitpreßputver nach Graphitpulvergemisch zu Formkörpern verpreßt und Art eines Dragierungsverfahrens umhüllt werden, βο anschließend wärmebehandelt. Diese Preßlinge v/erden dann in Bohrungen (0 etwa 80 mm) eingeführt. Darüberhinaus sind aus der deutschen Auslege-

schrift 1 227 572 auch prismatische Brennelemente

bekannt, die den Brennstoff als beschichtete Brenn-65 stoffpartikeln in vom Kühlgas umströmten Brenn-

Bei gasgekühlten Hochtemperatur-Kernreaktoren Stoffkörpern aus Siliziumkarbid enthalten. Die in der

kommen graphische Biockbrenneiemente zur An- SiC-Matrix eingebetteten Brennstoffpartikeln sind

wcndung. Das Brennelement ist ein Graphitprisma, mit Pyrolytkohlenstoff und pyrolytisch abgeschiede-