DE1280817B - Vorrichtung zum Trennen von Gasgemischen - Google Patents

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND DEUTSCHES WTWW8>> PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. α.:

Nummer:
Aktenzeichen:
Ahmeldetag:
Auslegetag:

BOId

Deutsche KL: 12 e-3/04

P 12 80 817.2-43 (P 30640)

24. November 1962

24. Oktober 1968

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zum Trennen von Gasgemischen mit einem Druckbehälter und mindestens einer Trennwand, durch die der Behälter hermetisch in mindestens zwei Abschnitte unterteilt ist, wobei in der Trennwand Bündel aus dicht gepackten, nicht porösen, gasdurchlässigen feinen Röhrchen gasdicht gehalten sind, von denen mindestens ein offenes Ende in den ersten Abschnitt ragt, während der restliche Teil der Röhrchen in den zweiten Abschnitt hineinragt, wobei der Hohlraum in den Röhrchen gegen die Umgebung in diesem zweiten Abschnitt geschlossen ist, der einen Einlaß und einen Auslaß für das Durchströmen eines unter Druck stehenden Gases aufweist, und der erste Abschnitt mit einem Auslaß zum Abführen des unter — verglichen mit dem zweiten Abschnitt — niedrigerem Druck stehenden abgetrennten Gases versehen ist.

Derartige Vorrichtungen dienen zum Trennen von Gasen aus Gasgemischen durch einen Vorgang, der im allgemeinen als »aktivierte Diffusion« durch eine so nicht poröse Sperrwand bezeichnet wird (vgl. hierzu den Artikel von R. M. B a r r e r, »Activated Diffusion in Membranes« in den »Transactions of the Faraday Society«, Bd. 35, S. 644 bis 656 [1939]). Der gleiche Vorgang wird auch in den USA.-Patentschriften 2 540151 und 2540142 beschrieben und hier als »Durchdringung« dünner, nicht poröser Membranen bezeichnet. In der nachfolgenden Beschreibung werden die beiden Ausdrücke »Durchdringung« und »aktivierte Diffusion« im gleichen Sinn gebraucht.

Es sind bereits verschiedene Vorrichtungen zum Abscheiden einer oder mehrerer Komponenten eines Gasgemisches durch aktivierte Diffusion durch Sperrwände hindurch bekannt, die z. B. aus Glas oder verschiedenen organischen Polymerisaten, wie Polyäthylenen, Äthylcellulose, Cellulosepropionat und Polystyrol, bestehen können. In jedem Fall durchdringen bei diesen Vorrichtungen eine oder mehrere Komponenten des Gasgemisches eine nicht poröse Sperrwand. Diese Trennung der verschiedenen Kornponenten der Gase scheint von der chemischen Beschaffenheit und der Mölekülgröße abhängig zu sein. Es ist bereits mehrfach in der Literatur darauf hingewiesen worden, daß eine extrem große Oberfläche und sehr geringe Dicke für eine Diffusion des Materials in einer solchen Menge erforderlich sind, damit derartige Vorrichtungen wirtschaftlich brauchbar sind. Das zu beachtende Problem liegt dabei im wesentlichen auf mechanischem Gebiet, da es schwierig ist, eine ausreichend große Fläche des Sperrwandmaterials von ausreichend geringer Stärke innerhalb eines ausreichend kleinen Volumens anzuordnen.

Vorrichtung zum Trennen von Gasgemischen

Anmelder:

E. I. du Pont de Nemours and Company,

Wilmington, Del. (V. St. A.)

Vertreter:

Dr. W. Schalk, Dipl.-Ing. P. Wirth,

Dipl.-Ing. G. Dannenberg

und Dr. V. Schmied-Kowarzik, Patentanwälte,

6000 Frankfurt, Große Eschenheimer Str. 39

Als Erfinder benannt:

William Roscoe Remington,

Lindamere, Wilmington, DeL;

Sebastian Vito Rocco Mastrangelo,

Oak Lane Manor, Wilmington, Del. (V. St. A.)

Beanspruchte Priorität:
V. St. ν. Amerika vom 30. November 1961
(156014)

Um die Leistung einer geometrischen Anordnung genau zu bestimmen, kann man hier eine »Leistungszahl«, wie sie nachstehend beschrieben wird, zuordnen. Die Leistungszahl ist unabhängig von den verwendeten Materialien und den Bedingungen, unter denen die Vorrichtung arbeitet. Bei einer gegebenen Zusammensetzung der Sperrwand, einem gegebenen Gemisch, das zu trennen ist, einer gegebenen Temperatur und gegebenen Eingangs- und Ausgangsdrücken ist die Leistungszahl ein Maß der maximalen Geschwindigkeit, mit der die Diffusion zu erwarten ist. Die Leistungszahl wird durch die Gleichung

Leistungszahl =

definiert. In dieser Formel steht -ψ für die effektive Diffüsionsfiäche der Sperrwand je Volumeinheit der Diffusionsvorrichtung, Γ für die Dicke der Diffusionswand und π ist das Verhältnis des Umfangs zum Durchmesser eines Kreises. Hieraus läßt sich erkennen, daß die Sperrschicht zur Erzielung maximaler Leistung so dünn wie möglich sein und außerdem eine große Fläche je Volumeinheit besitzen muß.

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Es ist bereits eine Trennvorrichtung (vgl. britische Fläche, die in 1 m³~Raum untergebracht werden kann,

Patentschrift 869 047) bekannt, welche eine große verhältnismäßig klein ist. Die einzige Diffusions-

Anzahl feiner Röhrchen mit dünnen Wänden enthält; vorrichtung, bei der bereits Kunststoffröhrchen ver-

diese Vorrichtung dient zum Trennen bzw. Ab- wendet wurden, enthielt so große Röhren, daß die

scheiden von Helium und unter Umständen von 5 Vorrichtung unwirksam war, wie ihre Leistungszahl

Wasserstoff aus einem Gasgemisch. Die verwendeten von nur 7,9 cm~² zeigt.

Röhrchen sollen aus_: solchen Glasarten bestehen, die Da, wie oben erwähnt, die Leistungsfähigkeit einer die besondere Eigenschaft haben, daß sie eine solche Diffusionsvorrichtung das Produkt aus Druckuntergenaue Verteilung bzw. Anordnung der Zwischen- schied über der Membran mal Leistungszahl ist, muß räume in ihrem; Atomgitteraufbau haben, daß eine io die Trennmembran in einer solchen Vorrichtung einen Vergrößerung des Atom- oder Moleküldurchmessers erheblichen Druck aushalten können. Werden hierfür eines im Zuge der »aktivierten Diffusion« durch das Röhren mit verhältnismäßig großem Durchmesser Glas hindurchgehenden Gases um einige Zehntel verwendet, muß auch die Wanddicke groß sein, wenn eines Angstroms eine Verringerung der Permeabilität die. Röhren über ausreichende Festigkeit verfügen um ein Tausendfaches oder sogar ein Millionfaches 15 sollen, um die für ein wirksames Arbeiten der Vorzur Folge hat. Bei dieser bekannten Vorrichtung richtung notwendigen Drücke aushalten zu können, werden somit die speziellen Eigenschaften ganz Es sind weiterhin Gastrennyorrichtungen (vgl. spezieller Werkstoffe ausgenutzt, d.h., es wird ein USA.-Patentschrift 2 961062 und französische Paganz spezieller Gitteraufbau des verwendeten Werk- tentschrift 1 305 419) mit Kapillarröhrchen aus Palstoffes zugrunde gelegt. Obwohl diese bekannte Vor- 20 ladium bzw. Palladiumlegierungen bekannt. Bei richtung auch bei Raumtemperaturen und bei Arbeits- diesen bekannten Vorrichtungen liegen die Werte für drücken von mindestens einer Atmosphäre betriebs- den Außendurchniesser und die Wandstärke der fähig sein soll, sind zum wirtschaftlichen Betrieb Kapillarröhrchen verhältnismäßig hoch, was bezügdieser bekannten Vorrichtung jedoch Temperaturen lieh der Leistungszahl unvorteilhaft ist, wobei die zwischen 100 und 800 ⁰C und Arbeitsdrücke bis zu 25 bekannten Vorrichtungen außerdem zur Erzielung 2000 Atmosphären und mehr erforderlich. Obwohl wirtschaftlicher Ergebnisse mit hohen Gasdrücken; weiterhin die bei dieser bekannten Vorrichtung ver- und verhältnismäßig hohen Temperaturen betrieben wendeten Röhrchen eine Wanddicke von 1 Mikron werden müssen. Aus diesem Grundeist es bei diesen haben können, sind, um optimale Betriebsbedingungen Vorrichtungen auch erforderlich, die einzelnen Röhr-, zu erreichen, Wanddicken von 25,4 bis 127,0 Mikron 30 chen so anzuordnen, daß sie sich nicht gegenseitig, notwendig; da der Innendurchmesser der Röhrchen berühren und ferner noch die Möglichkeit haben, sich vier- bis siebenmal größer sein soll als die Wanddicken, unter der Wirkung der thermischen Belastung sowohl sind somit Innendurchmesser von minimal 101,6 Mi- in Längs- als auch in Querrichtung auszudehnen, krön notwendig.. Die' Nachteile der bekannten Vor- Diese bekannten Vorrichtungen sind außerdem nur richtung sind im wesentlichen darin zu sehen: 35 zum Abscheiden von Wasserstoff und Sauerstoff aus

a) Es lassen sich nur eine verhältnismäßig geringe Gasgemischen geeignet. ■ .. Anzahl spezieller Glasarten für" die Röhrchen' °^er E^ung hegt die Aufgabe .zugrunde eine verwenden · Gastrennvorrichtung zu schaffen, welche nicht mit den;

b) die Vorrichtung 'ist nur zum Abscheiden von Nachteilen der bekannten Vorrichtungen behaftet ist; Helium oder Wasserstoff aus einem Gasgemisch ⁴° ^dabei S?^ht es^arum, bezuglich der fur. die Rohrchen geeignet" - ... verwendeten Werkstoffe einen größeren Spielraum

c) zum wirtschaftlichen und optimalen Betrieb der ' ²^ Verfügung zu haben die Trennvorrichtung nicht bekannten Vorrichtungen werden verhältnismäßig ™^{Γ zum} Rennen bzw. Abscheiden von Helium oder hohe und damit kritische Verfahrensdrücke und Wasserstoff aus einem Gasgemisch, einsetzen zu

. ■ Veifahrenstemperaturen benötigt; . ^{45 k}.^{omien und} °^ebe? ^emf S^u*^en Leistungszahl die Vor-

.d) die Röhrchen weisen zum wirkungsvoUen Betrieb ^nchtung ^atf^h _A ^bei. verhältnismäßig niedrigen Tempe-

der Vorrichtung eine verhältnismäßig große raturen und Arbeitsdrucken fahren zu können, ohne

Wanddicke und einen verhältnismäßig großen ^daß dadurch die Wirtschaftlichkeit der Trennung

Innendurchmesser auf, was unter Berücksichtig vermindert wird

■ gung der oben definierten Leistungszahl un- ⁵° . Zur Losung der der Erfindung zugrunde liegenden vorteilhaft ist Aufgabe wird eine Vorrichtung der eingangs bezeich

neten Art vorgeschlagen, die dadurch gekennzeichnet

Es sind bereits Kunststoffilme mit einer Dicke von ist, daß die Röhrchen als hohle Fasern aus einem 2,5 bis 250 Mikron als Diffusionswände verwendet polymeren, organischen Material mit einem äußeren worden. In allen Fallen, in denen organische Poly-. 55 Durchmesser von 10 bis 250 Mikron, der das 1,2- bis merisate als Diffusionswand verwendet wurden, hatten 3fache ihres inneren Durchmessers beträgt, ausgebildet sie die Form flacher Platten oder von Röhren mit ver- sind. Die Erfindung besteht somit im wesentlichen hältnismäßig großem Durchmesser. Zum Abstützen darin, daß die Größenabmessungen der verwendeten ser Polymerisatfilme in dieser flachen Form wurde die Röhrchen bzw. Kapillarröhrchen in besonderer Weise Verwendung poröser Unterlagen vorgeschlagen, wie 60 auf bestimmte Werkstoffe abgestimmt sind, welche z. B. eines feinmaschigen Drahtgitters, poröser ge- für den Einsatz in Gasdiffusionszellen geeignet sind, sinterter Metalle oder keramischer Materialien. In Durch die erfindungsgemäße Vorrichtung werden

allen diesen Fällen führte jedoch die Notwendigkeit in besonders vorteilhafter Weise die oben geschilderten zur Befestigung eines von Natur aus schwachen, Nachteile der bekannten Vorrichtungen behoben, flachen . Filmgebildes dazu, daß bei einer für die 65 d. h., es läßt sich eine außerordentlich große Vielzahl Benutzung ausreichend kräftig ausgebildeten Anord- verschiedener Polymerisate verwenden, die Vorrichnung eine Vorrichtung mit einer viel zu niedrigen tang ist nicht auf das Trennen bzw. Abscheiden von Leistungszahl entstand, da die Größe der aktiven Helium oder Wasserstoff aus einem Gasgemisch be-

schränkt, die zum Betrieb der erfindungsgemäßen Vorrichtung notwendigen Betriebsbedingungen, nämlich Verfahrensdruck und Verfahrenstemperatur, sind nicht mehr kritisch — es lassen sich z. B. befriedigende Ergebnisse mit Verfahrensdrücken zwischen 11,3 und 42 kg/cm² erzielen —, und es liegt eine außerordentlich gute Leistungszahl vor. Außerdem braucht kein Abstand zwischen den einzelnen Diffusionsröhrchen eingehalten zu werden, so daß eine erheblich größere Anzahl von Röhrchen und damit eine wesentlich größere DifFusionsfläche pro Volumeinheit der Diffusionstemperatur unterbringbar ist.

Es ergibt sich somit, daß durch die besondere Wahl der Abmessungen und des Werkstoffes für die Difusionsröhrchen ein besonders hoher Ausbeuteeffekt erzielbar ist, welcher mit den bekannten Vorrichtungen auch bei Einsatz hoher Gasdrücke und starker Aufheizung nicht realisierbar war.

Wie bereits erwähnt, werden durch die erfindungsgemäß verwendeten Kapillarröhrchen bzw. Kapillarfasern Leistungszahlen erzielt, die bisher als unerreichbar galten. Beispielsweise erhält man bei Verwendung einer Vorrichtung, wie sie in einem Artikel von C. J. Walters, »Process Natural Gas by Permeation«, veröffentlicht in »Petroleum Refinery«, Mai 1959, S. 147 bis 150 einschließlich, beschrieben wird, mit Diffusionsröhren von 1570 Mikron äußerem Durchmesser und 1140 Mikron innerem Durchmesser und mit der beschriebenen geometrischen Anordnung eine Leistungszahl von nur 7,9 cm"². Selbst wenn die Röhren eng zusammengepackt sind (quadratisch dicht gepackt, d. h. daß alle Röhren parallel zueinander liegen und jede Röhre vier weitere Röhren berührt), läßt sich nur eine maximale Leistungszahl von 255 cm~² erzielen.

Bei einer erfindungsgemäßen Vorrichtung, in der hohle Fasern dicht gepackt sind, lassen sich bei Verwendung hohler Fasern der nachstehend in Mikron angegebenen Größe die folgenden Leistungszahlen erreichen:

Tabelle I

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Die in der erfindungsgemäßen Vorrichtung verwendeten Kapillarfasern können aus jedem beliebigen thermoplastischen oder anderen organischen Polymerisat bestehen, das in einer hohlen Form herstellbar ist, z. B. nach dem Verfahren der USA.-Patentschrift 2 999 296 und der französischen Patentschrift 990 726. Die Wandungen dieser hohlen Fasern sind nicht porös, und da die Fasern einen sehr kleinen Durchmesser und zylindrische Form haben, können sie viel höhere Drücke aushalten als eine brauchbare Anordnung der bisher in Betracht gezogenen flachen Filme. Selbstverständlich ist das jeweilige Polymerisat auf Grund seiner speziellen Eignung für die gewünschte Abscheidung auszuwählen. Wie bekannt, haben organische Polymerisate im allgemeinen unterschiedliehe Durchdringungskoeffizienten für die verschiedenen diffundierenden Gase, und daher wird normalerweise erwartet, daß eine gewisse Trennung stattfindet,

Äußerer Durchmesser	Wanddicke	Innerer Durchmesser	Leistungszahl
250 15 15 10	18,5 5,0 3,5 2,0	213,0 5,0 8,0 6,0	20 000 808 000 1 410 000 3 950 000

wenn ein gegebenes Gemisch eine Sperrschicht durch_: dringt, die aus einem gegebenen organischen Polymerisat besteht. Um jedoch ein hohes Trennungsr vermögen zu erhalten, ist es notwendig, das Polymeric sat entsprechend der gewünschten Abscheidung zu wählen. Beispielsweise wurde gefunden, daß Polyf äthylenterephthalat, Polyvinylchlorid, Polyvinyliden₇ chlorid, Polyhexamethylenadipamid und Mischpolymerisate von Tetrafluoräthylen und Hexafluorpropylen für die Abscheidung von Wasserstoff und Helium von Methan geeignet sind, während PoIyäthylenterephthalat, Mischpolymerisate von Tetrafluoräthylen und Hexafluorpropylen, Polystyrol und Mischungen von Polystyrol mit Butadien-Styrol-Mischpolymerisaten sich zum Trennen von Sauerstoff und Stickstoff eignen.

Werden die hohlen Fasern für. ein Diffusionstrennverfahren verwendet, so können sie in Bündeln in einem Druckbehälter angeordnet werden, wie im einzelnen in der Zeichnung veranschaulicht ist, und zwar zeigt

F i g. 1 einen Aufriß der Vorrichtung, teilweise im Schnitt, mit der besonderen Anordnung des Faserbündels in einem Druckbehälter und

F i g. 2 eine Draufsicht auf die Platte, in der die Bündel aus den hohlen Fasern gelagert sind, ,

In der dargestellten Vorrichtung bezeichnet 1 einen Druckbehälter mit einem Hauptteil 2 und einem abnehmbaren DeckelteilS, der mittels Schrauben 4 an einem Flansch des Hauptteils befestigt ist. In einer Scheibe 5, die zwischen dem abnehmbaren Deckelteil 3 und dem Hauptteil 2 festgeklemmt ist, lassen sich die Bündel aus den hohlen Fasern 10 gasundurchlässig lagern, z. B. mit Hilfe von Epoxyharzen oder ähnlichen plastischen Materialien, die die sehr dünnen, hohlen Fasern dicht umschließen. Die hohlen Fasern können in Bündeln beliebiger Größe zusammengefaßt und dicht nebeneinander oder in beliebiger anderer Weise getrennt voneinander angebracht werden, ,wie aus Fig. 2 ersichtlich ist. Wie in Fig. 1 gezeigt, sind die Pflöcke 12 aus Epoxyharz, in denen die Fasern gelagert sind, und die Löcher in der Platte 5 vorzugsweise konisch ausgebildet, da das zu trennende Gasgemisch unter Druck in den Hauptteil des Druckbehälters eingeführt wird. Der Druckbehälter weist einen Einlaß 6 für das Gasgemisch, einen Auslaß 7 für das ausströmende Gas und einen Auslaß 8-für die Gase auf, die die Fasern durchdrungen haben. Die Platte 5, in der die hohlen Fasern befestigt sind, kann aus jedem geeigneten Material bestehen, das den angewendeten Drücken widersteht. Wie in F i g. 1 gezeigt, sind die Fasern in bei 11 umgebogenen Bündeln so angeordnet, daß die beiden Enden jeder Faser offen in die Kammer 9 ragen. Ebenso können .die Faserbündel auch aus geraden Fasern bestehen, deren untere Enden dann einzeln verschlossen sind oder in einem Kunststoffpflock eingebettet werden, der sie zusammenhält (vgl. hierzu insbesondere die britische Patentschrift 869 047 und den Artikel »Helium Separation and Purification by Diffusion«, veröffentlicht in »Bell Laboratories Record«, Bd. 36, S. 262 ff., Juli 1958), bei denen der schwebende Kopf aus einem Epoxy- oder anderen Harz besteht, das die Faserröhren an einem Ende verschließt.

Die nachstehenden Beispiele dienen zur Veranschaulichung der Erfindung, wobei zu bemerken ist, daß verschiedene Änderungen und Ergänzungen im Rahmen der Erfindung möglich sind. Bei diesen Bei-

spielen werden die Bündel aus hohlen Fasern abdichtend in einen Druckbehälter eingesetzt, wie es in der beiliegenden Zeichnung gezeigt ist. Die zu trennenden Gase werden dann bei normaler Raumtemperatur in den Druckbehälter 1 gepumpt, in dem die hohlen Fasern angebracht sind, so daß die diffundierenden Gase durch die Wandungen der Fasern von außen in die Kapillarkanäle eindringen können, von

wo sie durch den Auslaß» abgezogen werden. Das Gemisch aus den zu trennenden Gasen wird mit Überdruck in den Druckbehälter eingeführt, während das Gas, das die Wandungen der Kapillarröhren durchdringt, mit einem niedrigeren Druck abgezogen wird, wie in der Tabelle angegeben ist. Alle für die Trennung erforderlichen Bedingungen sind ebenfalls in der nachstehenden Tabelle II angegeben.

	säendes misch B	Fasermaterial	Abmessu in Mik Äußerer Durch messer	Tabelle Π	Eins Ge schwin digkeit (a)	trömende %A	s Gas Druck kg/cfn2	Difftn C 7.A	ldiertes ras Druck kg/cma	Aus strö mendes Gas %A	Behälter inhalt m»
Zu tren Gasge A	CH4	Polyäthylen- terephthalat	15	algen ron Wand dicke	79	2,0	42	25,9	1,05	0,2	0,92 (d)
He	CH4	Mischpolymerisat (b)	15	5,0	79	2,0	42	14,2	1,05	0,2	0,72 (d)
He	CH4	Mischpolymerisat (b)	15	5,0	3455	0,90	42	7,39	1,05	0,12	2,02 (d)
He	CH4	Mischpolymerisat (b)	60	3,5	2294	50,0	35	75,3	4,2	9,9	0,24 (e)
H2	CH4	Polyalkylen terephthalat	15	9,0	283	30,0	24,5	68,2	1,05	5,0	9,06 (d)
CO2	N2	Polyäthylen- terephthalat .. ..	15	3,5	878	21,0	14	37,0	1,05	3,9	0,82 (d)
o»	N2	Mischpolymerisat (b)	15	3,5	878	21,0	14	•^ « JV 29,2	1,05	6,8	0,37 (d)
O2	CH4	Polyäthylen- terephthälat	15	3,5	1934	65,0	42	99,5	1,05	18,2	2,30 (d)
He	N2	Polystyrol (c)	27	5,0	4,8	21,0	11,3	47,8	1,05	9,1	0,01 (f)
O8			3,5

(a) In m^ä/h, gemessen bei 25° C und atmosphärischem Druck.

(B) Mischpolymerisat aus Tetrafluoräfhylen und Hexafluorpropylen gemäß USA.-Patentschrif12 946 763 vom 26. Juni 1960.

(c) Eine Mischung aus 60% Polystyrol und 40"Zo Mischpolymerisat aus 70% Butadien und 30% Styrol.

(d) Enthält 51830 m* Faseroberfläche je Kubikmeter des Druckbehälters.

(e) Enthalt 17 385 m* Faserobeffläche je Kubikmeter des Druckbehälters.

(f) Enthält 33 787 m^s Faseroberfläche je Kubikmeter des Druckbehälters.

Claims (1)

1. Patentanspruch:

   Vorrichtung zum Trennen von Gasgemischen mit einem Druckbehälter und mindestens einer Trennwand, durch die der Behälter hermetisch in mindestens zwei Abschnitte unterteilt ist, wobei in der Trennwand Bündel aus dicht gepackten, nicht porösen, gasdurchlässigen feinen Röhrchen gasdicht gehalten sind, von denen mindestens ein offenes Ende in den ersten Abschnitt ragt, während der restliche Teil der Röhrchen in den zweiten Abschnitt hineinragt, wobei der Hohlraum in den Röhrchen gegen die Umgebung in diesem zweiten Abschnitt geschlossen ist, der einen Einlaß und einen Auslaß für das Durchströmen eines unter Druck stehenden Gases aufweist, und den erste Abschnitt mit einem Auslaß zum Abführen des unter — verglichen mit dem zweiten Abschnitt — niedrigerem Druck stehenden abgetrennten Gases versehen ist, dadurch gekennzeichnet, daß die Röhrchen als hohle Fasern aus einem polymeren organischen Material mit einem äußeren Durchmesser von 10 bis 250 Mikron, der das 1,2-bis 3fache ihres inneren Durchmessern beträgt, ausgebildet sind.

   In Betracht gezogene Druckschriften:
   Französische Patentschrift Nr. 1 305 419;
   britische Patentschrift Nr. 869 047;
   USA.-Patentschrift Nr. 2 961062.

   Hierzu 1 Blatt Zeichnüflgeö

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