DE1483198B1

DE1483198B1 - Uranlegierung

Info

Publication number: DE1483198B1
Application number: DE19651483198
Authority: DE
Inventors: Pierre Blanchard; Jeanne Lehmann; Andre Virot
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Current assignee: Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1964-07-21
Filing date: 1965-07-16
Publication date: 1970-08-27
Also published as: NL6509348A; ES315576A1; FR1409840A; GB1049956A; BE666957A; SE301525B; IL23965A; US3306733A; CH440723A; LU49107A1

Description

Die Erfindung betrifft eine Uranlegierung, die insbesondere in einem Kernreaktor, der mit natürlichem Uran betrieben und durch Kohlendioxydgas unter Druck gekühlt wird, verwendbar ist.

Die immer weiter zunehmende spezifische Leistung von mit natürlichem Uran betriebenen und durch einen Kreislauf von Kohlendioxyd unter Druck gekühlten Reaktoren erforderte eine Erhöhung von Druck und Durchsatz des Kühlmediums und den Ersatz der massiven Uranstäbe durch Rohre von immer dünnerer Wandstärke, um nicht bei einer gegebenen Temperatur des Kühlmediums zu hohe Temperaturen im Bereich des Spaltmaterials zu erreichen. Die Herabsetzung der Wandstärke ist jedoch durch die Kriechfestigkeit des Brennstoffmaterials begrenzt.

Es ist bereits aus der USA.-Patentschrift 2 919 186 eine ternäre Uranlegierung bekannt, welche bis 5°/₀ Molybdän, bis 5% Silizium und als Rest Uran enthält. Weiter ist aus der deutschen Auslegeschrift ao 1152 267 eine ternäre Uranlegierung bekannt, welche 0,1 bis 2°/₀ Chrom, 0,05 bis 1% Molybdän und als Rest Uran enthält. Diese letztere Uranlegierung ist insbesondere für Kernbrennstoffelemente verwendbar.

Die Erfindung bezweckt eine quaternäre Uranlegierung mit einem Gefüge, die aus sehr kleinen «-Körnern mit einer feinen Dispersion einer anderen Phase besteht. Diese beiden Merkmale werden als günstig für die Haltbarkeit des Materials in Atomreaktoren angesehen, insbesondere hinsichtlich der Verbesserung des Widerstands gegen Verformungen, die auf Strahlenwirkungen zurückzuführen sind, wie Kornwachstum, Fließen und Schwellen. Diese MikroStruktur einer solchen Legierung ermöglicht ihre Verwendung zur Herstellung von Rohren des Kernbrennstoffmaterials für einen Kernreaktor hoher spezifischer Leistung.

Die erfindungsgemäße Legierung ist quaternär und besteht aus einer Uranlegierung mit 0,8 bis 1,5 % Molybdän, 0,02 bis 0,08 % Silizium, 0,02 bis 0,08 % Zinn oder Chrom und Rest Uran (% = Gewichtsprozent).

Nach einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist die Legierung ebenfalls quaternär und besteht aus einer Uranlegierung mit 0,8 bis 1,5% Molybdän, 0,02 bis 0,08% Aluminium, 0,02 bis 0,08 % Silizium, Zinn oder Chrom und Rest Uran.

Der Zusatz geringer Mengen zweier Elemente, wie Aluminium, Silizium, Zinn oder Chrom, zu einer binären Uran-Molybdän-Legierung bewirkt entweder eine ultrafeine Verteilung einer intermetallischen Verbindung oder des Zusatzmetalls oder eine feine Ausscheidung einer beständigen y-Phase. Diese y-Phase wird gehärtet, indem die obenerwähnten Zusatzelemente in feste Lösung gebracht werden, was dem Material eine erhöhte Kriechfestigkeit verleiht und seine Verwendung zur Herstellung von rohrförmigen Brennstoffelementen für einen Betrieb in Kernreaktoren vom Typ Gas-Graphit ermöglicht.

Die erfindungsgemäße Legierung ist nicht nur zur Herstellung von rohrförmigen Kernstoffbrennelementen für Gas-Graphit-Kernreaktoren, sondern auch für die Herstellung von vollzylindrischen Stäben geeignet, welche beispielsweise mit brutfähigem Material gefüllt sind und in diesem Fall in Wasserreaktoren oder in schnellen Reaktoren zur Bildung der den Kern umgebenden radialen und axialen Brutzone verwendet werden können. Das Uran kann natürlich angereichert werden, und die Stäbe kann man durch Strangpressen herstellen.

Im Fall des Zusatzes von Silizium zu einer Uran-Molybdän-Legierung ist es vorteilhaft, einen Gewichtsgehalt an Silizium von 0,08 % nicht zu überschreiten, da oberhalb dieser Konzentration die Legierung wegen der Anwesenheit der in der Ebene der y-Korngrenzen verteilten intermetallischen Verbindung U₃Si₂ eine sehr große Sprödigkeit (Zerbrechlichkeit) besitzt.

Die vorteilhaften Eigenschaften der erfindungsgemäßen Legierung sind hinsichtlich der Schwellung des Materials bei Bestrahlung aus der nachfolgenden Gegenüberstellung zu entnehmen:

Art der Legierung

1. U-Mo 1,1%—Al
0,05% —Sn 0,05%

2. U-Mo 1,1% —

Cr 0,05%

Bestrahlungsdosis
in MW d/t

5075
4500

Schwellung
dV/V%

1,83%
21,04%

Wenn man diese Angaben auf die gleiche Bestrahlungsdosis von 1000 MW d/t zurückführt, so erhält man für die obige Legierung 1 eine Schwellung von 0,36% und für die Legierung 2 eine Schwellung von 4,67%.

Bei einer Bestrahlungsdosis von 9000 MW d/t erhält man für die Legierung 1 eine Schwellung von 3,6 % und für eine ternäre Legierung U-Mo 0,1 % — Si 0,035% eine Schwellung von 11,9%.

Diese Ergebnisse zeigen klar den durch die Erfindung erzielten Fortschritt bezüglich der Schwellung bei Bestrahlung im Vergleich mit den bekannten ternären Legierungen.

Im folgenden wird ein Beispiel der Herstellung einer erfindungsgemäßen Legierung angegeben.

Beispiel

Die verschiedenen Metallbestandteile der Legierung werden mit hohem Reinheitsgrad und in geeigneten Mengenanteilen in einen im Innern des Uranblocks erzeugten Hohlraum gegeben. Dieser wird in einen ausgekleideten Graphittiegel gebracht. Das Schmelzen wird unter Vakuum von 10~⁴ bis 10~^B mm Hg in einem Induktionsofen bei einer Temperatur von mindestens 145O⁰C während einer Zeit bis zu 30 Minuten durchgeführt, so daß sich die verschiedenen Bestandteile homogen mischen. Die erhaltene Legierung wird dann in Formen geeigneter Gestalt gegossen, um Rohre des Brennstoffmaterials zu erhalten.

Zur Erzielung des geeigneten Gefüges muß das in Formen gebrachte Material je nach der Art der Legierung mit einer Geschwindigkeit zwischen 2 und 5O⁰C pro Minute abgekühlt werden. Diese Abkühlung kann entweder unmittelbar nach dem Guß oder nach dem Entnehmen aus der Form in einem Induktionsofen, dessen Leistung immer weiter verringert wird, um die gewünschte Abkühlungsgeschwindigkeit zu erhalten, vorgenommen werden.

Das so hergestellte Rohr aus Brennstoffmaterial wird anschließend mindestens außen mit einer Metallhülse ummantelt, um ein Brennstoffelement zu bilden, das mit Vorteil in einem Kernreaktor hoher spezifischer Leistung verwendet werden kann.

Claims

Patentansprüche:

1. Quatemäre Uranlegierung, insbesondere verwendbar in einem mit natürlichem Uran betriebenen und durch einen Kreislauf von Kohlendioxydgas unter Druck gekühlten Kernreaktor, gekennzeichnetdurch einen Gehalt von 0,8 bis 1,5 7„ Molybdän, 0,02 bis 0,08% Silizium, 0,02 bis 0,08 °/₀ Zinn oder Chrom und Rest Uran.

2. Uranlegierung nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen Gehalt von 0,8 bis 1,5% Molybdän, 0,02 bis 0,08 % Aluminium, 0,02 bis 0,08 % Silizium, Zinn oder Chrom und Rest Uran.