DE1589458B2

DE1589458B2 - Kernbrennstoffelement

Info

Publication number: DE1589458B2
Application number: DE1589458A
Authority: DE
Inventors: Melville Albert Deep River Ontario Feraday (Kanada)
Original assignee: Atomic Energy of Canada Ltd AECL
Current assignee: Atomic Energy of Canada Ltd AECL
Priority date: 1966-07-18
Filing date: 1967-07-07
Publication date: 1973-11-08
Also published as: DE1589458C3; DE1589458A1; SE319245B; GB1118850A

Description

metalls liegenden Hohlraum und hat eine Bedeutung in Verbindung mit der Legierung des Kernmetalls, die aus 75% Uran, 15% Plutonium und 10% Molybdän bestehen soll. Von der Kerntechnik her ist es jedoch bekannt, daß bei Verwendung von unterschiedlichen Kernbrennelementen die Konstruktionseinzelheiten regelmäßig und wesentlich voneinander abweichen können. Hierbei sind Volumen und Ort des Hohlraumes im Kernmetall von verschiedenen Veränderungen abhängig: Einmal muß die Größe des Hohlraumes der Bedingung genügen, daß sowohl feste als auch gasförmige Spaltprodukte aufgenommen werden, ferner muß eine Volumenvergrößerung durch andere Strahlungsprodukte in Kauf genommen werden. Diese Bedingungen sind ersichtlich von Kernmetall zu Kernmetall unterschiedlich, so daß eine in einem Fall (Uran-Plutonium) mögliche Lösung im anderen Fall (U₃Si) nicht anwendbar ist.

Ebenfalls ist es noch bekannt, bei Kernbrennstoffelementen den Hohlraum in das Kernmetall selbst hineinzuverlegen, entweder in Form von Schlitzen eines länglichen Zylinders oder in Form von Poren. Hierbei kann der Hohl- bzw. Leerraum 10 bis 30% des Kernmetalls betragen (französische Patentschrift 1 265 099). Dieser Bereich ist aber recht groß, bzw. es ist kein Optimum angegeben. Jedenfalls soll aber die nach unten angegebene Grenze bei 10% liegen; Unterschreitungen werden nicht offenbart bzw. werden von einem Fachmann als nachteilig angesehen. Das Wesentliche hier ist aber, daß das verwendete Kernmetall eine Uran-Plutonium-Legierung betrifft und nicht das Ausgangsproblem, das die Verwendung von Uran-Silizium-Legierung in Deltaphase zum Gegenstand hat.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die optimalen Maßnahmen anzugeben, um eine Uran-Silizium-Legierung gemäß Deltaphase U₃Si als Kernbrennstoffelement in der Praxis einzuführen, wobei mit hinreichender Sicherheit die unerwünschte Volumenvergrößerung dieses Werkstoffes beherrscht wird, aber bei hinreichender Festigkeitsforderung an den Mantel des Brennelementes eine verbesserte Wirtschaftlichkeit, d. h. auch eine erhöhte Ausbeute an Neutronen bzw. langsamen Neutronen, erreicht wird.

Diese Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Kernbrennstoffelement erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß eine Uran-Silizium-Legierung in der Deltaphase U₃Si, deren Uranmetall mit etwa 2 bis 7,3 Gewichtsprozent Silizium legiert ist, sowie eine Zirkonlegierung für den widerstandsfähigen Mantel verwendet sind, daß innerhalb des Mantels ein Leerraumvolumen von 7% des Volumens der Uran-Silizium-Legierung vorgesehen ist und die Dicke des Mantels etwa 0,06 cm bei einem Gesamtdurchmesser des Brennelementes von etwa 1,5 cm beträgt.

Somit wird die gestellte Aufgabe nicht nur durch Angabe eines bestimmten Prozentwertes von Silizium gelöst, das dem Uran zulegiert wird, sondern es bedurfte noch der Angaben für den zugehörigen Mantel und seiner entsprechenden Relation zum Durchmesser des Brennelementes, und zwar alles für die spezielle Uran-Silizium-Legierung der Deltaphase U₃Si.

Eine weitere Ausgestaltung der Erfindung sieht vor, daß die Länge des Brennelementkernes 13 cm beträgt. Gemäß einer anderen Ausgestaltung der Erfindung weist die Uran-Silizium-Legierung bis zu einer Gesamtmenge von 2000 Teilen pro Million Aluminium, Kohlenstoff, Eisen oder Chrom auf.

Ein erfindungsgemäßes Verfahren zur Herstellung eines solchen Brennelementes sieht vor, daß eine Uran-Silizium-Legierung bei etwa 800° C während einer Zeit von 1 bis 3 Tagen wärmebehandelt wird, um die Legierung peritektoidisch in die Deltaphase zu transformieren, daß dann die Legierung zu dem Kernteil des Brennstoffelementes geformt und daß

ίο dieser Kern mit Gleitsitz in einen Mantel aus einer Zirkonlegierung eingeführt wird.

Ein anderes Verfahren zur Herstellung eines

Brennelementes sieht vor, daß ein barrenförmiger

. Uran-Silizium-Kem bei etwa 800° C 1 bis 3 Tage wärmebehandelt wird, um den Barren od. dgl. peritektoidisch in die Deltaphase zu überführen, und der Barren anschließend mit einem aus Zirkonlegierung bestehenden Mantel bei einer Temperatur, weniger als 930° C extrudiert bzw. koextrudiert wird.

Die kleinen Zusätze anderer Metalle, wie Aluminium, Kohlenstoff, Eisen oder Chrom, dienen dazu, das auf das Durchstrahlen zurückgehende Aufblähen (Volumenvergrößerung) zu verringern.

Es wird ein leerer Raum in der Mitte des Kernes gebildet. Er bezweckt, jegliches Aufblähen der Uranlegierung als auch alle Spaltprodukte aufzunehmen. Die endgültige Gestalt des Kernbrennstoffes ergibt sich durch einen Mantel, der den zentralen Kern umgibt. Der Mantel dient dazu, einen zusätzlichen Korrosionsschutz als auch einen Spannungswiderstand zu geben, so daß das Aufblähen des Kernbrennstoffes einwärts, in den Leerraum hinein, gerichtet ist. Für den Mantel wird ein Werkstoff aus korrosionsfester Zirkonlegierung, wie Zirkaloy-2, Zirkaloy-4 oder Zirkon-2, 5 Gewichtsprozent Nb, verwendet. Gemäß Abwandlungen der Erfindung kann man statt dessen auch rostfreien Stahl oder eine Aluminiumlegierung als Mantel verwenden.

Die bevorzugte Beispiele darstellenden nachfolgenden beiden Verfahren dienen zur Herstellung des Kernbrennstoffelementes gemäß der Erfindung.

1. Einzelherstellung der Elemente und Verbindungen

mittels Gleitsitz
45

Der Uran-Silizium-Kern kann durch Gießen oder Extrusion hergestellt werden. Vor dem Plattieren und Durchstrahlen wird das in der Deltaverbindung vorliegende Material auf etwa 800° C für eine Zeit von 1 bis 3 Tagen wärmebehandelt, um die Legierung peritektoidisch wie folgt zu transformieren:

3 U + U₃Si₂ (epsilon) ^z 2 U₃Si (delta)

2. Die Koextrusion von Uran-Silizium
und dem Mantel

In diesem Falle sollte die Legierung vor der Extrusion, wie in der vorstehenden Gleichung angegeben, transformiert werden, und die Extrusion sollte bei einer unterhalb der peritektoidischen Temperatur liegenden Temperatur, d. h. unterhalb von 930° C, ausgeführt werden.

In den nachfolgenden Beispielen werden die Eigenschaften des Kernbrennstoffelementes gemäß der Erfindung erläutert.

Beispiel I

Bei Verwendung des Verfahrens 1 und Anwendung des Gießens werden mehrere Brennstoffelement-

proben unter Ausnutzung der Deltaphase U₃Si hergestellt. Die Abmessungen des zentralen Kernes betragen 13 cm in der Länge und 1,4 cm im Durchmesser, mit einem Leerraum von 7%. Der Mantel wird aus Zirkaloy-2 gebildet mit einer Dicke von 0,063 cm, der Gesamtdurchmesser des Elementes beträgt deshalb annähernd 1,5 cm.

Diese Proben werden durchstrahlt, und es wurde festgestellt, daß es möglich ist, eine Gesamtausgangsleistung mehr als 4300 MWd/teU (Megawattage pro Tonne Uran) zubekommen, ohne daß die äußere Volumenvergrößerung l°/o überschritten hätte. Deshalb kann man das erfindungsgemäße Kernbrennstoffelement im Hochleistungsbetrieb ohne Verzerrung benutzen.

Beispiel II

Kernbrennstoffelemente, die denjenigen im Beispiel 1 entsprechen, wurden mit in ihrem Mantel angebrachten Fehlern versehen und einer Korrosionsprüfung in auf 300° C erhitztem Wasser unterworfen. Der Durchmesser des Kernbrennstoffelementes vergrößerte sich mit einer Geschwindigkeit von 0,0002 cm/Stunde während einer Zeit bis auf etwa 140 Stunden, danach trat eine Verringerung auf 0,00007 cm/Stunde ein. Deshalb ist der Widerstand gegen wäßrige Korrosion des zusammengesetzten Kernbrennstoffelementes hinreichend groß, um

ίο es in Kernreaktoren mit hocherhitztem Wasser als Kühlmittel zu verwenden.

Im übrigen kann ein Fachmann, je nach Einzelfall, außer den angegebenen beiden Verfahren ein abweichendes Verfahren zum Herstellen des Kernbrennstoffelementes benutzen.

Der Leerraum kann z. B. durch einen rotierenden, zentralen, herausziehbaren Dorn eingeschnürt, gesenkgeschmiedet oder auch eingebohrt werden, nachdem das Brennstoffelement gesintert ist.

Claims

1 2 wäßrigen Medium und einen niedrigen Absorptions-Patentansprüche: querschnitt hinsichtlich parasitärer Neutronen haben und sich deshalb besonders mit hocherhitztem Wasser

1. Kernbrennstoffelement mit einem wärme- als Kühlmittel vertragen. Legierungen mit einer Zubehandelten Brennelementkern aus einer Uran- 5 sammensetzung, die sich der Deltaphase nähert Silizium-Legierung, wobei der Brennelementkern (U₃Si), wären deshalb besonders brauchbar, weil die von einem widerstandsfähigen Mantel umfaßt Deltaphase unter derartigen intermetallischen Verist, dadurch gekennzeichnet, daß eine bindungen die höchste Urandichte aufweist. Die Uran-Silizium-Legierung in der Deltaphase U₃Si, Korrosionsgeschwindigkeit der Uran-Silizium-Legiederen Uranmetall mit etwa 2 bis 7,3 Gewichts- io rung in der Deltaphase U₃Si im Wasser von 295° C prozent Silizium legiert ist sowie eine Zirkon- beträgt etwa 2 mg/cm² pro Stunde, was hinreichend legierung für den widerstandsfähigen Mantel ver- niedrig ist.

wendet sind, daß innerhalb des Mantels ein Leer- Dementsprechend sind Überlegungen bekannt, mit

raum-Volumen von 7% des Volumens der Uran- Silizium legiertes Uranmetall in der Deltaphase als

Silizium-Legierung vorgesehen ist und die Dicke 15 Kernbrennstoffelement zu verwenden (G urin sky,

des Mantels etwa 0,06 cm bei einem Gesamt- D. H., und Dien es, G. J. »Nuclear Fuels«, London,

durchmesser des Brennelementes von etwa 1,5 cm 1956, S. 107,108).

beträgt. Hierbei soll 3,6 Gewichtsprozent Silizium verwen-

2. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, det werden, andererseits soll 30 Gewichtsprozent Sidadurch gekennzeichnet, daß die Länge des 20 lizium nicht überschritten werden. Ferner wird mit Brennelementkernes 13 cm beträgt. Siliziumgehalten von 20, 25 und 28% gearbeitet.

3. Kernbrennstoffelement nach ■ Anspruch 1 Ferner ist aus der Literatur bekannt und beschrie-

oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Uran- ben, daß Uran und Silizium eine große Anzahl von ( (.;

Silizium-Legierung bis zu einer Gesamtmenge Verbindungen miteinander eingehen, einschließlich

von 2000 Teilen pro Million Aluminium, Kohlen- 25 der Form U₃Si, auch als Epsilonphase bezeichnet,

stoff, Eisen oder Chrom aufweist. Hierbei ist es'bekannt, U₃Si mit 3,7 bis 4,0 Gewichts-

4. Verfahren zur Herstellung eines Kernbrenn- prozent Silizium zu legieren (Kaufmann, A. R., Stoffelementes nach einem der vorstehenden An- »Nuclear Reactor Fuel Elements«, New York — Lonsprüche, dadurch gekennzeichnet, daß eine Uran- don, 1962, S. 72 bis 74 und 83). Allerdings bezeich-Silizium-Legierung bei etwa 800° C während 30 net die bekannte Literaturstelle es als schwierig, für

. einer Zeit von 1 bis 3 Tagen wärmebehandelt diese Phase die richtige Siliziummenge zuzusetzen,

wird, um die Legierung peritektoidisch in "die Dies stünde einer wirksamen "Verwendung dieser

Deltaphase zu transformieren, daß dann die Le- Phase entgegen (S. 83 dieser Literature teile),

gierung zu dem Kernteil des Brennstoffelementes Wenn es auch bekannt ist, daß Uran-Silizium in geformt und daß dieser Kern mit Gleitsitz in 35 Deltaphase die höchste Urandichte aufweist, so war

einen Mantel aus einer Zirkonlegierung ein- es ebenfalls bekannt, daß diese Uran-Silizium-

geführt wird. Legierung eine schlechte, unerwünschte Volumen-

5. Verfahren zur Herstellung eines Kern- Instabilität hat, wenn die U₃-Si-Legierung einer Bebrennstoffelementes nach einem der Ansprüche 1 strahlung ausgesetzt wird, was der Fall wäre, wenn bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß ein barren- 40 diese Legierung als Kernbrennstoffelement verwenförmiger Uran-Silizium-Kern bei etwa 800° C det würde (vgl. H. H. Hausner und J. F. Schu-1 bis 3 Tage wärmebehandelt wird, um den Bar- mar, »Nuclear Fuel Elements«, New York—London, ren od. dgl. peritektoidisch in die Deltaphase zu 1959, S. 197).

überführen und der Barren anschließend mit , Diese Volumenvergrößerung, die von der Größen- ■:' \

einem aus Zirkonlegierung bestehenden Mantel 45 Ordnung von 4% ist, ergibt sich offensichtlich durch ^v>

bei einer Temperatur weniger als 930° C extru- eine Unordnung in der gesetzmäßigen Deltaphase

diert bzw. koextrudiert wird. und/oder durch Ausbrechen gasförmiger Spaltprodukte unterhalb der unter Spannung befindlichen

, ,.,v - ·- ■ . ·. Oberfläche. Allerdings zeigen diese Entgegenhaltun-

50 gen keinen Weg auf, wie für die Praxis dieser Nachteil mit hinreichender Sicherheit zu beheben ist, daß

Die Erfindung betrifft ein Kernbrennstoffelement man fertige Brennelemente aus dieser Legierung mit einem wärmebehandelten Brennelementkern aus auch tatsächlich einsetzen kann,
einer Uran-Silizium-Legierung, wobei der Brenn- Andererseits ist es zwar bekannt, einen Hohlraum elementkern von einem widerstandsfähigen Mantel ₅₅ innerhalb des Kernes vorzusehen, der allerdings im umfaßt ist. wesentlichen aus Plutonium besteht, welcher von Bei derartigen uranlegierten Kernbrennstoffelemen- einem ersten Mantel umfaßt ist. Der Hohlraum ist ten ergeben sich Schwierigkeiten, weil die mit Uran im Brennstoffelement in Form einer an den PIuhochlegierten, dem hocherhitzten Wasser als Kühl- toniumstab anstoßenden Kammer vorgesehen. Diese mittel ausgesetzten Legierungen nur einen niedrigen 60 Kammer ist durch einen Stopfen 5 verschließbar Korrosionswiderstand haben. Im Hinblick auf diesen (französische Patentschrift 1 359 742). Somit beniedrigen Korrosionswiderstand im wäßrigen Medium findet sich der Hohlraum nicht innerhalb der eigentbedingt jeder Fehler in dem die Uranlegierung um- liehen Legierung selbst, und es wird eine andere gebenden Schutzmantel schwere und unerwünschte Legierung verwendet, bei der die besonderen, der Störungen. 65 U₃Si-Legierung eigentümlichen Probleme nicht auf-Unter den homogenen Uranmetallegierungen wer- treten. Der Vorschlag, den Leerraum in der Größe den gewisse Uran-Silizium-Legierungen bevorzugt, 8 bis 15 Volumprozent des Brennstoffelementes zu welche eine niedrige Korrosionsgeschwindigkeit im verwenden, betrifft jedoch den außerhalb des Kern-