DE1771029C3 - Akkumulatorenbatterie, in der jede Zelle durch eine Diaphragmaplatte in eine mit Alkalimetall gefüllte Anolytzone und in eine mit schwefelhaltiger Substanz gefüllte Katholytzone getrennt ist - Google Patents
Akkumulatorenbatterie, in der jede Zelle durch eine Diaphragmaplatte in eine mit Alkalimetall gefüllte Anolytzone und in eine mit schwefelhaltiger Substanz gefüllte Katholytzone getrennt istInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf eine Akkumulatorenbatterie, in der jede Zelle aus einem zweiteiligen
Gehäuse besteht, dessen gegenüberliegende elektrischleitende und gegeneinander isolierte Querwände
als Anode bzw. Kathode ausgebildet sind und das durch eine Diaphragmaplatte in eine mit schmelzflüssigem Alkalimetall gefüllte Anolytzone und in eine
mit schwefelhaltiger, elektrisch reversibler Kathoden-Substanz gefüllte Kathalytzone getrennt ist
Dieser Zellentyp ist durch ein Diaphragma, vorzugsweise eine kristalline Trennwand oder eine Membran, das nur für die Kationen der Alkalianode selek-
tiv leitend und für andere Bestandteile dieser Zone im wesentlichen undurchlässig ist, wie τ Β. Anodensubstanz in elementarer Form, Anionen der Kathodensubstanz und elementares oder gebundenes Kathodenmaterial, in eine Anoden-Reaktionszone
(Anolytzone) und in Kathoden-Reaktionszone (Katholytzone) getiennL
Beim Entladevorgang einer ZeUe lösen sich Elektronenaus der z. B. aus schmelzflüssigem Natrium bestehenden Alkalimetallanode und wandern unter Zu-
ao rucklassung der Kationen in dem Anolyten durch
einen äußeren elektrischen Kreis. Schwefelatome im Katholyten lagern die Elektronen der Kathode und
des äußeren Kreises an und werden zu Anionen. Die positiv geladenen Alkalimetallionen werden von dem
Katholyten angezogen und durchw&ndern die kationenduichlässige feste Trennwand, um sich mit den negativ geladenen Ionen zu neutralisieren. Beim Aufladen ergibt sich durch Anlegen einer äußeren
elektrischen Energiequc.c ein Stromfluß in umge
kehrte Richtung, d. h. die Alkalimetallionen werden
durch das Diaphragma in den Anolyten zurückgetrieben.
Die Erfindung hat die Aufgabe, die vorerwähnten bekannten Akkumulatorenbatterien bzw. deren ZeI-
len dahingehend zu verbessern, daß der innere Wider
stand in den ZeUen herabgesetzt und eine Steigerung der Leistung pro Volumeneinheit erreicht wird. Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe dadurch gelöst, daß
zur Führung und Verteilung der Ionen an jeder Seite
der Diaphragmaplatte eine sie berührende poröse Platte angeordnet ist, die wiederum an je eine weitere
poröse, federnd belastete Platte angrenzen, deren Porendurchmesser erheblich größer als der der innenliegenden Platten ist, wobei die jeweiligen Platten auf
der einen Seite der Diaphragmaplatte von der anodischen Alkalischmelze und die Platten auf der anderen
Seite der Diaphragmaplaite von der schwefelhaltiger Kathodensubstanz umgeben und durchtränkt sind.
Im folgenden wird die Erfindung an Hand eines
in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispiele!
genauer beschrieben. Es zeigt
Fig. 1 eine Schnittansicht einer Akkumulatorzelle
gemäß der Erfindung,
Fig. 3 eine teilweise geschnitten gezeichnete Sei
tenansicht einer anderen erfindungsgemäßen Zellen ausführung,
Fig. 4 ein weiteres teilweise geschnitten gezeichne
tes Ausführungsbeispiel der Erfindung,
Fig. S eine teilgeschnittene Seitenansicht einer er findungsgemäßen Akkumulatorenbatterie mit meh
reren elektrisch in Serie liegenden Zellen.
In den Fig. 1 und 2 ist eine Zelle 10 mit einen Zellenbehälter 11 gezeigt, welcher aus einem tassen
ähnlichen unteren Teil II1 und einem ebenfalls tas
senähnlichen oberen Teil H2 besteht, die durc Klemmspangen H3 und einem Isolationsring H4 zu
sammengehalten werden.
Der Zellenbehälter 11 soll aus elektrisch gutleitendem, gegen die chemischen Einflüsse des Elektrolyten
und seiner Reaktionsprodukte beständigem Metall oder Metallegierungen bestehen, deren Ausdehnungskoeffizienten etwa gleich deaen der unten beschriebenen keramischen Trennplatte sein sollen, die
bei etwa 6 X 10~* mm/mm C° hegen. Der Unterteil
11» und der Oberteil II2 des Zellenbehälters besteht
erfindungsgemäß aus Nickelesen mit etwa 41% Ni, dessen Innenseite mit Aluminium beschichtet ist Die
äußere Bodenoberfläche des Teiles II1 und die obere
Außenfläche des Teiles II2 sind zur Erzielung einer guten elektrischen Verbindung zwischen den übereinander gestapelten, in Serie liegenden Zellen versilbert.
Brauchbare Legierungen zur Herstellung des Unterteiles II1 und des Oberteiles II2 sind aus den folgenden Literaturstellen bekannt:
l.Low Expansion Alloys by M. A. Hunter, Metal
Handbook, 8th Edition, Vol. I,
2. Properties and Selection of Metals, pp. 816 bis 818, American Society of Metals, Metals Park, Ohio,
Die Klemmspangen II3 sind aus Federstahl geformt
und an dem Unterteil II1 angeschweißt oder
anderweitig befestigt. In den hier gezeigten Ausführungsbeispielen ist nur eine Klemmspange dargestellt,
es ist jedoch selbstverständlich, daß auch andere Klemmverbindungen verwendet werden können.
Der Isolationsring 11 in diesen Ausführungsbeispielen besteht aus Glas. Es können auch Alpha-Aluminiumoxide oder andere Isolatoren eingesetzt werden.
Ein plattenförmiges, kationenleitendes, polykristallines Festdiaphragma 13 teilt den Innenraum des
Behälters 11 in eine Anolytzone 15 und in eine Katholytzone 17. Das Festdiaphragma ist als Platte 13
ausgebildet und im wesentlichen elektronisch nicht leitend.
Die Platte 13 kann aus einem polykristallinen Material bestehen, das durch Sintern von gitterartig aufgebauten Kristallgittern erhalten wird, aus denen unter dem Einfluß eines elektrischen Feldes Na-Ionen
austreten. Das Strukturgitter besteht hauptsächlich aus einem größeren Gewichtsteil von Aluminium- und
Sauerstoff ionen und einem kleineren Gewichtsteil aus Metallen, deren freie Valenzen im Kristallgitter nicht
größer als 2 sind, beispielsweise Lithium oder Magnesium.
Im folgenden wird die Herstellung und Zusammensetzung der Platte 13 kurz erläutert.
1 Pulverisiertes Na2CO3, LiNO3 und Al2O3 werden
30 Minuten in einem Gefäß mechanisch gemischt. Die Größe der Al2O3-Partikeln beträgt
dabei etwa 0,05 μΐη. Gewichtsmäßig setzt sich die Mischung wie folgt zusammen:
Li2O = 0,99 Gewichtsprozent
Na2O = 9,99 Gewichtsprozent
Al2O3 = 89,02 Gewichtsprozent
2. Die Mischung wird 60 Minuten bei 1250° C erhitzt.
3. Die Probe wird mit einem Bindewachs (Karbowachse) vermischt und mechanisch zu flachen
Platten gepreßt.
4. Die Platten werden danach bei etwa 6300 kg/cm2 isostatisch gepreßt.
5. Anschließend wird das Bindewachs durch langsames Aufheizen der Platten auf 550° C ausge-
trieben.
6. Die Platten werden in elektrischen Ofen bei 1460° C in abgedeckten Häfen in Gegenwart
von Pulver der Plattenzusammensetzung gesin
tert.
In den Beispielen ist die Diaphragmaplatte 13 kreisförmig. Sie wird von dem Unierteil 11* und dem
Oberteil II2 durch Isolationsringe 19, 21 bestehend aus Alpha-Aluminiumoxid oder als Glas elektrisch
ίο isoliert. Diese Ringe sollten für Gase und Flüssigkeiten undurchlässig sein und einen annähernd gleichen
Ausdehnungskoeffizienten wie die Platte 13 besitzen. Sie können mit der keramischen Platte 13 durch eine
gegen die verwendete alkalische Metallschmelze be
ständige Dichtungsmasse versiegelt oder durch
Schleifen auf einen Rauhigkeitsgrad kleiner 2,54 X 10~4 mm und Polieren verbunden sein. In diesem Ausführungsbeispiel erfolgt die Dichtung zwischen dem Behälter U und den Isolationsringen durch
die mit Aluminium beschichteten Kreisringe 23, 25
aus korrosionsbeständigem Stahl. Es können auch andere Dichtungsmaterialien verwendet werden, sofern
sie Temperaturen von mindestens 300° aushalten und gegen die chemischen Einwirkungen der sie umge
benden Reagenzien beständig sind.
Unmittelbar über der Platte 13 und in Kontakt mit ihr befindet sich in der Anodenreaktionszone 15 eine
poröse Metallplatte 31. Vorteilhafterweise soll ein wesentlicher Teil der Poren in der Metallplatte 31 im
Kapillarbereich liegen. In diesem Beispiel wird eine Stahlplatte mit einem durchschnittlichen Porendurchmesser von 20 bis 30 μΐη verwendet. Unmittelbar über
der Platte 31 und in Kontakt mit ihr ist eine zweite poröse Stahlplatte oder ein Gitter 33 mit einem we
sentlich größeren mittleren Porendurchmesser von
vorteilhafterweise mindestens zweimal größerem mittleren Porendurchinesser als in Platte 31 angeordnet. In diesem Ausführungsbeispiel besitzt die Mehrzahl der Poren in der Platte 33 einen mittleren Poren-
durchmesser von 100 bis 200 /im.
Das Material der Platten 31 und 33 sollte gegen Angriffe des als Anode verwendeten geschmolzenen
Alkalimetalls resistent sein und von ihm benetzt werden können. Diese Platten dienen als Führungsmittel
zur Verteilung des Alkalimetalls auf der Oberfläche der Platte 13. Sie dienen weiterhin zur Sicherung gegen ein zu starkes Vermischen des Alkalimetalls mit
der schwefelhaltigen Kathodensubstanz bei gebrochener Platt 13. Poröse Metallplatten sind allgemein
bekannt und können in einem, wie die folgenden Literaturstellen beweisen, weiten Bereich ihrer Porositätscharakteristiken hergestellt werden.
1. Porous Powder Metallurgical Products, R. Bishop and G. M. Collins, in Chemical Engineering
Practice, Vol. 1 at pp. 464 bis 482, 1956, Academic Press, N. Y..
2. Forms and Properties of Porous Metal Products,
H. Mourven andT.R. Fruda in Progress in Powder Metallurgy, Vo. 18 at pp. 166 bis 171, 1962, Capitol
Die Anolytzone 15 wird von geschmolzenem Natrium bis zu einer Höhe oberhalb der Platten 33 ausgefüllt. Die Platten 31 und 33 werden durch Federn
35 gegen die Platten 13 gedrückt. Die Federn 35 sind an einem Metallring 37 befestigt, der in Abständen
am Oberteil II2 angeschweißt ist.
Direkt unterhalb der Platte 13 befindet sich eine poröse Platte 41 und unter dieser eine weitere Platte
43, wobei die Platte 41 in Übereinstimmung mit der Platte 31 wesentlich kleinere Poren als die Platte 43
besitzt. Die Platten 41 und 43 bestehen vorzugsweise aus einem elektrisch leitenden Material. In diesem
Beispiel sind die Platten 41 und 43 aus porösem Kohlenstoff mit Porengrößen von durchschnittlich 20 bis
30 μπι bzw. 100 bis 200 μπι gefertigt. Poröse Kohlenstoffplatten
mit den verschiedensten Porengrößen werden allgemein verwendet. Derartige Platten können
auf verschiedene Weise hergestellt werden, z. B. durch Vermischen von feinzerkleinertcm Kohlenstoff
mit einem organischen Bindemittel, durch Pressen der erhaltenen Mischung in die gewünschte Form unter
hohem Druck und durch Erwärmung des Formstückes in einer kontrollierten Atmosphäre, beispielsweise
Kohlendioxid, bis die gewünschte Porosität erreicht ist. In einigen Fällen kann es vorteilhaft sein, die Kohlenstoffplatten
zu versteifen oder sie mit flexiblen oder federnden Sektionen zu versehen. Die Platten 41 und
43 sollen aus einem Material bestehen, das von dem die Katholytzone 17 teilweise ausfüllenden Schwefel
oder der schwefelhaltigen Substanz benetzt wird, weiche durch die Poren der Platten aufsteigt und in Berührung
mit der Keramikplatte 13 gelangt. Diese Platten dienen als Führungsmittel zur Verteilung einer
gleichen Menge von Schwefel an der zur Zone 17 zeigenden Plattenoberfläche 13. In Verbindung mit den
Platten 31 und 33 sollen auch diese Platten eine stürmische Vermischung der Elektrolyten verhindern,
wenn die Platte 13 gebrochen ist. Die Kathodensubstanz enthält Schwefel oder eine natrium- und schwefelhaltige
Verbindung wie z. B. Na2Sj.
Die schwefelhaltige Kathodensubstanz kann fein verteilten Kohlenstoff enthalten, durch den eine gewisse
Leitfähigkeit für die Na-Ionen geschaffen wird, die durch die Platte 13 gewandert sind. Die Platten
41 und 43 werden von Federn 45 in ihrer Stellung gehalten und gegen die Platte 13 gedrückt. Die Federn
sind an einem Metallring 47 befestigt, der abwechselnd am Unterteil II1 des Gehäuses 11 angeschweißt
ist. Die Ringe 37 und 47 in diesem Beispiel sind verchromt. Wird im Unterteil II1 ein Aluminiumbelag
benutzt, so verringert sich durch den Kontakt zwischen dem Aluminium und der schwefelhaltigen Kathodensubstanz
das elektrische Leitvermögen zwischen der Eisennickellegierung des Unterteiles 11'
und den Federn 45. Daher wird ein Chromring 47 oder ein Ring aus einem anderen brauchbaren Material
oder Legierung benutzt, durch den die elektrische Verbindung zwischen dem Unterteil II1 und seiner
Umgebung erleichtert wird. Der Ring 37 wird hier in der gleichen Weise benatzt, wenn auch die Anode
eine andere Zusammensetzung aufweist.
Der Aufbau des in Fig. 3 gezeigten Beispieles ist mit dem der Fig. 1 annähernd identisch mit Ausnahme
der Behälterteile 1111 und IU2, die hier Seitenwände
11111 und 11121 besitzen. Durch die Erstreckung
dieser Seitenwände Ul11 and Hl21 über
die ZeDe hinaus können sie als Seitenwände für angrenzende
Halbzellen benachbarter Zellen dienen. Dadurch wird die Kreisplatte Hl12 zum Boden der
gezeigten Zelle und zum Dach einer weiteren gleichen Zelle direkt unter ihr. Ebenso dient die Kreisplatte
Ul22 ab obere Begrenzung der gezeigten ZeOe and
als Boden einer weiteren gleichen ZeQe über ihr. Diese Bauweise besitzt den Vorteil, daß eine leitende
Verbindung zwischen zwei benachbarten Zellen mit nur einer Metallplatte geschaffen wird. Dadurch werden
Schwierigkeiten eines guten Kontaktes zwischen benachbarten Zellen vermindert, und die erforderliche
Dicke des Zwischenmetalls verringert sich.
Das Ausführungsbeispiel nach Fig. 4 weist eine annähernd gleiche Konstruktion wie das in Fig. 5 auf. Lediglich die keramische Platte 213 und ihre Abtrennung gegen den Zellenbehälter durch die Dichtungen 219 und 221 ist anders.
Die Platte 213 teilt das Zelleninnere in eine Anolytzone 215 und in eine Katholytzone 217 und besitzt an ihrer Außenseite einen oberen Flansch 2131 und einen unteren Flansch 2132. Die Platte 213 besteht aus einer Mischung von Natrium-Beta-Aluminiumoxid-Kristallen, Na2O XlI Al2O3 und einem organi-
Das Ausführungsbeispiel nach Fig. 4 weist eine annähernd gleiche Konstruktion wie das in Fig. 5 auf. Lediglich die keramische Platte 213 und ihre Abtrennung gegen den Zellenbehälter durch die Dichtungen 219 und 221 ist anders.
Die Platte 213 teilt das Zelleninnere in eine Anolytzone 215 und in eine Katholytzone 217 und besitzt an ihrer Außenseite einen oberen Flansch 2131 und einen unteren Flansch 2132. Die Platte 213 besteht aus einer Mischung von Natrium-Beta-Aluminiumoxid-Kristallen, Na2O XlI Al2O3 und einem organi-
IS sehen Bindemittel und ist unter extrem hohem Druck
und anschließender Sinterung des Zwischenerzeugnisses hergestellt. Die Flansche 2131 und 2132 sind
an die Platte 213 vor dem Sintern unter Verwendung einer zweckmäßen Form angegossen.
ίο Die Dichtungen 219 und 221 sind gas- und flüssigkeitsundurchlässig
und von Schwefel und Natrium nicht angreifbar. In diesem Beispiel bestehen sie aus
Bornitriden, können aber ebensogut aus gewöhnlichem feuerfestem Material sein, dessen Ausdehnungskoeffizient
mit dem der Platte annähernd übereinstimmen muß.
In Fig. 5 ist ein zylindrischer Behälter 301 gezeigt, der eine Reihe übereinanderliegender und in Serie geschalteter
Zellen aufnimmt. Der Behälter 301 ist mit einem Futter 303 aus gewöhnlichem Isolationsmaterial
wie z. B. Glimmer, Glas, glasähnlichen Substanzen usw. ausgekleidet und wird durch einen Deckel
305 verschlossen.
Durch einen in eine Deckelöffnung 307 hineinragenden Leiter 309 wird eine leitende Verbindung zwischen
der Anodenoberfläche der obersten Zelle und einem äußeren Kreis geschaffen. Der Leiter 309 wird
von einer nichtleitenden Buchse oder einem Stopfen 311, beispielsweise aus Glas, Glimmer usw. oder vor
einer innen mit Glas oder Glimmer ausgekleideten, eine Feder enthaltenden Metallbuchse in der Deckelöffnung
307 erschütterungsfrei getragen.
Der Behälter 301 besitzt eine Öffnung 313, durch
die ein Leiter 315 eine elektrische Verbindung zwisehen der untersten Kathodenplatte und dem besagten
Außenkreis herstellt. Der Leiter 315 ist in der öffnung 313 durch einen nichtleitenden Stopfen odei
eine Buchse 317 federnd gelagert. Es versteht sich von selbst, daß zwei oder mehrere solcher in Fig. 5
gezeigter Batteriezellen je nach gewünschter Leistungsabnahme in Serie oder parallel geschaltet seil
können.
Die erfindungsgemäße Zelle kann bei Raumtemperatur durch Einfüllen der schwefelhaltigen Katho-
densubstanz in das tassenartige Behälteruntertefl, das
Einsetzen der Platten, der Isolationsringe, der Dichtungen und/oder der Kreisringe auf das Unterteil,
durch eine anschließende Befestigung der außer montierten Isolationsringe auf dem tassenartiger
So Obertefl, dem Einfüllen des Alkalimetalls in letzteres
das Zusammensetzen des Ober- und Unterteiles und durch Anbringen der die Teile zusammenhaltender
Spannringe montiert werden. Daran anschließend kann die ZeDe auf ihre Betriebstemperatur erwärmi
werden, die mindestens so hoch sein soll, daß dei
schmelzflüssige Zustand des Anoden- and Kathodenmaterials aufrechterhalten wird. Die hierzu notwendigen
Aufheizvorrichrungen sind kein Tefl der Erfhv
dung und weiden demzufolge auch nicht beschrieben. Es können innere oder äußere Aufheizvorrichtungen
verwendet werden. Ist Innenheizung vorgesehen, so können geeignete abgedichtete Einlaß- und Auslaßvorrichtungen
im Zellgehäuse angebracht werden. Falls erforderlich ist es auch möglich, eine Zelle und/
oder die Halterung mehrerer Zellen mit einer Innenoder Außenkühlung auszurüsten.
Wird die Zelle in einer oxydierenden Atmosphär montiert, so wird der eingeschlossene Sauerstoff rn
dem Alkalimetall zu einem Oxid und mit dem Schwc fei unter Bildung eines Thiosulfites reagieren, die nac
dem Entladevorgang ein Teilvakuum in der abgedich telen Zelle entstehen lassen. Dies hilft, eine unzuläs
sige Ausdehnung bei weiterer Erwärmung zu vermc' den.
Hierzu 3 Blatt Zeichnungen
Claims (9)
1. Akkumulatorenbatterie, in der jede Zelle aus einem zweiteiliges Gehäuse besteht, dessen gegenüberliegende, elektrischleitende und gegeneinander isolierte Querwände als Anode bzw. Kathode ausgebildet sind und das durch eine
Diaphragmaplatte in eine mit schmelzflussigem Alkalimetall gefüllte Anolytzone und in eine mit
schwefelhaltiger elektrisch reversibler Kathodensubstanz gefüllte Katholytzone getrennt ist, dadurch gekennzeichnet, daß zur Führung und
Verteilung der Ionen an jeder Seite der Diaphragmaplatte (13, 213) eine sie berührende poröse
Platte (31, 41) angeordnet ist, die wiederum an je eine weitere poröse, federbelastete Platte (33,
43) angrenzen, deren Porendurchmesser erheblich größer als die der innenliegenden Platten (31,41)
sind, wobei die Platten (31,33) auf der einen Seite der Diaphragmaplatte (13, 213) von der anodischen Alkalischmelze (15) und die Platten (33,43)
auf der anderen Seite der Diaphragmaplatte (13, 213) von der schwefelhaltigen Kathodensubstanz
(17) umgeben und durchtränkt ist.
2. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Führungsplatten
(31, 41 und 33, 43) elektronisch leitend sind.
3. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die in der Anolytzone (15) angeordneten Führungsplatten (31,33)
aus einem porösen Metall bestehen.
4. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die in der Katholytzone (17) liegenden Führungsplatten (41,43) aus
porösem Kohlenstoff bestehen.
5. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der mittlere Porendurchmesser der an die Diaphragmaplatte (13,
213) beidseitig angrenzenden inneren Führungsplatten (31, 41) im Kapillarbereich liegt.
6. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch S, dadurch gekennzeichnet, daß der mittlere Porendurchmesser der Führungsplatten (31, 41) etwa
20 bis 30 μΐη beträgt.
7. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der mittlere Porendurchmesser der anöden- und kathodenseitig äußeren Führungsplatten (33, 43) mindestens doppelt so groß ist wie der der inneren Platten (31,
41).
8. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die äußeren Führungsplatten (33, 43) durch Federn (35, 45) mit
der Anodenwand (II1) bzw. mit der Kathodenwand (II1) elektrisch leitend verbunden sind.
9. Akkumulatorenbatterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Behälterwand
(1111, Hl2) einer ZeUe (10) die Wand der angrenzenden nächsten Zelle darstellt.
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US62802667A | 1967-04-03 | 1967-04-03 | |
US62802667 | 1967-04-03 |
Publications (3)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE1771029A1 DE1771029A1 (de) | 1972-02-10 |
DE1771029B2 DE1771029B2 (de) | 1976-08-12 |
DE1771029C3 true DE1771029C3 (de) | 1977-03-24 |
Family
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