DE1421372A1 - Elektrolysezellengeruest - Google Patents

Elektrolysezellengeruest

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DE1421372A1 DE19621421372 DE1421372A DE1421372A1 DE 1421372 A1 DE1421372 A1 DE 1421372A1 DE 19621421372 DE19621421372 DE 19621421372 DE 1421372 A DE1421372 A DE 1421372A DE 1421372 A1 DE1421372 A1 DE 1421372A1
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Description

Die Erfindung betrifft Elektrolysezellengerüste, insbesondere solche, die für elektrochemische Prozesse geeignet sind und die aus Elektroden, Brennstoffzellen usw. bestehen.
Es gibt zahlreiche Vorschläge für relativ dünne elektronenleitende Schichten oder Oberflächen, die als Elektroden bei den verschiedensten elektrochemischen oder anderen Prozessen dienen. Jedoch konnte das Problem des ausreichenden Tragens dieser relativ dünnen leitenden Oberflächen im grossen und ganzen bisher praktisch nicht gelöst werden. Infolgedessen wich man auf ziemlich dicke Metall- oder Kohleelektroden aus. Bei bestimmten elektrochemischen Verfahren, die eine poröse Elektrodenoberfläche erfordern, hat dies zu ernsten Herstellungsschwierigkeiten geführt.
Dementsprechend, ist ein Ziel der Erfindung die Schaffung eines neuen verbesserten Trägergerüstes für dünne elektronenleitende
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FERNSCHREIBER: O184OS7
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als Elektroden dienende Schichten, das die obenerwähnten Nachteile nicht hat. Es ist im Gegensatz dazu zum Tragen solcher dünnen leitenden Oberflächen einschliesslich der dünnen porösen sowohl über kleine als auch grosse Flächen geeignet.
Ein weiteres Ziel der Erfindung ist die Schaffung einer neuen verbesserten Elektrode von allgemeinerer Anwendbarkeit.
Bei der besonderen Anwendung der Elektrodengerüste der obenbeschriebenen Art für Elektrolysemedien, wie beispielsweise Batterien oder Brennstoffzellen, besteht ein weiteres Problem, nämlich das Halten des elektrolytischen Mediums zwischen den Elektroden unter gleichzeitiger Schaffung einer kräftigen Struktur und einer Vorkehrung für die Entfernung der Produkte oder Nebenprodukte aus dem Vorgang. Bei Brennstoffzellen werden die Elektrodenreaktanten z.B. üblicherweise durch allgemein poröse Elektroden in ein elektrolytisches Medium zwischen diesen eingeführt. Wenn das Oxydationsmittel für Brennstoffzellen eine beliebige Form oder Quelle von Sauerstoff oder ein anderes Oxydationsmittel, z.B. Halogengas, ist, ist die Elektrodenstruktur, wie vorstehend erläutert, porös, um die Einführung des Oxydationsmittels in die Zelle zu ermöglichen. Während der elektrochemischen Oxydation werden Elektronen vom Brennstoff zum Oxydanten, wie Sauerstoff, über einen Stromkreis transportiert, der ausserhalb gelegen und mit den Elektroden verbunden, ist. Ein entsprechender Anteil chemischer Energie des Brennstoffes, der normalerweise in Wärme umgewandelt wird, kann beispielsweise in einer Dampfanlage direkt in elektrische Arbeit
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umgewandelt werden. Deshalb ist es wichtig, einen dünnen Trägerbereich mit maximaler elektrolytischer Leitfähigkeit (d.h. niedrigem inneren Zellenwiderstand) zwischen den Elektroden zu schaffen, innerhalb welchen Bereiches die elektrochemische Reaktion stattfinden kann* Zugleich ist auch der Vorteil gegeben, dass man Brennstoff und Oxydanten leicht in die Zelle einführen und deren Nebenprodukte entfernen kann, wobei auch die Möglichkeit einer Verbindung mit ausserhalb gelegenen elektrischen Stromkreisen usw. gegeben ist.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist dementsprechend ein neuartiges und verbessertes Elektrolysezellengerüst, das insbesondere für Brennstoffzellen usw. geeignet ist und das die Anwendung sehr dünner, poröser leitender Filme, wie oben beschrieben, in einem elektrolyttragenden Gerüst grosser Festigkeit und Stabilität von minimaler Dicke und wegen der Verwendung freier Elektrolyte innerhalb der Zellen und wegen des parallelen geradlinigen Durchganges durch diese von niedrigem inneren Zellenwiderstand gestattet.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist ein neuer und verbesserter Elektrolytträger.
Ausserdem ist Gegenstand der Erfindung eine neuartige Elektrolysezelle allgemeinerer Anwendbarkeit.
Ein weiteres Ziel der Erfindung ist ein neues und verbessertes Brennstoffzellengerüst.
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Während die vorstehend genannten Probleme bei zur Zeit benutzten Brennstoffzellen durch die Gerüste nach der Erfindung im wesentlichen gelöst werden können, war bisher die Anwendung derartiger Gerüste bei hohen Temperaturen mit grössten Schwierigkeiten verbunden. Durch Benutzung der Gerüste nach der Erfindung können jedoch die vorerwähnten Vorteile auch bei hohen Temperaturen erreicht werden.
Demgemäss ist Gegenstand der Erfindung ein gegen hohe Temperaturen beständiges Gerüst für elektrochemische Vorgänge u.dgl.
Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist ein Brennstoffzellengerüst für hohe Temperaturen.
Schliesslich ist Gegenstand der Erfindung ein elektrolyttragendes Gerüst sowohl für hohe Temperaturen als auch allgemeinerer Anwendbarkeit.
Weitere Ziele der Erfindung werden nachstehend, besonders in Verbindung mit den beigefügten Ansprüchen, näher erläutert.
Zusammenfassend sei gesagt, dass mit der Erfindung die Schaffung eines Elektrolytträgers beabsichtigt ist, der aus einer Vielzahl von durchgehend nebeneinanderliegenden, weitgehend parallelen Zellen aus elektronenisolierenden, vorzugsweise porösem, Material besteht, wie es für bestimmte weiter unten beschriebene keramische Stoffe zutrifft.
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Der im folgenden verwendete Ausdruck "Elektronenisolator" umfasst Stoffe, die nicht elektrisch leitend sind, wie beispielsweise Glas, keramische Stoffe usw., oder ionenleitende feste Stoffe, z.B. solche Ionenaustauscher, die in "Ion Exchange Resins" von Robert Kunin, 2. Ausgabe, 1958, John Wiley & Sons Inc., New York, Kap. 5 und 11, genannt sind. Erfindungsgemäss sind solche Elektrolytträgergerüste mit einer dünnen, vorzugsweise porösen elektronenleitenden Schicht verbunden oder beschichtet, um als Elektrode elektrochemische Reaktionen, Brennstoffzellenvorgänge usw. zu ermöglichen.
Die Erfindung wird nun anhand der beigefügten Zeichnung näher erläuterte Es zeigen:
]?ig. 1 eine perspektivische Ansicht, teilweise im Schnitt, einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung bei Anwendung für ein Brennstoffzellengerüst, und
Fig. 2 eine ähnliche Ansicht des unterlegten dünnen Elektrodenträgergerüstes in etwas vergrössertem Massstabe.
In Pig. 1 ist ein Elektrolytträgergerüst dargestellt in Form von im wesentlichen dreieckigen, gleichmässigen, nebeneinanderliegenden, weitgehend parallelen Zellen 10 aus elektronenisolierendem keramischem Material mit Poren, das in der Zeichnung durch Pünktehen veranschaulicht ist«, Es können auch andere
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QRf©lNAL SUSPECTED
Arten poröser zellenförmiger Trägergerüste, einschliesslich andere honigwabenförmige Konfigurationen, verwendet werden, obwohl die bevorzugte hier beschriebene Art später noch näher bezeichnet wird. Solche im wesentlichen parallelen geradlinigen oder direkten Durchgänge sind darüber hinaus Brennstoffzellenplatten od. dgl. bekannter Art gegenüberzustellen, die eine sehr viel kleinere offene Fläche und gekrümmte Porenwege haben, was zu höherem Zellenwiderstand und niedrigerer Stromdichte führt.
Die zweidimensionale Reihe von Trägerzellen 10 ist, wie gezeigt, an ihren entgegengesetzten im wesentlichen parallelen Flächen mit dünnen, vorzugsweise porösen, elektronenleitenden Schichten und 1' versehen, wie beispielsweise mit nachstehend beschriebenen gesinterten Metallelektroden, die sonst nicht selbsttragend sind, aber für diesen Zweck als sehr dünne Schichten ausserordentlich gut geeignet sind. Die durch die im wesentlichen parallelen dünnen porösen Elektroden 1 und 1· und die zwischengelagerten sich in Richtung der Elektroden erstreckenden Zellen 10 gebildete Schichtenkonstruktion ist, wie dargestellt, von einem äusseren Gehäuse 2 umgeben, deren Seiten- und Bodenflächen oder Kanten abgedichtet, abgeschlossen oder lecksicher mit einer unporösen Hülle 8 umgeben ist, die sich zwischen oder neben den Elektroden 1 und 1' erstreckt und deren Profilrücken offengelassen sein kann, um eine poröse Seitenwand des Zellengerüstes blosszulegen, damit Reaktionsprodukte entweichen können. Pur hochtemperaturige Vorgänge, insbesondere mit ätzendem geschmolzenem Elektrolysemedium, wie das nachstehend beschriebene Natrium-Lithium-Carbonat oder Natrium-Lithium-Kalium-Carbonat, kann die
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Dichtung oder Lecksicherung 8 durch Magnesiümoxyd-^atrium-Lithium-Carbonatpaste oder einen ähnlichen Carbonatauftrag bewirkt werden, wie Natrium- oder Kaliumcarbonat, die unter 800° C, d.h. unter der Arbeitstemperatur der Zelle, fest sind. Durch .Sättigen des Elektrolyten mit rlagnesiumoxyd, das von Carbonat schmelz en chemisch nicht angegriffen v/ird, kann ein Auflösen von HgO im Elektrolyten verhindert werden. Durch entsprechende Leitungen 12 und 14 ist ein ausserhalb gelegener elektrischer Stromkreis mit den Elektroden 1 und 1' zur Ableitung elektrischer Energie verbunden, wobei die Stronbelastung durch das Messgerät 16 veranschaulicht ist und die Elektrode 1' als Anode und die Elektrode 1 als Kathode dient.
Es ist vorteilhaft und auch praktisch, wenn die offene Fläche der Zellen 10 mindestens etwa 50 io, vorzugsweise mehr, beträgt (im Vergleich dazu ist der Prozentsatz der mit Elektrolyt getränkten Platten bekannter Art wesentlich niedriger), und wenn sich die Wandstärke der Zellen in der Grössenordnung von einigen Mil (etwa 2 bis 10 Mil) und die Querausdehnung der Zellenöffnungen in der Grössenordnung von einigen Hundertstel Zoll (etwa 10 bis 100 Mil) bewegt. Mit bestimmten keramischen Stoffen kann mit einem sehr dünnen Schichtengerüst auch bei hohen Temperaturen gearbeitet werden. Geeignete Gerüste sind aus feuerkeramisehem Material, wie Natriumsilikat, Calciumsilikat, Borοsilikat und Metalloxyden. Wenn in der Zelle ein alkalisches Medium vorhanden ist, sollte das Zellengerüst 10 aus gegen Alkalien und Carbonatschmelzen beständigem Material, wie aus Magnesiumoxyden usw., gebildet sein.
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Der Brennstoff kann durch den Einlass 4' eingeführt werden, der sich in dem Gehäuse 2 befindet, damit dieser durch die poröse Anode 1· in das in dem Zellengerüst 10 vorhandene Elektrolysemedium gelangen kann. Ein Oxydationsmittel kann auf gleiche Weise durch den Einlass 4 der entgegengesetzten Seite des Gehäuses 2 in das Zellengerüst 10 durch die poröse Kathode 1 gelangen. Ein Auslass für überschüssigen Brennstoff ist an dem unteren Teil 6' und ein Oxydationsmittelauslass bei 6 vorgesehen.
Die Metalle oder anderen elektronenleitenden Stoffe für die dünnen Elektroden 1 und 1 ', die für Brennstoffzellenvorgänge geeignet sind, können beispielsweise eine dünne Silberschicht, die vorzugsweise als Kathode an die rechte Fläche der Zellenreihe 10 angesintert ist, und eine dünne Nickelschicht sein, die an die linke Zellenfläche als Anode 1' angesintert ist. Die Elektroden berühren den Elektrolyten in den Zellen direkt und über eine grosse Fläche. Dadurch sind die bekannten Probleme des Berührungswiderstandes und der Dichtung zwischen Elektroden und Elektrolyten erfindungsgemäss ausgeschaltet.
Die Zellen 10 können beispielsweise mit wässrigen Elektrolyten durch Eintauchen der vollständigen Zellen in den Elektrolyten unter Vakuum und durch Aufheben des Vakuums zum Eintreiben der Flüssigkeit leicht gefüllt werden.
Bei Anwendung der gesinterten leitenden Stoffe als dünne, andererseits nicht selbsttragende Schichten 1 und 1', kann der Sinterprozess in reduzierender Atmosphäre durchgeführt werden, wobei
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die leitenden Schichten bei einer unter ihrem Schmelzpunkt liegenden Temperatur gesindert werden, um sie für die in Fig.- 1 gezeigten Zwecke geeignet porös zu machen. Es wurde festgestellt, dass auf diese Weise extrem dünne poröse Schichten entstehen. Die Unterkombination (Fig. 2) eines solchen Elektrodengerüstes ist auch als Elektrode als solche brauchbar, getrennt von der Kombination mit einer Brennstoffzelle nach Fig. 1.
Schliesslich ist in Fig. 2 gezeigt, dass eine Magnetitschicht 1 auf das Zellengerüst 10 für die Verwendung als Anode aufgesintert werden kann, beispielsweise zur NaCl-Elektrolyse für die Gewinnung von Ätznatron und Chlor. Wegen grosser Schwierigkeiten bei der Elektrodenherstellung hat Magnetit bisher keine breite Anwendung gefunden, gedoch sind diese Schwierigkeiten durch die vorliegende Erfindung vollständig überholt.
Ein solches Gerüst gestattet nicht nur das Tragen einer dünnen leitenden Schicht, sondern stellt auch ein äusserst stabiles selbsttragendes Gerüst von extrem dünnen Dimensionen dar. Ausserdem wird durch die Verwendung des erwähnten feuerkeramischen Materials mit Hilfe dieser Elektrodengerüste eine extrem hohe Arbeitstemperatur ermöglicht.
Schliesslich sind die üblichen Schwierigkeiten, grosse, einheitliche, poröse Gerüste zu erhalten, durch Verwendung der grossflächigen Zellengerüste nach der Erfindung behoben.
Es ist vorteilhaft, eine Brennstoffzelle von etwa 2" χ 2" χ 1/2"
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Dicke aus porösem feuerkeramischen oder gegen hohe Temperaturen beständigen keramischen Material zu verwenden, wie es beispielsweise von den üJorning Glass Works unter dem Handelsnamen "Cercor" fabriziert wird, das einen dreieckigen honigwabenähnlichen Grundriss (40 Mil Höhe und 75 Mil Breite am Boden), eine Zellenwandstärke von etwa 5 Mil, eine Wandporösität von etwa 35 bis 40 # hat und deren offene Fläche 70 fi beträgt. Auf dieses Zellengerüst wurde als Kathode eine dünne Silberschicht 1 auf der rechten Seite der zweidimensionalen Zellenreihe und auf gleiche Weise eine Nickelanode 1' auf der linken Seite aufgesintert. Diese Art von feuerkeramischem Material ist darüber hinaus innerhalb eines grossen Bereiches ausdehnungsmässig stabil, so dass es ein Aufsintern der Elektrodenschichten, das Einführen und Kühlen der Elektrolytschmelze, das Abdichten bei 8 und den nachfolgenden hochtemperaturigen Zellenvorgang sämtlich ohne Brechen oder Deformieren gestattet.
Mit einem in den Zellen 10 vorhandenen Salzschmelze-Elektrolysemedium von NaLiCOx (Schmp. 510° C) und einem bei 4' in die Anode 1' (bei 70° C) eingeführten Methan-Dampf-Brennstoff (etwa 30 ccm/min) sowie einen stöchiometrischen Überschuss eines Luft-COp-Oxydationsstromes (eingeführt durch den Oxydationsmitteleinlass 4 zur Bildung von Carbonationen mit Bücksicht auf das Carbonat-Elektrolysemedium, Verhältnis CO0:0o etwa MX) kann in dem äuss er en Stromkreis 16 bei Klemmenspannungen zwischen 0,4 und 0,6 V eine Stromdichte von etwa 25 ma/cm erreicht werden.
In anderen Versuchen wurde eine Zelle derselben Art aus porösem 1/8" dickem Magnesia verwendet, die mit wässrigem Kalium-
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hydroxydelektrolyten gefüllt worden war, wobei Wasserstoffbrennstoff bei einem etwas über Normaldruck liegenden Druck in die poröse platinierte Nickelanode 1 '. und ein gasförmiges Sauerstoffoxydationsmittel direkt in die platinierte Silberkathode 1 eingeführt wurde. Bei diesem Vorgang ist es vorteilhaft, um einen Elektroiytverlust und ein Überfluten der Elektroden zu vermeiden, Brennstoff und Oxydationsmittel bei weitgehend gleichbleibendem Druck oder nur schwachen Druckänderungen einzuführen, um so die vorteilhafte durch die Oberflächenspannung zwischen dem Gerüst und dem freien Elektrolyten bedingte Rückhaltekraft auszunutzen. Grrössere Drückunterschiede sind auch möglich, wenn eine Elektrode kleinere Poren als die andere hat. Wenn dieser Druck verhältnismässig gross ist, kann die ganze Zelle, um ein Herausdrücken des freien Elektrolyten aus den Zellen 10 zu vermeiden, in einem Gehäuse angeordnet sein, das überhitzten Dampf, beispielsweise Wasserdampf, enthält, der ein Entweichen des Elektrolyten unmöglich macht.
Vorstehend ist eine bevorzugte Ausführungsform von Elektrode und Zellengerüst beschrieben, es ist jedoch selbstverständlich, dass andere Arten poröser Zellengerüste ebenso angewendet werden können wie andere Materialien für den Elektrolytträger, der das Elektrolysemedium enthält, und poröse oder andere dünne Elektroden 1 und 1'. Wenn das Zellengerüst lediglich als Elektrodenträger verwendet wird, kann es auch aus leitendem Material, einschliesslich Metall, sein.
Ebenfalls können andere bekannte Brennstoffe und Oxydationsmittel
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mit dem Gerüst nach Pig. 1 verwendet werden. Die Elektrodengerüste nach Fig. 1 und' 2 können naheliegend auch für eine Reihe anderer elektrochemischer und ähnlicher Anwendungsgebiete benutzt werden, insbesondere bei solchen, die eine extrem dünne Elektrode erfordern.
Weitere naheliegende Abänderungen können vom Fachmann ohne weiteres vorgenommen weiden, ohne dass dadurch der Bereich der Erfindung verlassen wird.
Patentansprücheι
Ha/In - 15 420
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Claims (3)

P a t e η t a η s ρ r ii c Ια e
1. Elelctrolysezellengerüst, dadurch gekennzeichnet, dass eine Vielzahl von benachbarten im wesentlichen parallelen Zellen über mindestens eine Fläche mit einer dünnen eleJktronenleitenden Schicht bedeclct ist.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht porös ist.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Zellen aus porösem Material sind.
4. Vorrichtung nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Zellen aus elektronenisolierendem Material beste-hen. . -.
5. Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht ein gesinterter Leiter ist.
6*. Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, . ' dass die Schicht aus Magnetit besteht.
7. Vorrichtung nach Anspruch 4 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Zellen einen Elektrolyten enthalten.
8. Vorrichtung nach Anspruch 4 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass eine weitere elektronenleitende Schicht die andere Fläche der Vielzahl.der Zellen bedeckt, wobei sich die Zellen in Richtung der leitenden Schicht erstrecken.
! 9. Vorrichtung nach Anspruch 84 dadurch gekennzeichnet, dass ι die weitere Schicht porös ist. .
10. Vorrichtung nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die offene Fläche der Mehrzahl der Zellen mindestens 50 % beträgt.
11. Vorrichtung nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Dicke der Zellenwände in der GrÖ-
- ßenordnung von einigen Mil ist.
12. Vorrichtung nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Dicke der Zellenwändt etwa 2 bis
; Mil beträgt und die Querausdehnung der durch die Zellenwäncte bestimmten öffnungen, etwa 10 bis 100 Mil beträgt. . "
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1.3. Vorrichtung nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Zellen aus keramischem Material sind.
14. Vorrichtung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass das keramische Material ein feuerkeramisches aus der Gruppe der Silikate, Borosilikate oder Metalloxyde ist.
15· Vorrichtung nach Anspruch 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass die Zellen aus alkalibeständigem Material sind.
16. Vorrichtung nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass das genannte Material ein Magnesiumoxyd ist.
17. Vorrichtung nach einem der vorstehenden Ansprüche,. dadurch gekennzeichnet, dass die Zellen in einer zweidimensionalen Reihe angeordnet sind.
1,8. Vorrichtung nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet,,dass die leitende Schicht aus Nickel ist.
19. Vorrichtung nach einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die leitende Schicht aus Silber ist.
20. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass Mittel zum Einführen eines Oxydationsmittels und eines Brennstoffs in die den Elektrolyten tragenden Zellen vorgesehen sind, und dass ein elektrischer Stromkreis die beiden
leitenden Schichten verbindet.
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21. Vorrichtung nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, dass ein bestimmter Teil des porösen Zelenmaterials das Entweichen der bei der elektrochemischen Reaktion innerhalb der Zellen entstehenden Reaktionsprodukte ermöglicht.
22. Vorrichtung nach Anspruch 4 oder 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Zellen entlang mindestens einer Kante^er Vielzahl der Zellen mit einer im wesentlichen unporösen Dichtung versehen ist.
23. Vorrichtung nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass die Dichtung aus einer Substanz besteht, deren Schmelzpunkt über dem des Elektrolyten liegt.
24. Vorrichtung nach Anspruch 23, dadurch gekennzeichnet, dass das genannte Material Magnesiunoxya ist und aer Elektrolyt aus Natrium-Lithium-Carbonat und die genannte Dichtungssubstar.z aus Natrium oder Kaliumcarbonat besteht.
25. Vorrichtung nach Anspruch 24, dadurch gekennzeichnet, dass der Elektrolyt .gelöstes Magnesiumoxyd enthält.
26. Vorrichtung nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Zellen aus leitendem Material bestehen.
Ka/Fr- - 1? 420
90 9 881/1153 BAD ORIGINAL
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